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    鎳基單晶高溫合金多組元置換的第一性原理研究

    2021-12-02 10:47:20孫浚晞吳雨沁
    上海金屬 2021年6期
    關(guān)鍵詞:第一性構(gòu)型原子

    孫浚晞 杜 婉 肖 斌 吳雨沁 劉 軼

    (1.上海大學(xué)省部共建高品質(zhì)特殊鋼冶金與制備國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 200444; 2.上海大學(xué)材料基因組工程研究院,上海 200444)

    鎳基高溫合金廣泛用于制造航空飛機(jī)發(fā)動(dòng)機(jī)以及燃?xì)廨啓C(jī)[1-3]中的燃燒室、渦輪葉片等零部件[4-6]。鎳基高溫合金的化學(xué)成分十分復(fù)雜,不同摻雜元素通過不同的強(qiáng)化方式影響高溫合金的力學(xué)性能。研究合金元素在鎳基高溫合金γ-Ni和γ′-Ni3Al中的相擇優(yōu)和位點(diǎn)擇優(yōu)占位行為,對分析其在γ-Ni和γ′-Ni3Al中的強(qiáng)化機(jī)制至關(guān)重要。

    目前研究人員主要采用基于密度泛函理論(DFT, density functional theory)的第一性原理方法研究Ni3Al中元素的位點(diǎn)擇優(yōu),其中傾向于占Ni位的元素較少,大多數(shù)元素優(yōu)先占據(jù)Al位。Wu等[7]計(jì)算發(fā)現(xiàn),Mo、Re、Ta、W、Ti、Nb、Cr、Y均傾向于占Al位。Zhou等[8]、Yu等[9]和Liu等[10]通過對比原子探針和掃描電鏡試驗(yàn)結(jié)果以及第一性原理計(jì)算結(jié)果,驗(yàn)證了摻雜元素的擇優(yōu)占位取向,發(fā)現(xiàn)Re、Ru、Cr、Ta傾向占據(jù)Al位。通過計(jì)算摻雜元素在γ-Ni和γ′-Ni3Al兩相中的分配系數(shù),發(fā)現(xiàn)Co和Ru傾向于分配到基體相中,而Re和Ta傾向于分配到γ′-Ni3Al相中。Chandran[11]使用第一性原理和蒙特卡洛方法計(jì)算得到Ti傾向于占據(jù)γ′-Ni3Al相。Shang等[12]利用第一性原理計(jì)算得到Ti、Hf、Ta、Cr、Mo、W、Re傾向于占據(jù)Al位,而Ru、Co的占位則決定于合金成分。目前,第一性原理研究主要集中于鎳基高溫合金單位點(diǎn)摻雜的擇優(yōu)占位,有關(guān)雙位點(diǎn)摻雜的擇優(yōu)占位的研究則較少[13-15],且未見有關(guān)三位點(diǎn)摻雜的擇優(yōu)占位的文獻(xiàn)報(bào)道。

    為研究多組元摻雜元素在γ-Ni和γ′-Ni3Al相中的擇優(yōu)占位傾向,在鎳基高溫合金γ-Ni和γ′-Ni3Al中分別選取了1種和2種三位點(diǎn)摻雜方案:在γ-Ni相中的三位點(diǎn)選取3個(gè)最近鄰的Ni位點(diǎn),而在γ′-Ni3Al相中的三位點(diǎn)選取互為最近鄰的3個(gè)Ni位點(diǎn)或者互為最近鄰的2個(gè)Ni位點(diǎn)和1個(gè)Al位點(diǎn)。本文計(jì)算的γ-Ni與γ′-Ni3Al相中單位點(diǎn)摻雜、雙位點(diǎn)摻雜、三位點(diǎn)摻雜體系共計(jì)1 062種,其中γ′-Ni3Al相的AlNiNi位摻雜體系(XAlYNiZNi@Ni3Al)共594種,γ′-Ni3Al相的NiNiNi位摻雜體系(XNiYNiZNi@Ni3Al)共234種,γ-Ni相中NiNiNi位摻雜體系(XNiYNiZNi@Ni)共234種。利用由第一性原理計(jì)算的置換能判斷γ-Ni和γ′-Ni3Al相中單位點(diǎn)、雙位點(diǎn)、三位點(diǎn)摻雜時(shí)的相擇優(yōu)占位及位點(diǎn)擇優(yōu)占位,并對穩(wěn)定的置換缺陷復(fù)合體構(gòu)型進(jìn)行討論。本文發(fā)現(xiàn)的穩(wěn)定的多組元置換缺陷復(fù)合體對理解鎳基高溫合金中多組元合金元素協(xié)同強(qiáng)化機(jī)制提供了理論基礎(chǔ)。

