車(chē)用國(guó)六柴油機(jī)氧化亞氮（N2O）排放特性研究

摘要：對(duì)一臺(tái)滿足國(guó)六排放的車(chē)用柴油機(jī)進(jìn)行臺(tái)架試驗(yàn)，探究其在國(guó)六標(biāo)準(zhǔn)試驗(yàn)循環(huán)中的氧化亞氮（N2O）排放特性。結(jié)果表明：在穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)循環(huán)中，N2O的排放均受排溫及尿素噴射的影響。在冷熱態(tài)瞬態(tài)循環(huán)中，前期N2O排放差異較大，熱態(tài)循環(huán)排放遠(yuǎn)高于冷態(tài)，后期排溫升高，冷態(tài)與熱態(tài)N2O排放趨勢(shì)基本一致。在穩(wěn)態(tài)循環(huán)中，隨著負(fù)荷增加，排溫升高，N2O排放會(huì)出現(xiàn)峰值，當(dāng)負(fù)荷降低時(shí)，過(guò)量噴射的尿素使逃逸的NH3在ASC中被氧化，同樣會(huì)出現(xiàn)峰值。

關(guān)鍵詞：柴油機(jī)；氧化亞氮；排放特性；臺(tái)架試驗(yàn)

中圖分類號(hào)：U467 收稿日期：2023-08-25

DOI：10.19999/j.cnki.1004-0226.2023.11.022

1 前言

柴油機(jī)具有經(jīng)濟(jì)性好、動(dòng)力性強(qiáng)、可靠性高等優(yōu)點(diǎn)，被廣泛應(yīng)用于交通、軍事等諸多領(lǐng)域，在我國(guó)日常生活和國(guó)防建設(shè)中發(fā)揮著重要作用[1]。然而，隨著我國(guó)的經(jīng)濟(jì)飛速發(fā)展，汽車(chē)的保有量也不斷增加，柴油機(jī)排放帶來(lái)的環(huán)境污染問(wèn)題也日趨嚴(yán)重，氮氧化物（NOx）作為柴油機(jī)排放污染物之一，一直備受環(huán)保監(jiān)管部門(mén)關(guān)注。NOx是對(duì)NO和NO2的統(tǒng)稱，其中絕大部分為NO，約為95%。然而，在這個(gè)化合物群體中，還有一種不容忽視的污染物氧化亞氮（N2O），作為《京都議定書(shū)》中規(guī)定的六種溫室氣體之一，它的溫室效應(yīng)是CO2的300多倍[2]，且對(duì)臭氧層有著極強(qiáng)的破壞作用。

為了應(yīng)對(duì)嚴(yán)格的國(guó)VI排放法規(guī)，廣泛應(yīng)用的后處理技術(shù)有氧化催化器（Diesel Oxidation Catalyst，DOC）、顆粒捕集器（Diesel Particulate Filter，DPF）、選擇性催化還原（Selective Catalytic Reduction，SCR）以及氨氣氧化催化器（Ammonia Slip Catalysts，ASC）等，然而大量試驗(yàn)研究表明，這些后處理裝置會(huì)顯著地增加N2O的排放[3]。

對(duì)于柴油機(jī)后處理系統(tǒng)N2O排放特性，國(guó)內(nèi)外許多學(xué)者的研究表明，DPF主動(dòng)再生時(shí)，由柴油不完全氧化反應(yīng)生成的HC會(huì)在DOC貴金屬催化劑表面與排氣中的NOx發(fā)生副反應(yīng)生成N2O[4]；相比于鐵沸石和礬基SCR催化劑，銅沸石催化劑更易于生成N2O[5]；在SCR催化器中，當(dāng)溫度較低時(shí)，SCR催化劑表面生成的NH4NO3受熱分解會(huì)生成N2O，當(dāng)溫度較高時(shí)，NH3在SCR中發(fā)生氧化反應(yīng)也會(huì)生成N2O[6]；在ASC中，SCR中泄漏的NH3會(huì)繼續(xù)發(fā)生氧化反應(yīng)，部分生成N2O[7]。

本次試驗(yàn)通過(guò)運(yùn)行世界統(tǒng)一穩(wěn)態(tài)循環(huán)（world harmonized steady state cycle，WHSC）和世界統(tǒng)一瞬態(tài)循環(huán)（world harmonized transient cycles，WHTC），對(duì)排放結(jié)果進(jìn)行分析，研究標(biāo)準(zhǔn)工況下N2O的排放特性。

