高斯與平頂光束納秒脈沖激光物質(zhì)蒸發(fā)燒蝕動(dòng)力學(xué)仿真研究*

尹培琪 許博坪 劉穎華 王屹山 趙衛(wèi) 湯潔?

1) (中國科學(xué)院西安光學(xué)精密機(jī)械研究所,瞬態(tài)光學(xué)與光子技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,西安 710119)

2) (中國科學(xué)院大學(xué),北京 100049)

基于建立的納秒脈沖激光與金屬鋁相互作用的二維軸對(duì)稱模型,仿真研究了光束整形對(duì)納秒脈沖激光燒蝕金屬鋁過程中蒸發(fā)燒蝕動(dòng)力學(xué)的影響.結(jié)果表明: 等離子體屏蔽對(duì)靶材的燒蝕特性具有顯著影響,屏蔽效應(yīng)主要體現(xiàn)在脈沖的中后期.對(duì)于3 種激光輪廓,高斯光束的屏蔽效果最強(qiáng),隨著整形后的平頂光束直徑的增大,屏蔽效果逐漸減弱.平頂光束與高斯光束作用下,靶材溫度的二維空間分布較為不同.高斯光束作用時(shí),靶材中心最先升溫,隨后溫度沿徑向和軸向擴(kuò)散.由于平頂光束的能量分布更加均勻,因此一定徑向范圍內(nèi)的靶材同時(shí)升溫.光束整形對(duì)靶材的蒸發(fā)燒蝕動(dòng)力學(xué)影響較大.對(duì)于高斯光束,靶材中心先燒蝕,隨后產(chǎn)生徑向燒蝕.由于整形后平頂光束的能量密度降低,因此靶面蒸發(fā)時(shí)間較高斯光束延后,并且一定徑向范圍內(nèi)的靶材同時(shí)發(fā)生蒸發(fā)燒蝕.3 種激光輪廓下,靶材的蒸發(fā)燒蝕形貌與光束的強(qiáng)度分布類似,其中高斯光束的燒蝕坑呈中間深兩邊淺的特點(diǎn),平頂光束的燒蝕坑較為平坦.

1 引言

激光誘導(dǎo)擊穿光譜 (laser induced breakdown spectroscopy,LIBS) 技術(shù)具有多元素、微損傷、可遠(yuǎn)程、原位快速的特點(diǎn)[1-5].目前已廣泛應(yīng)用于諸多領(lǐng)域,包括環(huán)境保護(hù)[6]、文物鑒定[7]、食品安全[8]、生物檢測(cè)[9]、工業(yè)生產(chǎn)[10]等.多項(xiàng)研究表明光束整形在改善LIBS 信號(hào)質(zhì)量,提高LIBS 信號(hào)的靈敏度和準(zhǔn)確性方面具有較大潛力[11-14].

Jia等[11]利用衍射光學(xué)元件(diffractive optical element,DOE)將高斯光束轉(zhuǎn)換成能量分布均勻的圓形平頂光束測(cè)量水泥中的元素含量.研究表明與高斯光束相比,平頂光束產(chǎn)生了更加均勻的燒蝕坑,并獲得了更穩(wěn)定的LIBS 光譜信號(hào)和更低的元素檢出限(limit of detection,LOD).隨后該課題組[12]又探究了激光光束整形對(duì)LIBS 在不同基體鋼樣品中錳元素和鉻元素的痕量探測(cè)性能的影響.結(jié)果表明當(dāng)使用高斯激光時(shí),由于光束邊緣能量低于燒蝕閾值,因此這部分能量僅能加熱材料,導(dǎo)致激光能量利用率降低.而光束整形后,由于平頂光束能量分布更加均勻,邊緣能量也可用于燒蝕,因此平頂光束的燒蝕更加均勻、穩(wěn)定,燒蝕坑更平坦、平滑.Hou等[13]通過將激光輪廓從高斯形狀整形為平頂形狀實(shí)現(xiàn)了對(duì)激光誘導(dǎo)等離子體演化過程的調(diào)制.研究表明采用平頂光束可以顯著提高等離子體溫度和電子密度,這是由于平頂光束作用下的等離子體屏蔽減弱,樣品與激光耦合效率增加.Ji等[14]通過光束整形提高了基于LIBS 檢測(cè)礦石中鈾元素原始信號(hào)的能力.研究表明平頂光束的邊緣可提供能量用于燒蝕,因此其燒蝕坑直徑更大,約為高斯光束的2.5 倍.

上述研究闡釋了光束整形后LIBS 信號(hào)質(zhì)量改善的關(guān)鍵因素,分析了光束整形前后靶材燒蝕坑形貌的變化特征,證明了LIBS 信號(hào)的質(zhì)量與激光靶材相互作用過程緊密相關(guān).迄今為止,已有諸多物理模型被提出用以解釋納秒激光的燒蝕過程.通常認(rèn)為,低激光功率密度下材料主要產(chǎn)生蒸發(fā)燒蝕,可通過Hertz-Knudsen 方程估計(jì)由蒸發(fā)引起的材料燒蝕速度,這也是當(dāng)前文獻(xiàn)采用的通用方法[15-17].而當(dāng)激光功率密度高于109W/cm2時(shí),除了要考慮蒸發(fā)燒蝕外,還要考慮相爆炸機(jī)制[18,19].在足夠高的激光輻照下,靶材表面溫度可達(dá)0.9Tc(Tc為材料的熱力學(xué)臨界溫度),其中部分靶材可從過熱的液體層快速轉(zhuǎn)變?yōu)檎羝鸵旱蔚幕旌衔?隨后從材料表面爆炸性噴出,即相爆炸發(fā)生[20].

