超快演化光場的含時二階關(guān)聯(lián)特性研究

王振宇,謝 微

（華東師范大學(xué) 精密光譜科學(xué)與技術(shù)國家重點實驗室,上海 200241）

0 引言

光場的二階相干性可以用強(qiáng)度關(guān)聯(lián)函數(shù)(光子的二階關(guān)聯(lián)函數(shù)) 來定量描述.早在20 世紀(jì)50 年代,Brown 和Twiss 這兩位天體物理學(xué)家在測量恒星直徑時就提出了光子二階關(guān)聯(lián)函數(shù)的概念和測量方法[1-3],并由此衍生出了量子光學(xué)中研究光場時間二階相干性的核心實驗方法—Hanbury Brown-Twiss(HBT) 測量方案.近年來,隨著光子探測技術(shù)的不斷發(fā)展,單光子探測的靈敏度和時間響應(yīng)速度得到了大幅度提升,利用HBT 配置測量光子二階關(guān)聯(lián)函數(shù)亦被廣泛應(yīng)用于量子信息[4-5]、量子計算[6]、生物成像[7-8]、材料科學(xué)[9-11]、光電子設(shè)備研究[12-13]等領(lǐng)域.

在具有微納結(jié)構(gòu)的發(fā)光體系中,發(fā)光介質(zhì)本身的結(jié)構(gòu)可以形成微腔,使得此類體系中光場和發(fā)光物質(zhì)之間可以形成更強(qiáng)的耦合[14-15].由于Purcell 效應(yīng)[16]和集體輻射[17-19]等效應(yīng)的存在,微納結(jié)構(gòu)體系中物質(zhì)在單次泵浦激發(fā)后處于動態(tài)演化狀態(tài),發(fā)光過程可能只持續(xù)幾十皮秒到亞納秒的時間量級.因此,研究該體系發(fā)光過程的光子時間二階關(guān)聯(lián)函數(shù)需要具備皮秒量級的時間分辨能力.傳統(tǒng)HBT 配置的時間分辨能力主要受制于所使用的光電探測器,以最為常用的雪崩光電二極管(avalanche photon diodes,APDs) 為例,其優(yōu)化的時間分辨精度在10 ps 到100 ps 量級,無法準(zhǔn)確測量上述發(fā)光過程的光子二階關(guān)聯(lián)函數(shù).A?mann 等在2009 年提出了一種利用高速攝像方式連續(xù)跟蹤捕獲超快發(fā)光動力學(xué)過程中的光子的方法(連續(xù)攝影配置),來計算超快演化光場的光子二階關(guān)聯(lián)函數(shù)[11,18,20-21];其原理是利用超快靈敏攝影儀器(例如條紋相機(jī),具有皮秒量級的時間分辨能力和單光子探測能力),記錄每次泵浦后從樣品發(fā)射光子的動力學(xué)過程,通過重復(fù)探測統(tǒng)計數(shù)百萬次同樣的發(fā)光動力學(xué)過程,最終利用這些光子探測事件計算得到光子二階關(guān)聯(lián)函數(shù).連續(xù)攝影配置可以對體系發(fā)光動力學(xué)過程進(jìn)行含時的二階關(guān)聯(lián)函數(shù)測量并兼?zhèn)錁O高的時間分辨能力.但是這種方法也具有一定的局限性,比如較低的量子效率[20]、較大的數(shù)據(jù)處理計算量等.

本文針對連續(xù)攝影配置,提出了一種基于蒙特卡洛算法的模擬方法,模擬重復(fù)激發(fā)和光子探測的過程,從而定量研究探測過程中多種誤差因素對含時光子二階關(guān)聯(lián)函數(shù)計算結(jié)果的影響.區(qū)別于以往HBT 配置常用于穩(wěn)態(tài)測量場合,本文重點關(guān)注超快演化動態(tài)發(fā)光過程的光子二階關(guān)聯(lián)函數(shù),以及在高精度時間分辨率(皮秒量級) 下多種誤差因素對計算得到光子二階關(guān)聯(lián)函數(shù)的影響.本文工作為復(fù)雜動態(tài)演化光場的光子二階關(guān)聯(lián)函數(shù)理論研究提供了一種簡化的模擬方法,特別是在多種誤差同時存在的情況下,二階關(guān)聯(lián)函數(shù)的解析形式將會變得難以求解,數(shù)值模擬的優(yōu)勢變得不可替代;同時也可為將來開展皮秒時間分辨的光子二階關(guān)聯(lián)實驗提供一些理論分析和校驗方法.

