基于多核素的相對效率法

胡廣春 向永春 伍懷龍 劉曉亞

（中國工程物理研究院 核物理與化學(xué)研究所 綿陽 621900）

基于多核素的相對效率法

胡廣春 向永春 伍懷龍 劉曉亞

（中國工程物理研究院 核物理與化學(xué)研究所 綿陽 621900）

核取證學(xué)中材料成分分析、核恐怖事件中裂變產(chǎn)物分析和大樣品活化分析等非破壞性測量中，探測效率刻度存在較大的挑戰(zhàn)。本文解析了大樣品多核素相對效率分析方法的基本原理，建立了基于多元素相對效率擬合方法。并通過某特殊形狀鈾輻照樣品中裂變產(chǎn)物的特征峰信息，進行了雙核素（母子體）和三核素（非母子體）效率擬合驗證，研究表明多核素自刻度方法校準(zhǔn)因子與母子體衰變校正因子在2%誤差范圍內(nèi)一致。研究結(jié)果為特殊形狀輻射樣品無損分析技術(shù)奠定了基礎(chǔ)。

相對效率，多核素，最小二乘法

在核衰變過程中常伴隨發(fā)射γ射線，γ射線能量和半衰期是放射性核素的固有特征。在核素識別和樣品成分定量中，一般通過對放射性核素γ射線能量或者半衰期的測量來完成。然而在核取證學(xué)中材料成分分析、核恐怖事件中裂變產(chǎn)物分析和大樣品活化分析等非破壞性測量中，樣品形狀各異，獲取與樣品幾何構(gòu)型一致、核素分布一致的標(biāo)準(zhǔn)樣品比較困難，因此在探測效率刻度方面存在較大的挑戰(zhàn)，對定量分析也帶來困難。比較可行的解決方法有蒙特卡羅理論模擬方法和相對效率刻度法。目前理論模擬方法發(fā)展日臻完善，可以很逼真地模擬探測器響應(yīng)，然而實驗中源項分布、幾何布局千變?nèi)f化，實驗裝置和方法的細微差異都會對模擬結(jié)果帶來影響。相對效率刻度法是一種比較實用的方法，它是1974年由Parker和Reilly提出的[1]，只要樣品中的組成核素?zé)o偏析（同分布），探測效率只與入射能量有關(guān)，而與樣品尺寸、形狀和探測布局無關(guān)。1992年郭太昌[2]將該方法用于活化分析領(lǐng)域，代替?zhèn)鹘y(tǒng)實驗中給樣品加入NaCl等含氯化合物的方法。

隨著核技術(shù)應(yīng)用的發(fā)展，中子探詢的活化分析技術(shù)、測井技術(shù)應(yīng)用日益廣泛，核材料管理、核取證中對鈾钚同位素分析的需求強烈，使得探測設(shè)備化成為發(fā)展趨勢。定量分析過程中的一個關(guān)鍵技術(shù)是探測效率的刻度，而探測對象中很難找出發(fā)射γ射線能量覆蓋范圍寬、特征峰干擾小的單一核素，因此采用待測樣品中多個核素的特征射線進行相對效率自刻度是一種較好的解決方案，如PC/FRAM、MGA等U、Pu豐度分析軟件[3?4]。

多元素相對效率自刻度應(yīng)用比較廣泛，但是在解析其算法方面的報道比較少。多元素相對效率自刻度的難點是樣品中不同核素相對效率幅度有一定的差異。如何融合幅度差異，有效利用多個能點數(shù)據(jù)，拓寬能量覆蓋范圍，建立多核素相對效率自刻度方法，對基于γ能譜的活化分析、同位素相對比值分析有著重要意義。

1 多核素相對效率

對于一個任意構(gòu)造的樣品（核材料或活化材料），一個給定核素發(fā)射的γ光電峰絕對效率可以表示為[5]：

或者：

式中，C(Ej)為核素i發(fā)射能量為Ej的光電峰面積；λi為同位素i的衰變常數(shù)；Ni為核素i的原子核數(shù)；為同位素i第j條射線的發(fā)射概率；N為靶核數(shù)；Φ為中子注量率，n.cm?2.s?1；σ為生成核素i的反應(yīng)截面，cm2；t為測量時間。