此外,由于激光照射下靶材溫度可從室溫升高至上千度,這使得材料的吸收系數(shù)、電導(dǎo)率和熱導(dǎo)率等參數(shù)呈現(xiàn)出數(shù)量級(jí)的變化[21-23],因此溫度極大程度改變了材料的光熱特性進(jìn)而影響最終的燒蝕效果.Wu 和Shin[24]基于Drude 模型計(jì)算了鋁在臨界溫度附近的吸收系數(shù),研究表明臨界溫度下鋁的吸收系數(shù)將降低近2—3 個(gè)數(shù)量級(jí).Gragossian等[25]評(píng)估了從室溫到臨界溫度下材料特性的變化,考慮了蒸發(fā)和相爆炸機(jī)制,計(jì)算了靶材電導(dǎo)率、熱導(dǎo)率、密度以及吸收系數(shù)的時(shí)間和空間分布特性,分析了燒蝕深度隨激光強(qiáng)度的變化規(guī)律.研究表明隨著激光強(qiáng)度的增加,燒蝕深度逐漸增大,但文中數(shù)值計(jì)算的燒蝕結(jié)果高于實(shí)驗(yàn)值.Lutey 和Adrian[26]進(jìn)一步改進(jìn)了燒蝕模型,不僅考慮了溫度對(duì)材料特性的影響,還通過假設(shè)恒定的等離子體吸收系數(shù)來考慮等離子體屏蔽的影響.研究表明,考慮等離子體屏蔽后獲得的燒蝕深度與實(shí)驗(yàn)值較為匹配.Marla等[27]系統(tǒng)性考慮了溫度依賴的材料特性、蒸發(fā)和相爆炸機(jī)制以及等離子體屏蔽效應(yīng),計(jì)算了由逆韌致輻射和光電離產(chǎn)生的等離子體屏蔽系數(shù),分析了屏蔽系數(shù)和激光強(qiáng)度隨時(shí)間的變化規(guī)律.研究表明,考慮等離子體屏蔽后,靶材中心溫度和燒蝕深度均顯著降低,這種方法比假設(shè)恒定的屏蔽值更接近真實(shí)的燒蝕過程.目前有諸多模型也通過該方法考慮等離子體羽流吸收和屏蔽過程[28-30].Zhang等[31]通過引入相變焓考慮了材料相變的影響,結(jié)合與溫度相關(guān)的材料特性、相變、等離子體屏蔽及蒸發(fā)和相爆炸等物理特性,建立了納秒激光燒蝕鋁靶的一維模型,并基于該模型分析了靶材中心溫度、燒蝕深度等參數(shù)隨時(shí)間的演化規(guī)律.

鑒于以上一維模型可探究的物理特性較為局限,隨后又有更多維度的模型被開發(fā)出來.Ghalamdaran等[32]建立了納秒激光燒蝕金屬靶的二維軸對(duì)稱模型,但由于激光強(qiáng)度不足以產(chǎn)生相爆炸燒蝕,因此文中僅對(duì)靶材的蒸發(fā)燒蝕特性進(jìn)行了討論.研究表明高斯激光作用下,溫度、燒蝕深度和燒蝕速度在靶材中心位置最大,隨著徑向距離的增大逐漸減小.其中靶材燒蝕速度先增大至最大值,在一段時(shí)間內(nèi)保持穩(wěn)定后逐漸降低.Wang 和Hahn[33]基于有限元建立了激光輻照鋁靶的二維模型,考慮了溫度依賴的材料特性、蒸發(fā)和相爆炸機(jī)制及等離子體屏蔽效應(yīng)的影響,分析了靶材溫度、燒蝕深度以及等離子屏蔽系數(shù)的變化規(guī)律.研究表明隨著激光能量的增大,靶材溫度、電子密度及等離子體屏蔽系數(shù)逐漸增大.

盡管目前已開發(fā)了許多納秒脈沖的燒蝕模型,但多數(shù)研究主要集中于靶材中心的燒蝕特性,包括溫度、燒蝕速度和燒蝕深度等,而二維空間下靶材溫度和燒蝕坑形貌的動(dòng)力學(xué)過程的相關(guān)研究甚少.同時(shí),目前多數(shù)文獻(xiàn)集中研究高斯光束的燒蝕特性,鮮少關(guān)注平頂光束的燒蝕特性.本文結(jié)合材料光熱特性、相變以及等離子體屏蔽效應(yīng),建立了納秒激光與鋁金屬作用的二維軸對(duì)稱模型,基于蒸發(fā)和相爆炸兩種燒蝕機(jī)制探究了靶材的燒蝕動(dòng)力學(xué).在確認(rèn)模型有效的條件下,分別研究了高斯光束和平頂光束作用下材料瞬態(tài)溫度場(chǎng)、蒸發(fā)燒蝕深度及蒸發(fā)燒蝕坑形貌的動(dòng)態(tài)分布特性.該研究有助于深入理解光束整形前后納秒脈沖燒蝕的物理機(jī)理,為提高LIBS 光譜靈敏度和穩(wěn)定性的激光參數(shù)調(diào)控提供可靠的優(yōu)化策略.

2 數(shù)值模型

2.1 熱傳導(dǎo)

2.1.1 控制方程

納秒激光與物質(zhì)相互作用的本質(zhì)在很大程度上是基于熱效應(yīng),由于電子熱容遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于晶格熱容,首先電子吸收激光能量升溫,隨后電子通過聲子振動(dòng)將能量耦合到晶格.這個(gè)過程發(fā)生在皮秒量級(jí),這意味在納秒脈沖結(jié)束前,靶材中的電子溫度和晶格溫度已達(dá)到熱平衡,因此可認(rèn)為納秒脈沖(脈沖寬度大于0.1 ns)的燒蝕是基于熱效應(yīng).通常利用傅里葉熱擴(kuò)散定律描述材料內(nèi)熱量的傳遞過程,材料內(nèi)部溫度場(chǎng)的控制方程[34]為

其中ρ,和k分別代表材料的密度、修正熱容和熱導(dǎo)率,這些參數(shù)都與溫度相關(guān);t和T表示時(shí)間和溫度,r表示徑向坐標(biāo),z表示軸向坐標(biāo),Q(r,z,t)為熱源項(xiàng).根據(jù)Beer-Lambert 定律,材料將以體熱源的方式吸收激光能量,則熱源項(xiàng)可表示為[21,35]

式中R(T)和α(T) 分別為材料的反射率和吸收系數(shù);I0(r,t) 表示到達(dá)靶材表面的激光強(qiáng)度,對(duì)于高斯脈沖,其時(shí)域和空間域均服從如下分布[36]:

其中I0為脈沖激光的峰值強(qiáng)度,r0和τ分別為激光的光束半徑(1/e2)和脈沖長度(full width at half maximum,FWHM).

