鄭州滎陽(yáng)市周邊土壤重金屬含量垂向變化與結(jié)合態(tài)特征研究

關(guān)鍵詞土壤重金屬;結(jié)合態(tài)特征；垂向分布規(guī)律；滎中圖分類(lèi)號(hào)X53文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼A文章編號(hào) 0517-6611（2025）13-0044-07doi：10.3969/j. issn. 0517-6611.2025.13. 010

開(kāi)放科學(xué)（資源服務(wù)）標(biāo)識(shí)碼（OSID）：

Studyon Vertical Variationin Contentand BoundedForm Characteristicsof Heavy MetalinSoil Around Xingyang City， Zhengzhou PEI Rui-liang12，SHENG Q_i^1，2 ，CAI Chun-nan1 et al（1. Henan Academy of Geology， Zhengzhou，Henan 450016;2.Henan Geochemical Ecological Restoration Engineering Research Center， Zhengzhou，Henan ）

AbstractSystematicallyxploredteverticaldistributionlawandharactersticsofhmcalboundedsofheavmetalsschasd，Hg， As，and Pb inthesoil around Xingyang City，Zhengzhou.Theresults showed thatCd wassignificantlyenrichedinthesurface soil （0- 20cm ），with concentrations2-3 timeshigher than that in the deep soil （ 150-200cm ） due to the influence of industrial and agricultural activities.Bounded form analysis showed that the proportion of exchangeable form of Cd was as high as 18% ，with outstandingbioavailabilityand significant environmental risks.And Pb mainly existed in the bounded form of iron and manganese oxides（ 40% ），which iseasilyactivated and migrated under acidic conditions.

Key WordsSoil heavy metals;Bounded form characteristics;Vertical distribution law;Xingyang City

土壤作為生態(tài)系統(tǒng)的重要組成部分，承載著物質(zhì)循環(huán)、作物生長(zhǎng)及污染物的自然凈化功能[1]。隨著工業(yè)化與農(nóng)業(yè)集約化進(jìn)程的加快，重金屬污染已成為全球性環(huán)境問(wèn)題，其通過(guò)食物鏈富集威脅人類(lèi)健康與生態(tài)安全[2]。Cd 和 Hg 因其高毒性、強(qiáng)遷移性及生物累積性，被列為優(yōu)先控制污染物[3]。土壤重金屬污染具備長(zhǎng)期殘留、難降解、高毒性等特性，遷移性欠佳[4]。由于重金屬生物可利用性受總量及存在形式、結(jié)合態(tài)雙重影響，不同結(jié)合態(tài)重金屬環(huán)境行為迥異，毒性、遷移能力及自然循環(huán)差異顯著[5]。研究表明，可交換態(tài)重金屬易被植物吸收，直接加劇生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)；而殘?jiān)鼞B(tài)重金屬則相對(duì)穩(wěn)定，遷移性較低[4]。因此，解析重金屬的垂向分布規(guī)律及其結(jié)合態(tài)特征，是科學(xué)評(píng)估污染風(fēng)險(xiǎn)、制定針對(duì)性修復(fù)策略的關(guān)鍵?；诖?，該研究以滎陽(yáng)市周邊土壤為對(duì)象，通過(guò)采集不同深度的剖面樣品，結(jié)合地球化學(xué)分析技術(shù)，探究 Cd，Hg 等重金屬的垂向富集規(guī)律及結(jié)合態(tài)分布特征，揭示人類(lèi)活動(dòng)對(duì)土壤重金屬遷移的影響機(jī)制，明確主要污染元素的生物有效性及環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)，為區(qū)域土壤污染精準(zhǔn)管控與生態(tài)修復(fù)提供科學(xué)依據(jù)。

1材料與方法

1.1研究區(qū)概況研究區(qū)位于鄭州市轄區(qū)內(nèi)的縣級(jí)市滎陽(yáng)周邊，距離鄭州市中心城區(qū)約 15km ，地理坐標(biāo)為 113^°07^′～ 113°30^′E.34°36^′～34°59^′N_c 。該區(qū)域地處黃河流域與淮河流域的交匯處，同時(shí)也是黃河中下游的分界區(qū)域，地理位置優(yōu)越，西鄰古都洛陽(yáng)，南望中岳嵩山，北瀕九曲黃河，東接河南省會(huì)鄭州市，自古便有“兩京襟帶，三秦咽喉”之稱。截至2021年末，研究區(qū)常住人口為73.25萬(wàn)。

