中子輻照誘導(dǎo)鎢再結(jié)晶的模擬研究*

張國(guó)帥 尹超 王兆繁 陳澤 毛世峰 葉民友

(中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)核科學(xué)技術(shù)學(xué)院,合肥 230026)

鎢作為未來(lái)聚變堆偏濾器靶板的候選材料,需要長(zhǎng)期服役在高溫且受到高能中子輻照的嚴(yán)峻環(huán)境,這將導(dǎo)致鎢發(fā)生中子輻照誘導(dǎo)再結(jié)晶,從而提高鎢發(fā)生沿晶脆斷的可能性,威脅偏濾器的運(yùn)行安全,因此研究中子輻照誘導(dǎo)鎢再結(jié)晶的物理機(jī)制具有重要意義.然而,與最近高通量同位素反應(yīng)(HFIR)堆高溫下中子輻照實(shí)驗(yàn)觀(guān)察到的結(jié)果相比,目前考慮輻照增強(qiáng)再結(jié)晶驅(qū)動(dòng)力效應(yīng)的模型低估了中子輻照對(duì)再結(jié)晶的影響,結(jié)果表明仍有其他效應(yīng)影響再結(jié)晶過(guò)程.基于此,本文在假設(shè)晶界遷移率與自體擴(kuò)散系數(shù)成正比的前提下,引入輻照增強(qiáng)晶界遷移因子(R),建立了新的輻照誘導(dǎo)再結(jié)晶動(dòng)力學(xué)模型.模擬結(jié)果顯示,在綜合考慮輻照增強(qiáng)再結(jié)晶驅(qū)動(dòng)力和晶界遷移效應(yīng)后,模型計(jì)算出的850 ℃下達(dá)到一半再結(jié)晶分?jǐn)?shù)所需要的時(shí)間( tX=0.5)和HFIR堆中子輻照實(shí)驗(yàn)結(jié)果相符,這表明輻照增強(qiáng)晶界遷移效應(yīng)是影響輻照誘導(dǎo)再結(jié)晶現(xiàn)象的重要因素之一.另外,模型研究了不同輻照溫度下鎢的 tX=0.5 .結(jié)果表明輻照與未輻照的 tX=0.5差別隨溫度升高而逐漸下降.這是因?yàn)殡S著溫度的升高,輻照缺陷復(fù)合加劇,輻照缺陷對(duì)再結(jié)晶驅(qū)動(dòng)力的貢獻(xiàn)下降,且熱激活擴(kuò)散系數(shù)增大的幅度大于輻照下擴(kuò)散系數(shù)的增大幅度,所以熱激活效應(yīng)會(huì)逐漸主導(dǎo)再結(jié)晶過(guò)程.

1 引言

鎢由于具有高熔點(diǎn)、高熱導(dǎo)、高濺射閾值、良好的抗熱沖擊性能及較低的氘氚滯留等優(yōu)點(diǎn),被確定為國(guó)際熱核聚變實(shí)驗(yàn)堆(ITER)的偏濾器靶板材料,并且是聚變示范堆(DEMO)面向等離子體部件(plasma-facing component,PFC)中鎧甲和靶板的候選材料[1-4].然而,聚變堆嚴(yán)苛的服役環(huán)境,會(huì)造成鎢作為PFC 服役性能的退化,進(jìn)而減短部件壽命[5].鎢在聚變裝置中的工作溫度涵蓋了500—1200 ℃的范圍[6].研究表明塑性變形加工后的鎢在高溫下會(huì)發(fā)生退火現(xiàn)象,包括回復(fù)、再結(jié)晶和晶粒生長(zhǎng)過(guò)程[7-10].當(dāng)鎢發(fā)生再結(jié)晶時(shí),其轉(zhuǎn)脆溫度將從200 ℃上升至500 ℃,從而在較高的工作溫度下可能發(fā)生脆性斷裂[11].因此,分析并預(yù)測(cè)鎢的再結(jié)晶過(guò)程對(duì)鎢作為PFC 的應(yīng)用和評(píng)估具有重要意義.根據(jù)未輻照等溫退火實(shí)驗(yàn)外推預(yù)測(cè),鎢在1000 ℃下服役兩年后其再結(jié)晶分?jǐn)?shù)約為50%[8,12].然而,最近高通量同位素反應(yīng)(high flux isotope reactor,HFIR)堆裂變中子輻照鎢的實(shí)驗(yàn)顯示,鎢在850 ℃下輻照24 d 后的再結(jié)晶分?jǐn)?shù)就已達(dá)到50%[13],這表明中子輻照會(huì)誘導(dǎo)鎢發(fā)生再結(jié)晶,增加脆斷風(fēng)險(xiǎn).

