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    基于GE 混合規(guī)則的統(tǒng)計(jì)締合流體方程預(yù)測CO2 在水中的溶解度

    2019-11-08 00:48:38卞小強(qiáng)藺嘉昊
    石油化工 2019年10期
    關(guān)鍵詞:見式溶解度表達(dá)式

    卞小強(qiáng),熊 偉,藺嘉昊,熊 武

    (1. 西南石油大學(xué) 石油與天然氣工程學(xué)院,四川 成都 610500 ;2. 中國石油 長慶油田分公司第三采氣廠,內(nèi)蒙古 烏審旗 017300;3. 中國石油 新疆油田分公司,新疆 克拉瑪依 834000)

    高含CO2天然氣開發(fā)過程中氣井普遍產(chǎn)水,水和CO2之間的相互作用規(guī)律目前仍未清晰[1-2]。大多數(shù)的高含CO2氣藏中CO2處于超臨界態(tài),在形成氫鍵時(shí)CO2既可以作為電子受體也可以提供電子。Abudour 等[3]證實(shí)了CO2分子中碳原子作為電子受體、H2O 分子中氧原子作為電子供體,且比CO2氧原子作為電子供體和H2O 中氫原子作為電子受體形成的氫鍵更加穩(wěn)定。他們還基于SAFT1-RPM 狀態(tài)方程(EoS)考慮了CO2為3C、H2O 為4C 的締合結(jié)構(gòu),從而建立了預(yù)測CO2在H2O 中溶解度的熱力學(xué)模型,在引入固定的二元交互作用參數(shù)后,該模型能預(yù)測CO2在鹽水體系中的溶解度[4]。Zhao[5]分別利用PC-SAFT 和tPC-SAFT 模型對CO2-H2O 體系相平衡進(jìn)行了研究,結(jié)果表明CO2考慮為4C 締合結(jié)構(gòu)時(shí),預(yù)測效果最佳。Duan等[6]通過SRK-CPA EoS 預(yù)測了CO2在純水中的相行為,研究了CO2作為惰性、自締合組分(2B,3B,4C)時(shí),締合結(jié)構(gòu)對CO2-H2O 體系相平衡的影響,當(dāng)CO2作為自締合組分時(shí),模型效果較差。

    本工作基于GE(Huron-Vidal(HV))混合規(guī)則并結(jié)合改進(jìn)的SRK-CPA EoS 模型,建立了一個(gè)預(yù)測CO2在水中溶解度的新模型(iCPA-HV),新模型考慮了水的自締合和CO2-H2O的相互締合,利用最小二乘法在278 ~573 K、0.1 ~140 MPa范圍內(nèi),回歸了模型的擬合參數(shù)(Eij,Eji,F(xiàn))且關(guān)聯(lián)成溫度的函數(shù),并與SRK-HV[7]和PRSV-WS[8]模型進(jìn)行了對比分析。

    1 熱力學(xué)模型

    1.1 狀態(tài)方程

    SRK-CPA EoS 的表達(dá)式見式(1)。

    參數(shù)α(T)的表達(dá)式見式(2)。

    g(ρ)的近似表達(dá)式見式(3)。

    XA是締合分子在A 締合點(diǎn)處未與其他分子締合的摩爾分?jǐn)?shù)。未締合分子的摩爾分?jǐn)?shù)XA與締合強(qiáng)度和摩爾密度有關(guān),可由式(4)求得。

    式中,B 表示分子上的締合位;ΔAB為締合強(qiáng)度,與摩爾體積和締合能量有關(guān),可由式(5)近似求得。

    CPA(立方加締和狀態(tài)方程)中物理項(xiàng)中采用HV(基于超額Gibbs 自由能的混合規(guī)則)混合規(guī)則來代替vdW(范德華)混合規(guī)則以改善模型在高溫高壓下的性能。本工作假設(shè)CPA 中的交叉締合作用只與水的締合作用強(qiáng)度有關(guān),并引入一個(gè)二元交互作用參數(shù)(F)描述二者之間的關(guān)系,F(xiàn) 表達(dá)式見式(6)。

    SRK EoS 和PRSV EoS 具體的表達(dá)式分別參考文獻(xiàn)[7]和[9]。

    1.2 基于活度系數(shù)的混合規(guī)則

    HV 混合規(guī)則見式(7)~(8)。

    式中,GE為p=∞時(shí)的超額Gibbs 自由能。

    WS(統(tǒng)計(jì)熱力學(xué))混合規(guī)則表達(dá)式見式(9)~(10)。

    式中,kij為Zhao 等[8]修正后的參數(shù)。

    此處,GE采用Huron-Vidal 修正的非隨機(jī)二流體理論方程[10]計(jì)算,表達(dá)式見式(11)~(13)。

    2 CO2 在水中的溶解度模型

    iCPA-HV 模型(式(1)~(8)及(11)~(13))有4 個(gè)擬合參數(shù)(α,Eij,Eji,F(xiàn)ij),采用最小二乘法擬合大量文獻(xiàn)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)(見表1),得目標(biāo)函數(shù),見式(14)。