    1 計(jì)算方法和模型

    1.1 計(jì)算模型與第一性原理計(jì)算方法

    分別對鎳基單晶高溫合金中γ-N與γ′-Ni3Al相的三位點(diǎn)合金元素?fù)诫s進(jìn)行建模。對γ-Ni(FCC)和γ′-Ni3Al(L12)單胞的晶胞體積、晶格常數(shù)和離子位置進(jìn)行弛豫,弛豫后的γ-Ni和γ′-Ni3Al相的晶格常數(shù)分別為0.356 4和0.351 3 nm。利用上述晶格常數(shù)建立了γ-Ni和γ′-Ni3Al相的2×2×2超胞模型,共有32個(gè)原子,如圖1所示。圖1中藍(lán)色球?yàn)镹i原子,粉色球?yàn)锳l原子,橙色球?yàn)楸疚倪x取的Al原子,紅色球?yàn)楸疚倪x取的Ni原子。使用測距線標(biāo)記互為最近鄰的3個(gè)摻雜位點(diǎn)。

    圖1 γ′-Ni3Al和γ-Ni超胞的原子結(jié)構(gòu)模型Fig.1 Atomic structure model of γ′-Ni3Al and γ-Ni supercell

    γ-Ni相中只有1種不等效位點(diǎn),而γ′-Ni3Al相中有Al位點(diǎn)與Ni位點(diǎn)2種不等效位點(diǎn),即Al原子位點(diǎn)與Ni原子位點(diǎn)分別是各自的等效位點(diǎn)。在γ′-Ni3Al和γ-Ni兩相中選取3種不等效位點(diǎn)組合:第1種組合是在Ni3Al中選取互為最近鄰的AlNiNi 3個(gè)摻雜位點(diǎn)(XAlYNiZNi@Ni3Al);第2種組合是在Ni3Al中選取互為最近鄰的NiNiNi 3個(gè)摻雜位點(diǎn)(XNiYNi-ZNi@Ni3Al);第3種組合是在Ni中選取互為最近鄰的NiNiNi 3個(gè)摻雜位點(diǎn)(XNiYNiZNi@Ni)。通過文獻(xiàn)調(diào)研確定了常用的9種摻雜合金元素,即X,Y,Z可為Al、Co、Cr、Hf、Mo、Ni、Ta、Ti、W元素,統(tǒng)計(jì)得到γ′-Ni3Al和γ-Ni兩相中單位點(diǎn)、雙位點(diǎn)、三位點(diǎn)摻雜體系共1 062種。

    建立超胞模型后,固定Ni和Ni3Al體系的晶格常數(shù),充分弛豫離子位置,然后進(jìn)行電子自洽計(jì)算得到體系的能量。利用第一性原理計(jì)算出1 062種位點(diǎn)摻雜體系的總能量,在計(jì)算過程中僅考慮第一近鄰(FNN, first nearest neighbor)原子,模型中待摻雜的3個(gè)位點(diǎn)互為第一近鄰位點(diǎn)。采用VASP軟件包[16-19]進(jìn)行密度泛函理論計(jì)算,贗勢函數(shù)選用投影綴加波(PAW, projected augmented wave)的贗勢方法[20-21],交換關(guān)聯(lián)泛函為廣義梯度近似的Perdew-Burke-Ernzerhof(PBE)勢[22],平面波的截?cái)嗄転?00 eV,布里淵區(qū)的k點(diǎn)采用Monkhorst-Pack[23]的撒點(diǎn)方式,模型使用5×5×5的k點(diǎn)網(wǎng)格。電子自洽計(jì)算的能量收斂標(biāo)準(zhǔn)為10-5eV,晶體所有原子在固定晶格常數(shù)的條件下進(jìn)行完全弛豫,直至原子的局部力小于0.1 eV/nm[24-25]。

    1.2 置換能公式

    根據(jù)第一性原理,若置換Ni位點(diǎn),則三位點(diǎn)摻雜的單位點(diǎn)置換能ESS的計(jì)算公式為:

    ESS=Etot+ENi-Epure-Em1

    (1)

    置換Al位點(diǎn),則ESS的計(jì)算公式為:

    ESS=Etot+EAl-Epure-Em1

    (2)

    式中:Etot為基于DFT計(jì)算得到的三位點(diǎn)摻雜后系統(tǒng)的總能量;Epure為未摻雜合金元素的γ′-Ni3Al或γ-Ni相的能量;EAl為Al原子的能量;ENi為Ni原子的能量;Em1為第1種摻雜合金元素單質(zhì)體相的每個(gè)原子的能量。

    置換NiNi位點(diǎn),則雙位點(diǎn)置換能EDS的計(jì)算公式為:

    EDS=Etot+2ENi-Epure-Em1-Em2

    (3)

    式中Em2為第2種摻雜合金元素單質(zhì)體相的每個(gè)原子的能量。

    置換AlNi位點(diǎn),則EDS的計(jì)算公式為:

    EDS=Etot+EAl+ENi-Epure-Em1-Em2

    (4)

    置換AlNiNi位點(diǎn),則三位點(diǎn)置換能ETS的計(jì)算公式為:

    ETS=Etot+EAl+2ENi-Epure-

    Em1-Em2-Em3

    (5)

    式中Em3為第3種摻雜合金元素單質(zhì)體相的每個(gè)原子的能量。

    置換NiNiNi位點(diǎn),則ETS的計(jì)算公式為:

    ETS=Etot+3ENi-Epure-Em1-Em2-Em3

    (6)

