基于里德伯原子Stark 效應(yīng)射頻電場(chǎng)測(cè)量靈敏度研究*

韓小萱 孫光祖 郝麗萍 白素英 焦月春

1) (太原師范學(xué)院物理系,晉中 030619)

2) (太原學(xué)院材料與化學(xué)工程系,太原 030032)

3) (山西師范大學(xué)物理與信息工程學(xué)院,太原 030031)

4) (山西大學(xué)激光光譜研究所,量子光學(xué)與光量子器件國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,太原 030006)

里德伯原子極化率大,在外加電場(chǎng)作用下原子能級(jí)發(fā)生Stark 分裂和頻移,可實(shí)現(xiàn)里德伯原子高靈敏電場(chǎng)傳感器的研究.采用Shirley 的簡(jiǎn)化不含時(shí)Floquet 哈密頓量模型,計(jì)算了Cs 里德伯原子的AC Stark 能譜,修正后與實(shí)驗(yàn)上測(cè)得的弱場(chǎng)中Cs 里德伯原子的DC Stark 離子能譜擬合,在獲得60D5/2 和70D5/2 里德伯原子態(tài)極化率 αDC 的同時(shí)實(shí)現(xiàn)低頻弱場(chǎng)靈敏度的計(jì)算.并計(jì)算了Cs 里德伯原子60D5/2 態(tài)頻率在0—500 GHz范圍內(nèi)振蕩電場(chǎng)中的AC Stark 能級(jí)頻移量,對(duì)里德伯原子傳感器在其寬光譜范圍內(nèi)的靈敏度進(jìn)行定量分析,實(shí)現(xiàn)任意場(chǎng)頻率最佳靈敏度的計(jì)算,為里德伯原子傳感器的研究提供理論基礎(chǔ).

1 引言

里德伯原子是一種主量子數(shù)n很大(n＞ 10)的高激發(fā)態(tài)原子,具有半徑大[1]、壽命長(zhǎng)[2]、電偶極矩強(qiáng)[3]、極化率大[4]、相互作用強(qiáng)等奇異特性,這些特點(diǎn)使其成為目前原子分子領(lǐng)域的研究熱點(diǎn).由于里德伯原子極化率大且對(duì)外加電場(chǎng)非常敏感,當(dāng)外加電場(chǎng)時(shí),原子的能級(jí)會(huì)發(fā)生分裂現(xiàn)象,這種現(xiàn)象稱為Stark 效應(yīng).這種奇異現(xiàn)象的發(fā)現(xiàn)引起了國(guó)內(nèi)外廣大學(xué)者的廣泛關(guān)注.

近年來(lái),隨著量子計(jì)算和量子精密測(cè)量的蓬勃發(fā)展,量子領(lǐng)域逐漸進(jìn)入人們的視野,被人們接受、發(fā)展并應(yīng)用.里德伯原子AC Stark 效應(yīng)的研究最早可追溯到20 世紀(jì)初,德國(guó)物理學(xué)家Johnnes Stark 發(fā)現(xiàn)在強(qiáng)電場(chǎng)作用下原子譜線分裂成幾條,這種現(xiàn)象被稱為Stark 效應(yīng).此后,Stark效應(yīng)便引發(fā)了世界眾多學(xué)者的思考與研究.在1965 年,Shirley[5]提出了Shirley 模型,即用一個(gè)無(wú)限矩陣表示與時(shí)間無(wú)關(guān)的哈密頓量代替半經(jīng)典含時(shí)哈密頓量.Shirley 模型提供了一種確定共振躍遷概率的簡(jiǎn)便方法,包括頻移和多量子躍遷.在2020 年,Meyer等[6]利用Shirley 模型大大提高了計(jì)算Rb 里德伯原子AC Stark 頻移的運(yùn)算效率,還保證了其計(jì)算的準(zhǔn)確性.在2020 年,Jing等[7-9]重點(diǎn)闡述了里德伯原子微波電場(chǎng)計(jì)、基于綴飾里德伯原子微波超外差接收機(jī)以及超冷原子微波電場(chǎng)測(cè)量的技術(shù)方案和結(jié)果,提出了一種提升里德伯原子微波天線靈敏度指標(biāo)的可行技術(shù)方案.同時(shí),基于里德伯原子AC Stark 效應(yīng)在突破傳統(tǒng)電子學(xué)傳感器的工作帶寬限制基礎(chǔ)上,實(shí)現(xiàn)了超寬帶連續(xù)頻譜范圍內(nèi)射頻電場(chǎng)測(cè)量和微弱載波通信[10-24].

