固態(tài)釷基熔鹽堆中14C的產(chǎn)生及釋放探討

朱興望 王 帥 彭 超 何兆忠 陳 堃

（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 嘉定園區(qū) 上海 201800）

固態(tài)釷基熔鹽堆中14C的產(chǎn)生及釋放探討

朱興望 王 帥 彭 超 何兆忠 陳 堃

（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 嘉定園區(qū) 上海 201800）

熔鹽堆作為第四代反應(yīng)堆論壇推薦的6種候選堆型之一，具有輸出溫度高、能量密度高、無水冷卻等特點。固態(tài)釷基熔鹽堆(Thorium Molten Salt Reactor with Solid Fuel, TMSR-SF1)堆芯大部分結(jié)構(gòu)材料為石墨，冷卻劑雜質(zhì)及石墨材料中的13C和雜質(zhì)N、O易被活化產(chǎn)生14C。14C半衰期較長，同其他穩(wěn)態(tài)核素12C、13C一樣廣泛參與各種復(fù)雜的生物循環(huán)，在反應(yīng)堆中受到關(guān)注。TMSR-SF1中的14C廣泛分布于冷卻劑、堆芯石墨結(jié)構(gòu)材料和燃料元件。本文采用輸運燃耗耦合方法，應(yīng)用SCALE6.1的TRITION控制模塊對反應(yīng)堆各區(qū)域的14C放射性活度進行計算分析，結(jié)果表明，反應(yīng)堆在正常運行工況下一回路每年產(chǎn)生的14C放射性活度為0.34 TBq，滿足現(xiàn)有的壓水堆、重水堆管理限值要求。向環(huán)境釋放的14C主要來自于一回路熔鹽中N雜質(zhì)的活化。

釷基熔鹽堆，14C，產(chǎn)生，釋放

熔鹽堆(Molten Salt Reactor, MSR)是國際第四代反應(yīng)堆論壇(The Generation IV International Forum, GIF)推薦的6種候選堆型之一。目前，有固態(tài)熔鹽堆和液態(tài)熔鹽堆類型，熔鹽堆以氟化鹽作冷卻劑，具有高輸出溫度、高能量密度、無水冷卻等優(yōu)點，可建于干旱地區(qū)，有著廣泛用途。固態(tài)熔鹽堆也稱氟鹽冷卻高溫堆，采用熔鹽做反應(yīng)堆冷卻劑，選用全陶瓷密封型燃料球作為反應(yīng)堆燃料元件，借鑒了高溫氣冷堆、鈉冷快堆和第三代壓水堆的成熟技術(shù)，具有技術(shù)成熟度高、可行性強等特點[1]。

中國科學(xué)院釷基熔鹽堆核能系統(tǒng)卓越創(chuàng)新中心(TMSR中心)在先導(dǎo)專項的支持下，開展了固態(tài)熔鹽堆的研究、設(shè)計工作，進行了10 MWth固態(tài)熔鹽實驗堆的設(shè)計研發(fā)等。根據(jù)設(shè)計[2]，堆芯除少部分的燃料和控制材料外，反射層、燃料球基體等均為石墨類材料，且堆內(nèi)石墨的量較大。石墨材料中的13C是14C的來源之一。而熔鹽堆一回路的FLiBe冷卻劑中具有C、N、O等受活性區(qū)中子輻照后易活化產(chǎn)生14C的雜質(zhì)。