靶材吸收激光能量的過程中會(huì)發(fā)生相變,當(dāng)靶材溫度超過熔點(diǎn)Tm時(shí),部分材料由固相轉(zhuǎn)向液相并釋放相變潛熱,在本模型中采用等效熱熔法處理相變潛熱,即將潛熱作為熱容的貢獻(xiàn)項(xiàng)考慮在傳熱方程中,修正的熱容可定義[37]為

式中,Cp和Lm分別為材料的熱容和熔化潛熱;fL表示液相體積分?jǐn)?shù),其表達(dá)式[37]為

其中,Ts和Tl為材料的固相和液相線溫度.

2.1.2 初始條件和邊界條件

熱傳導(dǎo)(1)式可通過初始條件和邊界條件求解:

其中Tatm是環(huán)境溫度(Tatm=300K),L和H為模型計(jì)算域的長度和高度.

等式(7)右邊的各項(xiàng)依次代表材料的蒸發(fā)能量損失項(xiàng)、熱對(duì)流和熱輻射.其中us為材料的蒸發(fā)燒蝕速度,h為熱對(duì)流系數(shù),ε和σ為材料的表面發(fā)射率和Stefan-Boltzmann 常數(shù).

2.2 材料移除

對(duì)于高強(qiáng)度脈沖激光,材料移除主要通過蒸發(fā)燒蝕和相爆炸實(shí)現(xiàn),當(dāng)材料溫度高于沸點(diǎn)時(shí)發(fā)生蒸發(fā)燒蝕,當(dāng)材料溫度高于0.9Tc(Tc為材料的熱力學(xué)臨界溫度)時(shí)發(fā)生相爆炸燒蝕.本模型使用的激光能量密度較高(20 J/cm2),因此靶材的總燒蝕深度等于蒸發(fā)深度和相爆炸深度之和.

2.2.1 蒸發(fā)燒蝕

材料吸收激光能量升溫并產(chǎn)生熔融、蒸發(fā)現(xiàn)象,蒸汽粒子離開靶面時(shí)產(chǎn)生燒蝕坑.當(dāng)入射激光通量相對(duì)較低時(shí),材料移除主要由蒸發(fā)引起,則由蒸發(fā)產(chǎn)生的表面衰退速率(蒸發(fā)速率),可通過Hertz-Knudsen 方程[38]描述為

式中β為蒸發(fā)系數(shù),可取值0.82;ρ為靶材表面的局部密度;m為靶材粒子的原子質(zhì)量;kB為玻爾茲曼常數(shù);Ts為靶材表面溫度;Psat(T) 表示飽和蒸汽壓力,可通過Clausius-Clapeyron 方程[18]計(jì)算:

其中Tv為材料的蒸發(fā)溫度,P0為蒸發(fā)溫度下的氣壓,取值為1.01×105Pa,Lv為材料的蒸發(fā)潛熱.

為了模擬由于材料蒸發(fā)產(chǎn)生的靶面移動(dòng),采用變形網(wǎng)格技術(shù),使用以下公式表達(dá):

式中,z是邊界點(diǎn)的位移矢量,n是單位法向量,Vn是預(yù)期的法向網(wǎng)格速度,該值與靶材蒸發(fā)速度一致,即Vn=-us.

2.2.2 相爆炸燒蝕

當(dāng)激光強(qiáng)度足夠高時(shí),材料表面溫度可超過0.8Tc,此時(shí)部分熔融的液體成為超熱液體,并且液體層內(nèi)開始產(chǎn)生均勻的氣化核.隨著靶材進(jìn)一步吸收能量,靶面溫度逐漸升高至0.9Tc,部分氣泡的成核速率將迅速增大,當(dāng)增大到一定程度時(shí),大量包含液滴和蒸氣材料的混合物爆炸性向外噴濺,即相爆炸發(fā)生[20].在本模型中,將靶材溫度高于0.9Tc的區(qū)域視為由于發(fā)生相爆炸導(dǎo)致移除,這也是目前多數(shù)仿真文獻(xiàn)常用的計(jì)算方法[25,17,31].

2.3 等離子體屏蔽效應(yīng)

在激光等離子體產(chǎn)生過程中,由于等離子體的形成時(shí)間小于納秒脈沖的持續(xù)時(shí)間,因此激光在到達(dá)靶面之前,部分能量被等離子體吸收,從而導(dǎo)致激光與靶材表面的耦合效率降低,即產(chǎn)生了等離子體屏蔽效應(yīng).等離子體主要通過逆韌致輻射(inverse bremsstrahlung,IB)、光電離(photo-ionization,PI)和米散射(Mie scattering)等機(jī)制吸收激光能量.其中,米散射吸收的能量很小,可忽略不計(jì).而鋁材料實(shí)現(xiàn)光電離需要滿足: 激光波長λ≤250 nm,由于本次使用的激光為1064 nm,因此可忽略光電離吸收的激光能量[27],本模型僅考慮由逆韌致輻射吸收產(chǎn)生的等離子體屏蔽現(xiàn)象.

逆韌致輻射吸收主要由電子與原子碰撞吸收和電子與離子碰撞吸收兩部分組成,若將其視為一次電離,計(jì)算公式如下:

其中me為電子質(zhì)量(me=9.11×10-31kg),Qe-n為電子與原子的平均碰撞截面(Qe-n=10-36cm5)[39].由方程(11)可知吸收系數(shù)取決于等離子體羽流的粒子數(shù)密度、溫度和激光波長.其中羽流溫度可通過Knudsen 層關(guān)系求得,具體查看本文補(bǔ)充材料(online)“第S1節(jié)Knudsen 層”;粒子數(shù)密度可通過Saha-Eggert 方程[29]求得.

通常認(rèn)為等離子體羽流處于局部熱力學(xué)平衡狀態(tài)(local thermal equilibrium,LTE),這意味著中性粒子、電子和離子之間建立了熱平衡,假設(shè)等離子體中的粒子僅為單次電離,可使用Saha-Eggert方程計(jì)算粒子數(shù)密度 :

其中xe,x1,x0分別代表電子、離子、中性粒子占總粒子數(shù)的比值;IP1(5.98 eV)為鋁材料的第一電離勢(shì)[27];np為總粒子數(shù);Tp為等離子體溫度.