本文采用Shirley 模型對(duì)Cs 里德伯原子傳感器靈敏度進(jìn)行定量分析.根據(jù)簡(jiǎn)化不含時(shí)Floquet理論,在簡(jiǎn)化基矢量的情況下,高效準(zhǔn)確地計(jì)算了不同射頻電場(chǎng)頻率里德伯態(tài)的 Stark 頻移量,并與實(shí)驗(yàn)獲得的Stark 能譜相比較,獲得的里德伯態(tài)極化率理論值與實(shí)驗(yàn)值相吻合,同時(shí)計(jì)算出任意場(chǎng)頻率下的最佳靈敏度.

2 理論模型

2.1 Floquet 理論

在強(qiáng)射頻場(chǎng)中里德伯原子能譜出現(xiàn)復(fù)雜的態(tài)混合和態(tài)轉(zhuǎn)移現(xiàn)象,一般采用非微擾Floquet 模型進(jìn)行分析,實(shí)現(xiàn)里德伯原子傳感器靈敏度的有效計(jì)算[25,26].根據(jù)Floquet 理論,含時(shí)薛定諤方程表示為

式中H0表示無(wú)微擾時(shí)里德伯原子的哈密頓量,V(t)表示周期射頻場(chǎng)與里德伯原子之間的相互作用,其中V(t+T)=V(t)(ωRFT=2π),T為射頻(RF)場(chǎng)的周期,ωRF為射頻電場(chǎng)的頻率.求解薛定諤方程(1),獲得射頻場(chǎng)綴飾的里德伯原子含時(shí)波函數(shù):

其中W為Floquet 態(tài)的本征能量,ψ(t+T)=ψ(t)為周期Floquet 態(tài)函數(shù).Floquet 態(tài)的傅里葉展開(kāi)形式可用標(biāo)準(zhǔn)基矢|α〉=|n,l,j,mj〉和ωRF諧波對(duì)應(yīng)的傅里葉基矢|k〉表示為|αk〉=|α〉|k〉,其中〈t|k〉=,則周期含時(shí)哈密頓量H(t)=H0+V(t)與波函數(shù)Ψ(t) 表示為

在理論計(jì)算原子態(tài)能級(jí)W和Ψ(t) 躍遷概率過(guò)程中,基矢|α〉=|n,l,j,mj〉 的選取必須包含所有的耦合態(tài),因?yàn)槔锏虏畱B(tài)混合過(guò)程中包括所有可能的角量子數(shù)l=0,1,2,···,n-1和j=l± 1/2 值對(duì)應(yīng)態(tài),對(duì)于主量子數(shù)n的取值,發(fā)現(xiàn)一般選n-10—n+10 范圍即可.此外,對(duì)于射頻場(chǎng)存在多光子共振躍遷,這意味著方程(3)和方程(4)每階分量的Floquet 基矢為標(biāo)準(zhǔn)基矢的幾倍.在計(jì)算Cs 里德伯原子在射頻場(chǎng)下產(chǎn)生的能級(jí)頻移時(shí),還需要考慮射頻場(chǎng)的頻率等因素,這極大地增加了計(jì)算的復(fù)雜程度.同時(shí)在求解躍遷概率時(shí)需要對(duì)時(shí)間演化算符U(t+T,t)進(jìn)行數(shù)值積分,而本文僅著重研究Cs里德伯原子的能級(jí)頻移,因此并未對(duì)時(shí)間演化算符U(t+T,t) 展開(kāi)進(jìn)一步推導(dǎo).為了簡(jiǎn)化計(jì)算,采用與時(shí)間無(wú)關(guān)Shirley 的Floquet 哈密頓方法,實(shí)現(xiàn)任意射頻場(chǎng)頻率下,Cs 里德伯原子能級(jí)頻移量的計(jì)算.