    2 計(jì)算結(jié)果與分析

    2.1 Al元素的摻雜

    2.1.1 單位點(diǎn)摻雜

    用Al進(jìn)行單位點(diǎn)摻雜時(shí),γ-Ni與γ′-Ni3Al相中共有3種不等效位點(diǎn)對,即γ′-Ni3Al中的Al位點(diǎn)、γ-Ni中的Ni位點(diǎn)。AlAlNiNiNiNi@Ni3Al的ESS為0 eV,AlAlAlNiNiNi@Ni3Al的ESS為-0.885 eV,AlNiNiNiNiNi@Ni的ESS為-1.511 eV,即ESS(AlNi-NiNiNiNi@Ni)

    2.1.2 雙位點(diǎn)摻雜

    用Al進(jìn)行雙位點(diǎn)摻雜時(shí),共有4種不等效位點(diǎn)對,即XAlYNiNiNi@Ni3Al、AlAlYNiZNi@Ni3Al、XNiYNi-NiNi@Ni3Al、XNiYNiNiNi@Ni。這4種不等效位點(diǎn)對的AlY和XAl雙位點(diǎn)摻雜的置換能如圖2所示。

    圖2 γ-Ni與γ′-Ni3Al中4種不等效位點(diǎn)對的AlY和XAl雙位點(diǎn)摻雜的置換能(X、Y分別取Ni, Co, Ru, Cr, Re, Mo, W, Al, Ti, Ta、Hf元素)Fig.2 Substitution energies of AlY and XAl dual-site doping for the four non-equivalent dual-site configurations in γ-Ni and γ′-Ni3Al (X and Y standing for one element of Ni, Co, Ru, Cr, Re, Mo, W, Al, Ti, Ta, Hf)

    大量Al元素雙組元摻雜的雙位點(diǎn)置換能為負(fù)值,并且分布在4種不等效位點(diǎn)對中。但與前幾種摻雜元素相比,在4種不等效位點(diǎn)對中,對于相同的二元摻雜組合,Al在γ-Ni中的EDS(XNi-YNiNiNi@Ni)總是最低。當(dāng)Al元素與原子半徑RM大于0.143 2 nm的元素組成二元摻雜體系時(shí),已為負(fù)值的EDS更小。在XNiYNiNiNi@Ni中,當(dāng)二元摻雜元素組合為AlAl時(shí),EDS最小,即EDS(AlNiAlNiNiNi@Ni)為-2.837 eV。

    在γ′-Ni3Al的3種不等效位點(diǎn)對AlAlYNiZNi@Ni3Al、XNiYNiNiNi@Ni3Al和XAlYNiNiNi@Ni3Al中,每個(gè)二元組合所對應(yīng)的EDS(AlAlYNiZNi@Ni3Al)與EDS(XNiYNiNiNi@Ni3Al)幾乎相等。對于AlAl-YNiZNi@Ni3Al與XNiYNiNiNi@Ni3Al,如果摻雜元素為Ni、Co、Al、Ta、Ti、Hf,EDS小于0,這些元素可分成兩類,一類是原子半徑不大于0.125 2 nm的Ni和Co,另一類是原子半徑不小于0.143 2 nm的Al、Ta、Ti、Hf;在摻雜元素原子半徑介于0.125 2~0.143 2 nm的二元摻雜體系中,沒有EDS小于0的體系。

    在XAlYNiNiNi@Ni3Al中,當(dāng)Al置換Al位點(diǎn)(即單位點(diǎn)置換)時(shí),每個(gè)二元摻雜組合的EDS(XAlYNiNiNi@Ni3Al)都大于其他3種雙組元摻雜的不等效位點(diǎn)對的EDS,表明Al在γ′-Ni3Al中的二元摻雜傾向于占據(jù)Ni位點(diǎn)。當(dāng)Al置換Ni位點(diǎn)時(shí),EDS與摻雜元素原子半徑未呈現(xiàn)出線性關(guān)系,但總體趨勢是原子半徑較小的摻雜元素所在的體系能量較高,而原子半徑較大的摻雜元素所在的體系能量較低,這表明當(dāng)Al在XAlYNiNiNi@Ni3Al中置換Ni位點(diǎn)時(shí),若置換Al位的摻雜元素的原子半徑較大,則更容易得到穩(wěn)定結(jié)構(gòu)。

    2.1.3 三位點(diǎn)摻雜

    用Al元素進(jìn)行三位點(diǎn)摻雜時(shí),共有4種不等效位點(diǎn)對:AlAlYNiZNi@Ni3Al、XAlAlAlZNi@Ni3Al、AlNiYNiZNi@Ni3Al和AlNiYNiZNi@Ni。這4種不等效位點(diǎn)對的AlYZ和XAlZ三位點(diǎn)摻雜的置換能如圖3所示。由圖3可以看出,大量Al元素三位點(diǎn)摻雜的置換能為負(fù)值。

    圖3 γ-Ni與γ′-Ni3Al中4種不等效位點(diǎn)對的AlYZ和XAlZ三位點(diǎn)摻雜的置換能Fig.3 Substitution energy of AlYZ or XAlZ triple-site doping for the four non-equivalent triple-site configurations in γ-Ni and γ′-Ni3Al