已知:

將方程(13)代入方程(12)中求解,可獲得電子、一價(jià)離子和中性粒子的數(shù)密度ne,n1,n0.

對(duì)于納秒激光燒蝕等離子體,IB 過程被認(rèn)為是等離子體吸收激光能量最重要的機(jī)制,基于方程(11)—(13)可求出經(jīng)等離子體吸收后到達(dá)靶面的激光能量:

其中hp為羽流長度,vp為羽流膨脹速度,當(dāng)考慮等離子體屏蔽時(shí),需將方程(2)中的激光熱源由I0(r,t)替換為Ish(r,t) .

2.4 鋁材料參數(shù)

本文使用的材料為鋁金屬,由于一方面本研究采用的激光能量密度足夠高(20 J/cm2),加熱材料時(shí)會(huì)使其溫度達(dá)到0.8Tc以上,此時(shí)材料發(fā)生介電轉(zhuǎn)換,材料的反射率R(T)、吸收系數(shù)α(T)、密度ρ(T)和熱導(dǎo)率k(T) 等物理參數(shù)會(huì)發(fā)生較大的變化;另一方面文獻(xiàn)[27,40,41]表明使用溫度依賴的材料參數(shù)獲得的計(jì)算結(jié)果更接近實(shí)驗(yàn)值,因此模型中使用的材料參數(shù)均考慮了溫度的影響.材料參數(shù)的詳細(xì)推導(dǎo)過程將在補(bǔ)充材料((online))第S2 節(jié)展示.表1 為溫度依賴的材料參數(shù),其他熱學(xué)參數(shù)如表2 所列.

表1 溫度依賴的鋁材料參數(shù)[25,28,41,42]Table 1. Temperature dependent aluminum material parameters[25,28,41,42].

表2 鋁材料的熱學(xué)常數(shù)[27,41,43,44]Table 2. Thermal constants for aluminum materials(reproduced from Ref.[27,41,43,44]).

2.5 光束整形和激光參數(shù)

為了將模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行比較,必須保持?jǐn)?shù)值模型使用的激光參數(shù)與實(shí)驗(yàn)[45]一致,因此將靶面處的激光半徑設(shè)為80 μm,激光脈沖的波長和脈寬(FWHM)分別設(shè)為1064 nm 和5 ns.若對(duì)光束進(jìn)行整形,則整形后激光強(qiáng)度由高斯分布變成近均勻分布,模型中的光束半徑和峰值強(qiáng)度發(fā)生了顯著改變.圖1(a)展示了平頂光束與鋁靶作用的示意圖.

圖1 (a)平頂光束與鋁靶相互作用示意圖;(b)整形前后歸一化激光強(qiáng)度;(c)激光光束輪廓;(d)幾何模型和網(wǎng)格劃分Fig.1.(a) Schematics of the flat-top beam laser interaction with aluminum target;(b) normalized laser intensity before and after beam shaping;(c) laser beam profiles;(d) geometric model and mesh generation.

假設(shè)光束整形前后,輸入光束與輸出光束關(guān)于光軸對(duì)稱(光軸與Z軸重合),且輸入光束在垂直光軸截面處的光強(qiáng)分布為g(r),輸出光束的光強(qiáng)分布為f(r) .由于實(shí)驗(yàn)使用的整形儀器對(duì)能量的損耗很小,因此可認(rèn)為輸入光束的功率(能量)與輸出光束的功率(能量)是相等的,可得到如下方程:

分別代入高斯光束和平頂光束的強(qiáng)度分布方程,則有

其中r0和I0分別代表高斯光束的光束半徑和激光峰值強(qiáng)度,r1和I1分別代表平頂光束的光束半徑和激光強(qiáng)度.若令r0=ω0,r1=ω0時(shí),可得到平頂光束的強(qiáng)度為I1=0.5I0;若令r0=ω0,r1=1.2ω0時(shí),平頂光束的強(qiáng)度變?yōu)镮1=0.35I0.

本模型中使用以上參數(shù)的高斯光束和平頂光束(兩種尺寸),圖1(b),(c)分別為整形前后靶面處激光的二維和三維輪廓圖,其中高斯光束受直徑限制(1/e2)的光束能量占比為總能量的86.5%,其光強(qiáng)分布特點(diǎn)為中心強(qiáng)邊緣弱;平頂光束能量分布較為均勻,隨著整形后光束直徑的增大,平頂光束的強(qiáng)度逐漸降低.

2.6 計(jì)算域、網(wǎng)格尺寸和計(jì)算時(shí)間

圖1(d)為仿真使用的幾何模型及網(wǎng)格劃分.在模型中,將計(jì)算域的長度L和高度H分別設(shè)置為160 μm 和20 μm,該尺寸足夠大可保證模型邊界不受激光的熱影響(邊界處材料溫度始終與環(huán)境溫度保持一致).為了節(jié)省計(jì)算資源,對(duì)軸向材料采用兩種均勻網(wǎng)格尺寸,將靠近激光熱源的前5 μm 均勻劃分400 個(gè)網(wǎng)格(精度為12.5 nm),余下的15 μm粗劃分均勻離散為20 個(gè)網(wǎng)格(精度為0.75 μm),徑向材料均勻劃分200 個(gè)網(wǎng)格(精度為0.8 μm).完整的網(wǎng)格由84000 個(gè)域元素和1440 個(gè)邊界元素組成,這將為當(dāng)前的模擬研究提供足夠的精度.

本模型基于有限元離散空間域并選擇向后差分公式法進(jìn)行時(shí)間步進(jìn).模型總研究時(shí)間設(shè)置為20 ns,確保了所有物理過程均已發(fā)生.由于激光峰值時(shí)刻附近的靶材溫度變化較為劇烈,為了平衡精度和計(jì)算成本,使用可變的時(shí)間步長,前3 ns 的時(shí)間步設(shè)置為 0.1 ns,3—7 ns 內(nèi)時(shí)間步為0.02 ns,其余時(shí)間步均設(shè)置為1 ns.利用直接求解器PARDISO求解方程,其相對(duì)容差和絕對(duì)容差分別設(shè)置為0.01和0.001.

