水環(huán)境中PPCPs的識別?風(fēng)險評價與控制技術(shù)綜述

摘要 藥物和個人護(hù)理用品（pharmaceutical and personal care products，PPCPs）作為一類新興的污染物，在環(huán)境中的存在、遷移已引起特別關(guān)注，成為環(huán)境領(lǐng)域熱點(diǎn)研究方向。綜述液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用、氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用兩類分析檢測技術(shù)的選擇、應(yīng)用和發(fā)展，風(fēng)險評價重難點(diǎn)和風(fēng)險評價方法的選擇，活性污泥法、膜處理工藝、碳吸附法等常用控制技術(shù)的研究進(jìn)展。指出水環(huán)境中PPCPs污染物識別的標(biāo)準(zhǔn)體系不完善、方法不統(tǒng)一，風(fēng)險評價無法全面、客觀與準(zhǔn)確地反映PPCPs的生態(tài)影響，控制技術(shù)還需進(jìn)一步加強(qiáng)和提升。

關(guān)鍵詞 PPCPs；污染物識別；風(fēng)險評價；控制技術(shù)

中圖分類號 X 824? 文獻(xiàn)標(biāo)識碼 A? 文章編號 0517-6611（2023）07-0010-03

doi：10.3969/j.issn.0517-6611.2023.07.003

Overview of PPCPs Identification，Risk Assessment and Control Technology in Water Environment

REN Bing-nan1，2

（1.ZHAI Mingguo Academician Workstation，University of Sanya，Sanya，Hainan 572000；2.School of Health Industry Management，University of Sanya，Sanya，Hainan 572000）

Abstract Pharmaceuticals and personal care products （PPCPs） are receiving public concerns and scientific interest since they were as the emerging pollutants.This paper reviews the selection，application and development of liquid chromatography-mass spectrometry and gas chromatography-mass spectrometry，key and difficult points of risk assessment and selection of risk assessment methods，research progress of common control technologies such as activated sludge process，membrane treatment process and carbon adsorption process.It is pointed out that the standard system of PPCPs pollutant identification in water environment is not perfect and the methods are not unified.The risk assessment cannot comprehensively，objectively and accurately reflect the ecological impact of PPCPs.And the control technology needs to be further strengthened and improved.

Key words Pharmaceuticals and personal care products （PPCPs）；Pollutant identification;Risk assessment;Control technology

基金項目 海南省自然科學(xué)基金項目（420RC673）。

作者簡介 任丙南（1978—），男，山西太原人，教授，博士，從事污染物的污染行為與環(huán)境效應(yīng)研究。

收稿日期 2022-09-08

人類活動引起的水環(huán)境問題一直是全球變化研究的熱點(diǎn)和學(xué)術(shù)前沿。當(dāng)前，研究者對人類活動產(chǎn)生的水體污染物的關(guān)注不再局限于傳統(tǒng)的污染物，而是延伸到與人類日常生產(chǎn)生活密切相關(guān)的新興污染物，如藥品及個人護(hù)理用品（pharmaceuticals and personal care products，PPCPs）。大多數(shù)PPCPs具有易溶于水、弱揮發(fā)性、難降解和生物累積性的特點(diǎn)，在低劑量長期暴露下對生物將產(chǎn)生內(nèi)分泌干擾效應(yīng)、發(fā)育毒性和生殖毒性，對生態(tài)系統(tǒng)和人類健康形成威脅［1］。PPCPs在環(huán)境中主要通過水相傳遞，雖然半衰期較持久性有機(jī)污染物短，但由于人類活動中大量頻繁使用，使水環(huán)境中PPCPs呈現(xiàn)出“持續(xù)存在”的狀態(tài)，在水環(huán)境中的生態(tài)毒性仍然不容小覷［2-3］。農(nóng)作物的生長發(fā)育離不開水體灌溉，灌溉用水中殘留的PPCPs會導(dǎo)致農(nóng)作物生長受影響，并伴隨著農(nóng)作物的食物鏈傳遞，進(jìn)而影響人類健康。因此，該研究對水環(huán)境中PPCPs污染物的識別、風(fēng)險評價與控制技術(shù)的研究進(jìn)展進(jìn)行了綜述，分析研究現(xiàn)狀，指出存在的問題和研究展望，為該領(lǐng)域?qū)W術(shù)研究提供參考。

