“十一五”到“十三五”期間濟(jì)南市對流層HCHO 柱濃度時空變化及影響因素分析

孫 軍，田 勇，劉建軍，劉貴芬，楊曉鈺，姜騰龍

（山東省濟(jì)南生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心，山東 濟(jì)南 250101）

0 引言

甲醛（HCHO）是一種具有毒性、致癌性并有刺激性氣味的痕量氣體[1]，城市大氣中的甲醛主要來源于機(jī)動車尾氣排放、工業(yè)排放[2]。甲醛生命周期大約為1.5 h，是非甲烷揮發(fā)性有機(jī)物（NMVOCs）幾乎所有氧化鏈中的中間氣體，是排放的最理想示蹤物，最終產(chǎn)生二氧化碳，導(dǎo)致臭氧污染[3]。甲醛目前還不是常規(guī)的大氣污染物監(jiān)測成分，國控、省控、市控站點(diǎn)較少，并且地區(qū)分布不均，對大氣中的甲醛污染物大范圍、長時續(xù)監(jiān)測還無法實(shí)現(xiàn)[4]。衛(wèi)星遙感監(jiān)測技術(shù)經(jīng)過多年發(fā)展，硬件設(shè)備和軟件反演水平均有了顯著提高，彌補(bǔ)了非常規(guī)污染物和地面監(jiān)測站點(diǎn)少的不足[5]。

近十幾年中國及境內(nèi)典型城市群、西北地區(qū)、四川盆地、京津冀、長三角、珠江三角洲等地區(qū)范圍[6-11]，以及東北三省、華北五省、浙江省、廣東省、江蘇省、湖南省、陜西省等省份甲醛時空變化及其影響因素已有研究[12-18]。研究發(fā)現(xiàn)，甲醛分布受人為源排放影響較大，各地氣象條件、地形地貌等自然因素以及經(jīng)濟(jì)發(fā)展的不同也有影響。濟(jì)南市作為山東省的省會，地處山東內(nèi)陸，地形復(fù)雜，大氣污染物分布與半島地區(qū)不同，目前尚未有針對濟(jì)南市“十一五”到“十三五”（2006—2020年）期間HCHO柱濃度的研究。本文采用OMI對流層HCHO柱濃度遙感數(shù)據(jù)、DEM數(shù)據(jù)、氣象資料、多種社會經(jīng)濟(jì)統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)等，分析了濟(jì)南市2006—2020年對流層HCHO柱濃度的時空變化特征及影響因素。

1 研究方法與數(shù)據(jù)源

HCHO在320~360 nm波段處具有較明顯的吸收作用，利用差分光學(xué)吸收光譜（DOAS）方法可有效地提取HCHO柱總量信息。DOAS技術(shù)將不同光譜吸收率的寬帶和窄帶光譜吸收結(jié)構(gòu)區(qū)別開來，窄帶光譜吸收結(jié)構(gòu)即為因大氣組分吸收而引起的隨波長變化的部分，利用最小平方法模擬分析過的大氣中組分的窄帶光譜吸收結(jié)構(gòu)大氣組分分子的基準(zhǔn)參考光譜，從而得到各大氣組分的斜柱濃度[19]。本文采用的數(shù)據(jù)為OMI（OMHCHOd v003）HCHO柱濃度月產(chǎn)品，時間為2006年1月—2021年2月。該產(chǎn)品來自于美國國家航空航天局，由https://giovanni.gsfc.nasa.gov/[20]下載，像元大小為0.1°×0.1°。利用ArcGIS對數(shù)據(jù)進(jìn)行合成與裁剪，提取濟(jì)南市2006—2020年的月、季、年甲醛柱濃度信息。氣象數(shù)據(jù)來源于美國國家氣候數(shù)據(jù)中心（NCDC）[21]，濟(jì)南市生產(chǎn)總值、民用汽車保有量、房屋竣工面積數(shù)據(jù)來源于濟(jì)南市統(tǒng)計(jì)局[22]。

2 研究區(qū)域概況

濟(jì)南位于山東省的中部，地理位置介于北緯36°02′~37°54′，東經(jīng)116°21′~117°93′。南依泰山，北跨黃河，地處魯中南低山丘陵與魯西北沖積平原的交接帶上，地勢南高北低，總面積10244.45 km2。濟(jì)南是山東省的省會，全省政治、經(jīng)濟(jì)、文化、科技、教育和金融中心，重要的交通樞紐，屬于暖溫帶大陸性季風(fēng)氣候區(qū)，四季分明[23]。濟(jì)南市是京津冀大氣污染傳輸通道“2+26”城市之一及藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)重點(diǎn)城市。