研究區(qū)的土壤發(fā)育主要受控于氣候及地形條件。該區(qū)域?qū)儆谂瘻貛Т箨懶约撅L(fēng)氣候，四季分明。春季干燥多風(fēng)，夏季炎熱多雨且水熱同期，秋季天高氣爽、光照充足，但偶有連陰雨天氣，冬季寒冷干燥、風(fēng)多雪少。春秋兩季相對(duì)較短，降水季節(jié)分配不均，全年降水主要集中在7一9月，期間暴雨天氣較為常見(jiàn)。歷年平均氣溫為 14.8°C ，年降水量為608.8mm 。這種冷熱交替的氣候特征對(duì)研究區(qū)土壤的發(fā)生和發(fā)展產(chǎn)生了顯著影響。研究區(qū)整體地勢(shì)由西南向東北傾斜，坡度變化較大。其中，近山區(qū)坡度為 10.0%～15.0% ，崗地傾斜平原坡度為 2.0%～3.0% ，沖積平原坡度為 0.5% ＼～1.5% 。山區(qū)地形以陡坡、孤峰、單面山為主，海拔在 300～ 700m ，相對(duì)高度約為 100m 。地形地貌對(duì)土壤的垂直分布及王層厚度等特征具有重要影響，具體表現(xiàn)為山區(qū)土壤偏薄、平原區(qū)土層偏厚。

研究區(qū)內(nèi)土壤主要分為棕壤、褐土、潮土3個(gè)土類(lèi)。棕壤主要分布于山地，該區(qū)域山勢(shì)高峻，多斷層峭壁，氣候較為濕潤(rùn)，植被類(lèi)型豐富多樣，以落葉闊葉林占優(yōu)勢(shì)。褐土主要分布在淺低山丘陵、黃土丘陵以及谷地兩側(cè)的階地上，其上限與棕壤相連，下限與潮土相接。潮土則主要分布在河流兩側(cè)的沖積平原上以及地勢(shì)較為平整的洼地中，呈條帶狀分布，且分布面積較大。

1.2樣品采集在滎陽(yáng)市周邊土壤重金屬含量較高的區(qū)域，該研究共布設(shè)了6條垂向剖面，編號(hào)依次為ZPM20＼～ZPM25。在每個(gè)剖面上，從地表開(kāi)始向下，分別采集5個(gè)不同深度的土壤樣本。以編號(hào)ZPM20的剖面為例，其第1個(gè)采樣點(diǎn)標(biāo)記為ZPM20-01，第2個(gè)采樣點(diǎn)標(biāo)記為ZPM20-02，其余采樣點(diǎn)依此類(lèi)推，依次編號(hào)為 ZPM20-03，ZPM20-04 ZPM20-05。這些剖面從地表向下延伸至 200cm 深處，采樣層位分別設(shè)定在 0～20_，gt;20～50_，gt;50～100_，gt;5100～150_，gt;5150～ 200cm 的深度，每隔 20～50cm 分層采集土壤樣本。此次研究共采集了30個(gè)土壤樣本，測(cè)定包括 Cu，Ni，Pb，Cd，As，Hg Zn，Cr，Mo 的含量和 ΔpH 在內(nèi)的10項(xiàng)指標(biāo)。此外，還對(duì)研究區(qū)HPMC21 ～ HPMC49等29個(gè)表層土壤樣本中的 Cu，Pb 、Zn，Ni，Cd，Cr，Hg，As 重金屬賦存形態(tài)進(jìn)行詳細(xì)分析，涵蓋可交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、有機(jī)結(jié)合態(tài)、硅酸鹽態(tài)。