1 水環(huán)境中PPCPs污染物的識別

先進(jìn)的分析檢測技術(shù)，是有效識別與去除PPCPs污染物的前提和基礎(chǔ)，有利于增強(qiáng)PPCPs處理效率，實(shí)現(xiàn)目標(biāo)污染物的精準(zhǔn)去除?，F(xiàn)階段水環(huán)境PPCPs污染物識別技術(shù)主要采用質(zhì)譜聯(lián)用分析技術(shù)（HPLC/MS）、氣相色譜與質(zhì)譜技術(shù)（GC/MS）兩大類。其中，HPLC/MS技術(shù)一般適用于如阿司匹林、咖啡因、雙氯芬酸等具有親水性、揮發(fā)性差與極性強(qiáng)的物質(zhì)檢測；GS/MS技術(shù)一般適用于如多環(huán)芳香族碳?xì)浠衔锏葥]發(fā)性強(qiáng)、極性弱的物質(zhì)檢測［4］。也有學(xué)者根據(jù)PPCPs組分logKow值的不同選擇檢測方法，如Singh等［5］提出logKow值在-2.10～3.18的PPCPs污染物適宜采用HPLC/Ms檢測，如退熱凈、雙氯芬酸、咖啡因、碘普羅胺、碘氨類藥物、立痛定等；logKow值在3.18以上的PPCPs，適宜采用GC/MS檢測領(lǐng)域，如加樂麝香、麝香酮等物質(zhì)。采用logKow進(jìn)行PPCPs檢測方法的區(qū)分，使得PPCPs檢測方法的選擇更為精準(zhǔn)。

HPLC/MS質(zhì)譜聯(lián)用分析技術(shù)以較強(qiáng)的專屬性、極高的靈敏度、高分離能力屬性，在水環(huán)境PPCPs污染物檢測中表現(xiàn)出良好的應(yīng)用前景，其基本原理為選取具有分離功能的儀器為質(zhì)譜儀的“進(jìn)樣器”，將PPCPs分離為純組分導(dǎo)入質(zhì)譜儀，利用質(zhì)譜儀獲取PPCPs組分的分子量、分子結(jié)構(gòu)特征［6］。為驗證HPLC/MS技術(shù)用于PPCPs識別的可行性，國內(nèi)外學(xué)者通過文獻(xiàn)研究、量化研究、實(shí)驗分析、定性闡述等多種手段，進(jìn)行技術(shù)的研究論證。吳剛等［7］以污水處理環(huán)境為例，采用HPLC/MS構(gòu)建了PPCPs轉(zhuǎn)化產(chǎn)物識別分析流程框架，主要包含樣品獲取（實(shí)驗室小試、污水廠采樣）、樣品前處理（固相萃取、固相微萃取、液液萃?。?、樣品檢測（DDA、DIA、離子淌度）、數(shù)據(jù)分析（可疑物篩查、非靶向篩查），該流程基本體現(xiàn)了污水環(huán)境中PPCPs的轉(zhuǎn)化特征，明確了PPCPs在各個階段轉(zhuǎn)化產(chǎn)物識別的關(guān)鍵技術(shù)。張盼偉等［8］采用HPLC/MS技術(shù)，建立了阿奇霉素、林可霉素、卡馬西平等10種PPCPs化合物的檢測方法，該檢測方法對于PPCPs化合物檢測有著較好的適用性，且回收率與檢測效率高。Hao等［9］通過總結(jié)近7年HPLC/MS的檢測分析方法，認(rèn)為在常規(guī)的PPCPs組分分析中，樣品制備、采樣程序是薄弱環(huán)節(jié)，而在檢測過程中，關(guān)于樣品檢測限度相關(guān)的數(shù)值同樣是影響檢測精準(zhǔn)性的關(guān)鍵，這些是HPLC/MS檢測分析的一個難點(diǎn)。

