氟化鋰晶體的色心效應(yīng)在環(huán)境熱點劑量監(jiān)測中的研究

徐偉 烏曉燕

摘 要：核電廠需要監(jiān)測高成本的關(guān)鍵設(shè)備或更換難度極大的設(shè)備，監(jiān)測結(jié)果可用于優(yōu)化設(shè)備維修與更換方案，為設(shè)備延壽和老化管理提供依據(jù)。這些設(shè)備通常處于環(huán)境熱點中，氟化鋰晶體劑量計可用作這些環(huán)境熱點的工作劑量計。正常運(yùn)行工況下，一臺1000 MW機(jī)組核島內(nèi)典型測點在一個運(yùn)行周期內(nèi)的劑量范圍為102-104 Gy。本文介紹了室溫下該劑量范圍內(nèi)氟化鋰晶體劑量計輻照試驗的結(jié)果，分析了色心生成的閾值及其分光光度計讀數(shù)隨劑量的變化關(guān)系，為上述設(shè)備的老化管理與延壽工作奠定基礎(chǔ)，以提高核電運(yùn)營的經(jīng)濟(jì)性與安全性。

關(guān)鍵詞：氟化鋰晶體劑量計；色心；劑量監(jiān)測

核電站需要監(jiān)測設(shè)備的環(huán)境劑量，以修正設(shè)計的初始值，優(yōu)化設(shè)備的維護(hù)、更新與延壽方案，并為事故后決策提供依據(jù)，從而提高核電設(shè)計與運(yùn)營的經(jīng)濟(jì)性與安全性。這些設(shè)備主要為核島內(nèi)成本極高的關(guān)鍵設(shè)備或更換難度極大的設(shè)備，如控制棒驅(qū)動裝置、主蒸汽隔離閥的驅(qū)動裝置等。

正常運(yùn)行工況下，一臺1000 MW機(jī)組核島內(nèi)典型測點在一個運(yùn)行周期內(nèi)（通常為12個月或18個月）的累計劑量為102-104 Gy。[ 1 ] 根據(jù)行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)，滿足此范圍的劑量計系統(tǒng)主要有氟化鋰晶體劑量計、丙氨酸劑量計、紅色有機(jī)玻璃劑量計等。[ 2 ]此前的文章中，我們討論了上述環(huán)境熱點的特點，并確定了氟化鋰晶體劑量計為此類環(huán)境熱點的最優(yōu)劑量計系統(tǒng)。[ 3 ]

下文介紹了102-104 Gy的劑量范圍內(nèi)氟化鋰晶體劑量計的研究結(jié)果。

1 原理

受到電離輻照后，氟化鋰晶體內(nèi)離子的位置會發(fā)生變化，形成陽離子空位、陰離子空位、空位聚集、填隙離子等缺陷色心，這就是氟化鋰晶體的色心效應(yīng)。隨著劑量增加，氟化鋰晶體內(nèi)會產(chǎn)生一系列缺陷色心，如F色心、M色心、R色心等。

如圖1所示，F(xiàn)色心由一個陰離子空穴俘獲一個電子組成，M色心由相鄰的兩個F色心聚合而成。[ 4-5 ]劑量達(dá)到102 Gy時F色心開始生成，達(dá)到104 Gy時F色心開始聚合生成M色心。隨著劑量增加，新的色心還會繼續(xù)生成。特定劑量范圍內(nèi)，相應(yīng)色心的數(shù)量隨劑量增加而增多。[ 6-7 ]，分光光度計可讀取色心的特征吸收光譜，通過建立色心的分光光度計讀數(shù)（輻照前后氟化鋰晶體探測片的吸光度變化值）與劑量的關(guān)系，可準(zhǔn)確計算被監(jiān)測對象的環(huán)境劑量。

2 實驗

輻照實驗以水為背景，在室溫下進(jìn)行。鈷源的出廠活度為150 TBq（2007年12月），樣品位置與鈷源中心等高，距離鈷源中心為1.00m，劑量率為0.29 Gy/min。樣品放置在以鈷源中心為圓心，劑量率差異小于2.0%的輻照場內(nèi)，通過改變輻照時間得到預(yù)設(shè)的劑量值。在102-104 Gy的范圍內(nèi)均勻選取了11個劑量測點，每個劑量測點設(shè)置6個氟化鋰晶體探測片，共66片。氟化鋰晶體探測片由北京爍光特晶科技有限公司生產(chǎn)和加工，從單一晶體上沿（0，0，1）晶體面切割成片狀樣品，規(guī)格為6.0×6.0×2.0 mm，每個樣品的表面均磨平并拋光，使其厚度均勻且透明。探測片的讀數(shù)通過Cary 5E型紫外可見分光光度計測量，波長掃查范圍為190-500 nm。

實驗分為探測片準(zhǔn)備、鈷源輻照和分光光度計讀數(shù)三個階段。探測片先后在無水乙醇和丙酮中超聲清潔各5 min，再置于500℃中熱退火1 hour；用無毛紙保護(hù)并編號，經(jīng)妥善包裝后進(jìn)行輻照；輻照完成后立刻用分光光度計讀取190-500nm波長范圍內(nèi)的掃查結(jié)果。