1 計算方法

1.1 光子二階關(guān)聯(lián)函數(shù)的計算

根據(jù)二階相干性的定義,在忽略空間依賴性的情況下,光子二階關(guān)聯(lián)函數(shù)的正規(guī)序形式可以表示為

在數(shù)值計算過程中,時間t的取值為某一時間步長 Δt的整數(shù)倍(無量綱化),即理論模擬光場演化的時間精度為 Δt.但對于依賴探測儀器性能的探測事件來說,往往取多倍于 Δt的時間td作為光子探測事件的最小時間單位.以連續(xù)攝影配置為例[20],條紋相機(jī)利用電荷耦合器件(charge-coupled device,CCD) 的縱向維度將探測到的光子按照被探測到的時刻展開,即單個光子產(chǎn)生的光電子在CCD 上不同的縱向位置成像代表著在不同時刻探測到單個光子.在計算中,由于CCD 單個像素大小對應(yīng)的時間長度一般遠(yuǎn)低于儀器所具有的時間分辨精度,因此常常將CCD 所有縱向像素等分成若干個像素箱,每個像素箱包含一定數(shù)量的像素數(shù)量,對應(yīng)一段探測時間td,同一個像素箱內(nèi)出現(xiàn)的所有光子均視為被同時探測.因此,式(2)和式(3)中的t和τ在計算g(2)的過程中只能取td的整數(shù)倍,(t) 即為對應(yīng)的像素箱內(nèi)探測到的光子數(shù).對于g(2)(τ) ,只需要將不同t下的g(2)(t,τ) 進(jìn)行加權(quán)平均即可[21],即

通過式(3)和式(4)可以計算出任意單模光場含時光子二階關(guān)聯(lián)函數(shù).

1.2 蒙特卡洛算法模擬光子探測事件

光子二階關(guān)聯(lián)函數(shù)g(2)(τ) 可以衡量光源發(fā)射光子對的能力,可以理解為當(dāng)在光場中探測到一個光子后,在一定延遲τ后探測到第二個光子的條件概率[22].以相干態(tài)光為例,其二階關(guān)聯(lián)函數(shù)g(2)(τ)=1 在τ為任意值時都成立.因此在相干態(tài)光場中探測到一個光子后,探測到第二個光子依然是完全隨機(jī)的,其概率和探測到前一個光子的概率相同,而熱態(tài)光的g(2)(0)=2 .這表明在熱態(tài)光場中,探測到一個光子后立刻探測到第二個光子的概率為完全隨機(jī)出現(xiàn)一個光子的概率的兩倍.根據(jù)光子二階關(guān)聯(lián)函數(shù)的這一物理意義,可以用蒙特卡洛算法模擬生成一系列光子探測事件.

根據(jù)光子探測理論,光子探測的平均計數(shù)率nˉ 正比于入射到探測器上的平均光強(qiáng)I和探測器量子效率η[23].當(dāng)η→0 時,探測到的光子數(shù)統(tǒng)計分布會趨于泊松(Poisson)分布[22],但對于二階關(guān)聯(lián)函數(shù)而言,其探測計算得到的值并不受探測器的量子效率的影響[24].因此,可以利用光子探測事件的統(tǒng)計性質(zhì)追溯并真實還原入射光場的二階關(guān)聯(lián)特性.取一段探測時間 Δt,當(dāng) Δt →0 時,可以認(rèn)為在 Δt內(nèi)探測到的平均光子計數(shù)率恒定,記為nˉ ,在此時間內(nèi)探測到n個光子的概率記為P(n) ;以相干光為例,,當(dāng)→0 時,在 Δt內(nèi)同時探測到兩個光子的概率P(2) 遠(yuǎn)小于探測到一個光子的概率P(1),熱態(tài)光也可得出相同的結(jié)論.此外,以 Δt作為時間步長,其大小必須遠(yuǎn)小于待測光場強(qiáng)度變化的特征時間tcha,即需要足夠數(shù)量的 Δt來描繪光場狀態(tài)的變化;考慮計算量和結(jié)果置信度等因素,一般 Δt取值的優(yōu)化區(qū)間為10–3tcha到 10–2tcha.若未經(jīng)特別說明,下文的時間量均為 Δt的整數(shù)倍.因此,可以利用以下步驟模擬具有不同分布規(guī)律的光子探測事件,即模擬一次動態(tài)發(fā)光過程的連續(xù)光子探測事件,記錄光子探測事件及其探測到光子的時刻,其中,g(2)(τ) 是相應(yīng)待測光場的二階關(guān)聯(lián)函數(shù)表達(dá)式.