中子輻照會(huì)對(duì)鎢造成輻照損傷,由于缺陷之間的相互反應(yīng),這些初級(jí)損傷產(chǎn)生的缺陷會(huì)進(jìn)一步演化成尺寸更大的缺陷,包括位錯(cuò)環(huán)和空洞[14-17].這些非熱平衡的缺陷會(huì)增大鎢內(nèi)部?jī)?chǔ)能[18],從而提高了再結(jié)晶驅(qū)動(dòng)力.Mannheim 等[19,20]通過(guò)耦合團(tuán)簇動(dòng)力學(xué)(cluster dynamic,CD)模型和包含輻照增強(qiáng)再結(jié)晶驅(qū)動(dòng)力效應(yīng)的平均場(chǎng)再結(jié)晶模型,從物理的角度模擬了再結(jié)晶過(guò)程中晶粒的成核和生長(zhǎng).該模型預(yù)測(cè)在1000 ℃輻照溫度下輻照近700 h后,鎢幾乎不發(fā)生再結(jié)晶現(xiàn)象,再結(jié)晶速率遠(yuǎn)低于HFIR 堆實(shí)驗(yàn)結(jié)果,這可能是該模型未考慮輻照增強(qiáng)晶界遷移效應(yīng)所致.

基于此,本文在Johnson-Mehl-Avrami-Kolmogorov (JMAK)再結(jié)晶動(dòng)力學(xué)模型的基礎(chǔ)上,同時(shí)考慮輻照增強(qiáng)再結(jié)晶驅(qū)動(dòng)力效應(yīng)和輻照增強(qiáng)晶界遷移效應(yīng),建立了輻照誘導(dǎo)再結(jié)晶(irradiation-induced recrystallization,IIR)動(dòng)力學(xué)模型.

2 方 法

利用CD 模型模擬鎢在HFIR 堆中子輻照下不同尺寸空位(vacancy,V)和自間隙原子(selfinterstitial atom,I)團(tuán)簇隨時(shí)間的演化過(guò)程,同時(shí)將模擬得到的缺陷尺寸與密度輸入IIR 模型以模擬高溫中子輻照過(guò)程中鎢再結(jié)晶分?jǐn)?shù)的變化.模擬的輻照溫度區(qū)間為750—1300 ℃,使用Matlab 剛性求解器ODE15s 進(jìn)行數(shù)值求解,相對(duì)容差設(shè)置為1×10—3,并且設(shè)置每個(gè)解為非負(fù)值.

2.1 CD 模型

如(1)式所示,平均場(chǎng)CD 模型基于擴(kuò)散捕獲速率理論,通過(guò)一組常微分控制方程(ordinary differential equations,ODEs)來(lái)描述不同尺寸缺陷的密度隨時(shí)間的演化[21]:

其中Cθ為缺陷密度,下標(biāo)θ表示n個(gè)V 組成的團(tuán)簇( Vn)或n個(gè)I 組成的團(tuán)簇( In);θ′為可移動(dòng)缺陷,t為時(shí)間,Gθ為源項(xiàng),為吸收反應(yīng)通量,用于描述缺陷團(tuán)簇吸收可移動(dòng)缺陷的反應(yīng);為發(fā)射反應(yīng)通量,用于描述缺陷團(tuán)簇發(fā)射可移動(dòng)缺陷的反應(yīng);Lθ為匯項(xiàng),用于描述缺陷阱對(duì)可移動(dòng)缺陷的吸收.除源項(xiàng)外,吸收和發(fā)射反應(yīng)項(xiàng)、匯項(xiàng)都是直接使用Mannheim 等[19]建立和整理的反應(yīng)式,相應(yīng)的參數(shù)在見(jiàn)補(bǔ)充材料中給出.

為了獲得源項(xiàng),首先通過(guò)SPECTRA-PKA 程序計(jì)算特定中子能譜輻照鎢所產(chǎn)生的初級(jí)反沖原子(primary knock-on atom,PKA)能譜[22,23],再將PKA 能譜疊加到PKA 級(jí)聯(lián)模擬結(jié)果[24]以確定級(jí)聯(lián)存活損傷速率(Sdpa),最后將Sdpa轉(zhuǎn)換成單位體積內(nèi)的級(jí)聯(lián)存活損傷速率(Gtot):

其中ρW為鎢的密度,NA為阿伏伽德羅常數(shù),MW為鎢的摩爾質(zhì)量,具體數(shù)值見(jiàn)補(bǔ)充材料.另外,SPECTRA-PKA 也給出了按照Norgett-Robinson-Torrens(NRT)模型得到的平均每離位原子速率( N RTdpa).