14C是一種低能純β輻射體，天然豐度為1.2×10?12，衰變釋放的最高能量為156 keV。14C的半衰期長達5730 a[3]，在環(huán)境中的流動性很強，一旦釋放進入環(huán)境，便同其他穩(wěn)態(tài)核素12C和13C一樣參與各種復(fù)雜的生物循環(huán)，并在食物鏈上得到富集，最終對環(huán)境安全構(gòu)成威脅?，F(xiàn)在14C已被公認為是對社會公眾產(chǎn)生潛在的最大集體劑量的可能核素，且越來越受到核安全主管當(dāng)局和公眾的重視。法國、英國和瑞士等為了評價核設(shè)施排放14C的污染水平，迄今為止已制定了相應(yīng)排放標(biāo)準。我國早在1986年制定的標(biāo)準《核動力廠環(huán)境輻射防護規(guī)定》(GB6249-86)中對壓水堆和重水堆14C的排放限值作了明確規(guī)定：壓水堆的氣載和液態(tài)的控制值分別為7×1011Bq.a?1和1.5×1011Bq.a?1，累計8.5×1011Bq.a?1，重水堆的氣態(tài)控制值分別為1.6×1012Bq.a?1，液態(tài)為＜2×1011Bq.a?1；修訂版的GB6249-2011中仍然維持了GB6249-86中的14C排放限值。在《環(huán)境核輻射的監(jiān)測規(guī)定》(GB12379-90)中還明確指出：對于核電站的環(huán)境監(jiān)測，除進行氣溶膠、氣載131I的常規(guī)監(jiān)測外，還應(yīng)進行氣載氚和14C的監(jiān)測。因此在固態(tài)熔鹽堆設(shè)計中需關(guān)注14C的產(chǎn)生及排放。

1 固態(tài)熔鹽堆簡介

固態(tài)釷基熔鹽堆(Thorium Molten Salt Reactor with Solid Fuel, TMSR-SF1)的設(shè)計功率為10 MWth，設(shè)計壽命20 a，反應(yīng)堆采用與HTR-10/HTR-PM相同的由包覆顆粒燃料構(gòu)成的“全陶瓷型”球形燃料元件，包覆顆粒核心為235U富集度為17.08%的UO2顆粒，該元件在不高于1600 °C的高溫下具有阻留放射性裂變產(chǎn)物釋放的能力[4]。TMSR-SF1采用2FLi-BeF2(簡稱FLiBe)作冷卻劑。TMSR-SF1的堆芯結(jié)構(gòu)如圖1所示?；钚詤^(qū)呈八棱柱形狀，最大體積約2.8 m3，初裝堆預(yù)裝10800個燃料球，對應(yīng)堆芯圓柱形區(qū)燃料高度130 cm，堆芯平均功率密度約4.9 MW.m?3，最大可運行30個滿功率天；滿堆可裝載14650個燃料球，對應(yīng)堆芯圓柱形區(qū)燃料高度180 cm，堆芯平均功率密度為3.6 MW.m?3，最大可運行250個滿功率天?；钚詤^(qū)冷卻劑的裝載量約2.4 t，被高約3.0 m、直徑約2.9 m的石墨反射層所包圍，控制棒通道、試驗與測量通道以及中子源通道置于石墨反射層中。堆芯上端覆蓋氬氣。

圖1 TMSR-SF1堆芯結(jié)構(gòu)Fig.1 Structure of TMSR-SF1 active core.

2 堆內(nèi)14C的產(chǎn)生來源

與其他類型反應(yīng)堆（如壓水堆、重水堆、高溫氣冷堆）類似，TMSR-SF1中14C的產(chǎn)生途徑主要有17O(n,α)、14N(n,p)、13C(n,γ)以及235U的三分核裂變，其中13C主要來自于堆內(nèi)的石墨結(jié)構(gòu)材料，17O主要分布于UO2燃料核心和冷卻劑，14N是燃料元件和冷卻劑攜帶的雜質(zhì)。三個靶核的天然豐度和中子反應(yīng)截面如表1所示[3]，豐度較高的14N具有較大的反應(yīng)截面，而13C的微觀反應(yīng)截面雖小，由于堆芯石墨材料較多，其產(chǎn)生的14C也不容忽視。

TMSR-SF1作為熱中子反應(yīng)堆，熱中子主要集中于堆芯區(qū)域，因此14C主要產(chǎn)生于該區(qū)域，其產(chǎn)額取決于堆芯的熱中子通量以及一回路熔鹽和堆芯結(jié)構(gòu)材料中17O、14N和13C的含量。TMSR-SF1中14C的產(chǎn)生區(qū)域主要分布在反射層石墨、燃料元件以及冷卻劑。

表1 反應(yīng)堆14C來源及靶粒子天然豐度和熱中子反應(yīng)截面Table 1 Origin of 14C, cross section and abundance of target particle.