3 HCHO 柱濃度時空分布特征

本文統(tǒng)計(jì)了2006—2020年HCHO柱濃度數(shù)據(jù)年、季、月均值，分析了濟(jì)南市的HCHO年、季、月時空分布特征。文中HCHO柱濃度單位為1013molec/cm2。

3.1 HCHO柱濃度年際變化

2006—2020年濟(jì)南市對流層HCHO柱濃度年均變化趨勢見圖1。由圖可見HCHO柱濃度在“十一五”~“十三五”（十一五：2006—2010年、十二五：2011—2015年，十三五：2016—2020年）期間年際波動較大，“十一五”~“十三五”均值分別為581.1×1013molec/cm2、614.2×1013molec/cm2、652.0×1013molec/cm2，五年均值為上升趨勢。“十一五”期間為下降趨勢，2006年濃度最高，為683.6×1013molec/cm2；2010年濃度最低，為534.8×1013molec/cm2；2008—2010年濃度降低與2008年北京奧運(yùn)會、2009年濟(jì)南全運(yùn)會嚴(yán)控大氣質(zhì)量有關(guān)。“十二五”期間為波動上升趨勢，2013年9月12日國務(wù)院發(fā)布了《大氣污染防治行動計(jì)劃》（大氣十條）[24]，濟(jì)南市也發(fā)布了相關(guān)大氣治理政策，大氣質(zhì)量改善較大，2014年濃度降到最低，為553.8×1013molec/cm2；由于2014年經(jīng)濟(jì)下行，2015年政策松動，經(jīng)濟(jì)發(fā)展加快，當(dāng)年甲醛濃度達(dá)到了十五年間最高值，為719.5×1013molec/cm2。“十三五”期間為波動下降趨勢，2016年濟(jì)南市頒布了大氣污染防治規(guī)劃二期行動計(jì)劃[25]，當(dāng)年濃度降低明顯，之后略有上升；2018年濃度最高，為704.3×1013molec/cm2；2020年由于新冠疫情影響達(dá)到了最低值，為513.9×1013molec/cm2。

圖1 2006—2020年濟(jì)南市HCHO柱濃度年均變化趨勢

2006—2020年濟(jì)南市HCHO柱濃度年均變化空間分布見圖2。HCHO濃度較低的區(qū)域主要分布在濟(jì)南市的南部山區(qū)，包括長清區(qū)、歷城區(qū)、章丘區(qū)南部、萊蕪區(qū)北部與東部、鋼城區(qū)東部，與濟(jì)南市地形地貌表現(xiàn)一致。

圖2 2006—2020年濟(jì)南市對流層HCHO年均柱濃度分布圖

3.2 HCHO柱濃度季節(jié)變化

濟(jì)南市四季（冬季：12、1、2月；春季：3、4、5月；夏季：6、7、8月；秋季：9、10、11月）15年變化趨勢見圖3。由圖中可以看出明顯的季節(jié)性變化，夏季濃度最高、波動顯著，春、秋季次之，冬季最低。夏季“十一五”~“十三五”均值分別為1253.4×1013molec/cm2、1435.3×1013molec/cm2、1268.0×1013molec/cm2，為上升又下降的變化趨勢。2013年大氣十條與濟(jì)南市大氣污染防治規(guī)劃行動計(jì)劃發(fā)布后夏季濃度開始降低，2018年最低，2019年有增長，2020年下降。

圖3 2006—2020年濟(jì)南市對流層HCHO季節(jié)變化趨勢

由于HCHO柱濃度季變化具有顯著年度周期性變化，本文僅以2007年季節(jié)分布為例反映季節(jié)性變化（圖4）。由圖4可以看出春季、冬季各地差別不大，夏季、秋季主城區(qū)濃度較高，山區(qū)濃度較低。

圖4 2007年濟(jì)南市對流層HCHO季均柱濃度分布圖

3.3 HCHO柱濃度月變化

2006—2020年濟(jì)南市對流層HCHO柱濃度月均變化趨勢表明（圖5）：月均值呈顯著波浪形周期性變化。一年中HCHO最高值基本出現(xiàn)在每年的7、8、9月，2018年7月達(dá)到最高值，為1995.7×1013molec/cm2；最低值基本出現(xiàn)在每年的1、11、12月，2010年12月最低，為289.5×1013molec/cm2，2013年1月最高，為749.7×1013molec/cm2，與2013年1月全國中東部地區(qū)發(fā)生了嚴(yán)重霧霾情況相符。