    在AlAlYNiZNi@Ni3Al構(gòu)型中,當(dāng)YZ組合為AlAl或者NiAl時(shí),體系能量較低。如果Y與Z均為Al元素,則該體系A(chǔ)lAlAlNiAlNi@Ni3Al實(shí)質(zhì)上是雙組元置換體系。如果Y為Ni元素,Z為Al元素,則該體系A(chǔ)lAlNiNiAlNi@Ni3Al實(shí)質(zhì)上是單組元置換體系。當(dāng)YZ組合為AlAl時(shí),體系能量最低,ETS(AlAlAlNiAlNi@Ni3Al)為-1.476 eV;當(dāng)YZ的組合為WW時(shí),體系能量最高,ETS(AlAlWNi-WNi@Ni3Al)為2.520 eV。

    在XAlAlNiZNi@Ni3Al構(gòu)型中,當(dāng)置換Al位點(diǎn)的X元素的原子半徑不小于Re時(shí),體系的ETS小于0,AlAlAlNiAlNi@Ni3Al體系的ETS最低,為-1.476 eV。因此,在Al元素的三位點(diǎn)摻雜中,Al置換Ni位點(diǎn)的反位置換可得到最穩(wěn)定的體系。

    在AlNiYNiZNi@Ni3Al構(gòu)型中,當(dāng)Y和Z的原子半徑介于0.125 2~0.143 2 nm之間時(shí),體系能量均大于0。導(dǎo)致體系ETS小于0的元素可以分成兩類,一類是原子半徑不大于0.125 2 nm的Ni和Co,另一類是原子半徑不小于0.143 2 nm的Al、Ta、Ti、Hf。如果Y和Z置換元素分別為Al和Ni,則體系的ETS最低,為-1.476 eV;當(dāng)YZ組合為AlAl時(shí),體系的ETS也較低,為-1.390 eV。

    在AlNiYNiZNi@Ni構(gòu)型中,所有體系的能量均為負(fù)值,說明在γ-Ni中使用Al元素置換Ni位后可有效穩(wěn)定體系。當(dāng)3個(gè)Ni位點(diǎn)均被Al原子置換時(shí),體系的ETS最低,為-3.973 eV。

    2.2 Ti元素的摻雜

    2.2.1 單位點(diǎn)摻雜

    當(dāng)Ti作為摻雜元素進(jìn)行單位點(diǎn)摻雜時(shí),在γ-Ni與γ′-Ni3Al中共有3種不等效位點(diǎn),即γ′-Ni3Al中的Al位點(diǎn)、Ni位點(diǎn)以及γ-Ni中的Ni位點(diǎn)。TiAlNiNiNiNi@Ni3Al的ESS為-0.276 eV,AlAl-TiNiNiNi@Ni3Al的ESS為-0.345 eV,TiNiNiNiNiNi@Ni的ESS為-1.314 eV,即ESS(TiNiNiNiNiNi@Ni)

    2.2.2 雙位點(diǎn)摻雜

    用Ti元素進(jìn)行雙位點(diǎn)摻雜時(shí),共有4種不等效位點(diǎn)對:XAlYNiNiNi@Ni3Al、AlAlYNiZNi@Ni3Al、XNiYNiNiNi@Ni3Al、XNiYNiNiNi@Ni。這4種不等效位點(diǎn)對的TiY和XTi雙位點(diǎn)摻雜的置換能如圖4所示。

    圖4 γ-Ni與γ′-Ni3Al中4種不等效位點(diǎn)對的TiY和XTi雙位點(diǎn)摻雜的置換能Fig.4 Substitution energies of TiY and XTi dual-site doping for the four non-equivalent dual-site configurations in γ-Ni and γ′-Ni3Al

    在這4種不等效位點(diǎn)對中,對于相同的二元摻雜組合,Ti在γ-Ni中摻雜后體系的EDS(XNi-YNiNiNi@Ni)總是最低。與Al元素的二元摻雜相同,當(dāng)Ti元素與原子半徑大于0.143 2 nm的元素組成二元摻雜體系時(shí),EDS很小。在XNiYNiNiNi@Ni中,當(dāng)二元摻雜元素組合為TiAl時(shí),EDS最小,為-2.655 eV。

    在γ′-Ni3Al中的2種不等效位點(diǎn)對AlAlYNi-ZNi@Ni3Al、XNiYNiNiNi@Ni3Al中,每個(gè)二元組合所對應(yīng)的EDS(AlAlYNiZNi@Ni3Al)與EDS(XNiYNi-NiNi@Ni3Al)幾乎相等。對于AlAlYNiZNi@Ni3Al與XNiYNiNiNi@Ni3Al,只有摻雜元素的組合為TiNi、TiAl和TiTi時(shí),EDS才小于0。除了含有Hf元素的體系外,γ′-Ni3Al中的這2種不等效位點(diǎn)對都呈現(xiàn)出相同的規(guī)律,即以Al元素為界,EDS與原子半徑之間呈正比關(guān)系,隨著摻雜元素原子半徑的增加,體系EDS逐漸增大。