將上述(3)式和(4)式代入(1)式中,得到一個(gè)無(wú)限維Floquet 哈密頓量的本征方程:

其中,HF是表示為

當(dāng)外加射頻電場(chǎng)是弱場(chǎng)時(shí),等式(6)中的HF截止到k=±1,這樣可以避免時(shí)間演化算符U(t+T,t)的積分,同時(shí)可以將HF的基矢態(tài)簡(jiǎn)化為與目標(biāo)態(tài)有直接偶極躍遷的里德伯態(tài),以Cs 里德伯態(tài)60D5/2為例,這樣基矢大小可以從600 多個(gè)降低到60 多個(gè),極大提高了計(jì)算速度.通過(guò)計(jì)算Floquet 哈密頓量的本征值和本征矢,便可以確定射頻場(chǎng)存在時(shí)的能級(jí)和基矢態(tài),比較能級(jí)相對(duì)于H0的變化,即可得到AC Stark 的能級(jí)頻移量.

2.2 極化率的測(cè)量

圖1 紅色虛線所示為采用時(shí)間無(wú)關(guān)Shirley 的Floquet 哈密頓方法,簡(jiǎn)化基矢大小計(jì)算的Cs 原子60D5/2和70D5/2態(tài)mj=5/2 的AC Stark 能級(jí)頻移量.為了驗(yàn)證計(jì)算的準(zhǔn)確性,與采用基于二次Stark 效應(yīng)理論[27]的文獻(xiàn)[28]方法數(shù)值計(jì)算的DC Stark能級(jí)進(jìn)行比較,如圖1 黑色實(shí)線所示.在與DC電場(chǎng)EDC對(duì)比時(shí),EAC=,且AC電場(chǎng)下里德伯能級(jí)的Stark 頻移量等于均方值下 DC Stark 頻移-αDC/2值[29],其中αDC為里德伯態(tài)的DC 極化.因此獲得里德伯態(tài)極化率αDC精確值為驗(yàn)證AC Stark 頻移量計(jì)算的準(zhǔn)確性至關(guān)重要.

圖1 理論計(jì)算 Cs 原子(a) 60D5/2,mj=5/2〉和(b)||70D5/2,mj=5/2〉態(tài)的Stark 能譜,紅色虛線為AC Stark 能譜,黑色實(shí)線為校準(zhǔn)后的DC Stark 能譜||60D5/2,mj=5/2〉||70D5/2,mj=5/2〉Fig.1.Calculated Stark spectra for Cs Rydberg atom of (a) and (b) state.The red dotted line is the AC Stark spectrum,and the black solid line is the Stark map in a DC electric field on a field axis scaled such that the rms fields.

以Cs 的60D5/2和70D5/2態(tài)為例,在一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)金屬磁光阱(magneto-optical trap,MOT)中俘獲基態(tài)Cs 原子團(tuán)后,相向入射腰斑為80 μm 的852 nm 的激光(Toptica DL pro)和腰斑為100 μm的510 nm 的激光(Toptica TA SHG110)激發(fā)里德伯原子,之后施加電離里德伯原子的斜坡脈沖電離電場(chǎng),產(chǎn)生離子信號(hào)經(jīng)微通道板(microchannel plate,MCP)進(jìn)行探測(cè),獲得里德伯原子激發(fā)譜.在MOT 中心激發(fā)區(qū)域外側(cè)沿x,y,z三個(gè)方向各放置一對(duì)電極,用于補(bǔ)償系統(tǒng)周?chē)碾s散電場(chǎng).同時(shí),通過(guò)掃描x方向電極板的電壓獲得如圖2 所示70D5/2態(tài)mj=1/2,3/2和5/2 的DC Stark能譜,將其與數(shù)值計(jì)算的DC Stark 能級(jí)譜(圖2 實(shí)線)進(jìn)行比較,獲得||70D5/2,mj=5/2〉極化率αDC的實(shí)驗(yàn)和理論值分別為835.18 和833.77 MHz·cm2/V2,同樣獲得||60D5/2,mj=5/2〉極化率αDC的實(shí)驗(yàn)和理論值分別為281.19 和280.93 MHz·cm2/V2,如表1 所列.用獲得的極化率αDC實(shí)驗(yàn)值對(duì)Cs 原子60D5/2和70D5/2態(tài)mj=5/2 的AC Stark 頻移量進(jìn)行校準(zhǔn)如圖1 紅色虛線所示,其與計(jì)算的DC Stark 頻移如圖1 黑色實(shí)線所示吻合得很好.采用與時(shí)間無(wú)關(guān)Shirley 的Floquet 哈密頓方法計(jì)算里德伯原子AC Stark 頻移量,在提高計(jì)算速度的同時(shí),保證了計(jì)算的精確度.

