亞波長鈮酸鋰薄膜導模共振結(jié)構(gòu)設計及二次諧波轉(zhuǎn)化效率優(yōu)化

曹春雨 ,瞿敏妮 ,謝 微

（1.華東師范大學 精密光譜科學與技術國家重點實驗室,上海 200241;2.上海交通大學 電子信息與電氣工程學院 先進電子材料與器件平臺,上海 200240）

0 引言

鈮酸鋰(LiNbO3,LN) 因其優(yōu)異的光學性能而被認為是光學領域的關鍵材料[1-5],被譽為“光學硅”.近年來,在低折射率襯底上成功地制備出亞微米厚度的鈮酸鋰單晶薄膜,開啟了絕緣體–鈮酸鋰結(jié)構(gòu)(lithium niobate on insulator,LNOI) 的新性能應用[6-8].依托于LNOI 高折射率對比度,人們制備出了低損耗波導[9-10]、微盤微環(huán)諧振腔[11-14]、超高速電光調(diào)制器[15-18]、周期性極化鈮酸鋰非線性器件[19]、寬帶光學梳[20-21]和光子晶體[22-24]等高性能的微納光電器件.LN 由于其非中心對稱結(jié)構(gòu)而具有較大的二階非線性系數(shù)(χ(2)),結(jié)合其在超寬光譜范圍內(nèi)具有極低吸收率的性質(zhì),它是可見光–紫外波段二次諧波產(chǎn)生(second harmonic generation,SHG) 的完美材料.為了提高二次諧波轉(zhuǎn)化效率,人們采用準相位匹配的方法用于補償相位失配[25],又開發(fā)出梯度超表面用于提高二次諧波轉(zhuǎn)換的效率[26].然而,當非線性介質(zhì)薄膜厚度在亞波長尺度時,基頻光透射薄膜樣品產(chǎn)生的二次諧波轉(zhuǎn)化效率往往極低.為了增強亞波長尺度LNOI 的非線性響應,利用高品質(zhì)因子(Q值) 光學微腔增強光場的局域功率密度是一種可取的方案.

人工微納結(jié)構(gòu)可以在亞波長尺度實現(xiàn)對光子的捕獲,從而獲得高密度的局域電磁場能量,這是在極小的模式空間內(nèi)操控光場的重要手段之一,在增強光學非線性方面有著重要應用[27-29].近年來,介質(zhì)光學超表面在提高光與物質(zhì)非線性相互作用方面取得了進展,在理論和實驗上,高Q值的諧振腔結(jié)構(gòu)都實現(xiàn)了二次諧波的高效轉(zhuǎn)化[30-31].導模共振(guided mode resonance,GMR) 微納結(jié)構(gòu)是一種由光柵和波導結(jié)構(gòu)衍生出的復合結(jié)構(gòu),其包含超表面光柵結(jié)構(gòu),以及由高折射率、低折射率介質(zhì)層組成的波導層.當波導層厚度處于亞波長尺度時,極小的模式體積和較高的Q值參數(shù)可使GMR 微納結(jié)構(gòu)在加強光與物質(zhì)相互作用方面有優(yōu)良的表現(xiàn),常被應用于光學濾波、光學非線性和生物傳感器等領域[32].在理想的導模共振結(jié)構(gòu)體系中,連續(xù)譜的束縛態(tài)(bound states in the continuum,BIC),即所謂的“暗態(tài)”[33],被證明具有完美的光場限制能力,擁有無窮大的Q值[34].光學BIC 首先在光子平板晶體中被發(fā)現(xiàn)[35].然而理想的BIC 無法被外場所激發(fā),因此無法被直接利用.但是近來的研究表明,對于BIC 結(jié)構(gòu),通過打破其結(jié)構(gòu)對稱性或破壞動量空間的對稱性,可以使理想的BIC 模式衰退成準BIC 模式[36-37].準BIC 模式仍具有大的Q值,但卻可以被外場所激發(fā).利用準BIC 模式的超高Q值并結(jié)合LN 所具有的大的二階非線性系數(shù),本文提出了在亞波長厚度LNOI 樣品表面刻蝕GMR 超表面結(jié)構(gòu),并通過理論模擬證明了紫外波段二次諧波的顯著增強效應,其增強比例高達105數(shù)量級.

