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    一種水處理劑:氨基三亞甲基膦酸的Multiwfn研究*

    2022-10-22 10:27:00徐浩銘褚玉婷王朱慧謝俊峰
    廣州化工 2022年18期
    關(guān)鍵詞:靜電勢(shì)氧原子位點(diǎn)

    徐浩銘,褚玉婷,王朱慧,謝俊峰,嚴(yán) 新,陳 煜

    (1 鹽城工學(xué)院,江蘇 鹽城 224051;2 南通市食品藥品監(jiān)督檢驗(yàn)中心,江蘇 南通 226000)

    Multiwfn程序[1]是由北京科音自然科學(xué)研究中心的盧天從2009年11月起主導(dǎo)開發(fā)的最為強(qiáng)大的量子化學(xué)波函數(shù)分析程序,功能極為廣泛、十分高效、非常易于使用,并且開源免費(fèi),使用該程序可以對(duì)分子的電子結(jié)構(gòu)和活性位點(diǎn)進(jìn)行分析。氨基三亞甲基膦酸(ATMP)是一種常用的水處理劑,其豐富的膦酸基團(tuán)與重金屬有螯合作用,將ATMP與粘土礦物復(fù)合得到的材料可以用于重金屬離子的吸附。本論文對(duì)ATMP進(jìn)行了Multiwfn波函數(shù)分析研究,為其與重金屬離子的相互作用提供理論指導(dǎo)。

    1 ATMP分子的簡(jiǎn)介

    氨基三甲叉膦酸(ATMP,分子結(jié)構(gòu)圖如圖1所示)是一種常見的水處理劑,其具有良好的化學(xué)穩(wěn)定性、耐高溫、耐水解,是在水處理、紡織印染等領(lǐng)域較為廣泛使的金屬螯合劑[2-3]。ATMP分子中有多個(gè)與碳原子直接相連的磷酸基團(tuán),可與多種金屬離子配位形成金屬螯合物。目前已有多名學(xué)者將ATMP與粘土礦物復(fù)合形成新的材料并用于重金屬離子的吸附,其吸附效果且對(duì)重金屬鎖定能力均有所提高[4]。本論文采用Multiwfn程序?qū)TMP分子進(jìn)行理論研究。為其與重金屬離子的相互作用提供理論指導(dǎo)。

    本文借助于量子化學(xué)方法,對(duì)ATMP的微觀性能進(jìn)行研究,通過Multiwfn程序進(jìn)行波函數(shù)分析,對(duì)ATMP進(jìn)行了原子電荷分析、靜電勢(shì)分析、盆分析、平均局部離子化能分析和電子定位函數(shù)分析,有助于大家更熟悉ATMP的分子結(jié)構(gòu)并找到其活性位點(diǎn),為今后的研究提供理論指導(dǎo)。

    圖1 ATMP的分子結(jié)構(gòu)式Fig.1 The structure of ATMP

    2 ATMP的微觀分析

    2.1 Mulliken 電荷分析

    采用Gaussian 09 軟件[5],在B3LYP/6-31G*基礎(chǔ)上[6]對(duì)ATMP分子進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化,在輸出文件中得到各個(gè)原子的Mulliken 電荷,其數(shù)據(jù)見表1。從表1中我們可以看出,膦酸根上磷原子帶較多的正電荷,而氧原子(O16~O25)帶較多的負(fù)電荷,約在0.60 hartree,說明膦酸上的氧原子容易發(fā)生親核反應(yīng)。另外,氧原子上有孤對(duì)電子,在與重金屬離子作用時(shí)很容易提供孤對(duì)電子給重金屬離子的空軌道形成配位鍵。除此之外,三個(gè)亞甲基上的碳原子(C1,C20,C26)也帶少部分的負(fù)電荷,分別是-0.38、-0.36和-0.34 hartree。

    表1 ATMP中各個(gè)原子(除氫原子外)的電荷Table 1 Charge of each atom(except hydrogen) in ATMP molecule hartree

    2.2 分子軌道圖

    圖2 ATMP的分子軌道圖Fig.2 The molecular orbital diagram of ATMP

    通過對(duì)ATMP分子的結(jié)構(gòu)優(yōu)化,結(jié)合Multiwfn和VMD軟件[7],可以畫出ATMP的分子軌道圖,圖2分別列出了ATMP的HOMO-2、HOMO-1、HOMO、LUMO、LUMO+1和LUMO+2的分子軌道圖,圖中軌道波函數(shù)的正、負(fù)相位部分分別以黑、深灰色表示。通過優(yōu)化后發(fā)現(xiàn)HOMO軌道能量為-5.66 eV,LUMO軌道能量為-1.79 eV。通過計(jì)算其能隙差ΔE為3.87 eV。能隙差較大,反應(yīng)活性較強(qiáng)。由圖2發(fā)現(xiàn),從HOMO-2軌道到LUMO+2軌道,其正相位部分在逐漸減少,負(fù)相位部分在逐漸增大。