表1 實(shí)驗(yàn)測(cè)量極化率與計(jì)算60D5/2 和70D5/2 態(tài)極化率的比較Table 1. Comparisons of the measurement and calculation of the polarizability for 60D5/2 and 70D5/2 Rydberg atom.

圖2 實(shí)驗(yàn)測(cè)的x 方向70D5/2 里德伯原子 Stark 譜,黑、紅和綠色點(diǎn)線分別為理論計(jì)算的mj=1/2,3/2 和5/2 的Stark譜Fig.2.Measurements of the Stark spectrum for 70D5/2 Rydberg atom in the x-direction,and the black,red,and green dotted lines show the calculation Stark spectra of mj=1/2,3/2,and 5/2,respectively.

圖3 展示了射頻電壓為ε=100 mV/m,頻率在0—500 GHz 寬帶范圍內(nèi),采用Shirley 模型簡(jiǎn)化基態(tài)矢量計(jì)算的Cs 60D5/2態(tài)AC Stark 頻移量.當(dāng)頻率較低時(shí),頻率對(duì)AC Stark 頻移量的影響很小,頻移量幾乎保持不變.但隨著頻率的不斷增大,當(dāng)頻率約在3.18 GHz 時(shí),AC Stark 頻移量出現(xiàn)了第1 個(gè)峰值,該峰值頻率對(duì)應(yīng)于61P3/2態(tài)與60D5/2態(tài)的能級(jí)差.之后在14.85 GHz,20.03 GHz 和39.03 GHz 等多處出現(xiàn)明顯的頻移量,分別對(duì)應(yīng)58F7/2,57F7/2和62P3/2態(tài)等其他態(tài)對(duì)60D5/2態(tài)AC Stark 頻移量的影響.并且在80—90 GHz 之間第1 次出現(xiàn)1 組頻移量顯著減小的情況,這主要是60D5/2附近態(tài)的共同作用顯著抑制了AC Stark 頻移.因此,時(shí)間無(wú)關(guān)Shirley 的Floquet 模型在減小基矢態(tài)數(shù)目,保證計(jì)算精確度的同時(shí),可以實(shí)現(xiàn)寬頻帶射頻場(chǎng)AC Stark 頻移量的計(jì)算,體現(xiàn)了Shirley 模型計(jì)算的高效性.

圖3 Cs 里德伯原子60D5/2 態(tài)在 ε=100 mV/m 不同頻率射頻場(chǎng)中的AC Stark 頻移,其中臨近的共振態(tài)用黑色虛線標(biāo)定Fig.3.AC Stark shifts of the 60D5/2 state in RF field with ε=100 mV/m.The adjacent resonant state is labeled with a black dashed line.

3 里德伯傳感器的靈敏度

里德伯原子傳感器往往是將光泵浦后的里德伯疊加態(tài)與被測(cè)電場(chǎng)相互作用,通過(guò)測(cè)量初始態(tài)的集體相移來(lái)實(shí)現(xiàn)電場(chǎng)測(cè)量.其中相移可用信噪比?/Δ?來(lái)表征,假設(shè)相位噪聲Δ?為標(biāo)準(zhǔn)量子極限,即Δ?SQL=1/,N為原子數(shù).?=Ωτ是在演化時(shí)間τ內(nèi)兩量子態(tài)由原子頻移Ω引起的相位變化.演化時(shí)間τ取決于有限相干時(shí)間Tc和測(cè)量時(shí)間t.當(dāng)t ＜Tc時(shí),演化時(shí)間τ=t;當(dāng)t ＞Tc時(shí),光泵浦的里德伯疊加態(tài)會(huì)在測(cè)量時(shí)間內(nèi)破壞并被再泵浦,這種重置會(huì)導(dǎo)致觀察到原子系綜相移減小,演化時(shí)間τ=.在測(cè)量中相干時(shí)間Tc受到原子熱運(yùn)動(dòng)等影響,以里德伯電磁感應(yīng)透明效應(yīng)線寬約10 MHz 為例,假設(shè)熱里德伯原子系統(tǒng)Tc為100 ns.