表1 為基于HFIR 中子能譜[25]得到的 N RTdpa,Sdpa和Gtot.這與文獻(xiàn)[16]中根據(jù)NRT 模型計(jì)算得出的平均每離位原子速率2.3×10—7dpa/s 基本吻合.同時(shí)計(jì)算得到的級(jí)聯(lián)存活效率(Sdpa與 NRTdpa的比值)為0.30,這與文獻(xiàn)[26,27]中MD 模擬級(jí)聯(lián)效率的結(jié)果一致.由于級(jí)聯(lián)內(nèi)缺陷的相互反應(yīng),使得級(jí)聯(lián)內(nèi)缺陷密度與尺寸呈冪律分布.按照Vrielink 等[28]的方法,級(jí)聯(lián)尺寸分布由下式給出:

表1 CD 模型模擬HFIR 堆中子輻照鎢的源項(xiàng)相關(guān)參數(shù)Table 1.Parameters related to source term of neutron irradiated tungsten in HFIR reactor simulated by CD model.

本文由于考慮的最大缺陷尺寸大于105,為了提高計(jì)算效率,在考慮大尺寸缺陷時(shí),采用Ghoniem和Sharafat[31]提出的Fokker-Plank 近似方法.此外,測(cè)試的算例結(jié)果表明大尺寸缺陷(n＞ 100)的演化忽略I2反應(yīng)項(xiàng)對(duì)缺陷的平均尺寸與密度影響不大,這與Li 等[32]的CD 模擬結(jié)果一致.因此本文中,當(dāng)缺陷尺寸大于100 時(shí),通過(guò)二階泰勒展開(kāi)將(1)式轉(zhuǎn)化成尺寸空間連續(xù)的形式[31]:

其中,C[x]表示取x整數(shù)部分對(duì)應(yīng)尺寸的缺陷密度,Fθ表示缺陷的凈通量,Dθ表示缺陷的平均擴(kuò)散通量,Fθ和Dθ分別可以寫(xiě)成[31]:

其中kθ和λθ分別為相應(yīng)缺陷團(tuán)簇的生長(zhǎng)速率和衰減速率[31].

在尺寸空間x內(nèi)按照Li 等[32]的方法,采取非均勻化的網(wǎng)格,表達(dá)式如下:

其中ε是遠(yuǎn)小于1 的常數(shù),Nm為考慮的最大缺陷尺寸,且Nm需要滿(mǎn)足邊界條件CNm≈0 或小于本研究考慮的缺陷的最大尺寸.通過(guò)Fokker-Plank近似,本文建立的CD 模型可以考慮更大尺寸缺陷的演化,其中最大的Vn尺寸約為3×105,對(duì)應(yīng)的空洞直徑約20 nm,最大的In尺寸約為6×103,對(duì)應(yīng)的位錯(cuò)環(huán)直徑約20 nm.

為了簡(jiǎn)化分析,做出如下假設(shè).

1)認(rèn)為整個(gè)空間缺陷密度分布是均勻的,且缺陷密度足夠低,不影響基體鎢的性質(zhì).

2)認(rèn)為只有V,I 和I2是可移動(dòng)的,其他固定缺陷通過(guò)捕獲可移動(dòng)缺陷演化.

3)所有Vn都是球體: 對(duì)于In,小于7 的是球體;大于7 的是位錯(cuò)環(huán).

4)無(wú)論是吸收反應(yīng)還是反射反應(yīng),只考慮吸收或發(fā)射一個(gè)可移動(dòng)性缺陷,即反應(yīng)逐次進(jìn)行.

5)匯項(xiàng)只考慮位錯(cuò)對(duì)缺陷的吸收,且位錯(cuò)不會(huì)因吸收缺陷而消失或改變密度.