本文后續(xù): 第1 章介紹刻蝕GMR 的LNOI 模型結(jié)構(gòu);第2 章模擬GMR 超表面結(jié)構(gòu)的各參數(shù)對于透射光譜的影響,重點分析對共振波長以及半高寬等參數(shù)的影響,探究不同偏振態(tài)以及不同入射角度對透射光譜的影響,利用非對稱結(jié)構(gòu)制備高Q值的準BIC 模式,并利用局域場增強實現(xiàn)LNOI 樣品的SHG 效率提升;第3 章對全文做出總結(jié).

1 模型簡介

本文研究的全介質(zhì)光柵結(jié)構(gòu)如圖1(a)所示: 基于“三明治”結(jié)構(gòu)的鈮酸鋰(LN)薄膜平臺,自上而下分別為亞微米厚度的LN 薄膜、二氧化硅(SiO2) 隔離層以及LN 襯底層,其中LN 薄膜和SiO2的厚度分別為h1和h2.這樣,高折射率的LN(其折射率約為2.2) 和SiO2(其折射率約為1.45) 便形成了大的折射率對比度,為限制光場提供了有力支持.通過在LN 薄膜層刻蝕凹槽以形成周期性的光柵結(jié)構(gòu).光柵的參數(shù): 周期長度(D); 刻蝕深度(h) ;光柵條寬度(d) ;填充因子(F),其定義為光柵條寬度和光柵周期的比值,即F=d/D; 入射光的波矢為k,入射方向在yOz平面,其與法線夾角為θ;光源的偏振態(tài)定義為TM(transverse magnetic) 極化波電場,方向在yOz平面(即與光柵刻線垂直),TE(transverse electric) 極化波電場沿著x軸方向(即與光柵刻線平行).為了激發(fā)出導模共振效應,光柵結(jié)構(gòu)的相位匹配需要滿足方程[38]

圖1 (a) GMR 光柵結(jié)構(gòu)示意圖;(b)未刻蝕結(jié)構(gòu)的鈮酸鋰薄膜與添加GMR 結(jié)構(gòu)的鈮酸鋰薄膜的光譜信號對比Fig.1 (a) Schematic of the GMR grating structure;and(b) spectrum contrast of unetched lithium niobate film and GMR grating structures

式(1) 中:nc為覆蓋層的折射率(在本文的結(jié)構(gòu)中,覆蓋層為空氣);nS為SiO2的折射率;λ為入射波的波長;neff為光柵的有效折射率;i為光柵的衍射級.

根據(jù)式(1) 可以通過調(diào)整光柵參量初步確定共振波長.本文主要關注的波段為可見光波段,對其光柵結(jié)構(gòu)的光學性質(zhì)求解,仿真采用時域有限差分法(finite difference time domainmethod,FDTD).由于本文的結(jié)構(gòu)是周期性重復結(jié)構(gòu),故只需要對單元結(jié)構(gòu)仿真便可以求解整個空間內(nèi)的電磁場分布.在x方向和y方向設置周期性邊界條件,在光場的傳播方向,即z方向使用完美匹配層邊界條件(perfect matched layer,PML).由于LN 屬于負單軸晶體,因此數(shù)值模擬不僅需要考慮LN 的色散性質(zhì),同時還要關注其雙折射的影響.這里異常光折射率(ne) 和尋常光折射率(no) 均采用Zelmon 等[39]的文獻數(shù)據(jù).