步驟一: 選取適當(dāng)?shù)膯挝粫r間 Δt,且滿足條件1 .

步驟二: 初始化時刻T=0 ,延遲τ=0 .

步驟三: 生成一個(0,1)之間均勻分布的隨機(jī)數(shù)x.

步驟四: 比較x與·g(2)(τ) 的大小.

步驟五: 若x≤(2)(τ) ,則判定為探測到一個光子,記錄此光子對應(yīng)的時刻T,令τ=0 .

步驟六: 若x>·g(2)(τ) ,則表明沒有光子被探測到,令τ=τ+1 .

步驟七: 令T=T+1 .

步驟八: 返回步驟三,重復(fù)上述步驟,直到T達(dá)到預(yù)定值.

上述算法僅模擬了單模光場的探測,對于多模光場,可以在同一單位時間內(nèi),生成多個隨機(jī)數(shù),并分別與每個模式相應(yīng)的平均光子計數(shù)率及二階關(guān)聯(lián)函數(shù)進(jìn)行比較,類似于單模光場的模擬方法,記錄光子探測時刻T即可.

2 結(jié)果與討論

2.1 含時光子二階關(guān)聯(lián)函數(shù)

在1.1 節(jié)中已經(jīng)介紹過含時光子二階關(guān)聯(lián)函數(shù)的計算方法,即利用蒙特卡洛算法模擬微納樣品經(jīng)飛秒激光激發(fā)后產(chǎn)生的自發(fā)輻射被探測的過程.自發(fā)輻射的光場屬于熱態(tài)光場,假設(shè)此熱態(tài)光具有洛倫茲光譜展寬,其二階關(guān)聯(lián)函數(shù)g(2)(τ) 為

其中,相干時間τc=150,其輻射光強(qiáng)滿足指數(shù)衰減的規(guī)律.令輻射壽命為400,考慮輻射光強(qiáng)和探測效率后,設(shè)置最大光子平均計數(shù)率為10–3,經(jīng)107次重復(fù)模擬并計算得到該輻射過程光場的光子二階關(guān)聯(lián)函數(shù).在計算g(2)的過程中,td的大小決定了g(2)的時間精度.為了能夠精細(xì)地還原光場統(tǒng)計特性的動態(tài)變化,td應(yīng)當(dāng)取盡可能小的值,但是過小的td(例如td＜5) 會導(dǎo)致過大的計算量以及更低的光子對計數(shù)頻率,進(jìn)而導(dǎo)致g(2)的計算值具有更大的統(tǒng)計誤差.綜合考慮時間分辨精度、計算量以及結(jié)果置信度之間的平衡,本文選擇td=30(td取值的優(yōu)化區(qū)間為10～ 100).對于此自發(fā)輻射過程,含時二階關(guān)聯(lián)函數(shù)g(2)(t,0) 如圖1(a)所示: 從平均光子計數(shù)率陡增至峰值開始,在整個輻射過程中保持g(2)(t,0)≈2,誤差線為107次激發(fā)的統(tǒng)計誤差,具有95%的置信度.可以看出,隨著平均光子計數(shù)率的下降,探測到的光子數(shù)降低,二階關(guān)聯(lián)函數(shù)的統(tǒng)計誤差隨之增大.此自發(fā)輻射過程的時間積分二階關(guān)聯(lián)函數(shù)g(2)(τ) 如圖1(b)所示:g(2)(0)=1.916,g(2)(τ) 隨著延遲τ的增加而趨近于1.g(2)(0) 之所以略小于理論值2,是因為計算二階關(guān)聯(lián)函數(shù)所用的td=30 .因此,τ=0 實際上并不是嚴(yán)格的零延遲,而是延遲在30 個時間步長內(nèi)的所有延遲的平均效應(yīng).