2.2 IIR 模型

IIR 模型通過(guò)未輻照下JMAK 模型[9,33-35],建立了中子輻照誘導(dǎo)再結(jié)晶模型,假設(shè)中子輻照將會(huì)影響鎢未發(fā)生再結(jié)晶的初始晶粒內(nèi)再結(jié)晶驅(qū)動(dòng)力P和晶界遷移率M.溫軋中等變形量鎢的等溫退火實(shí)驗(yàn)表明其再結(jié)晶過(guò)程符合位點(diǎn)飽和情況下的再結(jié)晶[7],同時(shí)中子輻照產(chǎn)生的缺陷會(huì)提高鎢自體擴(kuò)散系數(shù)及內(nèi)部?jī)?chǔ)能,應(yīng)會(huì)加速新晶粒的成核過(guò)程,因此本研究假設(shè)輻照下鎢再結(jié)晶過(guò)程均為位點(diǎn)飽和情況.對(duì)于位點(diǎn)飽和成核的JMAK 模型,再結(jié)晶分?jǐn)?shù)(X)隨時(shí)間的變化可以寫(xiě)成下列形式[33]:

其中U為成核數(shù)相關(guān)的材料常數(shù);na為Avrami指數(shù),反映了晶粒的生長(zhǎng)維度;而中子輻照時(shí)的P可以寫(xiě)為

其中α為常數(shù),取0.5;ρ表示位錯(cuò)線(xiàn)密度,G表示剪切模量,b是位錯(cuò)的伯格斯矢量;具體數(shù)值見(jiàn)補(bǔ)充材料.由于本研究假定初始晶粒的位錯(cuò)密度(7×1013m—2[13])在再結(jié)晶過(guò)程中不變,因此為常數(shù);表示空洞造成的儲(chǔ)能;表示I 位錯(cuò)環(huán)造成的儲(chǔ)能.鎢的自離子輻照實(shí)驗(yàn)表明1/2 〈111〉型I 位錯(cuò)環(huán)占主導(dǎo)[36,37],且1/2 〈 111〉 型I 位錯(cuò)環(huán)占比還會(huì)隨溫度的升高而增大[38].因此本研究中,假設(shè)I 位錯(cuò)環(huán)全部都是1/2 〈 111〉 型.根據(jù)Ma 等[18]的模擬結(jié)果,尺寸為n的空洞形成能(Ev(n))和尺寸為n的1/2〈 111〉;型I 位錯(cuò)環(huán)形成能(El-1/2〈111〉(n))可以寫(xiě)成下列形式:

其中,a為晶格常數(shù),r為空洞半徑,n表示缺陷團(tuán)簇包含的單體數(shù),表示空洞平均表面能密度,E111表示位錯(cuò)環(huán)平均線(xiàn)能量前對(duì)數(shù)因子,ε1取9.08 e V/?[18](1 ?=10—10m),具體數(shù)值見(jiàn)補(bǔ)充材料.再將CD 模型得到的缺陷密度信息結(jié)合(10)式和(11)式及小缺陷的形成能,就可以求得任意時(shí)刻空位缺陷、自間隙缺陷的體積儲(chǔ)能:

其中T為溫度,Sv和Si分別是V 缺陷和I 缺陷的構(gòu)型熵,可利用Mannheim 等[19]的方法得到.

由于晶界遷移本質(zhì)上是晶粒間原子的遷移,因此假設(shè)晶界遷移率和自體擴(kuò)散系數(shù)成正比.在此定義輻照增強(qiáng)晶界遷移因子(R)為

式中,R反映中子輻照增強(qiáng)晶界遷移效應(yīng),其中Dthe和Drad分別是未輻照下熱激活的自體擴(kuò)散系數(shù)和中子輻照下的自體擴(kuò)散系數(shù).Dthe和Drad的表達(dá)式為[13,39]

未輻照鎢等溫退火實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合結(jié)果表明鎢的晶界遷移率M滿(mǎn)足阿倫尼烏斯的形式[7].通過(guò)引入輻照增強(qiáng)擴(kuò)散因子,中子輻照下晶界遷移率可以寫(xiě)成下列形式[40,41]:

學(xué)校對(duì)實(shí)驗(yàn)教學(xué)的管理是根本性管理。對(duì)是否能夠真正實(shí)現(xiàn)、實(shí)踐實(shí)戰(zhàn)能力強(qiáng)的應(yīng)用型專(zhuān)業(yè)人才培養(yǎng)目標(biāo)，具有根本性、決定性作用。

其中M0為材料常數(shù),Qm為再結(jié)晶激活能,T為溫度,k為玻爾茲曼常數(shù).對(duì)(7)式進(jìn)行微分得到輻照下再結(jié)晶分?jǐn)?shù)隨時(shí)間演化的微分表達(dá)式:

為得到鎢再結(jié)晶過(guò)程中的材料常數(shù)并與HFIR堆中子輻照鎢(80%熱軋變形量,記為W80)實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行比較,通過(guò)對(duì)比文獻(xiàn)[7,8,13]中W67(67%溫軋變形量,記為W67)和W80 的顯微組織和維氏硬度,發(fā)現(xiàn)二者初始微觀(guān)結(jié)構(gòu)和力學(xué)性質(zhì)相近,因此這里可認(rèn)為二者具有相似的再結(jié)晶動(dòng)力學(xué)過(guò)程.圖1 為使用JMAK 模型擬合未輻照W67 等溫退火實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)得到的結(jié)果[7].從圖1 可以看出,除了再結(jié)晶的初始階段,擬合結(jié)果和實(shí)驗(yàn)結(jié)果基本符合.擬合得到的材料常數(shù)如下:

圖1 使用JMAK 模型擬合鎢等溫退火實(shí)驗(yàn)再結(jié)晶分?jǐn)?shù)的演變,擬合用實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)取自L(fǎng)opez[7]Fig.1.Using the JMAK model to fit the evolution of the recrystallization fraction in the isothermal annealing experiment of pure tungsten,the experimental data used for the fitting were taken from Lopez[7].

3 結(jié)果與討論

3.1 缺陷演化

CD 模型以HFIR 堆中子輻照為例,模擬了純鎢內(nèi)部缺陷的演化.圖2 為不同溫度下缺陷演化的結(jié)果,表明Vn和In的尺寸和密度對(duì)溫度和時(shí)間存在不同的依賴(lài)關(guān)系.從圖2(a),(c),(e),(g),(i),(k)可以看出隨著溫度的上升,Vn的最大尺寸起初也隨之增大,在1100 ℃左右達(dá)到峰值,之后最大尺寸急劇下降,但其整體密度一直是呈降低的趨勢(shì).Vn隨時(shí)間的演變與溫度密切相關(guān),在低于1100 ℃時(shí),Vn隨時(shí)間一直生長(zhǎng);高于1100 ℃,Vn很難生長(zhǎng)起來(lái).這主要是由于V 的遷移能(1.66 eV)較大的緣故.根據(jù)擴(kuò)散捕獲速率理論,Vn與V 發(fā)生吸收和發(fā)射反應(yīng)的速率系數(shù)如下[32]:

圖3 為由(21)式和(22)式得到的不同溫度下Vn與V 反應(yīng)的速率系數(shù),而反應(yīng)通量正比于相應(yīng)的速率系數(shù).從圖3 可知,溫度高于800 ℃,吸收反應(yīng)的速率系數(shù)就已經(jīng)很大.在750—1100 ℃之間,隨著溫度的升高,Vn與V 反應(yīng)的吸收通量增大,且吸收通量大于相應(yīng)的發(fā)射反應(yīng)通量,導(dǎo)致Vn的生長(zhǎng)速率與溫度呈正相關(guān).由(22)式可知,隨著溫度的升高,發(fā)射反應(yīng)的速率系數(shù)較增大得更快,當(dāng)溫度超過(guò)1100 ℃后,Vn的發(fā)射反應(yīng)通量占主導(dǎo),導(dǎo)致其平均尺寸和密度隨溫度的升高而急劇下降.

圖3 不同溫度下Vn 與V 發(fā)生反應(yīng)的速率系數(shù) (a)不同溫度下Vn 吸收V 反應(yīng)的速率系數(shù);(b)不同溫度下Vn+1 發(fā)射V 反應(yīng)的速率系數(shù)Fig.3.Rate coefficients of the reaction between Vn and V at different temperatures: (a) Rate coefficients of Vn absorption V reactions at different temperatures;(b) rate coefficients of Vn+1 emission V reactions at different temperatures.

有別于Vn,圖2(b),(d),(f),(h),(j)表明In的平均尺寸與整體密度都是隨溫度的上升而下降,且在整個(gè)溫度區(qū)間內(nèi)其尺寸分布很快達(dá)到平衡且尺寸較小.這主要是由于I 的遷移能(0.013 eV)遠(yuǎn)低于V 的遷移能.在所考慮的溫度區(qū)間內(nèi),I 的擴(kuò)散系數(shù)足夠大,導(dǎo)致In的分布很快達(dá)到平衡.相較于In與I 反應(yīng)的吸收反應(yīng)通量,相應(yīng)的發(fā)射反應(yīng)通量隨溫度增大得更快,導(dǎo)致其平均尺寸和密度隨溫度的升高而降低.