在GC/MS氣相色譜質(zhì)譜技術(shù)層面，國內(nèi)外學(xué)者開展了大量的研究工作，研究重點(diǎn)主要涉及PPCPs組分檢測原理、檢測步驟、檢測成效等。GC/MS屬于分離科學(xué)研究范疇，通過對PPCPs污染物中的化學(xué)成分分離，測定不同化學(xué)成分的含量，在水環(huán)境藥物檢測中表現(xiàn)出較高的靈敏度與可靠性，但GC/MS由于自身技術(shù)條件的限制，對于檢測物質(zhì)組分的性質(zhì)也有著一定的要求［10］。Abdul Mottaleb［11］以洗漱用品二甲苯麝香為例，發(fā)現(xiàn)GC/MS適合易揮發(fā)、憎水性的PPCPs成分檢測，而對于親水性、極性強(qiáng)的物質(zhì)則難以保證檢測效果。楊林等［12］建立了具體的PPCPs污染物檢測流程，可同時對多個目標(biāo)污染物成分測定，經(jīng)實(shí)驗分析平均回收率達(dá)到了89.81%，最低檢測限10～40 ng/L。Usenko等［13］認(rèn)為PPCPs等污染物檢測技術(shù)的發(fā)展離不開檢測技術(shù)和樣品制備技術(shù)優(yōu)化及定量分析技術(shù)的支持，來提升GC/MS檢測分析的效率與精確度。

基于HPLC/MS、GC/MS兩大PPCPs技術(shù)的研究基礎(chǔ)，一些學(xué)者對PPCPs污染物檢測技術(shù)進(jìn)行了改良優(yōu)化。賀德春等［14］提出了一種新的地下水系統(tǒng)PPCPs污染源識別方法，解決了傳統(tǒng)PPCPs污染源識別中存在的計算模型復(fù)雜、需大量數(shù)據(jù)運(yùn)算、識別范圍有限的缺陷。隋倩等［15］基于排放源特征指數(shù)設(shè)計了PPCPs污染源溯源識別方法，基本原理為：對不同排放源的PPCPs進(jìn)行篩選，利用數(shù)學(xué)模型的構(gòu)建與推導(dǎo)，獲得不同污染源占據(jù)混合樣品總數(shù)的百分比，從而對地表水中的PPCPs污染物進(jìn)行定量溯源與快速識別。這些技術(shù)的運(yùn)用，是對常規(guī)PPCPs污染物識別技術(shù)的補(bǔ)充與拓展，為PPCPs污染物識別技術(shù)的發(fā)展與技術(shù)創(chuàng)新打下了堅實(shí)的基礎(chǔ)。

2 水環(huán)境中PPCPs的風(fēng)險評價

絕大多數(shù)水環(huán)境中的PPCPs濃度低，急性毒性發(fā)生概率低，但由于長期存在產(chǎn)生毒理效應(yīng)的積累，對微生物、動物及人類存在慢性毒性的可能。以抗生素類藥物為例，水中殘留會抑制微藻類微生物葉綠體及蛋白質(zhì)的合成，導(dǎo)致生態(tài)濕地、河道生態(tài)堤岸兩側(cè)的植物發(fā)芽率受影響［16］。PPCPs對動物及人體都有著不可忽視的生態(tài)毒性。Kar等［17］以大量水生生態(tài)毒理學(xué)實(shí)驗數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，對226種抗生素在水環(huán)境中的生態(tài)毒性進(jìn)行評價，發(fā)現(xiàn)44.00%的抗生素具有危害性，16.00%的抗生素具有劇毒性，50.00%的抗生素具有毒害作用，33.33%的抗生素有著較強(qiáng)的毒性，多數(shù)抗生素類PPCPs的生物富集作用強(qiáng)，易深入人體及動物細(xì)胞，表現(xiàn)出一定的細(xì)胞毒性。對水環(huán)境中的PPCPs進(jìn)行科學(xué)的風(fēng)險評價，成為制定有效控制措施的前提。在PPCPs風(fēng)險評價方面，研究者致力于構(gòu)建健全的PPCPs風(fēng)險評價體系，研究主要聚焦風(fēng)險評價的重難點(diǎn)、風(fēng)險評價方法等。