    CO2-H2O 體系擬合得到的關(guān)聯(lián)溫度的參數(shù)表達(dá)式見式(15)~(16)。

    表1 CO2 在水中的溶解度數(shù)據(jù)Table 1 CO2 solubility data in water

    在CO2-H2O 體系中,CO2接受一個(gè)電子與H2O 形成氫鍵,H2O 的締合結(jié)構(gòu)為4C,交叉締合強(qiáng)度相互作用參數(shù)表達(dá)式見式(17)。

    3 結(jié)果與討論

    對于CO2-H2O 體系,α 與溫度無關(guān),最優(yōu)化后取0.1。為對比方便,定義了平均絕對相對誤差(AARD)[16],見式(18)。

    圖1 給出了不同模型的預(yù)測結(jié)果。由圖1 可知,由于iCPA-HV 模型考慮了分子間的締合作用,PRSV-WS 模型考慮了狀態(tài)方程與第二維里系數(shù)的關(guān)系,均能較準(zhǔn)確地預(yù)測CO2在水中的溶解度,而SRK-HV 模型只考慮到Gibbs 自由能,預(yù)測結(jié)果誤差偏大。在278 ~573 K、0.1 ~140 MPa 范圍內(nèi),iCPA-HV 模型預(yù)測CO2在水中溶解度的結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)有較好的一致性;PRSV-WS 模型在低溫(小于333.15 K)下能較好地預(yù)測CO2在水中的溶解度,但溫度高于513.15 K 時(shí),模型的預(yù)測精度較差;SRK-HV 模型在低壓(小于40 MPa)下預(yù)測結(jié)果較好,但不適用于高壓(大于100 MPa)條件。

    表2 給出了不同溫度下3 個(gè)模型的計(jì)算結(jié)果誤差。

    圖1 CO2 在水中溶解度模型預(yù)測結(jié)果對比Fig.1 Comparison of prediction results of CO2 solubility model in water.

    表2 CO2 在水中溶解度預(yù)測結(jié)果Table 2 Prediction results of solubility of CO2 in water

    由表2 可知,在278 ~573 K 范圍內(nèi),改進(jìn)后的iCPA-HV 模型預(yù)測精度最高,AARD 為4.15%,其次是PRSV-WS 模型(AARD 為6.01%),最差的是SRK-HV 模型(AARD 為25.41%)。

    4 結(jié)論

    1)基于SRK-CPA 締合流體方程和HV 混合規(guī)則,建立了預(yù)測CO2在水中溶解度的新模型iCPA-HV,該模型考慮了水的自締合和CO2- H2O的相互締合,且模型中的擬合參數(shù)可關(guān)聯(lián)成溫度的函數(shù)。

    2)與PRSV-WS 和SRK-HV 模型的對比結(jié)果表明,在278 ~573 K、0.1 ~140 MPa 范圍內(nèi),iCPA-HV 模型具有最高的預(yù)測精度(AARD 為4.15%),結(jié)合第二維里系數(shù)的PRSV-WS 模型次之(AARD 為6.01%),而只考慮了超額Gibbs 自由能的SRK-HV 模型預(yù)測誤差最大,AARD 為25.41%。

    3)新建的iCPA-HV 模型不僅能精確計(jì)算CO2氣體在水中的溶解度,還為其他氣體在水中的溶解度計(jì)算提供了一種新思路。

    符 號 說 明

    a SRK 方程的參數(shù),(MPa·cm2)/mol

    a0a 方程的系數(shù),常數(shù)

    b SRK 方程的參數(shù),cm3/mol

    c1α 方程的系數(shù),常數(shù)

    E 混合規(guī)則中的二元相互作用參數(shù)

    F 組合規(guī)則中的二元交互作用參數(shù)

    G Gibbs 自由能,狀態(tài)函數(shù)

    GEp=∞時(shí)的超額Gibbs 自由能,狀態(tài)函數(shù)

    g(ρ) 徑向分布函數(shù)

    kij二元交互作用參數(shù)

    NA與A 點(diǎn)締合的分子數(shù),等于2

    p 壓力,MPa

    R 通用氣體常數(shù),8.314 J/(mol·K)

    T 溫度,K

    Tr對比溫度,K/K

    v 摩爾體積,cm3/mol

    XAi為i 分子在締合位A 未締合作用的摩爾 分?jǐn)?shù),%

    XB締合分子在B 締合點(diǎn)處未與其他分子締 合的摩爾分?jǐn)?shù),%

    x 摩爾分?jǐn)?shù),%

    xexpCO2在水中的溶解度實(shí)驗(yàn)值,%

    xcalCO2在水中的溶解度的模型計(jì)算值,%

    α 非無規(guī)參數(shù)

    βAB交互作用體積

    γ 活度系數(shù)

    ΔAB締合強(qiáng)度,關(guān)于摩爾體積和締合能量的 函數(shù)

    εAB締合能量,(MPa·cm3)/mol

    η 對比密度

    λ 常數(shù),λ=lg2

    ρ 摩爾密度,cm3/ mol

    下角標(biāo)

    i,j,k,l 不同化學(xué)組分

    m 混合組分

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