1.3分析測(cè)試該研究的樣品測(cè)試工作由河南省地質(zhì)研究院實(shí)驗(yàn)室承擔(dān)，該實(shí)驗(yàn)室均具備相應(yīng)的檢測(cè)資質(zhì)。土壤剖面樣品測(cè)定了 Cu，Ni，Pb，Cd，As，Hg，Cr，Mo，Zn 的含量和 ΔpH 這10項(xiàng)指標(biāo)（表1）。對(duì)于土壤結(jié)合態(tài)樣品，進(jìn)一步分析了 Cu 、Ni，Pb，Cd，As，Hg，Cr 和 Z_n 等重金屬的結(jié)合態(tài)分布，包括可交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、有機(jī)結(jié)合態(tài)、硅酸鹽態(tài)（表2）。在樣品處理方面，元素全量分析的樣品經(jīng)自然風(fēng)干后過(guò)60目尼龍篩，等重量縮分成 200g 分析樣品送檢；結(jié)合態(tài)樣品則先過(guò)10目孔徑篩，等重量縮分后繼續(xù)研磨至過(guò)60目孔徑篩，樣品重量不小于 100g 再送檢分析。

2結(jié)果與分析

2.1土壤元素垂向變化特征從表2可以看出，表層土壤（ 0～20cm 中 等重金屬含量總體明顯高于其他土層。其中，Cd在表層的含量比 gt;150～ 200cm 土層高出2＼～3倍。總體來(lái)看， Cd，Hg，As，Pb，Cu 和Z_n 等重金屬在表層土壤（ 0～20cm， 中顯著富集，其含量隨土層深度增加而降低，但Ni和 Cr 的垂向分布較為穩(wěn)定，可能表明它們受人類(lèi)活動(dòng)影響較小。這些垂向分布特征反映了重金屬在土壤中的遷移和積累過(guò)程[6-7]，同時(shí)也顯示研究區(qū)表層土壤對(duì)重金屬具有較強(qiáng)的吸附和固定能力。與《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》（GB15618—2018）對(duì)比發(fā)現(xiàn)，除樣本ZPM22-1的Cd含量略高于篩選值0 （0.6mg/kg） 外，其他樣本的 Hg，As，Pb，Cr，Cu，Ni 和 Z_n 的含量均未超出篩選值。所有Cd超標(biāo)的樣本含量均低于管制值0 （4.0mg/kg） ，且均位于表層，隨土層深度增加Cd含量遞減，暗示其污染源可能與人類(lèi)活動(dòng)密切相關(guān)。

表2垂向剖面地球化學(xué)元素含量統(tǒng)計(jì)

Table2Vertical profile statistics of geochemical element contents

2.2土壤元素結(jié)合態(tài)特征該研究對(duì)滎陽(yáng)市周邊土壤重金屬風(fēng)險(xiǎn)區(qū)的30件表層土壤樣本進(jìn)行了化學(xué)結(jié)合態(tài)分析，重點(diǎn)關(guān)注了 Cr，Hg∝As，Ni，Cu，Zn，Pb 和Cd這8種重金屬元素的5種主要結(jié)合態(tài)（可交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、有機(jī)結(jié)合態(tài)、硅酸鹽態(tài)）。這5種結(jié)合態(tài)的分布、遷移和轉(zhuǎn)化受到多種因素的影響，進(jìn)而決定了其對(duì)生態(tài)系統(tǒng)和環(huán)境的風(fēng)險(xiǎn)程度。

可交換態(tài)重金屬主要吸附于土壤中的腐殖質(zhì)和黏土礦物，對(duì)環(huán)境變化極為敏感，其易于遷移和轉(zhuǎn)化，并可被植物吸收，其含量受人類(lèi)活動(dòng)影響顯著[8-9]，對(duì)生態(tài)系統(tǒng)的毒性作用尤為突出。碳酸鹽結(jié)合態(tài)重金屬是指與土壤碳酸鹽礦物共沉淀的金屬離子[10]。土壤pH 是影響碳酸鹽結(jié)合態(tài)穩(wěn)定性的關(guān)鍵因素：pH降低會(huì)促進(jìn)其溶解，釋放重金屬離子；而pH升高則有利于碳酸鹽礦物的形成和重金屬的固定[11]。研究區(qū)pH為7.53＼～8.71，均值為8.17，土壤屬于堿性，這對(duì)碳酸鹽結(jié)合態(tài)的穩(wěn)定有利。

鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)重金屬通常以礦物顆?；蚣?xì)小顆粒分散的形式存在于土壤中。這種存在形式使其具有較大的比表面積，有利于吸附陰離子或與之共沉淀[12]。土壤的酸堿度（pH）和氧化還原電位是影響鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)穩(wěn)定性的關(guān)鍵因素。較高的 pH 和氧化還原電位有利于鐵錳氧化物的形成，從而有助于固定重金屬離子[13]。由于該研究區(qū)域的pH較高，這有利于鐵錳氧化物的穩(wěn)定結(jié)合，降低了這類(lèi)結(jié)合態(tài)被活化并引發(fā)環(huán)境污染風(fēng)險(xiǎn)的可能性。

有機(jī)結(jié)合態(tài)重金屬由土壤中的天然有機(jī)質(zhì)（如動(dòng)植物殘?bào)w和腐殖質(zhì)）與重金屬離子螯合而成[14]；這種結(jié)合態(tài)反映了王壤有機(jī)質(zhì)與重金屬的相互作用，是評(píng)估土壤污染程度的重要指標(biāo)。硅酸鹽態(tài)（也稱殘?jiān)鼞B(tài)）重金屬主要存在于土壤礦物晶格中，是礦物風(fēng)化的產(chǎn)物；這種結(jié)合態(tài)的重金屬在自然環(huán)境中相對(duì)穩(wěn)定，不易釋放，對(duì)植物的可利用性較低[15]；其分布和穩(wěn)定性主要受土壤礦物組成、巖石風(fēng)化程度和土壤侵蝕作用的影響。

從圖1和表3可以看出，30件樣品的重金屬結(jié)合態(tài)分布具有相似性， CrHgAsNiCuZn 主要以硅酸鹽態(tài)存在，而Cd的硅酸鹽態(tài)含量較低。 Pb 以鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)和硅酸鹽態(tài)為主，Cd以碳酸鹽結(jié)合態(tài)和鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)為主，且可交換態(tài)占比較高。以HPMC21土壤樣品為例，其重金屬結(jié)合態(tài)分布規(guī)律明顯， 的硅酸鹽態(tài)含量占比分別為 87%.78%.75%.74%.70%.59% ，而有機(jī)結(jié)合態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)和可交換態(tài)含量較低； Pb 的鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)含量占比為 40% ，硅酸鹽態(tài)為 39% ；Cd的碳酸鹽結(jié)合態(tài)含量占比為 30% ，鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)占比為 22% 。

總體而言，研究區(qū)表層土壤中， Cr，H_g，As，Ni，Cu 和 Z_n 主要以硅酸鹽結(jié)合態(tài)存在，這種結(jié)合態(tài)的重金屬穩(wěn)定性高，難以被植物吸收，生態(tài)毒性和環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)相對(duì)較低。相比之下， Pb 以鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)為主，在環(huán)境酸化條件下可能被活化，釋放可被植物吸收的鉛，增加環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)。而Cd的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)最為突出，其以碳酸鹽結(jié)合態(tài)和鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)為主，且可交換態(tài)比例較高，易于被植物吸收和富集。此外，在環(huán)境酸化條件下，碳酸鹽結(jié)合態(tài)的Cd可能會(huì)進(jìn)一步活化，釋放更多重金屬離子，加劇環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)。

2.3 成因及影響分析

2.3.1重金屬垂向分布特征的成因及影響分析。重金屬在表層土壤中的富集可能與多種因素相關(guān)。首先，表層土攘通常具有較高的有機(jī)質(zhì)含量和微生物活性，這些特性有助于重金屬的吸附和固定[16]。其次，人類(lèi)活動(dòng)（如農(nóng)業(yè)施肥、工業(yè)排放等）對(duì)表層土壤的直接影響較大，可能導(dǎo)致重金屬的輸入增加[17]。此外，土壤的物理性質(zhì)（如孔隙度、滲透性）也可能影響重金屬的遷移和分布[18]。例如，土壤孔隙度較大時(shí)，重金屬更容易通過(guò)淋溶作用向下遷移，而在孔隙度較小時(shí)，重金屬則更容易在表層積累。研究區(qū)土壤類(lèi)型以褐土為主，該類(lèi)土壤黏粒含量較高、孔隙度較大，有效阻止了重金屬向下層土壤的遷移。