    在XAlYNiNiNi@Ni3Al中,當(dāng)Ti置換Al位點(diǎn)時(shí),每個(gè)TiAlYNiNiNi@Ni3Al的變化趨勢與Ni3Al中其余兩種不等效位點(diǎn)對的變化趨勢相似。在TiCo、TiRu位點(diǎn)對中,Ti更傾向于占據(jù)γ′-Ni3Al中的Ni位,而在其他9種位點(diǎn)對中,Ti更傾向于占據(jù)Al位點(diǎn)。當(dāng)Ti置換Ni位點(diǎn)時(shí),原子半徑較小的摻雜元素所在的體系能量較高,而原子半徑較大的摻雜元素所在的體系能量較低。由此可知,當(dāng)Al在XAlYNiNiNi@Ni3Al中置換Ni位點(diǎn)時(shí),若置換Al位的摻雜元素的原子半徑較大,則獲得的體系結(jié)構(gòu)較穩(wěn)定。

    2.2.3 三位點(diǎn)摻雜

    用Ti元素進(jìn)行三位點(diǎn)摻雜時(shí),共有4種不等效位點(diǎn)對:TiAlYNiZNi@Ni3Al、XAlTiNiZNi@Ni3Al、TiNiYNiZNi@Ni3Al、TiNiYNiZNi@Ni。這4種不等效位點(diǎn)對的TiYZ和XTiZ三位點(diǎn)摻雜的置換能如圖5所示。

    圖5 γ-Ni與γ′-Ni3Al中4種不等效位點(diǎn)對的TiYZ和XTiZ三位點(diǎn)摻雜的置換能Fig.5 Substitution energies of TiYZ or XTiZ triple-site doping for the four non-equivalent triple-site configurations in γ-Ni and γ′-Ni3Al

    在TiAlYNiZNi@Ni3Al構(gòu)型中,當(dāng)YZ組合為AlAl或者NiAl時(shí),體系能量較低。當(dāng)YZ組合為NiAl時(shí),體系能量最低,ETS(TiAlNiNiAlNi@Ni3Al)為-1.080 eV;當(dāng)YZ組合為AlAl時(shí),ETS(TiAlAlNi-AlNi@Ni3Al)為-0.531 eV;當(dāng)YZ組合為WW時(shí),體系能量最高,ETS(AlAlWNiWNi@Ni3Al)為2.676 eV。

    在XAlTiNiZNi@Ni3Al構(gòu)型中,只有當(dāng)置換Al位點(diǎn)的X元素的原子半徑不小于Re的,并且置換Ni位點(diǎn)的Z元素為Ni或者Al時(shí),體系ETS才小于0。AlAlAlNiTiNi@Ni3Al的ETS最低,為-0.901 eV。因此,在Ti元素的三位點(diǎn)摻雜中,Ti傾向于占據(jù)Ni3Al中的Ni位點(diǎn)。

    在TiNiYNiZNi@Ni3Al構(gòu)型中,當(dāng)YZ置換元素為NiAl時(shí),體系能量最低,ETS(TiNiNiNiAlNi@Ni3Al)為-0.852 eV。YZ置換元素組合為AlAl、CoAl、TiAl、RuAl、NiNi、NiTi的6個(gè)不等效位點(diǎn)體系的置換能均小于0,這些組合中摻雜元素的原子半徑與Ni或者Al元素的較接近。

    在TiNiYNiZNi@Ni構(gòu)型中,所有體系能量均為負(fù)值,說明在γ-Ni中用Ti元素置換Ni位可得到穩(wěn)定結(jié)構(gòu)。當(dāng)置換組合為TiAlAl時(shí),ETS最小,為-3.809 eV。

    2.3 Ta元素的摻雜

    2.3.1 單位點(diǎn)摻雜

    用Ta進(jìn)行單位點(diǎn)摻雜時(shí),在γ-Ni與γ′-Ni3Al中共有3種不等效位點(diǎn),即γ′-Ni3Al中的Al位點(diǎn)、Ni位點(diǎn)以及γ-Ni中的Ni位點(diǎn)。TaAlNiNiNiNi@Ni3Al的ESS為-0.224 eV,AlAlTaNiNiNi@Ni3Al的ESS為0.267 eV,TaNiNiNiNiNi@Ni的ESS為-0.941 eV,即ESS(TaNiNiNiNiNi@Ni)

    2.3.2 雙位點(diǎn)摻雜

    用Ta元素進(jìn)行雙位點(diǎn)摻雜時(shí),共有4種不等效位點(diǎn)對:XAlYNiNiNi@Ni3Al、AlAlYNiZNi@Ni3Al、XNiYNiNiNi@Ni3Al、XNiYNiNiNi@Ni。這4種不等效位點(diǎn)對中TaY和XTa雙位點(diǎn)摻雜的置換能如圖6所示。

    圖6 γ-Ni與γ′-Ni3Al中4種不等效位點(diǎn)對的TaY和XTa雙位點(diǎn)摻雜的置換能Fig.6 Substitution energies of TaY and XTa dual-site doping for the four non-equivalent dual-site configurations in γ-Ni and γ′-Ni3Al