2.1 燃料元件

燃料元件中絕大部分的14C產(chǎn)生于UO2核心，包括235U的三元裂變和17O的活化，另有少量產(chǎn)生于燃料元件石墨層和基體石墨中13C和14N的活化。

235U在進行三元裂變時，每次裂變釋放14C的產(chǎn)額為1.7×10?6，單位時間(1 a)內(nèi)裂變產(chǎn)生的14C可簡單通過式(1)計算[5]：

式中，λ為14C的衰變常數(shù)，s?1；P為熔鹽堆的熱功率，W；Ef為235U每次裂變釋放的能量，J；f為235U裂變釋放14C的產(chǎn)額；t為時間，s；C為三元裂變產(chǎn)生14C的活度。由式(1)可預(yù)估反應(yīng)堆在一年中產(chǎn)生的14C約為6.44 MBq。

燃料元件中的14N雜質(zhì)則主要來自于燃料元件在制造過程中所混入并廣泛分布于燃料元件內(nèi)部和在表面吸附的空氣雜質(zhì)。由于燃料元件在入堆前要經(jīng)過燃料氣氛切換系統(tǒng)的抽真空操作環(huán)節(jié)，表面所吸附的空氣雜質(zhì)量較小。單個燃料元件內(nèi)攜帶的14N原子數(shù)為1.29×1020[5]，約為0.003 g，這部分N雜質(zhì)在燃料元件活化成14C后將隨著燃料的磨蝕進入冷卻劑中。

2.2 石墨反射層

在石墨反射層中，產(chǎn)生14C的途徑主要是石墨成分13C的活化，以及初裝堆時因結(jié)構(gòu)材料殘留的N雜質(zhì)活化，不過這部分產(chǎn)生的14C很難釋放到一回路冷卻劑。

2.3 冷卻劑

根據(jù)TMSR-SF1設(shè)計[2]，初裝堆使用的核級FLiBe熔鹽中，雜質(zhì)O、N和C的含量分別控制在0.0002%、0.0001%及0.0002%，熔鹽里的雜質(zhì)隨熔鹽在一回路中不停循環(huán)流動，在堆芯活性區(qū)接受中子輻照，然而由于反應(yīng)堆一回路熔鹽管道中子通量較小，在管道中產(chǎn)生的14C可忽略，計算時僅計入堆芯活性區(qū)受中子輻照的熔鹽雜質(zhì)，雜質(zhì)17O、14N和13C的質(zhì)量分別為0.057 g、149.4 g和1.65 g。

3 TMSR-SF1一回路中14C的產(chǎn)生來源

最終冷卻劑中放射性核素14C來源主要有兩類，即堆芯內(nèi)石墨構(gòu)件向熔鹽帶入的雜質(zhì)和初裝堆FLiBe熔鹽帶來的雜質(zhì)。堆內(nèi)石墨構(gòu)件（包括石墨反射層）向一回路釋放14C的方式有兩種：一種是14C先在石墨構(gòu)件內(nèi)部活化產(chǎn)生而后隨同石墨粉進入冷卻劑；另一種則是因石墨構(gòu)件被磨蝕后，產(chǎn)生的石墨粉進入一回路后流經(jīng)堆芯活性區(qū)被活化產(chǎn)生。鑒于上述兩種方式產(chǎn)生的14C之間很難有定量的區(qū)分，本文統(tǒng)一認為14C是在石墨粉流經(jīng)堆芯活性區(qū)時產(chǎn)生，估算石墨粉量是計算14C放射性活度的前提。