基于h1=300 nm、h2=4μm 的z切向LN 結(jié)構(gòu),采用可見光波段的寬光譜平面波光源正入射到結(jié)構(gòu)表面,入射光偏振態(tài)為TM 偏振.圖1(b)給出了未刻蝕的LN 薄膜的光譜以及GMR 光柵結(jié)構(gòu)的光譜的對比: 黃色和紫色虛線分別是薄膜的反射譜和透射譜;藍色實線和紅色實線分別為GMR 光柵結(jié)構(gòu)的反射光譜和透射光譜.光柵的結(jié)構(gòu)參數(shù)分別為D=356 nm,F=0.7,h=70 nm.從圖1(b)可以看到,在沒有加光柵前,薄膜對入射光幾乎是透明的,所有波長的入射光都可以高透通過,只有很小的一部分反射回來;但是在添加光柵結(jié)構(gòu)后,光譜發(fā)生了巨大的變化,在特定的波長處反射率急劇地增加甚至接近1,此時的透射率相應地衰減接近0,在遠離共振波長時反射率將會迅速地下降.這說明導模共振光柵結(jié)構(gòu)改變了原有的近場分布,將共振處的光場局域增強了反射、減弱了透射,并且共振峰線寬僅約7 nm.導模共振,實際就是光柵的高級次子波和波導光柵的傳播常數(shù)相當時所引起共振的現(xiàn)象.同時為了控制衍射效率,選擇亞波長光柵結(jié)構(gòu)(D＜λ),保證透射波和反射波只有一個級次的傳播,從而達到能量集中的效果.

2 結(jié)果與分析

2.1 光柵結(jié)構(gòu)參數(shù)對于透射光譜特性的影響

為了探究光柵結(jié)構(gòu)中各參數(shù)對于光譜信號共振峰的影響,本文采用控制變量法分別研究了寬光譜平面波光源垂直入射下,光柵周期(D)、填充因子(F) 和刻蝕深度(h) 對光譜的影響,仿真得到的透射光譜如圖2(a)、圖2(b)、圖2(c)所示.為了直觀地觀察光柵周期對共振波長的影響,圖2(d)給出了共振波長隨光柵周期的變化.由圖2(d)可以看到,共振峰的波長分依賴光柵周期(D) 的大小,當D從330 nm 變化到370 nm 時,共振峰從近650 nm 的位置移動到了705 nm 左右.從圖2(a)(F=0.7,h=70 nm)可以看到,共振波長隨周期變化的趨勢近似為一條直線,相應的斜率約為1.45.由圖2(b)(D=356 nm,h=70 nm)可以看到,填充因子(F) 對共振峰的波長位置影響較小,在F從0.5 到0.9 大范圍變化的過程中,峰位僅發(fā)生紅移約10 nm;但是當F較小時,共振峰一側(cè)旁帶的影響就越突出.從圖2(c)(D=356 nm,F=0.7)可以看出,刻蝕深度(h) 對光譜的作用十分顯著,當h較大(h>100 nm)時,共振峰的線型越寬;隨著h的減小,其半高寬(full width at half maximum,FWHM) 也就逐漸減小,同時其共振峰一側(cè)的旁帶影響也變小.為了直觀且定量地表述刻蝕深度對光譜的影響,圖2(e)分別給出了h=150 nm,120 nm,90 nm,60 nm,30 nm 時透射光譜圖,顯然隨著h的減小,共振峰的線寬越窄,但是峰谷的高度還是很低,接近0.圖2(f)定量給出了FWHM 隨刻蝕深度的數(shù)值變化,顯然FWHM 隨著h的減小而減小,當h=30 nm 時,FWHM 僅有1.9 nm.