    在4種不等效位點(diǎn)對中,對于相同的二元摻雜組合,Ta在γ-Ni中摻雜后體系的EDS(XNiYNi-NiNi@Ni)總是最低。與Al和Ti元素的雙位點(diǎn)摻雜后的相同,當(dāng)Ta元素與原子半徑大于0.143 2 nm的元素組合成二元摻雜體系時(shí),EDS突然變得很小。在XNiYNiNiNi@Ni中,當(dāng)二元摻雜元素組合為TaAl時(shí),EDS最小,為-2.201 eV。

    在γ′-Ni3Al的2種不等效位點(diǎn)對AlAlYNi-ZNi@Ni3Al、XNiYNiNiNi@Ni3Al中,每個(gè)二元組合所對應(yīng)的EDS(AlAlYNiZNi@Ni3Al)與EDS(XNiYNi-NiNi@Ni3Al)的數(shù)值相差10-4eV左右。對于AlAl-YNiZNi@Ni3Al與XNiYNiNiNi@Ni3Al,只有雙組元摻雜元素的組合為TaAl時(shí),EDS才小于0。除了含Hf元素的體系外,γ′-Ni3Al中2種不等效位點(diǎn)對都呈現(xiàn)出相同的規(guī)律:以Al元素為界,EDS與原子半徑之間均呈正比關(guān)系。

    在XAlYNiNiNi@Ni3Al中,當(dāng)Ta置換Al位點(diǎn)時(shí),每個(gè)TaAlYNiNiNi@Ni3Al的變化趨勢與Ni3Al中其余2種不等效位點(diǎn)對的變化趨勢相似,即以Al元素為界,EDS與原子半徑之間均呈正比關(guān)系。對比Ni3Al中3種不等效位點(diǎn)對的置換能發(fā)現(xiàn),每個(gè)TaAlYNiNiNi@Ni3Al的置換能都小于其余2種不等效位點(diǎn)的置換能,這說明雙位點(diǎn)摻雜時(shí)Ta元素傾向于占據(jù)Ni3Al中的Al位。當(dāng)Ta置換Ni位點(diǎn)時(shí),EDS與摻雜元素的原子半徑未呈線性關(guān)系。但根據(jù)Ta雙位點(diǎn)摻雜體系EDS的大小,可將置換Al位的元素分為兩類,一類是原子半徑小于0.143 2 nm的元素,這類元素所在的Ta雙位點(diǎn)摻雜體系的EDS偏高;另一類是原子半徑不小于0.143 2 nm的元素,這類元素所在的Ta雙位點(diǎn)摻雜體系的EDS偏低。由此可知,當(dāng)Ta在XAl-YNiNiNi@Ni3Al中置換Ni位點(diǎn)時(shí),若置換Al位的摻雜元素的原子半徑較大,則更容易得到穩(wěn)定結(jié)構(gòu)體系。

    2.3.3 三位點(diǎn)摻雜

    用Ta元素進(jìn)行三位點(diǎn)摻雜時(shí),共有4種不等效位點(diǎn)對:TaAlYNiZNi@Ni3Al、XAlTaNiZNi@Ni3Al、TaNiYNiZNi@Ni3Al、TaNiYNiZNi@Ni。這4種不等效位點(diǎn)對的TaYZ和XTaZ三位點(diǎn)摻雜的置換能如圖7所示。

    圖7 γ-Ni與γ′-Ni3Al中4種不等效位點(diǎn)對的TaYZ和XTaZ三位點(diǎn)摻雜的置換能Fig.7 Substitution energies of TaYZ or XTaZ triple-site doping for the four non-equivalent triple-site configurations in γ-Ni and γ′-Ni3Al

    在TaAlYNiZNi@Ni3Al構(gòu)型中,TaNiNi、TaNiAl、TaNiTi、TaCoAl、TaAlTi這5個(gè)體系的置換能小于0,其中置換Ni位點(diǎn)的元素至少有1個(gè)為Al或Ni元素。與Ti元素的三位點(diǎn)摻雜相似,當(dāng)YZ組合為NiAl時(shí),體系能量最低,為-0.857 eV;當(dāng)YZ組合為WW時(shí),體系能量最高,為3.178 eV。

    在XAlTaNiZNi@Ni3Al構(gòu)型中,置換能小于0的三位點(diǎn)摻雜體系只有1種,即AlAlAlNiTaNi@Ni3Al,其ETS最低,為-0.143 eV。因此,三位點(diǎn)摻雜時(shí)Ta元素傾向于占據(jù)Ni3Al中的Ni位點(diǎn)。

    在TaNiYNiZNi@Ni3Al構(gòu)型中,置換能小于0的體系沒有明顯的規(guī)律性,只出現(xiàn)了2個(gè)不等效位點(diǎn)體系的置換能小于0的三位點(diǎn)摻雜體系, 分別為Ta-Al-Al、Ta-Ni-Al。如果YZ置換元素為NiAl,體系能量最低,為-0.143 eV。

    在TaNiYNiZNi@Ni構(gòu)型中,除了TaRuMo、TaMoMo、TaRuRu三位點(diǎn)摻雜體系外,其余體系的能量全部為負(fù)值。當(dāng)置換組合為TaAlAl時(shí),Ta的三位點(diǎn)摻雜體系的ETS最小,為-3.281 eV。