根據(jù)高溫氣冷堆(High Temperature Reactor-10, HTR-10)堆芯石墨粉的研究，石墨粉的產(chǎn)生具有諸多的誘導(dǎo)因素，但絕大多數(shù)是在燃料元件循環(huán)過程中因發(fā)生磨損而產(chǎn)生，其他因素所產(chǎn)生的石墨粉塵量相對都非常小，在分析中可以忽略不計[6]。德國高溫氣冷堆和中國的HTR-10分別對燃料元件的磨蝕速率進行了研究，德國高溫氣冷堆在10.3萬個燃料元件裝料情況下的每年磨蝕的石墨粉量為5 kg，而HTR-10在裝載2.7萬多個燃料球情況下，保守估計在正常運行工況中石墨粉的磨蝕量為2.74 kg，TMSR-SF1在滿裝堆情況下共14650個燃料球，通過類推，TMSR-SF1中石墨球在反應(yīng)堆正常運行過程中的磨蝕速率約為1.47 kg.a?1。此外，美國橡樹嶺國家實驗室(Oak Ridge National Laboratory, ORNL)的研究表明，石墨與氟鹽具有較好的化學(xué)相容性，不易被熔鹽腐蝕[7]，與高溫氣冷堆相比，作為冷卻劑的FLiBe并不會導(dǎo)致石墨粉的增加。從而可預(yù)計反應(yīng)堆運行250個滿功率天后將產(chǎn)生1 kg石墨粉，其中13C的量為11 g。但鑒于磨蝕下來的石墨粉由于存在體積上的差異，加之在熔鹽循環(huán)過程中的沉積行為尚不清楚，作為保守估計，本文假設(shè)在循環(huán)過程中石墨粉不發(fā)生沉積。

表2 TMSR-SF1冷卻劑中14C的母核來源及分布Table 2 Distribution of parent nucleus of 14C in the coolant of TMSR-SF1.

4 14C產(chǎn)量計算

4.1 計算方法

14C在各區(qū)域的放射性活度采用輸運燃耗耦合方法進行計算。反應(yīng)堆的輸運燃耗耦合包括輸運計算和燃耗計算兩部分，在進行燃耗計算的過程中，不斷模擬反應(yīng)堆堆芯的中子通量水平，通過輸運計算求解不同燃耗節(jié)點的中子通量，并近似為當(dāng)前燃耗步長內(nèi)的中子通量水平，根據(jù)輸運計算結(jié)果將燃耗庫中的主要核素截面進行更新；此外將當(dāng)前燃耗節(jié)點模擬計算出的中子通量提供給燃耗計算，求解燃耗方程，以確定核素份額的變化。通過反復(fù)迭代，完成燃耗分析。

4.2 計算軟件簡介

本文采用美國橡樹嶺國家實驗室開發(fā)并維護的SCALE6.1 (Standardized Computer Analyses for Licensing Evaluation)中的TRITON (Transport Rigor Implemented with Time-dependent Operation for Neutronic depletion)控制模塊進行輸運燃耗耦合計算。SCALE6.1主要用于核反應(yīng)堆物理分析、臨界安全分析、輻射屏蔽計算等方面[8]。TRITON是SCALE6.1軟件包中的控制模塊之一，通過集成BONAMI、NITAWL和CENTRM等模塊以進行核素的共振處理，最終提供一種集成自動化的多群共振截面處理、中子輸運計算和燃耗計算功能[9]。圖2是典型的TRITON計算流程。

圖2 TRITON計算流程Fig.2 Flow chart of TRITON.

在TRITON集成的模塊中，BONAMI利用Bondarenko方法計算不可分辨共振區(qū)的共振自屏截面[10]，NITAWL通過利用Nordheim積分方法求解燃料-慢化劑兩區(qū)中子慢化方程對分辨共振能區(qū)截面進行處理[11]，CENTRM通過利用離散縱標(biāo)法(Discrete Ordinates method, SN)求解一維或均勻問題的連續(xù)能量方程，對可分辨共振區(qū)截面進行處理[12]，中子輸運方面，可采用一維離散縱標(biāo)法XSDRNPM模塊[13]、二維離散縱標(biāo)法NEWT模塊，以及三維MC方法KENO V.a和KENO-VI模塊[14]；最后TRITON采用ORIGEN-S程序進行燃耗計算。

4.3 計算結(jié)果及分析

通過計算，TMSR-SF1平衡堆芯中14C的年產(chǎn)量為3.39×1011Bq，具體分布如表3所示。從表3中可看出，80%以上的貢獻來自于冷卻劑雜質(zhì)中的N，而13C和14O產(chǎn)生的量較少。

表3 熔鹽堆平衡堆芯中14C的產(chǎn)生分布Table 3 Production of 14C in TMSR-SF1.