上述結(jié)果與Klimenkov 等[42]在裂變中子輻照鎢實(shí)驗(yàn)上觀(guān)察到的結(jié)果相比,實(shí)驗(yàn)觀(guān)察到空洞與析出物在1100 ℃時(shí)達(dá)到最大尺寸,且空洞密度也基本隨溫度上升而下降,這與本模擬結(jié)果一致;但當(dāng)輻照溫度為1200 ℃時(shí),空洞密度不降反升,另外1100 ℃時(shí)的位錯(cuò)環(huán)尺寸大于1000 ℃和1200 ℃,這有別于本研究的模擬結(jié)果.這可能是因?yàn)楸狙芯繘](méi)有考慮嬗變?cè)貙?duì)缺陷演化的影響,已有的實(shí)驗(yàn)和模擬研究表明不同密度的Re 和Os 會(huì)改變空洞與位錯(cuò)環(huán)的密度[17,43,44].此外,Vn并非只形成三維空洞,部分Vn也會(huì)形成V 位錯(cuò)環(huán)[18,45].因此,模擬結(jié)果和實(shí)驗(yàn)有所出入.

3.2 輻照誘導(dǎo)再結(jié)晶

圖4 為基于3.1 節(jié)CD 模擬結(jié)果所得到的輻照增強(qiáng)P和輻照增強(qiáng)M,其中考慮的最長(zhǎng)時(shí)間為完全再結(jié)晶或輻照兩年的時(shí)間.圖4(a)為不同溫度下P隨時(shí)間的演變,可看出P與輻照溫度呈負(fù)相關(guān).這是由于隨著溫度的上升,I 和V 擴(kuò)散系數(shù)增大,一方面使缺陷間復(fù)合增加,另一方面使大尺寸Vn越容易生長(zhǎng),進(jìn)而吸收更多的點(diǎn)缺陷使得缺陷團(tuán)簇密度下降,而P與缺陷團(tuán)簇密度成正相關(guān),因此當(dāng)溫度上升,缺陷密度下降,P也跟著降低.此外,1100 ℃下P隨著輻照時(shí)間成指數(shù)增大,這與圖2(g)中Vn的演變有直接關(guān)系.為了說(shuō)明這一點(diǎn),圖4(b)展示了在所截取的時(shí)間點(diǎn)處,不同缺陷類(lèi)型對(duì)P的貢獻(xiàn)占比.可以明顯看出低于1100 ℃下P主要由空洞貢獻(xiàn),高于1100 ℃下P主要位錯(cuò)線(xiàn)貢獻(xiàn).這是由于當(dāng)輻照溫度在1100 ℃以下,Vn一直生長(zhǎng),所形成的空洞對(duì)P的貢獻(xiàn)占比隨時(shí)間增大;而當(dāng)輻照溫度升高至1200 ℃及以上,Vn的平均尺寸和密度開(kāi)始急劇下降,且In的平均尺寸和密度也會(huì)降低,因此P變成幾乎全部都由位錯(cuò)線(xiàn)貢獻(xiàn).值得一提的是,Vn在1100 ℃下生長(zhǎng)得最快,尤其是在演化后期出現(xiàn)更大尺寸的缺陷團(tuán)簇,雖然密度有所下降,但尺寸相對(duì)于In高出2 個(gè)數(shù)量級(jí),因此P在1100 ℃下的演化后期急劇上升.

圖4 (a)不同輻照溫度下P 的演變;(b)在截取的時(shí)間點(diǎn)處不同輻照溫度下P 的占比;(c)不同輻照溫度下R 的演變;(d)不同輻照溫度下P×M 的演變Fig.4.(a) Evolution of driving force P at different irradiation temperatures;(b) proportion of defects contribution to driving force at different irradiation temperatures and time;(c) evolution of R at different irradiation temperatures;(d) evolution of product of driving force and grain boundary mobility (P×M) at different irradiation temperatures.

如圖4(c)所示,與P隨輻照溫度變化的趨勢(shì)相同,中子輻照下的R與溫度一直成負(fù)相關(guān).這是因?yàn)榈蜏貢r(shí)點(diǎn)缺陷熱平衡密度遠(yuǎn)低于輻照產(chǎn)生的點(diǎn)缺陷密度,使得Dthe遠(yuǎn)低于Drad,進(jìn)而溫度越低R越大.因此可認(rèn)為輻照溫度越低,M越容易受到輻照增強(qiáng)自體擴(kuò)散效應(yīng)的影響[13].但隨著溫度逐漸升高,點(diǎn)缺陷熱平衡密度上升,導(dǎo)致Dthe快速增大.模擬結(jié)果表明輻照下Drad也會(huì)隨溫度的上升而上升,但其上升的幅度比Dthe上升的幅度小,造成R逐漸降低.且在輻照溫度升至1300 ℃時(shí),R更是接近于1,因此1300 ℃下輻照的M接近于未輻照的M.