為了更有效地評價PPCPs污染物的生態(tài)風(fēng)險，研究者從PPCPs組分類型、遷移轉(zhuǎn)化機(jī)制、生態(tài)影響的角度，開展了針對性的研究工作。由于PPCPs種類繁多，對于PPCPs污染物的生態(tài)風(fēng)險，不能僅以去除率作為評價的依據(jù)，還要綜合考慮氣候、環(huán)境以及PPCPs的性質(zhì)等因素形成的綜合影響，這是風(fēng)險評價的重點(diǎn)和難點(diǎn)。Lin等［18］以飲用水處理廠為例，通過對39種PPCPs發(fā)生、去除過程的系統(tǒng)化監(jiān)測，選取羅紅霉素和磺胺甲惡唑2種PPCPs為參考性指標(biāo)，發(fā)現(xiàn)不同PPCPs的風(fēng)險有著明顯的差異，由于PPCPs去除效率無法反映單個PPCPs的風(fēng)險控制，去除率無法表征風(fēng)險評價的效果。Gopal等［19］發(fā)現(xiàn)季風(fēng)期沉積物稀釋和后期沉積物的吸附因素，均會影響目標(biāo)PPCPs的測定結(jié)果，在風(fēng)險評價中要考慮季節(jié)、溫度、環(huán)境等因素。王麗等［20］對東江下游PPCPs污染物進(jìn)行風(fēng)險評估，研究以水楊酸、布洛芬、雙氯芬酸、甲芬酸、萘普生等非甾體類抗炎藥和氯纖維酸等脂質(zhì)調(diào)節(jié)劑為樣本，認(rèn)為PPCPs在風(fēng)險評價中應(yīng)考慮PPCPs的性質(zhì)、分布特征等對生態(tài)環(huán)境的微觀及宏觀影響。

風(fēng)險評價方法的選擇對于PPCPs風(fēng)險評價的結(jié)果影響很大。目前較多采用的評價方法是風(fēng)險熵值法、全生命周期等。張智博等［21］對水環(huán)境中22種PPCPs的多介質(zhì)分布特征進(jìn)行分析，開展了健康風(fēng)險及生態(tài)風(fēng)險評價，雖然健康風(fēng)險熵值（HQ）＜1，但環(huán)境中長期排放與積累的狀況，PPCPs的風(fēng)險程度可能上升。張芹等［22］測定了駱馬湖水體中32種PPCPs類物質(zhì)的污染水平、分布特征，采用風(fēng)險熵值法評價了生態(tài)環(huán)境風(fēng)險，并利用單疊加模型計算PPCPs的聯(lián)合毒性風(fēng)險熵，評價了對水生生物和人體健康的影響。De García等［23］以生命周期評估理論（LCA）開展了PPCPs對淡水及人類的潛在生態(tài)毒理影響，PPCPs的生態(tài)蓄積性、降解速率、物理化學(xué)特性等是PPCPs風(fēng)險評價的核心因素。Ngo等［24］以半定量風(fēng)險評估方法對越南某河流內(nèi)的PPCPs的生態(tài)風(fēng)險進(jìn)行了評估，PPCPs對水生生物的潛在生態(tài)風(fēng)險為中等風(fēng)險，需著重對中等風(fēng)險的PPCPs進(jìn)行監(jiān)測和控制。大量的研究已經(jīng)證實(shí)PPCPs對微生物的生長和生存有著直接或間接的影響。PPCPs在環(huán)境中的存在、遷移轉(zhuǎn)化非常復(fù)雜，水環(huán)境中存在PPCPs污染物是否對人體有顯著健康影響，目前學(xué)術(shù)界仍需進(jìn)行進(jìn)一步的深入研究，但普遍認(rèn)可不斷積累的PPCPs已經(jīng)成為人體健康的威脅因素。

3 水環(huán)境中PPCPs污染物的控制技術(shù)