3 計(jì)算結(jié)果與討論

3.1 模型驗(yàn)證

為了驗(yàn)證模型的準(zhǔn)確性,在不同高斯激光能量密度下,將數(shù)值模擬獲得的靶材燒蝕深度(考慮等離子體屏蔽)與Porneala 和Willis[45]通過實(shí)驗(yàn)測(cè)量的燒蝕深度值進(jìn)行對(duì)比.如圖2 所示,仿真結(jié)果表明在低激光能量密度(F＜ 5 J/cm2)下,靶材僅產(chǎn)生蒸發(fā)燒蝕,且燒蝕深度較小.當(dāng)激光能量密為6 J/cm2時(shí),靶材燒蝕深度瞬間增大,其主要原因是產(chǎn)生了相爆炸燒蝕,并且隨著激光能量密度的進(jìn)一步增大,蒸發(fā)和相爆炸機(jī)制共同導(dǎo)致了燒蝕深度的增加,這與文獻(xiàn)[27,31]的結(jié)論一致.

圖2 不同激光通量下鋁材料燒蝕深度的仿真結(jié)果和實(shí)驗(yàn)結(jié)果[45]對(duì)比Fig.2.Comparison of the ablation depth of aluminum with different laser fluences between simulation results and experimental results[45].

另外,從圖2 可以看出,仿真獲得的鋁靶燒蝕深度值和燒蝕深度隨激光能量密度的變化規(guī)律與實(shí)驗(yàn)結(jié)果較為一致.并且實(shí)驗(yàn)獲得的相爆炸閾值處于仿真計(jì)算的相爆炸閾值區(qū)間.實(shí)驗(yàn)值為5.2 J/cm2,仿真獲得的閾值區(qū)間為5—6 J/cm2.圖2 中高激光通量下獲得的燒蝕深度值略高于實(shí)驗(yàn)結(jié)果,這是因?yàn)殡S著激光通量的增大相爆炸逐漸增強(qiáng),而模型中忽略了因相爆炸損失的熱能[27],因此導(dǎo)致數(shù)值模擬結(jié)果略高.總體來說數(shù)值計(jì)算結(jié)果和實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合較好,這充分說明基于該模型對(duì)激光燒蝕鋁靶過程進(jìn)行模擬是準(zhǔn)確可靠的.

3.2 等離子體屏蔽的影響

為方便討論,設(shè)置激光器出射的高斯光束激光通量為20 J/cm2,整形后的平頂光束激光通量分別為10 J/cm2(r1=ω0) 和7 J/cm2(r1=1.2ω0),后文中使用的激光通量均與該數(shù)據(jù)一致.

3 種輪廓的激光作用下(高斯光束和平頂光束),考慮和未考慮等離子體屏蔽時(shí)歸一化脈沖激光強(qiáng)度的時(shí)間分布如圖3 所示.圖3 表明,當(dāng)激光脈沖通過等離子體羽流到達(dá)靶面時(shí),脈沖強(qiáng)度顯著降低,因此在研究納秒激光燒蝕過程中等離子體屏蔽效應(yīng)不可忽視.同時(shí)從圖3 可以看出,等離子體屏蔽效應(yīng)主要體現(xiàn)在激光脈沖的中后期,在脈沖峰值強(qiáng)度附近最明顯.這是由于在激光脈沖早期,靶面附近主要為蒸汽物質(zhì),激光的衰減較弱,因此到達(dá)靶面的激光強(qiáng)度未出現(xiàn)明顯衰減.而在2.6 ns(紅線)、3.6 ns (藍(lán)線)和 4.4 ns (綠線)時(shí),由于蒸汽發(fā)生了雪崩式電離形成了初始等離子體,因此等離子體屏蔽效應(yīng)開始,激光強(qiáng)度開始衰減.隨著等離子體變得更加致密以及電離度的增大,屏蔽逐漸增強(qiáng),在激光強(qiáng)度達(dá)到峰值時(shí)刻,屏蔽效果最強(qiáng),隨后由于等離子體的擴(kuò)散和靶面溫度的降低,屏蔽程度逐漸減弱.

圖3 等離子體屏蔽前后到達(dá)靶面的激光脈沖歸一化強(qiáng)度的時(shí)間分布Fig.3.Temporal profile of the normalized intensity of laser pulse reaching the target surface before and after the plasma shielding.

將等離子體的屏蔽分?jǐn)?shù)定義為考慮等離子體屏蔽時(shí)靶面處激光強(qiáng)度的時(shí)間積分與未考慮屏蔽時(shí)靶面處激光強(qiáng)度時(shí)間積分的比值,可獲得3 種激光作用時(shí)的屏蔽分?jǐn)?shù).其中高斯光束屏蔽效果最強(qiáng),等離子體吸收了約22%的能量,隨著整形后平頂光束光斑尺寸的增大,等離子體屏蔽效果逐漸減弱.當(dāng)平頂光束的光斑尺寸為高斯光束的1.2 倍時(shí),屏蔽效果最弱,屏蔽分?jǐn)?shù)約為1%.這是因?yàn)楦咚构馐姆逯倒β拭芏茸罡?靶材燒蝕量最大,產(chǎn)生的等離子體最致密,因此高斯光束的等離子體吸收系數(shù)最大,屏蔽效果最強(qiáng).

3.3 靶材溫度隨時(shí)間的演化

圖4 描述了3 種輪廓的激光作用下,靶材中心處溫度隨時(shí)間的演化規(guī)律.從圖4 可以看出,高斯光束和平頂光束的溫度分布由蒸發(fā)燒蝕和相爆炸共同貢獻(xiàn).考慮和未考慮等離子體屏蔽時(shí),靶面溫度隨時(shí)間的演化趨勢(shì)較為一致.考慮等離子體屏蔽時(shí),靶面溫度和高溫持續(xù)時(shí)間(溫度高于 0.9Tc的時(shí)間)均有明顯下降,并且屏蔽導(dǎo)致靶面溫度提前降低,因此在研究強(qiáng)納秒脈沖與物質(zhì)相互作用時(shí),有必要考慮等離子體屏蔽效應(yīng).