圖5 為只考慮輻照增強(qiáng)P效應(yīng)以及輻照增強(qiáng)P效應(yīng)和M效應(yīng)都考慮時(shí)再結(jié)晶分?jǐn)?shù)隨時(shí)間的演變曲線(xiàn).可以看出,若只考慮輻照增強(qiáng)P,當(dāng)輻照溫度低于850 ℃時(shí),兩年內(nèi)都不會(huì)發(fā)生明顯的再結(jié)晶現(xiàn)象,且1200 ℃下需要約171 h 達(dá)到一半再結(jié)晶分?jǐn)?shù).相比之下,若中子輻照增強(qiáng)P和M效應(yīng)都考慮下,850 ℃時(shí)純鎢的tX=0.5只有約503 h,而1200 ℃下只需約27 h 就能達(dá)到一半再結(jié)晶分?jǐn)?shù),這比只考慮輻照增強(qiáng)P條件下快了144 h.根據(jù)Lopez[7]的未輻照下等溫退火實(shí)驗(yàn)結(jié)果,1200 ℃純鎢的tX=0.5約為300 h,因此,可以認(rèn)為中子輻照缺陷導(dǎo)致P和M增大將使鎢在1200 ℃下的tX=0.5縮短約273 h.

圖5 只考慮輻照增強(qiáng)P 及同時(shí)考慮輻照增強(qiáng)P 和M (P+M)的再結(jié)晶分?jǐn)?shù)演變曲線(xiàn)Fig.5.Recrystallization fraction (X) evolution curve considering only irradiation enhancement on driving force (P) and both irradiation enhancement driving force and grain boundary mobility (P+M).

當(dāng)將輻照增強(qiáng)P和M都考慮下850 ℃的模擬結(jié)果與HFIR 堆850 ℃下中子輻照鎢24 d (576 h)達(dá)到一半再結(jié)晶分?jǐn)?shù)的結(jié)果[13]進(jìn)行對(duì)比可以發(fā)現(xiàn),模擬得到的tX=0.5(503 h)與實(shí)驗(yàn)基本符合但略小些.實(shí)驗(yàn)的tX=0.5略長(zhǎng)的原因初步推測(cè)是HFIR 堆高熱中子通量輻照下產(chǎn)生的嬗變?cè)?Re 和Os含量分別達(dá)到3.3%和1.9%原子分?jǐn)?shù)[13]).這些嬗變?cè)貢?huì)形成納米析出顆粒,從會(huì)釘扎住晶界,產(chǎn)生Zener 阻力,降低晶界遷移速率[33,46].因此,HFIR堆850 ℃下的實(shí)驗(yàn)結(jié)果相較于模擬結(jié)果而言有較長(zhǎng)的tX=0.5.

同時(shí)輻照增強(qiáng)P和M時(shí),雖然M隨著溫度指數(shù)增長(zhǎng),但1100 ℃和1200 ℃的完全再結(jié)晶時(shí)間卻幾乎相同.這是由于在1100 ℃輻照溫度下的演化后期,P與M的乘積大幅增大(圖4(d)),導(dǎo)致后期再結(jié)晶速率加快.另一個(gè)值得關(guān)注的現(xiàn)象是在1300 ℃的輻照溫度下,只考慮輻照增強(qiáng)P和輻照增強(qiáng)P和M都考慮下的再結(jié)晶曲線(xiàn)幾乎重合.這是由于高溫下熱激活擴(kuò)散效應(yīng)占主導(dǎo),使R趨近為1,因此二者的再結(jié)晶速率差別不大.

圖6 為不同溫度下基于熱激活JMAK 模型得到的tX=0.5和IIR 模型得到的tX=0.5,可以明顯看出溫度越高輻照與未輻照的tX=0.5量級(jí)相差越小.相較于未輻照下的熱激活再結(jié)晶過(guò)程,750 ℃中子輻照下的tX=0.5縮短了8 個(gè)量級(jí),1000 ℃下的縮短了5 個(gè)量級(jí),而1300 ℃下的則相差無(wú)幾.這是由于隨著溫度的升高,熱激活主導(dǎo)了晶界遷移,且溫度高于1100 ℃后輻照缺陷密度和尺寸大幅下降,使得輻照誘導(dǎo)再結(jié)晶現(xiàn)象基本消失.