圖2 光柵各參數(shù)對透射譜的影響Fig.2 Influence of grating parameters on the transmission spectrum

從上面的分析可以看出,周期直接決定了共振峰的波長,使用不同的周期參數(shù)便可以設計需求的共振波長,并且在光柵的刻蝕深度很淺即只有幾十納米時,便可以獲得線寬非常窄的共振峰.這說明LN 薄膜在引入較淺的光柵槽調(diào)制、對原有薄膜破壞較小時就可以十分顯著地導模共振效應.由于LN 材料以及SiO2在寬譜范圍內(nèi)具有透明性,因此LN 導模共振光柵結(jié)構(gòu)不僅可以反射式濾波,而且可以對透射光濾波.

2.2 光源的偏振以及入射角度對透射光譜的影響

本文的結(jié)構(gòu)屬于一維周期性光柵,其結(jié)構(gòu)具有明顯的方向選擇性,因此對于不同的偏振態(tài)的入射波可能會有不同的光學響應.為此,本文重點研究了TM 和TE 這兩種偏振態(tài)下,不同角度的平面波照射對結(jié)構(gòu)的透射光譜的影響.圖3(a)為TM 偏振光入射下的透射光譜.在正入射時,如圖3(a)所示,只有1 個共振峰.但是當斜入射時,任意入射角度(θ) 下都會出現(xiàn)2 個共振峰,并且隨著θ的增大,上方1 個峰會發(fā)生紅移,同時下方1 個峰會藍移,導致2 個峰彼此間的距離越來越遠,這正對應著式(1)中i=1 和i=–1 這2 個衍射級的貢獻,共振峰出現(xiàn)左右高度對稱的情形,即T(λ,θ)=T(λ,-θ) .當保持光柵結(jié)構(gòu)各參數(shù)不變(D=356 nm,F=0.7,h=70 nm),僅改變光源的偏振態(tài),即由TM 偏振變成TE 偏振時,仿真的結(jié)果如圖3(b)所示.由圖3(b)可以看到,共振峰的位置整體都發(fā)生了紅移,在正入射時,共振波長由約685 nm 變?yōu)榧s730 nm,出現(xiàn)了近似雙曲線的共振分布,如同TM 偏振態(tài)也是關于中軸線左右對稱.但是不同的是,上下兩條能帶發(fā)生了分離,出現(xiàn)了約10 nm 的光學帶隙;同時可以看到,上面的能帶譜線出現(xiàn)了奇特的現(xiàn)象,在接近0°時譜線線寬逐漸減小直至完全消失,即此時出現(xiàn)了導模共振的“暗態(tài)”模式.“暗態(tài)”模式由于對稱性保護,無法被垂直入射的平面波所激發(fā),在光譜圖上即表現(xiàn)為線寬消失.這種“暗態(tài)”模式稱作BIC 模式,處于連續(xù)譜中,但是能量被完全束縛住,無法激發(fā),理論上Q值為無窮大.

圖3 光源偏振和入射角度對光譜的作用Fig.3 Role of polarization and incidence angle of the light source on spectra

為了進一步探究BIC 模式,本文將圖3(b)中θ=0°,0.2°,0.4°,0.6°,0.8°,1.0°的透射光譜提取出來繪制在圖3(c)中.當θ從1°逐漸減小時,透射譜右側(cè)的共振峰波長向著短波移動,同時譜線的線寬也越來越小,直到θ=0°時,完全看不到峰的BIC 模式.圖3(d)給出了θ在0°到5°范圍內(nèi)Q值的變化,Q值的定義是Q=λ/δλ,其中λ為共振峰的波長,δλ為共振峰的半高寬.在θ=5°時,Q值只有約300;隨著θ的減小,Q值呈現(xiàn)指數(shù)級增長的趨勢,當θ=0.2°時,Q值達到約1.1 × 104,這說明入射角度越小,其對光場的限制能力就越強,從而把能量集中在光柵所在的LN 薄膜層,加強了光與物質(zhì)的相互作用,故具有非常大的Q值;當θ=0°時,由于其無法被外界的任意偏振態(tài)的光源所激發(fā),即使在理論上存在無限大的Q值,也無法直接利用,反而破壞對稱性的斜入射時,理想BIC 模式轉(zhuǎn)變成準BIC 模式,仍然保持非常大的Q值,常常能夠被實際利用.