在電場(chǎng)頻率遠(yuǎn)低于里德伯原子共振頻率情況下,電場(chǎng)強(qiáng)度較弱時(shí)可用DC Stark 頻移Ω=-1/2αDCε2來(lái)估計(jì)由射頻電場(chǎng)引起的能級(jí)頻移Ω,則信噪比等于1 的電場(chǎng)值表示為

圖4 為利用等式(7)計(jì)算的低頻DC 場(chǎng)中||60D5/2,mj=1/2〉態(tài)里德伯原子傳感器的靈敏度,其中紅色實(shí)線、紅色虛線、黑色實(shí)線、黑色虛線分別為原子數(shù)N=103,104,105,106對(duì)應(yīng)射頻電場(chǎng)靈敏度隨頻率的變化.由圖4 可知,當(dāng)原子數(shù)N相同時(shí),射頻電場(chǎng)靈敏度隨頻率變化非常小.εRydberg越小,需要的原子數(shù)N越多.當(dāng)選擇的原子數(shù)N過(guò)大時(shí),里德伯原子密度增大,里德伯-里德伯相互作用增強(qiáng)導(dǎo)致復(fù)雜的離子形成.同時(shí)考慮到標(biāo)準(zhǔn)量子極限和計(jì)算方便,所以原子數(shù)N選擇103或104最佳,||60D5/2,mj=1/2〉里德伯態(tài)極化率αDC取表1 中理論計(jì)算值-4984.80 MHz·cm2/V2,其中N=104、測(cè)量時(shí)間為1 s 的最小可檢測(cè)場(chǎng)可達(dá)0.1 mV/m.且在得知某一已知原子數(shù)N、測(cè)量時(shí)間為1 s 的最小可檢測(cè)場(chǎng)值,其他原子數(shù)N的最小可檢測(cè)場(chǎng)值都可通過(guò)(7)式中原子數(shù)N的比值關(guān)系直接計(jì)算得到.等式(7)中測(cè)量弱場(chǎng)靈敏度與極化率平方根成反比,為了提高測(cè)量弱場(chǎng)ε靈敏度,Jau 和Carter[30]在被測(cè)弱場(chǎng)中疊加一個(gè)已知強(qiáng)場(chǎng)Ebias?ε來(lái)放大被測(cè)弱場(chǎng)的影響,且傳感器的信噪比與Ebias呈線性變化.假設(shè)電場(chǎng)偏差的不確定性和噪聲小于標(biāo)準(zhǔn)量子極限,該技術(shù)可將最小可檢測(cè)場(chǎng)提高到線性尺度:

其中n=100 的里德伯原子在ωRF＜10 kHz 時(shí)的靈敏度優(yōu)于1(mV·m-1)/

隨著射頻場(chǎng)頻率的增大,里德伯原子對(duì)電場(chǎng)感應(yīng)越發(fā)敏感.當(dāng)ωRF＞100 MHz 時(shí),里德伯原子Stark 頻移取決于原子間偶極躍遷共振和非共振相互作用.以兩能級(jí)系統(tǒng)為例,當(dāng)射頻耦合場(chǎng)失諧遠(yuǎn)低于兩能級(jí)之間的躍遷頻率時(shí),兩能級(jí)的AC Stark頻移能量為

其中Ω=dε/? 為射頻場(chǎng)的諧振拉比頻率,ε 為射頻電場(chǎng)強(qiáng)度,d為躍遷矩陣元,Δ為射頻場(chǎng)的共振失諧量.在共振附近,Stark 頻移采用Autler-Townes分裂的形式(AC Stark 效應(yīng)的一種特殊情況),與n2ε成正比.非共振頻移采用一般AC Stark 頻移的形式,與n7ε2成正比.我們使用上述兩種機(jī)制計(jì)算不同電場(chǎng)頻率里德伯態(tài)的AC Stark 頻移,將分別計(jì)算的每個(gè)兩級(jí)系統(tǒng)的貢獻(xiàn)相加,可以得到來(lái)自附近多個(gè)能級(jí)的總Stark 頻移,如圖3 所示,從而獲得任意載波頻率的最小可檢測(cè)場(chǎng).為此,采用Shirley 理論來(lái)估計(jì)適用于任意載波頻率的最小可檢測(cè)場(chǎng),可以實(shí)現(xiàn)頻率從10 kHz[31]—1 THz[32]的電場(chǎng)靈敏度的測(cè)量.