    2.3 靜電勢(shì)分析

    靜電勢(shì)是指將單位正電荷從無窮遠(yuǎn)處移到分子周圍空間某點(diǎn)處所做的功,將優(yōu)化后的分子得到的ATMP的fch文件載入Multiwfn程序進(jìn)行靜電勢(shì)分析,輸入主功能12,再輸入0即可計(jì)算得到ATMP分子表面的靜電勢(shì)。通過VMD軟件作圖得到圖3。從圖3中可以看出, P=O處出現(xiàn)極小點(diǎn),數(shù)值為-56.43 kcal/mol。圖4顯示不同靜電勢(shì)大小所占分子表面的面積,如圖4所示,靜電勢(shì)主要分布在-50~20 kcal/mol的區(qū)間里,說明分子表面靜電勢(shì)主要是負(fù)值,更容易發(fā)生親核反應(yīng)。從靜電勢(shì)圖上可以發(fā)現(xiàn),靜電勢(shì)表面基本以藍(lán)色為主,說明靜電勢(shì)較多是負(fù)值,更容易與金屬離子發(fā)生反應(yīng)。

    圖3 ATMP的靜電勢(shì)分布圖Fig.3 The electrostatic diagram potential of ATMP(kcal/mol)

    圖4 ATMP靜電勢(shì)在不同區(qū)間的分布Fig.4 Distribution of the electrostatic potential of ATMP in different intervals

    2.4 ATMP分子靜電勢(shì)盆分析

    將ATMP分子的fch文件載入到Multiwfn程序中,輸入主功能17,再輸入1生成盆獲得極值點(diǎn),再輸入靜電勢(shì)功能12,開始對(duì)ATMP分子進(jìn)行靜電勢(shì)的盆分析計(jì)算,最后得到圖5。從圖5中可以看出,靜電勢(shì)分布在膦酸基附近,且集中在膦酸基團(tuán)的氧原子附近,說明氧原子是個(gè)活性位點(diǎn)。

    圖5 ATMP分子的靜電勢(shì)盆分析Fig.5 Electrostatic potential basin analysis of ATMP molecule

    2.5 ATMP分子的平均局部離子化能(ALIE)分析

    在分子表面上,平均離子局域化能越小,電子束縛得越弱,ALIE越小其電子活性越強(qiáng),越容易發(fā)生親電及自由基反應(yīng)。通過定量分子表面分析算法,找出分子表面上ALIE最小的幾個(gè)點(diǎn),看這幾個(gè)點(diǎn)離哪些原子比較近,就能判斷哪些原子最可能是反應(yīng)活性位點(diǎn)。從圖6中可以看出,膦酸基團(tuán)上的氧原子附近平均局部離子化能比較小,電子容易給出,特別是P=O上氧原子的電子更容易給出,基本都小于9 eV。當(dāng)ATMP與金屬離子作用時(shí),磷酸基團(tuán)的氧原子就是反應(yīng)活性位點(diǎn)。

    圖6 ATMP分子的ALIE圖Fig.6 The ALIE diagram of ATMP

    2.6 ATMP的電子定位函數(shù)(ELF)圖分析

    在Multiwfn程序中輸入主功能4繪制平面圖,再輸入功能9繪制電子定位函數(shù)(ELF)圖[8]。我們選定膦酸基區(qū)域,得到電子定位函數(shù)EIF圖。從圖7中可以看出,膦酸基團(tuán)附近電子離域化程度較高,束縛程度較弱,容易發(fā)生反應(yīng)。

    圖7 ATMP分子的ELF圖Fig.7 The ELF diagram of ATMP molecule

    3 結(jié) 論

    通過高斯軟件對(duì)ATMP分子進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化,得到分子中的原子電荷和分子的fch文件,再將fch文件載入到Multiwfn軟件中進(jìn)行計(jì)算。通過對(duì)分子進(jìn)行靜電勢(shì)分析、盆分析、平均局部離子化能(ALIE)分析和電子定位函數(shù)(ELF)分析,發(fā)現(xiàn)膦酸基上的氧原子帶較多的負(fù)電荷,靜電勢(shì)也主要分布在膦酸基附近,且P=O雙鍵上的O原子ALIE小,另外膦酸基團(tuán)的氧原子電子離域性高。說明氧原子上電子更易給出,是活性位點(diǎn),容易與空軌道發(fā)生親核反應(yīng)。

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