圖1 (a)模擬的自發(fā)輻射光場的含時二階關(guān)聯(lián)函數(shù) g(2)(t,0) ;(b)模擬的自發(fā)輻射光場時間積分二階關(guān)聯(lián)函數(shù)g(2)(τ)Fig.1 (a) Time-resolved second-order correlation function g(2)(t,0) of simulated spontaneous radiation;(b) Timeintegrated second-order correlation function g(2)(τ) of simulated spontaneous radiation

2.2 時間抖動對 g(2) 的影響

光場相干性的探測始終受到探測器時間分辨能力的限制.對于連續(xù)攝影配置而言,限制探測器的時間分辨能力的首要因素是電子設(shè)備同步電信號的抖動,此時間抖動導(dǎo)致每次激發(fā)所探測到的光信號的時間零點存在隨機(jī)漂移.假設(shè)此隨機(jī)漂移是一個遵循正態(tài)分布的標(biāo)準(zhǔn)差為tj的隨機(jī)變量,當(dāng)經(jīng)過大量重復(fù)激發(fā)的累積之后,探測到的平均光子計數(shù)率是實際光子計數(shù)率和隨機(jī)抖動分布函數(shù)的卷積,進(jìn)而影響二階關(guān)聯(lián)函數(shù)的計算值.利用1.2 節(jié)中展示的算法,在每次激發(fā)的光子探測時間T上加一個隨機(jī)變量tj,即可通過模擬得到時間抖動對g(2)測量值的影響.以2.1 節(jié)中的激發(fā)過程為基礎(chǔ),增加時間抖動隨機(jī)變量tj,如圖2(a)、圖2(b)、圖2(c)、圖2(d)所示,隨著tj的增大,平均光子計數(shù)率的上升沿變得平緩,同時含時二階關(guān)聯(lián)函數(shù)g(2)(t,0) 整體隨著tj的增大而略微增大;但在光強(qiáng)劇烈變化的上升沿,g(2)(t,0) 出現(xiàn)了明顯的增大,在tj=60 的情況下,g(2)(t,0) 在光強(qiáng)上升沿的值高達(dá) 3.634±0.135,遠(yuǎn)大于理論值2.圖2(e)給出了tj=0,10,30,60,90時g(2)(t,0) 的對比.由圖2(e)可以看出,在τ/τc≈1 時,也即光強(qiáng)變化最為劇烈的上升沿,g(2)(t,0) 有明顯的增大;而當(dāng)τ/τc?1 時,g(2)(t,0) 只能觀察到略微增大.

圖2 不同時間抖動 tj 對含時二階關(guān)聯(lián)函數(shù) g(2)(0) 的影響Fig.2 Effect of jitter time tj on time-resolved second-order correlation function

對于g(2)(τ) ,由于零延遲二階關(guān)聯(lián)函數(shù)g(2)(0) 是區(qū)別光場統(tǒng)計特性最重要的量之一,因此,圖3(a)給出 了在不 同tj下,g(2)(τ) 值隨 抖動tj增加而 增加的 趨勢.由 圖3(a)可以 看出,在 任意延 遲τ下 的g(2)(τ) 均會增大,但在τ?τc時,所有tj下的g(2)(τ) 均會趨于1.圖3(b)給出了g(2)(0) 隨抖動tj增加而增加 的趨勢,tj=30 時比無時間抖動的g(2)(0) 增加了14.1%;tj=90 時比 無時間 抖動的g(2)(0) 增 加了29.5%.從圖3(c)可以看出,g(2)(0) 隨著相干時間τc變短逐漸從2 降至1,這是因為系統(tǒng)的時間分辨能力不足以分辨出光場中的快速漲落.當(dāng)τc?td時,g(2)(0) 接近理論值2;而當(dāng)τc=td時,g(2)(0)=1.675,比τc?td時,小約12%;當(dāng)τc?td時,g(2)(0) 趨近于1.此外,無論τc和td的大小關(guān)系如何,當(dāng)tj增加時,均會導(dǎo)致g(2)(0) 顯著增大.