實際上，TMSR-SF1生成的14C大部分仍滯留在堆內(nèi)，不會在反應(yīng)堆正常運行時釋放到環(huán)境中。包覆燃料顆粒包覆層對裂變產(chǎn)物就有較強的滯留作用（包括14C），在正常運行工況下，絕大部分燃料元件中的14C仍會滯留在包覆顆粒中，除少量14C進入冷卻劑外，大部分均將隨乏燃料進入后處理過程，并不會在反應(yīng)堆正常運行時釋放到環(huán)境中；而反射層和其它石墨構(gòu)件中的14C也將留在反射層等石墨構(gòu)件中，不會在反應(yīng)堆正常運行時釋放進入環(huán)境；可排放到環(huán)境中的14C是冷卻劑中的14C，在正常運行過程中的年產(chǎn)生量為0.33 TBq，排放的途徑主要是反應(yīng)堆覆蓋氣系統(tǒng)泄漏、一回路熔鹽管道的泄漏和熔鹽凈化系統(tǒng)釋放。一回路熔鹽中的14C放射性活度與反應(yīng)堆的燃耗關(guān)系如圖3所示。當(dāng)反應(yīng)堆在10 MW下輻照250個滿功率天后14C放射性總量將達到0.23 TBq。

對于不同的反應(yīng)堆，14C的排放形式不盡相同：重水堆、沸水堆和氣冷堆中排放的14C主要以14CO2形態(tài)存在，壓水堆中主要以碳氫化合物存在。熔鹽中產(chǎn)生的14C，并不都以單一方式（如氣態(tài)）存在，其存在形式與所處的化學(xué)環(huán)境相關(guān)。在強氧化性環(huán)境下14C主要以14CO2、H14CO3?和14CO32?等無機碳的形式存在，在強還原性環(huán)境下14C主要以14CO、14CH4等可吹掃有機碳的形式存在。因此TMSR-SF1中14C的具體排放形式需要結(jié)合所處的化學(xué)環(huán)境來考慮。

圖3 堆芯14C放射性活度與反應(yīng)堆燃耗深度的關(guān)系Fig.3 Radioactivity of 14C vs. burnup.

5 討論

圖4給出世界不同類型反應(yīng)堆（輕水堆(Light Water Reactor, LWR)、重水堆(Heavy Water Reactor, HWR)和石墨型氣冷堆(Gas cooled Reactor, GCR)）的14C年產(chǎn)生量[15]，固態(tài)釷基熔鹽堆在單位熱功率下的年產(chǎn)額比LWR要高，但與石墨型氣冷堆相當(dāng)。

圖4 各種堆型產(chǎn)生的14C情況Fig.4 Amount of 14C in each type of reactor.

從年產(chǎn)生量上看，TMSR-SF1比現(xiàn)有的壓水堆、重水堆的管理限值要小?？紤]到反堆內(nèi)系統(tǒng)對14C的“阻滯”作用，實際上14C的年排放量要遠小于該值，換言之，即使不對14C做處理，也能滿足年排放要求。

TMSR-SF1產(chǎn)生的14C中，80%以上的放射性來自于一回路冷卻劑雜質(zhì)N的活化，冷卻劑中由14N活化產(chǎn)生的量顯然要比核素13C和17O至少高出4個數(shù)量級。通過控制堆芯熔鹽及燃料元件基體石墨中的N雜質(zhì)含量可降低反應(yīng)堆14C的產(chǎn)量。

此外，反應(yīng)堆產(chǎn)生的14C放射性總活度與燃耗深度及冷卻劑裝量相關(guān)。燃耗越深，或冷卻劑裝載量越大，最終活化產(chǎn)生的14C放射性活度必然高，因此，反應(yīng)堆的相關(guān)設(shè)計（如燃耗深度、FLiBe裝載量）就需要與14C的產(chǎn)生/排放結(jié)合考慮，關(guān)注系統(tǒng)的設(shè)計能否使14C的處理達到參考的年排放要求。