里德伯原子傳感器具有自校準(zhǔn)能力,測(cè)量信號(hào)可以通過(guò)射頻場(chǎng)失諧最近的共振來(lái)確定外加射頻場(chǎng)頻率.以||60D5/2〉→||61P3/2〉 共振為例,圖5 為計(jì)算的射頻耦合場(chǎng)靈敏度和信噪比縮放因子β(信噪比∝εβ)隨耦合失諧量增大的變化趨勢(shì),其中三角形、正方形和五邊形分別對(duì)應(yīng)β=1,1—2 和2的最小可檢測(cè)場(chǎng)值.如圖5 紅色實(shí)線所示,β 從1到2 過(guò)渡的精確寬度和過(guò)渡點(diǎn)只取決于射頻場(chǎng)強(qiáng)度,因此對(duì)于任何共振里德伯態(tài)β 值的變化趨勢(shì)一致,通過(guò)β 值,可以確定1 s 測(cè)量時(shí)間射頻電場(chǎng)ε的信噪比.例如,在β=1的區(qū)域,如果ε1s=1 μV/m,那么相同頻率的100 μV/m 場(chǎng)在1 s 測(cè)量時(shí)間預(yù)期信噪比為(ε/ε1s)β=100.在測(cè)量時(shí)間t ＞Tc時(shí),射頻帶寬最小可檢測(cè)場(chǎng)為εt=ε1st-1/2β,在已知1 s最小可檢測(cè)場(chǎng)和β值,可以實(shí)現(xiàn)任何頻率電場(chǎng)靈敏度的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè).比如已知ε1s=1μV/m和β=2,則t=1 ms 測(cè)量中的最小可檢測(cè)場(chǎng)為5.6 μV/m,所以通過(guò)計(jì)算的任意里德伯態(tài)AC Stark 頻移可實(shí)現(xiàn)任何頻率電場(chǎng)靈敏度的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè).

圖5 測(cè)量時(shí)間為1 s 的最小可檢測(cè)場(chǎng)和信噪比縮放因子β (紅色實(shí)線)與||60D5/2〉→||61P3/2〉 射頻共振失諧量的關(guān)系,其中三角形、正方形和五邊形分別對(duì)應(yīng)β=1,1—2和 2Fig.5.The minimum detectable field in a 1 s measurement and the scaling of the SNR (red solid),β,versus detuning of RF transition from the||60D5/2〉→ ||61P3/2〉 .The triangle,square,and pentagon symbols match correspond to β=1,2 or somewhere in between,respectively.

4 結(jié)論

本文主要采用Shirley 的簡(jiǎn)化Floquet 模型研究了Cs 里德伯原子Stark 頻移光譜,實(shí)現(xiàn)對(duì)振蕩電場(chǎng)靈敏度的定量分析.理論上對(duì)比二次Stark 效應(yīng)理論方法和Shirley 模型計(jì)算的60D5/2和70D5/2,mj=5/2態(tài)DC Stark 和AC Stark 頻譜,驗(yàn)證了Shirley 模型的可靠性,并與實(shí)驗(yàn)獲得的里德伯Stark能譜擬合,獲得極化率值.同時(shí)利用Shirley 模型簡(jiǎn)化基矢的特點(diǎn)快速又高效地計(jì)算了60D5/2態(tài)射頻電壓為100 mV/m,頻率在0—500 GHz 寬帶下里德伯態(tài)的AC Stark 頻移量,并引入信噪比縮放因子β計(jì)算出了任意場(chǎng)頻率下的最佳靈敏度,為里德伯傳感器在射頻場(chǎng)校準(zhǔn)和測(cè)量等方面提供理論依據(jù).