圖3 不同 tj 下的時間積分二階關(guān)聯(lián)函數(shù)g(2)(τ)Fig.3 Time-integrated second-order correlation function g(2)(τ) at different tj values

2.3 光場多模式對 g(2) 的影響

在實驗測量中,除信號光以外往往存在其他來源的光,例如多模效應(yīng)、環(huán)境光、暗計數(shù)等.因此,研究其他模式的光對信號光的二階關(guān)聯(lián)函數(shù)的影響至關(guān)重要.對于穩(wěn)態(tài)光而言,假設(shè)待探測光強(qiáng)度為IⅠ,第二種模式的光強(qiáng)度為IⅡ,則混合后的光場的二階關(guān)聯(lián)函數(shù)g(2)(τ) 滿足[25]

在2.1 節(jié)的熱態(tài)光場中增加一個強(qiáng)度恒定且具有Poisson 分布的背景光,用以模擬實驗中的暗計數(shù)和環(huán)境光.設(shè)背景光的相對平均光子計數(shù)率恒定,背景光強(qiáng)度Ib與信號光峰值光強(qiáng)I的比值為背景光的相對平均光子計數(shù)率,記為Ib/I.設(shè)置背景光的相對平均光子計數(shù)率為0 到1,如圖4(a)所示,含時二階關(guān)聯(lián)函數(shù)會隨著背景光相對平均光子計數(shù)率Ib/I的增加而趨近于1;此外,由于信號光的強(qiáng)度I隨著時間呈指數(shù)衰減,背景光在總光強(qiáng)中的占比隨著時間而變高,從而導(dǎo)致g(2)(t,0) 隨時間單調(diào)遞減.圖4(b)展示了背景光場對g(2)(τ) 的影響.同樣地,g(2)(τ) 隨著背景光強(qiáng)的增加而趨近于1.對于更多模式的混合,以及具有復(fù)雜光強(qiáng)變化的光場,其二階關(guān)聯(lián)函數(shù)的解析表達(dá)式較為復(fù)雜,但是對于本文的模擬算法而言,只需要得到光強(qiáng)隨時間變化的數(shù)值形式表達(dá),就可以計算得到多模式混合后的二階關(guān)聯(lián)函數(shù).

圖4 (a) g(2)(t,0) 隨背景相對光子計數(shù)率的增加而趨近于1;(b) g(2)(τ) 隨相對光子計數(shù)率的增加而趨近于1Fig.4 (a) g(2)(t,0) approaches unity with increasing relative background photon-counting rate;(b)g(2)(τ)approaches unity with increasing relative background photon-counting rate

3 結(jié)論

本文提出了一種基于蒙特卡洛算法的模擬方法,模擬了連續(xù)攝影配置測量光子二階關(guān)聯(lián)函數(shù)的探測過程,研究了含時光子二階關(guān)聯(lián)函數(shù)的計算方法,以及時間分辨能力和多模式光場對光子二階關(guān)聯(lián)函數(shù)的影響.

時間抖動是限制二階關(guān)聯(lián)函數(shù)測量時間分辨能力最重要的因素之一,當(dāng)時間抖動的標(biāo)準(zhǔn)差tj大于tb的1/3 時,g(2)(τ) 在τ=0 時會顯著增大;在光強(qiáng)變化劇烈的初始時刻,g(2)(t,0) 出現(xiàn)了顯著增大的現(xiàn)象.背景光的存在會導(dǎo)致待測光場光子二階關(guān)聯(lián)函數(shù)趨近于1,隨著背景光計數(shù)的增加,待測光的g(2)(τ) 和g(2)(t,0) 均會趨近于1.本文的研究提供了一種分析評估光子二階關(guān)聯(lián)特性的有力工具,可以通過隨機(jī)算法模擬生成光子探測數(shù)據(jù),并分析獲取復(fù)雜脈沖光情形下的二階關(guān)聯(lián)函數(shù),為后續(xù)實驗測量二階關(guān)聯(lián)特性提供了理論支持和模擬分析方法.