圖4 F=20 J/cm2,靶面中心溫度隨時(shí)間的演化Fig.4.Time evolution of target surface center temperature for laser fluence of 20 J/cm2.

以考慮等離子體屏蔽時(shí),靶面中心處溫度隨時(shí)間的演化規(guī)律為例進(jìn)行分析.圖4 顯示3 種激光輪廓下,靶面溫度隨時(shí)間的發(fā)展都經(jīng)歷了3 個(gè)階段,即隨著脈沖時(shí)間的增加,溫度先緩慢上升再快速上升并達(dá)到峰值,持續(xù)一段時(shí)間后,先快速下降后緩慢下降.這是因?yàn)閯傞_始激光作用時(shí),材料吸收激光能量并很快到達(dá)熔點(diǎn).隨后,由于熔融后的材料反射率隨著靶面溫度的升高而減小且材料的熱導(dǎo)率隨著溫度的升高而增大,因此該階段材料可吸收更多的激光能量,材料快速升溫并達(dá)到峰值并且在一段時(shí)間內(nèi),靶材保持高溫.隨后由于材料蒸發(fā)帶走了大量的熱量再加上等離子體屏蔽效應(yīng)導(dǎo)致靶面吸收的能量降低,因此靶面溫度快速降低.脈沖后期由于等離子體屏蔽效果的減弱,溫度緩慢降低.

同時(shí)可以看出,當(dāng)高斯光束作用靶材時(shí),靶面中心處的溫度最大,約為7400 K,且高溫持續(xù)時(shí)間最長.由于整形后,到達(dá)靶面的激光強(qiáng)度降低,平頂光束燒蝕下靶面中心溫度和高溫持續(xù)時(shí)間均較大程度下降,靶材中心處到達(dá)最高溫度的時(shí)刻逐漸向右移動(dòng)即發(fā)生了時(shí)間延遲.隨著整形后平頂光束光斑尺寸的增大,靶面溫度和高溫持續(xù)時(shí)間逐漸下降.

為進(jìn)一步了解靶材內(nèi)部的溫度變化情況,對(duì)一些重要時(shí)刻下靶材溫度的空間分布數(shù)據(jù)進(jìn)行提取,不同時(shí)刻下靶材溫度的空間分布如圖5 所示.

圖5 F=20 J/cm2,考慮等離子體屏蔽時(shí),不同時(shí)刻的靶材溫度分布(a)—(e)高斯光束燒蝕結(jié)果;(f)—(j)平頂光束(r1=1.2ω0)燒蝕結(jié)果;其中,(a),(f)代表靶材蒸發(fā)開始時(shí)刻;(b),(g)代表高溫開始時(shí)刻;(c),(h)代表高溫結(jié)束時(shí)刻;(d),(i)代表靶材蒸發(fā)結(jié)束時(shí)刻;(e),(j)代表靶材仿真結(jié)束時(shí)刻Fig.5.Temperature distribution of the target for laser fluence of 20 J/cm2 with considering the plasma shielding: (a)-(e) Gaussian beam ablation results;(f)-(j) flat-top beam ablation results;where among them,(a),(f) the initial time of evaporation;(b),(g) the initial time of high temperature;(c),(h) the end time of high temperature;(d),(i) the end time of evaporation;(e),(j) the end time of simulation.

圖5(a)—(e)展示了高斯光束燒蝕鋁靶的二維溫度分布圖(考慮等離子體屏蔽),圖中表明,當(dāng)使用高斯光束時(shí),首先靶材中心吸收熱能,隨后中心溫度沿徑向和軸向傳遞至其他區(qū)域.當(dāng)t=2.2 ns時(shí),靶材溫度達(dá)到沸點(diǎn),部分材料開始蒸發(fā);當(dāng)t=2.4 ns 時(shí),由于蒸發(fā)散熱較少,熔融材料吸收的熱量較多,此時(shí)材料快速升溫;當(dāng)t=3.52 ns 時(shí),靶材溫度達(dá)到峰值.隨后由于材料快速汽化帶走大量的熱量,以及熱對(duì)流和輻射的綜合影響,材料溫度快速降低,在t=9 ns 時(shí),材料蒸發(fā)結(jié)束.當(dāng)t=20 ns 時(shí),遠(yuǎn)離靶材中心的大部分區(qū)域溫度降至熔點(diǎn)以下,產(chǎn)生凝固現(xiàn)象.

圖5(f)—(j)展示了平頂光束燒蝕鋁靶的二維溫度分布圖(考慮等離子體屏蔽).相比于高斯光束,平頂光束作用下的靶材燒蝕特性有以下3 點(diǎn)不同: 1)由于平頂光束的能量密度降低,導(dǎo)致相同時(shí)刻下靶材吸收的能量減少,因此材料蒸發(fā)的開始時(shí)刻延遲.如圖5(f)顯示材料在t=4.2 ns 時(shí)開始蒸發(fā),比高斯光束延遲了約2 ns.2)由于平頂光束能量分布更加均勻,因此平頂光束作用下,靶面中心和一定徑向范圍內(nèi)的材料同時(shí)升溫.如圖5(g)所示,當(dāng)t=4.34 ns 時(shí),材料內(nèi)部溫度顯著上升且溫度呈均勻分布.3)仿真結(jié)束(t=20 ns)時(shí),高斯光束作用下遠(yuǎn)離靶材中心的大部分區(qū)域凝固,而平頂光束作用下的靶材溫度較為均勻,溫度降低速度較為緩慢,因此相比于高斯光束,凝固的材料區(qū)域較小.