2 試驗(yàn)設(shè)備

本文以一臺(tái)四缸國(guó)六車(chē)用柴油機(jī)為研究對(duì)象，其后處理型式為DOC-DPF-SCR-ASC，該柴油機(jī)主要技術(shù)參數(shù)如表1所示。

本次試驗(yàn)搭建的排放測(cè)試臺(tái)架主要由HORIBA HT250型電力測(cè)功系統(tǒng)、FQ3100DP型油耗儀、INCA電腦、MEXA-ONE-DC-OV型排放分析儀、AVL SESAM I60 FT SII型傅里葉變換紅外分析儀等設(shè)備組成，對(duì)發(fā)動(dòng)機(jī)轉(zhuǎn)速、扭矩、油耗、后處理溫度、常規(guī)及非常規(guī)污染物排放數(shù)據(jù)進(jìn)行采集記錄。除此外還采用全室空調(diào)、進(jìn)氣空調(diào)、中冷水恒溫控制系統(tǒng)、冷卻水溫控制系統(tǒng)來(lái)控制發(fā)動(dòng)機(jī)各項(xiàng)邊界條件，發(fā)動(dòng)機(jī)臺(tái)架試驗(yàn)系統(tǒng)示意圖見(jiàn)圖1。

3 試驗(yàn)方法

測(cè)試臺(tái)架搭建完成，按照廠家規(guī)范熱機(jī)完畢后，額定點(diǎn)運(yùn)行發(fā)動(dòng)機(jī)調(diào)節(jié)邊界條件至發(fā)動(dòng)機(jī)制造廠規(guī)定值，維持邊界條件穩(wěn)定至少10 min，在WHSC第9工況下運(yùn)行至少10 min進(jìn)行預(yù)置，完成預(yù)置后發(fā)動(dòng)機(jī)停機(jī)，停機(jī)后的（5±1）min，發(fā)動(dòng)機(jī)啟動(dòng)進(jìn)入WHSC測(cè)試循環(huán)。

在進(jìn)行冷熱態(tài)WHTC試驗(yàn)前，需運(yùn)行2次熱態(tài)WHTC循環(huán)進(jìn)行預(yù)處理，預(yù)處理結(jié)束后進(jìn)行至少6 h的冷機(jī)處理，待機(jī)油、冷卻液及后處理溫度都達(dá)到293 k和303 k（20～30 ℃）之間后，進(jìn)行冷啟動(dòng)循環(huán)試驗(yàn)。

4 數(shù)據(jù)分析

4.1 WHSC循環(huán)N2O排放特性

WHSC循環(huán)由13個(gè)穩(wěn)態(tài)工況點(diǎn)組成，各工況轉(zhuǎn)速扭矩如圖2所示。本次試驗(yàn)研究測(cè)量了原機(jī)排放（在后處理前安裝采樣探頭）和后處理裝置后排氣中N2O體積分?jǐn)?shù)。

由圖3可知，WHSC循環(huán)中，后處理裝置前后排氣中N2O的體積分?jǐn)?shù)差異巨大，原機(jī)排放中的N2O體積分?jǐn)?shù)平均值為0.68×10-6，整個(gè)循環(huán)過(guò)程中無(wú)明顯峰值；后處理后排氣中N2O體積分?jǐn)?shù)均值為16 .5×10-6，且隨工況變換在循環(huán)第210 s、850 s、1 450 s左右形成多處峰值，其中最大峰值為26.5×10-6。循環(huán)0～210 s，排氣中N2O體積分?jǐn)?shù)先上升后下降，SCR入口溫度在260 ℃左右，據(jù)此推測(cè)N2O主要來(lái)源為SCR催化劑表面NH4NO3受熱分解以及存儲(chǔ)的NH3在ASC中被氧化，40 s由于后氨存儲(chǔ)量下降，N2O生成速率降低；循環(huán)第210 s、850 s處由于工況切換，轉(zhuǎn)速負(fù)荷快速提高，排溫迅速升高，尿素大量噴射，NH3被O2或N2O氧化生成大量N2O，1 235～1 450 s時(shí)隨著轉(zhuǎn)速負(fù)荷降低，SCR入口溫度由410 ℃降至330 ℃，過(guò)量噴射的NH3在ASC中發(fā)生氧化反應(yīng)生成N2O且生成速率隨溫度降低逐漸上升，最終在1 450 s處形成排放峰值。