2.3 非對稱結(jié)構(gòu)的共振增強與二次諧波增強

BIC 模式除了在動量空間能夠?qū)崿F(xiàn),其結(jié)構(gòu)對稱性被破壞時也能夠出現(xiàn)準BIC 模式.為此,本文仍然基于前面的結(jié)構(gòu),不同的是,光柵不再是單周期地無限重復,而是存在雙周期的單元(圖4(a)),其大的周期(D)=2da+db+dc,光柵條的長度為da=0.25D.這樣結(jié)構(gòu)就不再對稱,而是沿著da+db和da+dc交替周期性地排列.為了表征結(jié)構(gòu)的非對稱程度,定義非對稱系數(shù)δ=(db-dc)/(db+dc),顯然δ取值范圍為 [0,1] : 當δ=0 時,結(jié)構(gòu)是對稱的;當δ=1 時,表示dc為0,即右側(cè)的空氣槽完全消失.考慮到LN 的各向異性,為了后面更好地獲得LN 的二次諧波響應,本文采用x切向的LN,但是LN 薄膜的厚度和SiO2的厚度保持不變(h1=300 nm,h2=4μm).

圖4 非對稱GMR 結(jié)構(gòu)設計及線性光學性質(zhì)Fig.4 Asymmetric GMR structural design and linear optical properties

在研究非線性之前,先需研究其線性光學性質(zhì),理解其作用機理.為此本文仿真采用圖4(a)所示的結(jié)構(gòu),其中D為374 nm,h為70 nm,模擬不同δ值時,在TE 偏振光入射下其透射譜線的性質(zhì).與前面動量空間的BIC 類似,研究的結(jié)構(gòu)在其結(jié)構(gòu)對稱性沒有被破壞(δ=0) 時出現(xiàn)理想的BIC 模式,即線寬消失;當結(jié)構(gòu)的對稱性被破壞時,理想的BIC 模式就會變成可探測的高Q值的準BIC 模式.圖4(b)給出了δ=0.1,0.2,0.3,0.4,0.5 時的結(jié)構(gòu)透射光的譜線: 當δ值減小時,共振峰的波長向短波方向移動,且此時線寬逐漸變小,直到δ=0 時共振峰完全消失.圖4(c)給出了δ=0.1,0.5 時其電場對于入射光的歸一化分布:δ=0.5 時,場增強的最大處數(shù)值為16 倍;但是δ=0.1 時,場增強的最大數(shù)值為80 倍,此時電場主要分布在刻蝕光柵的LN 層,這也進一步說明了結(jié)構(gòu)的δ越小對于光場的局域效果越好.

為了定量描述場局域效果,圖4(d)給出了其Q值隨著δ變化的情況: 當δ=0.1 時,Q值高達1.45×104;當δ增大時,Q值迅速衰減,在δ=1 處Q值僅約145;對Q值和 1/δ2進行線性擬合,說明Q值正比于 1/δ2,在δ較小時,由于形成準BIC 模式,在光柵結(jié)構(gòu)非常小的模式體積中形成了強烈的局域場增強,品質(zhì)因子也達到了很高的水平.

以往的研究表明,強的光場局域?qū)τ谔岣呶⒓{結(jié)構(gòu)的非線性響應至關重要.在本文的研究中,重點關注的是其Q值最大(δ=0.1) 處的非線性效應.由于LN 屬于3m 點群晶體結(jié)構(gòu),其非線性張量(dijk)可以表示為

LN 是負單軸的雙折射晶體,其二階非線性系數(shù)為d33=27 pm/V,d31=4.6 pm/V,d22=3 pm/V .因此在足夠強的基波(fundamental wave,FW)的泵浦下,LN 內(nèi)部形成的二次諧波極化強度為