3.4 靶材燒蝕深度隨時(shí)間的演化

3 種激光輪廓下,考慮和未考慮等離子體屏蔽時(shí),靶材中心處蒸發(fā)燒蝕速度和蒸發(fā)燒蝕深度隨時(shí)間的演化如圖6 所示.從圖6(a)可以看出,材料的蒸發(fā)燒蝕速度與靶面溫度的演化趨勢(shì)較為一致,這是因?yàn)檎舭l(fā)燒蝕速度與靶材溫度存在正相關(guān)關(guān)系,即溫度的上升直接導(dǎo)致蒸發(fā)速度增加.未考慮等離子體屏蔽時(shí),高斯光束的蒸發(fā)峰值速度最大,約為18.6 m/s,平頂光束(r1=1.2ω0) 的蒸發(fā)峰值速度最低,約為11.7 m/s.考慮等離子體屏蔽后,材料蒸發(fā)燒蝕速度在脈沖后期顯著降低并且燒蝕速度提前下降.究其原因,是因?yàn)槊}沖早期材料蒸發(fā)較少,不足以產(chǎn)生等離子體屏蔽,燒蝕速度未產(chǎn)生變化;隨后蒸發(fā)燒蝕量逐漸增加,等離子體屏蔽逐漸增強(qiáng),從而使得靶面吸收的激光能量減小,因此導(dǎo)致靶面燒蝕速度下降.

圖6 F=20 J/cm2,靶面中心處蒸發(fā)燒蝕速度和蒸發(fā)燒蝕深度隨時(shí)間的演化(a)燒蝕速度;(b)燒蝕深度Fig.6.Time evolution of target surface center ablation velocity and ablation depth due to vaporization for laser fluence of 20 J/cm2:(a) Ablation velocity;(b) ablation depth.

從圖6(b)可以看出,3 種激光輪廓下,靶材燒蝕深度隨時(shí)間的演化趨勢(shì)非常相似.脈沖初期,靶材吸收的能量較低還不足以產(chǎn)生蒸發(fā)燒蝕,隨后隨著吸收能量的增大,靶面溫度逐漸升高,蒸發(fā)燒蝕深度逐漸增大,脈沖后期由于屏蔽效應(yīng)的增強(qiáng)及脈沖強(qiáng)度的減弱,靶面溫度逐漸下降,燒蝕深度不再增大.對(duì)于3 種激光輪廓,高斯光束作用下靶材產(chǎn)生的蒸發(fā)燒蝕最早,且其蒸發(fā)燒蝕深度最大(42.9 nm);當(dāng)激光整形為平頂光束時(shí),靶材蒸發(fā)燒蝕深度顯著降低,隨著整形后平頂光束光斑直徑的增大,靶材蒸發(fā)燒蝕深度逐漸減小.當(dāng)采用平頂光束(r1=ω0) 時(shí),燒蝕深度為16.9 nm,比高斯光束的燒蝕深度降低了26 nm.當(dāng)采用平頂光束(r1=1.2ω0)時(shí),燒蝕深度減小為11.8 nm.考慮等離子體屏蔽后,靶材燒蝕深度均顯著下降.其中等離子體屏蔽對(duì)高斯激光影響最大,其蒸發(fā)燒蝕深度減小了近一半(21.2 nm).對(duì)平頂光束(r1=ω0) 的影響次之,其蒸發(fā)燒蝕深度減小了0.8 nm.對(duì)平頂光束(r1=1.2ω0) 的影響最小,其蒸發(fā)燒蝕深度減小了0.2 nm.

為了探究光束整形對(duì)燒蝕坑形貌的影響,對(duì)不同時(shí)刻下,靶材燒蝕坑的二維數(shù)據(jù)進(jìn)行提取.圖7(a)為激光通量為20 J/cm2時(shí),兩種激光輪廓下,靶材因蒸發(fā)產(chǎn)生的燒蝕坑空間輪廓圖.

圖7 F=20 J/cm2,靶材蒸發(fā)燒蝕坑形貌和總燒蝕深度(a)實(shí)時(shí)蒸發(fā)形貌;(b)最終蒸發(fā)形貌;(c)總燒蝕深度Fig.7.Target ablation crater morphology due to vaporization and total ablation depth for laser fluence of 20 J/cm2: (a) The realtime morphology due to vaporization;(b) the final morphology due to vaporization;(c) total ablation depth.

從圖7(a)可以看出,整形前后激光對(duì)靶材的燒蝕行為影響較大.對(duì)于高斯光束,由于激光強(qiáng)度具有中心強(qiáng)邊緣弱的特點(diǎn),因此加熱靶材時(shí),靶材中心(激光中心)位置先燒蝕,隨后產(chǎn)生徑向燒蝕.當(dāng)t=2.2 ns 時(shí),靶材中心處開始燒蝕,隨著靶面吸收能量的增大,沿靶材中心的軸向燒蝕深度和徑向燒蝕半徑逐漸增大.當(dāng)t=2.4 ns 時(shí),可以觀察到明顯的燒蝕坑,燒蝕深度為2 nm,燒蝕半徑為30 μm.當(dāng)t=3.3 ns 時(shí),燒蝕深度增至15.9 nm,燒蝕半徑增至51 μm,隨后燒蝕深度逐漸減緩增大.當(dāng)t=9 ns 時(shí),燒蝕深度和燒蝕半徑達(dá)到最大值,燒蝕深度可達(dá)21.7 nm,燒蝕半徑為71 μm.隨后由于靶面溫度低于沸點(diǎn),蒸發(fā)燒蝕停止,形成了最終的蒸發(fā)燒蝕坑形貌.

與高斯光束相比,平頂光束的燒蝕行為較為不同.由于整形后的平頂光束能量分布更加均勻,因此靶面中心及距中心一定徑向范圍內(nèi)的材料同時(shí)發(fā)生蒸發(fā)燒蝕.當(dāng)t=4.2 ns 時(shí),靶材溫度達(dá)到沸點(diǎn)開始蒸發(fā),隨著靶材吸收的激光能量的增大以及熱量的傳遞,靶材的燒蝕深度同步增大.當(dāng)t=4.4 ns 時(shí)可以觀察到明顯的燒蝕坑,該燒蝕坑較為平坦,其燒蝕深度為1.5 nm,燒蝕半徑為81 μm.隨后僅燒蝕深度逐漸增大而燒蝕半徑幾乎不變.當(dāng)t=5 ns 時(shí),靶材蒸發(fā)燒蝕深度為6.8 nm,比4.4 ns 時(shí)增大了5.3 nm,隨后燒蝕深度緩慢增大.在9 ns 左右,燒蝕深度達(dá)到最大值為11.6 nm,此后燒蝕深度不再增加.