由于TMSR-SF1尚處于實驗堆研發(fā)階段，若發(fā)展到大功率堆時，堆內(nèi)需要使用比試驗堆更多的石墨結(jié)構(gòu)材料和冷卻劑，加之堆內(nèi)的中子通量大，每年所產(chǎn)生的14C量必然比實驗堆大。如果不對14C進行處理，根據(jù)年排放標(biāo)準的要求，反應(yīng)堆的運行功率將會受限，同時也必然影響反應(yīng)堆的負荷因子，從而影響經(jīng)濟性。

6 結(jié)語

10 MW TMSR-SF1在正常運行工況下堆內(nèi)年產(chǎn)生的14C放射性活度約為0.34 TBq。若參考壓水堆、重水堆的14C年排放限值，固態(tài)釷基熔鹽堆在現(xiàn)有小功率下，即使不進行處理，也仍然滿足排放要求。

通過限制受輻照母體的質(zhì)量（如通過減少冷卻劑中N含量），可以控制14C的產(chǎn)生量。不過這將對堆芯所使用材料的生產(chǎn)、存儲、運輸?shù)燃夹g(shù)工藝提出更高要求，同時反應(yīng)堆的建設(shè)成本必然增加，最終如何選擇合適N雜質(zhì)的材料，就需要在經(jīng)濟性、技術(shù)可達性、排放達標(biāo)三者間做出平衡。

由于10 MW TMSR-SF1是小功率實驗堆，一旦這種堆型向大型堆發(fā)展時，14C的產(chǎn)生量/排放量將增大，最后如何從技術(shù)上實現(xiàn)14C的達標(biāo)排放也將是一個需要在設(shè)計時密切關(guān)注的問題。

此外需要指出的是，現(xiàn)階段尚無熔鹽堆的14C排放標(biāo)準，在制定相關(guān)管理限值時，不能簡單依賴實驗堆，而需要進一步與國外相關(guān)法規(guī)標(biāo)準結(jié)合起來考慮。

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CLC TL364

Production and release of14C in TMSR-SF1

ZHU Xingwang WANG Shuai PENG Chao HE Zhaozhong CHEN Kun
(Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Jiading Campus, Shanghai 201800, China)

Background: As one of the six candidates recommended by the fourth generation reactor forum, Molten Salt Reactor (MSR) owns many features such as high outlet temperature, high energy density, and anhydrous cooling. In the core of the first Thorium Molten Salt Reactor with Solid Fuel (TMSR-SF1), most of the structure materials are graphite.13C in graphite and the impurities N and O in coolant can be activated to produce14C.14C has long half-life, it can be involved in various complex biological cycle with other stable nuclides12C and13C. In TMSR-SF1,14C is widely distributed in the coolant, the active core and the structure materials. Purpose: The aim is to study the production and release of14C in TMSR-SF1. Methods: According to the design parameters of TMSR-SF1, TRITON (Transport Rigor Implemented with Time-dependent Operation for Neutronic depletion) of SCALE6.1 (Standardized Computer Analyses for Licensing Evaluation) was applied for the transport burnup coupled calculation. Results: Computational results show that the radioactivity of14C in main loop mainly comes from the activation of N, and the total amount of radioactivity of14C in the main loop is 0.34 TBq each year. Conclusion: TMSR-SF1 could meet the current emissions standards of14C according to current design parameters.

Thorium Molten Salt Reactor with Solid Fuel (TMSR-SF1),14C, Production, Release

TL364

10.11889/j.0253-3219.2015.hjs.38.030603

中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項項目(No.XDA02050000)資助

朱興望，男，1983年出生，2011年于中國科學(xué)院大學(xué)獲博士學(xué)位，現(xiàn)從事反應(yīng)堆事故分析

何兆忠，E-mail: hezhaozhong@sinap.ac.cn

2014-10-08，

2014-11-07