圖5 2006—2020年濟(jì)南市HCHO月均柱濃度變化趨勢

由于HCHO柱濃度月變化具有顯著年度周期性變化，本文以2007年的月分布圖為例反映HCHO柱濃度月變化（圖6）。由圖6可以看出HCHO月均柱濃度分布特征，1—6月濃度逐漸升高，濃度較高的區(qū)域逐漸增多，之后逐漸下降，大部分月份高濃度區(qū)域集中于主城區(qū)。

圖6 2007年濟(jì)南市HCHO月均柱濃度分布圖/（1013 molecc/cm2）

4 濟(jì)南市對流層HCHO 垂直柱濃度的影響因素

4.1 氣候條件

污染物進(jìn)入大氣后不是孤立靜止存在的，濃度除與污染源強(qiáng)度有關(guān)系外，還與氣候條件有關(guān)[26-27]，本文從風(fēng)向、降水、溫度、氣壓等方面進(jìn)行分析。

4.1.1 風(fēng)向

風(fēng)向影響對流層大氣中HCHO的擴(kuò)散，決定著污染地域范圍，是影響對流層HCHO擴(kuò)散的因素之一。統(tǒng)計(jì)來自美國國家氣候數(shù)據(jù)中心（NCDC）[21]2006—2020年濟(jì)南市站點(diǎn)月風(fēng)向頻次數(shù)據(jù)（圖7）可知，濟(jì)南市春季主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槟巷L(fēng)、西南風(fēng)，夏季、秋季、冬季主導(dǎo)風(fēng)向均為東南風(fēng)。由于濟(jì)南市地形特點(diǎn)，南部山區(qū)北麓積聚的污染物易被吹到市區(qū)，污染物除本地產(chǎn)生以外，也受南部、東南部城市的影響。

圖7 2006—2020年濟(jì)南市四季風(fēng)向頻率圖

4.1.2 降水量、溫度、氣壓

統(tǒng)計(jì)來自美國國家氣候數(shù)據(jù)中心（NCDC）[21]2006—2020年濟(jì)南市站點(diǎn)的平均月降水量、月平均氣溫、氣壓（圖8），經(jīng)分析，2006—2020年濟(jì)南市月均降水量、月平均氣溫、氣壓與大氣中對流層HCHO柱濃度月均值的相關(guān)性分別為0.6024、0.8236、-0.7865。降水對大氣污染有凈化作用，主要體現(xiàn)在降水對污染物的溶解、沖刷有利于污染物的濕沉降，但是在高溫高濕條件下，對流層化學(xué)反應(yīng)加強(qiáng)，又促進(jìn)了HCHO的二次生成，所以夏季濃度高于其他季節(jié)[7]。溫度越高，大氣受熱膨脹上升越快，氣壓越低，因此多數(shù)情況下熱的地區(qū)為低壓，冷的地區(qū)為高壓，高壓時HCHO產(chǎn)生量少，低壓時HCHO產(chǎn)生量多，氣壓與HCHO柱濃度負(fù)相關(guān)。

圖8 2006—2020年濟(jì)南市降水量、氣溫、氣壓與HCHO濃度的相關(guān)性

4.2 社會因素

4.2.1 經(jīng)濟(jì)發(fā)展

化石燃料和生物質(zhì)燃料的不完全燃燒是甲醛的重要來源之一[12]，大量使用化石燃料的第二產(chǎn)業(yè)對甲醛濃度貢獻(xiàn)最大。本文根據(jù)分析源自國家統(tǒng)計(jì)局的濟(jì)南市生產(chǎn)總值數(shù)據(jù)[22]（圖9）發(fā)現(xiàn)：2006—2020年間濟(jì)南市生產(chǎn)總值逐年增加，第二產(chǎn)業(yè)與生產(chǎn)總值增長趨勢一致，導(dǎo)致“十一五”~“十三五”期間五年均值為升高趨勢，優(yōu)化調(diào)整產(chǎn)業(yè)與能源結(jié)構(gòu)對甲醛控制有積極意義。

圖9 2006—2020年濟(jì)南市生產(chǎn)總值及各產(chǎn)業(yè)總值統(tǒng)計(jì)