為了獲得更強的二次諧波響應,本文利用最大的非線性系數(shù)d33.對于SHG 的仿真,選擇非耗盡的泵浦近似.由前面關于非對稱結(jié)構(gòu)的線性光學性質(zhì)的討論可以發(fā)現(xiàn)超高Q值出現(xiàn)在約731 nm,同時為了利用d33,選擇TE 偏振態(tài)(偏振方向沿著x切向LN 的光學軸,即圖4(a)的z軸方向) 的強場光源垂直入射泵浦.為了評價其SHG 的響應效果,本文在結(jié)構(gòu)的透射方向?qū)ο鄳娣e內(nèi)的坡印廷矢量做積分,以得到SHG 的轉(zhuǎn)化的功率值.二次諧波的轉(zhuǎn)化效率(η) 定義為二次諧波的峰值功率與基波(FW)的峰值功率之比,即

考慮到實際的應用,SHG 和FW 的光強依賴關系也被研究.FW 的峰值光強由0.12 GW/cm2到1.33 GW/cm2逐漸變化,SHG 的光強隨著FW 光強的變化如圖5(a)所示.表明SHG 的功率密度和FW 的泵浦激發(fā)功率密度的雙 l og10坐標,擬合斜率約為2 的線性關系,即二次諧波的光強正比于入射基波光強的平方(對應電場強度的四次方).

圖5 二次諧波的增強Fig.5 Enhancement of second harmonics

圖5(b)給出了本文這種結(jié)構(gòu)在δ=0.1 時,SHG 的轉(zhuǎn)化效率隨FW 泵浦強度的變化: 當FW 峰值光強為1.33 GW/cm2(對應電場振幅值為1 × 108V/m)時,其二次諧波的轉(zhuǎn)化效率為0.58%;當光強為0.133 GW/cm2時,其轉(zhuǎn)化效率為0.06%.SHG 的效率隨FW 的光強呈線性變化,也進一步證明了二次諧波的產(chǎn)生.

SHG 在不同波長泵浦下的轉(zhuǎn)化效率如圖5(c)所示,在共振處(FW 波長約731.2 nm,SHG 波長約365.6 nm) 其SHG 的轉(zhuǎn)化效率最大,η為0.58%.在LN 薄膜僅數(shù)百納米厚度的情況下,二次諧波依賴相位匹配的傳播距離十分有限,未刻蝕光柵的LN 薄膜其SHG 轉(zhuǎn)化效率只有約10–8,但是通過刻蝕光柵結(jié)構(gòu),在局域場增強的作用下,可以使得結(jié)構(gòu)的SHG 的轉(zhuǎn)化效率增強約 1 05倍.同時可以看到,在稍微偏離共振波長的位置,其SHG 的轉(zhuǎn)化效率呈指數(shù)級下降,這是因為共振處Q值高共振線寬十分窄,一旦遠離共振處其光場的局域效果將會迅速下降,對于二次諧波的增強效果也將不再明顯.

3 結(jié)論

本文在理論上設計了基于LN 薄膜的亞波長導模共振光柵結(jié)構(gòu),數(shù)值分析了結(jié)構(gòu)參數(shù)以及光源偏振態(tài)和入射角度對于其共振特性的影響.結(jié)果表明,光柵周期決定了共振波長的位置,并且刻蝕深度對共振的線寬影響明顯,刻蝕深度越小其線寬也就越小.同時研究了入射角度對于共振峰的線寬的影響,設計了非對稱的光柵結(jié)構(gòu),實現(xiàn)了Q值為 1.45×104的準BIC 共振模式,利用超高Q值的局部場增強實現(xiàn)了對于LN 的二次諧波的共振增強.當非對稱系數(shù)δ=0.1 時,在泵浦光峰值功率為1.33 GW/cm2下,實現(xiàn)了0.58%的SHG 轉(zhuǎn)化效率.