式(1)、(2)的絕對效率是三種因素的綜合效果，包含了探測器本征效率、幾何效率和樣品自吸收效率。對于同一樣品，在樣品中核素同分布情況下，來自不同核素的γ射線擬合的效率曲線有相同的形狀，唯一不同的是幅度差異，其差異的本質(zhì)是樣品中不同核素的核子數(shù)和半衰期是不同的。根據(jù)其物理涵義對式(1)變形，則有：

式中，i表示核素種類；j表示核素i的第j個特征峰。由此核素i的第j個特征峰相對效率定義為：

2 多核素相對效率曲線刻度方法

對于特殊幾何體源項或源項分布復(fù)雜的廢物桶中裂變產(chǎn)物相對含量分析，一般需要刻度相對效率曲線，以便對體源中各種裂變產(chǎn)物相對定量。對于單一核素相對效率曲線通常是假定一個效率曲線模型，然后利用該核素的多條特征射線的相對效率作為觀察值，采用最小二乘擬合的方法計算待定參數(shù)，給出效率曲線。對于多個核素相對效率曲線，由上述定義可知，除了計算效率曲線模型的待定參數(shù)之外，還需要計算一個（或多個）歸一因子。不同核素之間的歸一因子是計算的難點，一般采用母子體核素，例如140Ba→140La或132Te→132I等。母子體核素一般是根據(jù)衰變平衡來尋求這種歸一關(guān)系，但是在裂變事件參考時間點未知的情況下，這種歸一關(guān)系的確定比較困難，同時為了補充能量空缺，一般要添加一些不在同一衰變鏈上的核素，那么這種關(guān)系就更難確定。因此在最小二乘法構(gòu)造方面需要做一些修正，既考慮效率模型參數(shù)擬合，也考慮歸一因子的擬合。

假設(shè)待測樣品中除了核素i之外，還有另外核素k的射線比較豐富，那么可以通過兩個常數(shù)將核素k與核素i歸一。待測樣品中核素的半衰期可以通過相關(guān)的數(shù)據(jù)庫獲取，即a2將是一個已知常數(shù)，a1表征核素含量的差異，本身是待求量，綜合考慮，利用待定量c進行歸一。即如果相對效率曲線樣本組中增加一個核素，相對效率擬合僅是增加一個歸一因子，依次類推，可進行多核素擴展。下面以兩個核素為例闡述多核素相對效率刻度方法，假設(shè)效率曲線模型為線性方程[6]：

如果觀察值中有6個能點來自核素i，有3個能點來自于核素k，則我們把觀察值分為兩組，按核素種類集中排列，則χ2值為：

對式(6)中的三個待定參數(shù)求偏導(dǎo)，則可以聯(lián)立三元方程組：

三元方程組聯(lián)立求解可以獲取效率曲線模型的待定參數(shù)a、b和修正參數(shù)c。

該求解方法可以推廣到效率模型為f（ a1,...,am;x），其構(gòu)造函數(shù)的參數(shù)為m，假設(shè)樣品中可找n個目標(biāo)核素的情況，聯(lián)立m+n元方程組：

利用樣品中多個適當(dāng)?shù)暮怂財M合效率曲線，可以拓展能量覆蓋范圍，有效利用受干擾較小的特征峰，提高效率曲線的準(zhǔn)確性。方程組構(gòu)造上與單核素略有差異，但是計算方法的復(fù)雜度基本一致。

3 多核素效率擬合方法驗證

為了驗證多核素相對效率擬合算法，選用過濾器收集鈾及裂變產(chǎn)物粉末（在中子注量率為5.0×1013s?1.cm?2的熱中子孔道輻照20min），實際收集到的樣品按鈾估算為0.1mg，過濾器過濾精度為5μm，過濾樣品中包含鈾和固體裂變核素，測量設(shè)備采用Canberra公司的高純鍺γ譜儀。其中測量能譜中140Ba、140La和132I三種裂變核素能點豐富，能量覆蓋范圍寬，是裂變產(chǎn)物相對含量分析中自刻度效率曲線的最佳選擇，由式(4)計算了三種核素能量與相對效率關(guān)系的測定結(jié)果如表1，表1中不確定度分析只考慮了峰面積因素。本文利用該實驗數(shù)據(jù)分別進行雙核素和三核素相對效率曲線刻度。

表1 三種核素能量與相對效率關(guān)系的測定結(jié)果Table 1 Measurement results of three kinds of nuclide energy and relative efficiency relationship.