    2.4 Hf元素的摻雜

    2.4.1 單位點(diǎn)摻雜

    用Hf元素進(jìn)行單位點(diǎn)摻雜時(shí),在γ-Ni與γ′-Ni3Al中共有3種不等效位點(diǎn),即γ′-Ni3Al中的Al位點(diǎn)、Ni位點(diǎn)以及γ-Ni中的Ni位點(diǎn)。HfAl-NiNiNiNi@Ni3Al的ESS為-0.315 eV,AlAlHfNiNiNi@Ni3Al的ESS為0.174 eV,HfNiNiNiNiNi@Ni的ESS為-1.041 eV,即ESS(HfNi-NiNiNiNi@Ni)

    2.4.2 雙位點(diǎn)摻雜

    用Hf元素進(jìn)行雙位點(diǎn)摻雜時(shí),共有4種不等效位點(diǎn)對:XAlYNiNiNi@Ni3Al、AlAlYNiZNi@Ni3Al、XNiYNiNiNi@Ni3Al、XNiYNiNiNi@Ni。這4種不等效位點(diǎn)對的HfY和XHf雙位點(diǎn)摻雜的置換能如圖8所示。

    圖8 γ-Ni與γ′-Ni3Al中4種不等效位點(diǎn)對的HfY和XHf雙位點(diǎn)摻雜的置換能Fig.8 Substitution energies of HfY and XHf Dual-site doping for the four non-equivalent dual-site configurations in γ-Ni and γ′-Ni3Al

    在4種不等效位點(diǎn)對中,對于相同的二元摻雜組合,Hf在γ-Ni中摻雜后體系的EDS(XNiYNi-NiNi@Ni)總是最低。與Al、Ti、Ta元素的二元摻雜相同,當(dāng)Hf元素與原子半徑大于0.143 2 nm的元素組合成二元摻雜體系時(shí),EDS突然變得很小。在XNiYNiNiNi@Ni中,當(dāng)二元摻雜元素組合為HfAl時(shí),EDS最小,為-2.270 eV。

    在γ′-Ni3Al的2種不等效位點(diǎn)對AlAlYNiZNi@Ni3Al、XNiYNiNiNi@Ni3Al中,除HfW組合外,每個(gè)二元組合所對應(yīng)的EDS(AlAlYNiZNi@Ni3Al)與EDS(XNiYNiNiNi@Ni3Al)相差10-4eV左右。EDS(AlAl-WNiHfNi@Ni3Al)為0.095 eV,而EDS(NiNiWNiHfNi@Ni3Al)為1.916 eV,二者相差較大。對于AlAl-YNiZNi@Ni3Al和XNiYNiNiNi@Ni3Al,只有雙組元摻雜元素的組合為HfAl時(shí),EDS才小于0。除了HfW與HfHf這兩種二元摻雜體系外,γ′-Ni3Al中的2種不等效位點(diǎn)對的置換能都呈現(xiàn)出相同的規(guī)律,即以Al元素為界,EDS與原子半徑之間呈正比關(guān)系。

    在XAlYNiNiNi@Ni3Al中,當(dāng)Hf置換Al位點(diǎn)時(shí),每個(gè)HfAlYNiNiNi@Ni3Al的變化趨勢與Ni3Al中其余2種不等效位點(diǎn)對的變化趨勢相似,即以Al元素為界,EDS與原子半徑之間呈正比關(guān)系。對比Ni3Al中的3種不等效位點(diǎn)對的置換能后發(fā)現(xiàn),每個(gè)HfAlYNiNiNi@Ni3Al的置換能都小于其余2種不等效位點(diǎn)對的置換能,這說明雙位點(diǎn)摻雜Hf元素傾向于占據(jù)Ni3Al中的Al位。當(dāng)Ta置換Ni位點(diǎn)時(shí),EDS與摻雜元素原子半徑之間未呈現(xiàn)線性關(guān)系,但是當(dāng)置換元素的原子半徑大于等于Al的原子半徑時(shí),置換能突然降低。按照EDS大小,可將置換Al位元素分為兩類,一類是原子半徑小于0.143 2 nm的元素,這類元素所在的Hf雙位點(diǎn)摻雜體系的EDS偏高;另一類是原子半徑不小于0.143 2 nm的元素,這類元素所在的Hf雙位點(diǎn)摻雜體系的EDS偏低。由此可知,當(dāng)Hf在XAlYNiNiNi@Ni3Al中置換Ni位點(diǎn)時(shí),若置換Al位的摻雜元素的原子半徑較大,則體系結(jié)構(gòu)較穩(wěn)定。

    2.4.3 三位點(diǎn)摻雜

    用Hf元素進(jìn)行三位點(diǎn)摻雜時(shí),共有4種不等效位點(diǎn)對:HfAlYNiZNi@Ni3Al、XAlHfNiZNi@Ni3Al、HfNiYNiZNi@Ni3Al、HfNiYNiZNi@Ni。這4種不等效位點(diǎn)對的HfYZ和XHfZ三位點(diǎn)摻雜的置換能如圖9所示。

    圖9 γ-Ni與γ′-Ni3Al中4種不等效位點(diǎn)對的HfYZ和XHfZ三位點(diǎn)摻雜的置換能Fig.9 Substitution energies of HfYZ and XHfZ triple-site doping for the four non-equivalent triple-site configurations in γ-Ni and γ′-Ni3Al