近年來，水環(huán)境中PPCPs污染物的去除與控制受到了研究者的高度重視，其中活性污泥法、膜處理工藝、碳吸附法是當(dāng)前研究的重點(diǎn)。

活性污泥法去除技術(shù)是利用聚合物、多孔結(jié)構(gòu)的絮體狀污泥，將PPCPs進(jìn)行吸附處理，以達(dá)到降低PPCPs濃度與生態(tài)危害的目的。Salgado等［25］采用了活性污泥法吸附PPCPs，研究表明多數(shù)PPCPs污染物在活性污泥法吸附處理中，取得了良好的效果，少數(shù)PPCPs污染物無法利用該方法予以去除。Deng等［26］的活性污泥法去除PPCPs試驗，表明該方法并不能適用于全部樣品的污染物去除，如甲氧芐氨嘧啶和卡馬西平。李想等［27］建立了生物膜模型和活性污泥模型，預(yù)測污水中PPCPs的去除率，研究中通過微生物組分的確定、動力學(xué)方程與參數(shù)校準(zhǔn)優(yōu)化探明了不同微生物對PPCPs的降解性能與污水中PPCPs的生物降解機(jī)制，認(rèn)為活性污泥法等PPCPs去除方法的運(yùn)用，應(yīng)注重微生物組分、數(shù)學(xué)模型建立方法及關(guān)鍵參數(shù)確定與校準(zhǔn)，以保證PPCPs的去除效率。

不同于活性污泥法通過吸附的方式去除污泥，膜處理工藝可通過超濾、微濾、納濾、反滲透等多元化的手段降低PPCPs濃度［25］。膜處理技術(shù)與常規(guī)PPCPs去除技術(shù)相比，膜處理技術(shù)具有經(jīng)濟(jì)節(jié)能、運(yùn)行穩(wěn)定的優(yōu)勢，但膜處理技術(shù)同時也有著成本高和二次污染的不足，這給膜處理技術(shù)的選擇和應(yīng)用帶來了挑戰(zhàn)［28］。

碳吸附法也是PPCPs污染物去除的重要技術(shù)，由于不少PPCPs中具有易于被吸附的胺基和苯環(huán)成分，活性炭吸附可以快速、高效地去除PPCPs。Zhang等［29］研究發(fā)現(xiàn)，粉狀活性炭與顆粒狀活性炭在飲用水PPCPs去除中，均表現(xiàn)出了較好的吸附效果，去除率達(dá)到了90%以上，但吸附效率有時會受到水環(huán)境中天然有機(jī)物的影響。同時活性炭吸附法與同類技術(shù)相比，在去除過程無副產(chǎn)物產(chǎn)生，其去除效率主要受到活性炭顆粒大小、疏水性、電荷及吸附劑表面化學(xué)特性、空間結(jié)構(gòu)的影響［30］。

除上述PPCPs去除技術(shù)以外，學(xué)術(shù)界還提出了人工濕地法處理PPCPs污染物的研究實(shí)踐，人工濕地法處理時出水水質(zhì)穩(wěn)定、工藝簡單，但投資成本高昂，且占地面積大，而且需要配套人工濕地的建設(shè)，常常會因場地條件的限制，難以起到理想的去除效果［27］。

4 問題與展望

雖然學(xué)術(shù)界在水環(huán)境PPCPs污染物識別、風(fēng)險評價與干預(yù)對策研究中，取得的了豐碩的成果，但還存在一系列的問題：

（1）現(xiàn)階段水環(huán)境中PPCPs污染物識別的理論研究不成熟，標(biāo)準(zhǔn)體系不完善，導(dǎo)致在實(shí)踐中方法不統(tǒng)一，未有明確的標(biāo)準(zhǔn)制約，PPCPs識別的精準(zhǔn)性與可靠性還有待進(jìn)一步提升。

（2）當(dāng)前PPCPs污染物風(fēng)險評價的手段相對單一，欠缺先進(jìn)的技術(shù)體系支持，尤其是數(shù)學(xué)模型法、定量分析評價手段不足，無法全面、客觀與準(zhǔn)確地反映PPCPs的生態(tài)影響。

（3）目前關(guān)于何種PPCPs污染物去除方法與干預(yù)措施更為行之有效，還未有明確的定論，這將是研究有待加強(qiáng)和提升的方向。

在未來的PPCPs領(lǐng)域研究中，應(yīng)著眼于PPCPs污染物識別、風(fēng)險評價、控制技術(shù)研究的缺陷與不足，依托PPCPs污染物識別行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)的構(gòu)建、系統(tǒng)性的風(fēng)險評價及多元化的控制措施，不斷豐富和拓展現(xiàn)行的理論體系，力爭為水環(huán)境中PPCPs風(fēng)險的控制與監(jiān)測提供參考依據(jù)。

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