圖1HPMC21樣品的重金屬結(jié)合態(tài)分布比例

Fig.1The distribution proportionof theheavymetal bounded form in the HPMC21 sample

表3土壤樣品重金屬結(jié)合態(tài)分布

Table3 Distribution of heavymetal bounded form in soil sample

重金屬的垂向分布特征對(duì)其環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)具有重要影響[19]。雖然Cd和 Hg 在表層土壤中的含量較高，但其隨著土層深度增加而降低，表明這些重金屬的遷移能力有限，主要集中在表層。這在一定程度上限制了它們對(duì)深層土壤和地下水的污染風(fēng)險(xiǎn)。表層土壤的重金屬富集仍然對(duì)生態(tài)系統(tǒng)和人類(lèi)健康構(gòu)成潛在威脅，特別是對(duì)于那些易被植物吸收的重金屬（如Cd）。因此，在土壤污染治理和管理中，應(yīng)重點(diǎn)關(guān)注表層土壤的重金屬污染，采取有效措施減少其輸入和遷移。

2.3.2重金屬結(jié)合態(tài)特征的成因及影響分析。研究區(qū)表層土壤樣本中 Cr，Hg，As，Ni，Cu 和 Z_n 主要以硅酸鹽結(jié)合態(tài)存在，這種結(jié)合態(tài)對(duì)作物的可利用性較低，因此其環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)相對(duì)較小。Pb以鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)為主，其可交換態(tài)（易被植物吸收的形式）占比較低，仍需警惕土壤酸化可能引起的鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)活化，從而增加環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)。Cd雖然主要以碳酸鹽結(jié)合態(tài)存在，但其可交換態(tài)約占總含量的 18% ，這可能是導(dǎo)致部分作物Cd含量超標(biāo)的主要原因。因此，在土壤污染治理和管理中，應(yīng)特別關(guān)注Cd的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)，并采取措施降低其可交換態(tài)的比例，以減少對(duì)作物和生態(tài)系統(tǒng)的危害。

3結(jié)論

該研究對(duì)研究區(qū)土壤重金屬的垂向分布特征、環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)、結(jié)合態(tài)特征進(jìn)行了深人分析，結(jié)果表明，表層土壤（ 0～ 20cm 中 Cd，Hg，As，Pb，Cu 和 Z_n 等重金屬呈現(xiàn)富集趨勢(shì)，其含量隨土壤深度增加而降低，其中Cd在表層的含量顯著高于深層土壤。與《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》（GB15618—2018）相比，Cd是研究區(qū)的主要污染風(fēng)險(xiǎn)元素，盡管部分表層樣本的Cd含量略超篩選值，但未達(dá)管制值，且其含量隨土層深度增加而降低，表明環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)減弱。從形態(tài)特征看， Cr，H_g，As，Ni，Cu 和 Z_n 主要以硅酸鹽結(jié)合態(tài)存在，對(duì)作物可利用性較低； Pb 以鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)為主，其可交換態(tài)占比較低，但需警惕土壤酸化可能引發(fā)的活化風(fēng)險(xiǎn)；Cd雖以碳酸鹽結(jié)合態(tài)為主，但可交換態(tài)占比達(dá)18% ，可能是導(dǎo)致作物Cd超標(biāo)的主要原因。綜合研究表明，重金屬的垂向分布和結(jié)合態(tài)特征明顯影響其環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)，其中Cd的表層富集特征及較高可交換態(tài)比例使其成為環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)防控的重點(diǎn)。未來(lái)研究應(yīng)進(jìn)一步探討重金屬遷移機(jī)制，基于Cd的污染特征制定針對(duì)性治理措施，以降低其對(duì)生態(tài)系統(tǒng)和人類(lèi)健康的潛在威脅。

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