3 結(jié)果與討論

圖2為氟化鋰晶體探測片在190-500nm波長范圍內(nèi)分光光度計讀數(shù)的掃查結(jié)果。受到輻照后，F(xiàn)色心首先生成，其濃度隨輻照劑量的增大而增加。當(dāng)輻照劑量大于103 Gy后，M色心開始生成，其濃度也隨輻照的劑量增大而增加。因此，在102-104 Gy范圍內(nèi)氟化鋰晶體內(nèi)主要包含F(xiàn)色心與M色心，這與彭郁卿和陳范欣的實驗結(jié)果相一致。[ 4，7 ]

a）為190-375 nm范圍內(nèi)的掃查結(jié)果

b）為375-500 nm范圍內(nèi)的掃查結(jié)果

Figure 2 Spectroscopy Scaning Results of Lithium Fluoride Samples

a）Results in the range of 190-375 nm

b）Results in the range of 375-500 nm

試驗選取了11個劑量測點，每個劑量測點設(shè)置了6片氟化鋰晶體探測片。圖3為F色心（247 nm）的分光光度計測量結(jié)果，6片氟化鋰晶體探測片的分光光度計讀數(shù)的百分差均小于6%，這說明試驗用的氟化鋰晶體探測片的材料均勻性、表面加工的光潔渡和一致性都很好，輻照測量結(jié)果的可重復(fù)性高。輻照劑量大于103 Gy時，隨著劑量增加，氟化鋰晶體探測片F(xiàn)色心的分光光度計讀數(shù)的增速減慢，這與F色心的數(shù)量逐漸飽和，開始聚合形成M色心的過程相一致。[ 7 ]

氟化鋰晶體中F色心的生成需要累積一定數(shù)量的陰離子空穴和電子，M色心的生成也需要累積一定數(shù)量的F色心，因此F色心和M色心的生成都有劑量閾值。

根據(jù)文獻(xiàn)，室溫下特定范圍內(nèi)，相應(yīng)色心的分光光度計讀數(shù)與劑量的平方根成正比[ 7，8 ]，因此可以用公式1擬合氟化鋰晶體內(nèi)特定色心的分光光度計讀數(shù)與輻照劑量的關(guān)系。使用公式1得到的回歸曲線對試驗數(shù)據(jù)的擬合優(yōu)度較高，F(xiàn)色心的R2為0.996，M色心的R2為0.968?；貧w曲線與彭郁卿等人的試驗結(jié)果相一致。[ 7 ]

通過回歸曲線算的F色心生成的劑量閾值為32.01 Gy，M色心生成的劑量閾值為1724.26 Gy。利用回歸曲線算的各劑量測點的分光光度計讀數(shù)的計算值，其與試驗值的百分差均小于10%。輻照監(jiān)測通常要求計算值與真實值之間的百分差小魚20%，因此回歸曲線符合工程應(yīng)用的要求。

其中a）為F色心的回歸曲線，b）為M色心的回歸曲線

Figure 4 Regeneration of Spectroscopy Readings against Radiation Dose，

Figure a）Results of F Center， Figure b）Results of M Center

試驗劑量范圍內(nèi)，兩個色心回歸曲線的擬合程度均很高，滿足劑量監(jiān)測的工程應(yīng)用需要，但M色心范圍內(nèi)的回歸曲線的擬合優(yōu)度相對較低，這是由于本次試驗的劑量范圍雖然達(dá)到了M色心的劑量監(jiān)測范圍（103-106 Gy），但處于M色心生產(chǎn)的起步階段，試驗結(jié)果尚未能反映M色心后續(xù)的完整變化趨勢，可以通過拓展輻照劑量的范圍來進(jìn)一步豐富M色心的實驗數(shù)據(jù)，以進(jìn)一步提高回歸曲線其準(zhǔn)確性。

4 結(jié)論

本文介紹了102-104 Gy的劑量范圍內(nèi)氟化鋰晶體劑量計試驗與分析的結(jié)果，結(jié)論如下：

1）氟化鋰晶體劑量計包含F(xiàn)色心和M色心，試驗結(jié)果可重復(fù)性好；

2）兩種色心的分光光度計讀數(shù)均與輻照劑量的平方根成正比，回歸曲線的擬合優(yōu)度均較高，滿足核島內(nèi)環(huán)境熱點劑量監(jiān)測的要求；

3）通過回歸曲線算得F色心生成的劑量閾值為32.01 Gy，M色心生成的劑量為1724.26 Gy。

4）在32.01 Gy-1724.26 Gy劑量范圍內(nèi)，劑量監(jiān)測使用F色心的回歸曲線，在1724.26 Gy-104 Gy劑量范圍內(nèi)，使用M色心的回歸曲線

隨著更大功率機(jī)組（如CAP1400和CAP1700）的研發(fā)與投入運(yùn)行，核島中環(huán)境熱點的劑量率將不斷增高；一些異常工況（如一回路硼酸溶液泄漏等）也可能造成核島中環(huán)境熱點的劑量異常增加，這些都要求我們進(jìn)一步拓展劑量范圍。

今后的試驗將著重研究M色心及后續(xù)R色心范圍內(nèi)氟化鋰晶體劑量計的分光光度計讀數(shù)與輻照劑量關(guān)系的研究，得到準(zhǔn)確的劑量閾值和回歸曲線，為環(huán)境熱點的劑量監(jiān)測奠定基礎(chǔ)。利用氟化鋰晶體劑量計可更準(zhǔn)確地計算核島內(nèi)環(huán)境熱點的輻照劑量，為環(huán)境熱點中電氣設(shè)備的老化管理、維修更換方案決策、設(shè)備延壽等提供數(shù)據(jù)支持，保證核電廠安全、經(jīng)濟(jì)地運(yùn)營。

參考文獻(xiàn)：

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