    HfAlYNiZNi@Ni3Al構(gòu)型中有6個(gè)置換能小于0的摻雜體系,分別為HfNiNi、HfNiAl、HfNiTi、HfCoAl、HfAlTi、HfAlAl。在這6個(gè)體系中,置換Ni位點(diǎn)的元素至少有1個(gè)為Al或者Ni。當(dāng)YZ組合為AlAl時(shí),體系能量最低,為-1.175 eV;當(dāng)YZ組合為WW時(shí),體系能量最高,為3.166 eV。

    XAlHfNiZNi@Ni3Al構(gòu)型中只有1個(gè)置換能小于0的三位點(diǎn)摻雜體系,即AlAlAlNiHfNi@Ni3Al,其ETS為-0.292 eV。因此,三位點(diǎn)摻雜時(shí)Hf元素傾向于占據(jù)Ni3Al中的Al位點(diǎn)。

    HfNiYNiZNi@Ni3Al構(gòu)型中置換能小于0的體系沒有明顯規(guī)律性,只有2個(gè)不等效位點(diǎn)體系的置換能小于0,XYZ組合分別為HfAlAl、HfNiAl。如果YZ置換元素為NiAl,體系能量最低,為-0.292 eV。

    HfNiYNiZNi@Ni構(gòu)型中大部分體系能量為負(fù)值。只有當(dāng)三元摻雜元素組合XYZ為ReRuHf、RuRuHf、RuMoHf時(shí),ETS才為正值。當(dāng)置換組合為HfAlAl時(shí),Hf的三位點(diǎn)摻雜體系的ETS最小,為-3.329 eV。

    3 結(jié)論

    (1)用9種合金元素在γ-Ni和γ′-Ni3Al相中進(jìn)行單位點(diǎn)摻雜時(shí),所有元素均傾向于占據(jù)γ-Ni相,γ′-Ni3Al相中Ni、Co、Cr、Al、Ti元素傾向于占據(jù)Ni位,Mo、W、Ta、Hf元素傾向于占據(jù)Al位。

    (2)用9種合金元素在γ-Ni和γ′-Ni3Al相中進(jìn)行雙位點(diǎn)摻雜時(shí),所有體系都顯示出易分布于γ-Ni相的趨勢。當(dāng)X為Ni、Co、Cr、Al時(shí),XY雙位點(diǎn)摻雜傾向于占據(jù)γ′-Ni3Al相中的Ni位;當(dāng)X為Mo、W、Ta、Hf時(shí),XY雙位點(diǎn)摻雜傾向于占據(jù)γ′-Ni3Al相中的Al位;當(dāng)X為Ti時(shí),出現(xiàn)了雙位點(diǎn)摻雜的協(xié)同效應(yīng),若Y為Ni、Co、Ru,XY雙位點(diǎn)摻雜傾向于占據(jù)γ′-Ni3Al相中的Ni位,而若Y為Cr、Re、Mo、W、Al、Ti、Ta、Hf,XY雙位點(diǎn)摻雜傾向于占據(jù)γ'-Ni3Al相中的Al位。

    (3)用9種合金元素在γ-Ni和γ′-Ni3Al相中進(jìn)行三位點(diǎn)摻雜時(shí),所有體系都顯示出易分布于γ-Ni相的趨勢。當(dāng)X為Ni、Co、Cr、Al時(shí),XYZ三位點(diǎn)摻雜傾向于占據(jù)γ′-Ni3Al中Ni位;當(dāng)X為W、Ta、Hf時(shí),XYZ三位點(diǎn)摻雜傾向于占據(jù)γ′-Ni3Al中的Al位;當(dāng)X為Mo、Ti時(shí),出現(xiàn)了三位點(diǎn)摻雜的協(xié)同效應(yīng),若Y為Ni、Co、Ru,XYZ三位點(diǎn)摻雜傾向于占據(jù)γ′-Ni3Al中的Ni位,而若Y為Cr、Re、Mo、W、Al、Ti、Ta、Hf,XYZ三位點(diǎn)摻雜傾向于占據(jù)γ′-Ni3Al中的Al位。

    (4)在γ′-Ni3Al相中進(jìn)行位點(diǎn)摻雜時(shí),位點(diǎn)擇優(yōu)與摻雜元素的原子半徑密切相關(guān)。摻雜元素的原子半徑越小,摻雜元素原子越傾向于占據(jù)Ni位。摻雜元素的原子半徑越大,摻雜元素原子越傾向于占據(jù)Al位。在雙位點(diǎn)摻雜與三位點(diǎn)摻雜體系中,元素間的協(xié)同作用也與摻雜元素的原子半徑密切相關(guān)。

    (5)Al、Ti、Ta和Hf替代γ-Ni相中的Ni位是能量穩(wěn)定的缺陷構(gòu)型,還能穩(wěn)定其他元素在其最近鄰位點(diǎn)的置換,且AlNi、TiNi、TaNi~HfNi的穩(wěn)定效果依次降低,其中反位AlNi是最穩(wěn)定的缺陷。

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