本文構(gòu)建的相對效率曲線模型為對數(shù)模型[7]，模型定義見式(9)：

式中，ai為待定參數(shù)；E為能量；ε為相對效率。

擬合所得的相對效率曲線如圖1所示。圖1(a)為雙核素相對效率曲線擬合，刻度核素選擇140Ba，140Ba的虛擬核素為140La。圖1(a)的空心三角框是由實驗?zāi)茏V直接解析的兩種核素的相對效率數(shù)據(jù)，其中擬合曲線上的空心三角框為刻度主核素140Ba特征峰對應(yīng)的相對效率數(shù)據(jù)，擬合曲線之外的空心三角框為虛擬核素140La特征峰對應(yīng)的相對效率數(shù)據(jù)，擬合曲線上的空心圓圈為140Ba和140La兩個核素特征峰對應(yīng)的相對效率歸一結(jié)果，擬合曲線即為測點處樣品的相對效率曲線。圖1(b)為三個核素的相對效率曲線擬合，刻度核素選140Ba，140Ba的虛擬核素為140La和132I。圖1(b)中空心圓圈為實驗?zāi)茏V直接解析的三種核素的相對效率數(shù)據(jù)，其中擬合曲線上的空心圓圈為主核素140Ba特征峰對應(yīng)的相對效率數(shù)據(jù)，擬合曲線上部的空心圓圈為140La特征峰對應(yīng)的相對效率數(shù)據(jù)，擬合曲線下部的空心圓圈為132I特征峰對應(yīng)的相對效率，擬合曲線上的實心圓圈為140Ba、140La和132I三個核素特征峰對應(yīng)的相對效率歸一結(jié)果，擬合曲線即為測點處樣品的相對效率曲線。

圖1 雙核素(a)和三核素(b)相對效率曲線Fig.1 Relative efficiency curve of dual-nuclide (a) and three nuclides (b).

圖1 表明多核素相對效率擬合可以有效地補充單核素能量點不足的缺陷，滿足應(yīng)用要求。兩次擬合參數(shù)見表2。其中bi為函數(shù)的待定參數(shù)，它確定了相對效率曲線的形狀；ci為虛擬核素與主核素校正系數(shù)，通過這個參數(shù)的修正可以將虛擬核素歸一到主核素。該參數(shù)的物理意義為兩種核素的活度比，也可以間接表征同一樣品中不同核素的含量比，該參數(shù)對大樣品核素含量分析具有重要意義。實際上同一樣品中母子體核素可以通過衰變校正的方法進行歸一。比如本文選取的140La和140Ba，樣品輻照后兩種核素之間存在一定的關(guān)系[8]，大約在6天母子體核素活度相等。利用母子體衰變校正，該值為0.9904，與擬合值差異小于2%。三個核素相對效率擬合涉及兩個虛擬核素，c1表征140La和140Ba之間的活度比，c2表征140Ba和132I之間的活度比。由表2兩次擬合中裂變產(chǎn)物核素140Ba與140La校正系數(shù)差異小于1.5%，雙核素和三核素曲線擬合函數(shù)與實驗點相關(guān)系數(shù)為1.0，表明函數(shù)擬合一致性好。

表2 相對效率刻度參數(shù)Table 2 Calibrated parameters of relative efficiency.

4 結(jié)語

在大樣品活化分析、鈾钚同位素屬性分析和特殊形狀樣品中關(guān)注核素含量比值分析中，探測效率是一個重要環(huán)節(jié)。多核素相對效率刻度方法避免了樣品形狀、幾何布局等差異因素的影響，只要在關(guān)注核素與自刻度所用核素分布一致的情況下，該方法都具有適用性。通過對相對效率物理內(nèi)涵的分析，構(gòu)建了同一個樣品中利用多個核素特征峰擬合效率曲線的數(shù)學(xué)方法，多個核素特征峰信息，彌補了單一核素能量覆蓋不足的缺點，用最小二乘法有效解決了相對效率刻度的問題。利用鈾輻照樣品分析了該方法應(yīng)用于同一衰變鏈核素和不同衰變鏈核素的效率自刻度處理，驗證表明多核素自刻度方法計算的校準(zhǔn)因子與母子體衰變校正因子一致。該方法為特殊形狀輻射樣品無損分析技術(shù)奠定了基礎(chǔ)。