4.2.2 人民生活

近十五年人民生活質(zhì)量提高，濟(jì)南市汽車與商品房發(fā)展迅速。2006—2020年濟(jì)南市民用汽車擁有量持續(xù)增加，到2020年達(dá)到了313.9萬輛（圖10）。汽車尾氣污染物主要包括：CO、HC、NOX、SO2、煙塵微粒、臭氣（甲醛等），大量汽車尾氣排放到大氣中，增加了對流層HCHO柱濃度[28]。濟(jì)南市房屋竣工面積由2006年的1138.7萬m2增加到2020年的3323萬m2，商品房施工與家庭裝修中各類材料、合成膠水等的使用會產(chǎn)生一定量的甲醛排放?？刂破囄矚馀欧拧⒓訌?qiáng)新能源汽車開發(fā)、規(guī)范建材加工、使用環(huán)保材料對甲醛排放有積極影響。

圖10 2006—2020年濟(jì)南市民用汽車保有量與房屋竣工面積

4.3 環(huán)保政策

2012年9月27日，國務(wù)院批復(fù)了《重點(diǎn)區(qū)域大氣污染防治“十二五”規(guī)劃》[29]。這是我國第一部綜合性的大氣污染防治規(guī)劃，嚴(yán)格限制鋼鐵、水泥、石化、化工、有色等行業(yè)中的高污染項(xiàng)目。2013年9月國務(wù)院印發(fā)大氣十條[24]，提出了10條共35項(xiàng)綜合治理措施，重點(diǎn)行業(yè)整治、產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)調(diào)整、能源結(jié)構(gòu)優(yōu)化、機(jī)動車污染治理等全面推行。2013年12月《濟(jì)南市2013—2020年大氣污染防治規(guī)劃》[30]中制訂了相應(yīng)的VOCs治理以及減排方案，同時也積極優(yōu)化調(diào)整能源及產(chǎn)業(yè)機(jī)構(gòu)，深化重點(diǎn)行業(yè)的污染治理。在全面實(shí)現(xiàn)改善目標(biāo)的同時，全國整體空氣質(zhì)量大幅改善[31]。濟(jì)南市人民政府辦公廳2016年5月19日印發(fā)《濟(jì)南市2013—2020年大氣污染防治規(guī)劃二期行動計(jì)劃（2016—2017年）》[25]，確定了5大類4010個項(xiàng)目，明確提出到2017年濟(jì)南市空氣質(zhì)量比2013年改善35%左右的目標(biāo)任務(wù)。2016年11月1日實(shí)施《濟(jì)南市大氣污染防治條例》[32]，在濟(jì)南市防治大氣污染、打贏藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)等各個方面發(fā)揮了重要作用。全省積極推進(jìn)產(chǎn)業(yè)和能源結(jié)構(gòu)調(diào)整、工業(yè)污染防治、錯峰生產(chǎn)、重污染天氣應(yīng)急、城市聯(lián)防聯(lián)控等重點(diǎn)工作，濟(jì)南市大氣污染防治工作取得長足進(jìn)展，環(huán)境質(zhì)量連續(xù)五年不斷得到改善[33]。由圖2可以看出，“十三五”期間HCHO柱濃度年均值呈總體下降趨勢，不斷健全的大氣污染防治法規(guī)和管理政策對HCHO柱濃度的降低起到了積極作用。

5 結(jié)論

（1）2006—2020年濟(jì)南市對流層HCHO柱濃度時空變化特征為：對流層HCHO柱濃度較低的地區(qū)主要分布在濟(jì)南市的南部山區(qū)，主城區(qū)濃度較高，HCHO柱濃度年際波動較大，“十一五“期間基本為下降趨勢，“十二五”期間為波動上升趨勢，“十三五”期間為波動下降趨勢。季、月變化具有周期性特征，四季濃度夏季最高，春、秋季次之，冬季最低，最高值基本出現(xiàn)在每年的7、8、9月，最低值基本出現(xiàn)在每年的1、11、12月。

（2）氣象因素方面由于四季主導(dǎo)風(fēng)向的原因，濟(jì)南市HCHO柱濃度既有本地排放也受周邊地區(qū)影響。由于夏季高溫高濕條件，促進(jìn)了HCHO的二次生成。大氣壓高壓時溫度低HCHO產(chǎn)生量少，低壓時溫度較高HCHO產(chǎn)生量多，氣壓與HCHO柱濃度負(fù)相關(guān)。社會經(jīng)濟(jì)方面產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)、機(jī)動車尾氣、建材加工使用等與HCHO柱濃度密切相關(guān)。

（3）濃度變化與大氣污染防治法規(guī)和管理政策的執(zhí)行有相關(guān)性。濟(jì)南市建立了完善的空氣質(zhì)量改善監(jiān)督約束機(jī)制和重污染天氣監(jiān)測預(yù)警應(yīng)急體系，大氣治理強(qiáng)度加大，濟(jì)南市對流層HCHO柱濃度在“十三五”期間總體上呈下降趨勢。