4.2 WHTC循環(huán)N2O排放特性

WHTC冷熱態(tài)后處理裝置前后排氣中N2O體積分?jǐn)?shù)對(duì)比如圖5、圖6所示。冷熱態(tài)循環(huán)過(guò)程中原機(jī)N2O排放幾乎為0，后處理后排氣中N2O體積分?jǐn)?shù)相較原機(jī)排放有顯著提高且隨工況變換產(chǎn)生多處峰值。

為了進(jìn)一步探究N2O排放特性，對(duì)比冷熱態(tài)WHTC后處理后N2O體積分?jǐn)?shù)以及SCR入口排氣溫度，如圖7、圖8所示。由圖可知，冷熱態(tài)WHTC排氣中N2O體積分?jǐn)?shù)差異主要存在于循環(huán)前半段，熱態(tài)排放明顯高于冷態(tài)，冷態(tài)循環(huán)前100 s內(nèi)幾乎沒(méi)有N2O生成，而熱態(tài)WHTC在循環(huán)第50 s便迅速形成一個(gè)排放峰值，這是由于冷態(tài)循環(huán)前期SCR入口溫度僅有25 ℃左右，而熱態(tài)循環(huán)則有216 ℃，在此溫度下，ASC內(nèi)存儲(chǔ)的NH3被氧化生成NO等自由基吸附在貴金屬表面，N與NO反應(yīng)生成N2O[4]。800～1 000 s冷熱態(tài)循環(huán)N2O排放差距逐漸縮小，由于SCR入口排氣溫度達(dá)到190℃，尿素噴射系統(tǒng)開(kāi)始工作，較低溫度下NH4NO3受熱分解生成N2O，且生成速率隨著溫度升高逐漸加快。1 000 s以后，隨著SCR入口排溫差距縮小，冷熱態(tài)WHTC的N2O排放趨于一致；循環(huán)1 300 s以后，由于SCR入口溫度過(guò)高，SCR催化劑表面難以生成NH4NO3，尾氣中N2O體積分?jǐn)?shù)逐漸降低。

5 結(jié)語(yǔ)

a.車(chē)用柴油機(jī)原排中N2O排放很低，可以忽略，而尾排中N2O主要是在后處理中生成的，降低N2O排放需要從柴油機(jī)后處理（DOC+DPF+SCR+ASC）的優(yōu)化途徑來(lái)實(shí)現(xiàn)。

b.車(chē)用柴油機(jī)N2O排放與排氣溫度以及尿素噴射量具有很高的相關(guān)性，可通過(guò)優(yōu)化熱管理以及尿素噴射策略來(lái)降低N2O排放。

參考文獻(xiàn)：

[1]王建昕，帥石金.汽車(chē)發(fā)動(dòng)機(jī)原理[M].北京：清華大學(xué)出版社，2011.

[2]Hu Z，Lee J W，Chandran K，et al.Nitrous oxide（N2O）emis- sion from aquaculture：a review[J].Environmental Science & Technology，2012，46（12）：6470-6480.

[3]Graham L A，Rideout G，Rosenblatt D，et al.Greenhouse gas emissions from heavy-duty vehicles[J].Atmospheric Environment，2008，42（19）：4665-4681.

[4]Kamasamudram K，Henry C，Currier N，et al . N2O formation and mitigation in diesel aftertreatment systems[C].SAE Paper 2012-01-1085.

[5]唐韜，張俊，帥石金，等.柴油機(jī)后處理系統(tǒng)N2O排放特性的試驗(yàn)研究［J］.汽車(chē)工程，2014，36（10）：1193-1196.

[6]Suzuki H，Ishii H .Analysis of emission and formation character- istics of nitrous oxide（N2O）under urea SCR［J］.Transactions of Society of Automotive Engineers of Japan，2009，40（4）：991-996.

[7]Gil E S.Evaluation of ammonia slip catalysts［D］.Chalmers University of Technology，2013.

作者簡(jiǎn)介：

常鵬，男，1995年生，工程師，研究方向?yàn)榘l(fā)動(dòng)機(jī)節(jié)能減排與測(cè)試技術(shù)。

吳春玲（通訊作者），男，1984年生，高級(jí)工程師，研究方向?yàn)橹匦蛙?chē)排放檢測(cè)與控制。