1 Parker J L, Reilly T D. Plutonium isotopic determination by gamma-ray spectroscopy in nuclear analysis research and development program status report[C]. Report LA-5675-PR, USA: Los Alamos Scientific Laboratory, 1974

2 郭太昌, 劉際時. 一種高純鍺能譜測井儀相對效率刻度方法[J]. 原子能科學(xué)技術(shù), 1992, 34(3): 52–57

GUO Taichang, LIU Jishi. A new method for efficiency calibration of borehole logging equipment with HPGE detector[J]. Atomic Energy Science and Technology, 1992, 34(3): 52–57

3 Clark D L, Wang F F. Uranium and plutonium isotopic analysis using MGA[C]. UCRL-JC-131168, Berkeley, CA USA: University of California Radiation Laboratory, 1998

4 Barr T L, Sampson T E. Statistical evaluation of FRAM γ-ray isotopic analysis data[J]. Applied Radiation and Isotopes, 2005, 62: 931–940

5 龔建, 郝樊華, 熊宗華. 相對效率法同位素豐度分析研究[J]. 核電子學(xué)與探測技術(shù), 2001, 21(4): 287–289

GONG Jian, HAO Fanhua, XIONG Zonghua. Analyzing isotopic abundance by method of relative efficiency[J]. Nuclear Electronics & Detection Technology, 2001, 21(4): 287–289

6 王國榮(譯). 數(shù)值分析[M]. 北京: 機械工業(yè)出版社, 2005

WANG Guorong (Transition). Numerical analysis[M]. Beijing: China Machine Press, 2005

7 胡廣春, 郝樊華.235U核裂變后3–5 MeV γ射線時間響應(yīng)的實驗研究[J]. 核技術(shù), 2007, 30(6): 491–494

HU Guangchun, HAO Fanhua. Experimental study of 3–5 MeV γ-ray intensity from235U fission products at different times after fission[J]. Nuclear Techniques, 2007, 30(6): 491–494

8 張利興, 朱鳳蓉. 核試驗放射性核素監(jiān)測核查技術(shù)[M].北京: 國防工業(yè)出版社, 2006

ZHANG Lixing, ZHU Fengrong. Inspection and verification technology of radio nuclide in nuclear test[M]. Beijing: National Defense Industry Press, 2006

CLC TL81, TL816+.9

Relative efficiency method based on multi-nuclide

HU Guangchun XIANG Yongchun WU Huailong LIU Xiaoya

(Institute of Nuclear Physics and Chemistry, China Academy of Engineering Physics, Mianyang 621900, China)

Background: In the non-destructive measurement, including the analysis of material composition of nuclear forensics, fission product analysis of nuclear terrorism event and large sample activation analysis, there is a big challenge for the detection efficiency calibration. Purpose: This paper analyzed the basic principle of the relative efficiency method of radiation samples with multi-nuclide, and established the relative efficiency fitting method for multi-nuclide. Methods: Through the peak information of the fission products from a special irradiated uranium sample, the efficiency fitting of dual-nuclide (parent-daughter nuclides) and three nuclides (no parent-daughter nuclides) was verified. Results: The study showed that the calibration factor of the self-calibration method with multi-nuclide was consistent with the factor of the parent-daughter nuclides' decay in the error range of 2%. Conclusion: Results laid the foundation for the non-destructive analysis techniques of the radioactive samples with special shapes.

Relative efficiency, Multi-nuclide, Least square method

TL81，TL816+.9

10.11889/j.0253-3219.2015.hjs.38.030503

胡廣春，男，1973年出生，1998年畢業(yè)于哈爾濱工業(yè)大學(xué)，計算數(shù)學(xué)專業(yè)，從事核物理測量技術(shù)、計算物理等領(lǐng)域研究

2014-01-02，

2014-12-13