圖6 中子輻照下與未輻照下鎢的半再結(jié)晶時(shí)間( tX=0.5)隨溫度的演變Fig.6.Evolution of semi-recrystallization time ( tX=0.5) of tungsten under neutron irradiation and non-irradiation with temperature.

4 總結(jié)

本研究通過(guò)建立CD 模型和IIR 模型模擬了不同溫度下中子輻照鎢缺陷團(tuán)簇和再結(jié)晶分?jǐn)?shù)的演化,其中模擬的輻照缺陷尺寸和時(shí)間尺度分別達(dá)到十幾納米和年的量級(jí),結(jié)果包括以下3 點(diǎn).

1) CD 模擬結(jié)果表明不同溫度下I 團(tuán)簇和V 團(tuán)簇隨時(shí)間演變的趨勢(shì)不同,這主要是由于二者的遷移性質(zhì)不同所導(dǎo)致的.其中最突出的特征表現(xiàn)為V 團(tuán)簇尺寸在輻照溫度為1100 ℃左右時(shí)達(dá)到極值,這與中子輻照實(shí)驗(yàn)觀(guān)察到的結(jié)果一致.綜合輻照增強(qiáng)P與M的效應(yīng),導(dǎo)致1100 ℃下完全再結(jié)晶時(shí)間和1200 ℃下的幾乎相同.

2) 本文在輻照誘導(dǎo)驅(qū)動(dòng)力的基礎(chǔ)上,通過(guò)引入輻照增強(qiáng)晶界遷移因子R建立了新的IIR 模型.模擬結(jié)果與最近HFIR 堆850 ℃中子輻照實(shí)驗(yàn)相符,表明輻照增強(qiáng)晶界遷移是影響輻照誘導(dǎo)再結(jié)晶過(guò)程的重要因素.模擬計(jì)算的850 ℃下中子輻照的半再結(jié)晶時(shí)間(tX=0.5)雖然與實(shí)驗(yàn)結(jié)果幾乎相同,但模擬預(yù)測(cè)的tX=0.5稍短于實(shí)驗(yàn)結(jié)果,這可能是由于模型忽略了嬗變析出物對(duì)缺陷演化和晶界遷移影響的緣故.由于是首次實(shí)驗(yàn)上觀(guān)察到鎢的輻照誘導(dǎo)再結(jié)晶現(xiàn)象,模型需要進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行完善.

3) 通過(guò)IIR 模型計(jì)算了不同輻照溫度下鎢再結(jié)晶分?jǐn)?shù)曲線(xiàn),給出了偏濾器可能運(yùn)行溫度區(qū)間內(nèi)輻照誘導(dǎo)再結(jié)晶動(dòng)力學(xué)的完整圖像.同時(shí),模型比較了輻照和未輻照下半再結(jié)晶時(shí)間.結(jié)果表明輻照增強(qiáng)效應(yīng)和熱激活效應(yīng)對(duì)溫度不同的依賴(lài)關(guān)系,低溫下輻照增強(qiáng)效應(yīng)占主導(dǎo),高溫下則是由熱激活效應(yīng)占主導(dǎo).

另外,由于目前的IIR 模型還并不完備,在未來(lái)將會(huì)納入以下因素以進(jìn)一步的完善模型.

1) 納入鎢微觀(guān)結(jié)構(gòu)的變化和嬗變?cè)貙?duì)缺陷演化及晶界遷移的影響,包括位錯(cuò)和晶界的演變以及晶界遷移過(guò)程中,晶界與缺陷的相互作用.

2) 將再結(jié)晶開(kāi)始前的回復(fù)階段納入模型.未輻照純鎢等溫退火實(shí)驗(yàn)1200 ℃下都觀(guān)察到了明顯的再結(jié)晶成核孕育階段.

3) 本研究假設(shè)發(fā)生的再結(jié)晶過(guò)程是位點(diǎn)飽和成核,即在短時(shí)間內(nèi)再結(jié)晶晶核就已經(jīng)飽和,這在高溫或輻照情況下可能是如此,但還需要進(jìn)一步探究成核過(guò)程以更確切的評(píng)估中子輻照下鎢再結(jié)晶動(dòng)力學(xué)過(guò)程.

4) 改進(jìn)CD 模型,考慮大尺寸位錯(cuò)環(huán)也具有一定的移動(dòng)性以及位錯(cuò)環(huán)與位錯(cuò)線(xiàn)的相互作用.