圖7(b)展示了3 種激光輪廓下,靶材蒸發(fā)燒蝕坑的最終形貌.從圖7(b)可以看出,靶材的蒸發(fā)燒蝕坑形貌與激光強(qiáng)度的空間分布類似,其中高斯光束在材料中心處燒蝕最深,隨著徑向距離的增大燒蝕深度逐漸降低.而由于平頂激光的能量分布更加均勻、能量利用率增大,因此燒蝕坑更均勻、平坦,燒蝕坑直徑更大.其中高斯光束的徑向燒蝕半徑為71 μm,軸向燒蝕深度為21.7 nm;而平頂光束(r1=1.2ω0) 徑向燒蝕半徑略高,約為81 μm,軸向燒蝕深度為11.6 nm.由此可得,與高斯光束相比,平頂光束的徑向燒蝕半徑增大了近10 μm,軸向燒蝕深度約為其深度的二分之一.Jia等[12]實(shí)驗(yàn)觀測(cè)了高斯光束和平頂光束作用下,不銹鋼材料的燒蝕形貌和燒蝕深度.研究表明高斯光束的燒蝕坑具有中間深兩邊淺的特點(diǎn),而平頂光束由于更加均勻的能量分布產(chǎn)生的燒蝕坑比高斯光束更平坦、更光滑.該實(shí)驗(yàn)結(jié)果與圖7(b)的仿真結(jié)果較為一致.

將蒸發(fā)燒蝕深度和相爆炸燒蝕深度相結(jié)合,可得到靶材最終的燒蝕深度.圖7(c)展示了3 種激光輪廓下,考慮等離子體屏蔽時(shí),靶材的總燒蝕深度.從圖7(c)可以看出,3 種輪廓下的相爆炸燒蝕深度普遍高于蒸發(fā)的結(jié)果,因此可推斷相爆炸是高脈沖強(qiáng)度下材料燒蝕率增大的主要原因.對(duì)于高斯光束,其蒸發(fā)深度和相爆炸深度最大.光束整形后,隨著平頂光束光斑直徑的增大,蒸發(fā)深度和相爆炸深度逐漸減小,因此在高斯光束條件下呈現(xiàn)出最大的總燒蝕深度.

4 結(jié)論

本文結(jié)合材料光熱特性、蒸發(fā)和相爆炸燒蝕機(jī)制及等離子體屏蔽效應(yīng),建立了納秒脈沖作用金屬鋁的二維軸對(duì)稱模型,對(duì)比仿真研究了高斯光束和平頂光束納秒脈沖激光燒蝕金屬鋁的蒸發(fā)燒蝕動(dòng)力學(xué)過程,獲得了以下結(jié)論.

等離子體屏蔽對(duì)靶材的燒蝕特性具有顯著影響,即等離子體屏蔽效應(yīng)導(dǎo)致靶材溫度、蒸發(fā)燒蝕速度和燒蝕深度大幅度下降.其中,高斯光束的屏蔽效果最強(qiáng).隨著整形光束直徑的增大,屏蔽效果逐漸減弱.在等離子體屏蔽過程中,屏蔽效應(yīng)主要體現(xiàn)在脈沖時(shí)間的中后期,脈沖峰值時(shí)刻最明顯,隨后逐漸減弱.

3 種激光輪廓下,靶材中心溫度隨時(shí)間的演化規(guī)律較為一致,即隨著脈沖時(shí)間的延長,靶面溫度先緩慢上升再快速上升并達(dá)到峰值,持續(xù)一段時(shí)間后,先快速下降后緩慢下降.其中高斯光束作用下的靶面峰值溫度最高,隨著整形后平頂光束直徑的增大,靶面溫度逐漸降低,并且靶面到達(dá)峰值溫度的時(shí)間逐漸延遲.平頂光束與高斯光束作用下,靶材溫度的二維空間分布較為不同.高斯光束作用時(shí),靶材中心處最先升溫,隨后能量沿徑向和軸向擴(kuò)散,靶材內(nèi)部溫度逐漸上升,20 ns 時(shí),遠(yuǎn)離靶材中心的大部分區(qū)域降低至熔點(diǎn)以下,產(chǎn)生凝固.由于平頂光束的能量分布更加均勻,因此,靶面中心及一定徑向范圍內(nèi)的材料同時(shí)升溫.相較于高斯光束,20 ns 時(shí)的靶材中心溫度較高,凝固的區(qū)域較小.

3 種激光輪廓下,靶材中心的蒸發(fā)燒蝕速度和燒蝕深度隨時(shí)間的演化規(guī)律較為一致,并且燒蝕速度的演化趨勢(shì)與靶面中心溫度的演化趨勢(shì)相似.燒蝕深度的演化過程為脈沖初期,靶面吸收的能量較低還不足以產(chǎn)生蒸發(fā)燒蝕,因此靶面位置保持不變.隨著吸收能量的增大,靶材燒蝕深度快速增大,脈沖后期由于屏蔽效應(yīng)的增加及脈沖強(qiáng)度的減弱,燒蝕深度緩慢增大.其中,高斯光束的蒸發(fā)峰值速度和蒸發(fā)燒蝕深度最大,隨著整形后平頂光束直徑的增加,燒蝕速度和燒蝕深度顯著降低.

光束整形對(duì)靶材的蒸發(fā)燒蝕動(dòng)力學(xué)影響較大.靶材燒蝕坑二維形貌隨時(shí)間演化的仿真結(jié)果表明,對(duì)于高斯光束,靶材中心先燒蝕,隨后產(chǎn)生徑向和軸向燒蝕.燒蝕深度和燒蝕直徑隨時(shí)間持續(xù)增加,當(dāng)靶材溫度低于沸點(diǎn)時(shí)燒蝕結(jié)束,形成了最終的蒸發(fā)燒蝕坑,其特點(diǎn)為中間深兩邊淺.相較于高斯光束,平頂光束作用下的靶材燒蝕行為較為不同.由于整形后平頂光束的能量降低,因此靶面蒸發(fā)時(shí)間延遲.同時(shí)由于整形后平頂光束的能量分布更加均勻,因此一定徑向范圍內(nèi)的靶材同時(shí)發(fā)生蒸發(fā)燒蝕,最終形成了平坦的燒蝕坑.