二維As-SnS2垂直堆疊異質(zhì)結(jié)的電子結(jié)構(gòu)及光學(xué)性質(zhì)

李仁政，咼鈺婷，易金橋，張 騰，李 強(qiáng)，任達(dá)華?

1. 湖北民族大學(xué) 信息工程學(xué)院，湖北 恩施445000；2. 湖北民族大學(xué)新材料與機(jī)電工程學(xué)院，湖北 恩施445000

0 引 言

二維材料因具有獨(dú)特的光電性能而受到廣泛關(guān)注[1～9]。二維過渡金屬二硫化物（transition metal dichalcogenides，TMDs）的出現(xiàn)突破了二維材料在納米器件中應(yīng)用的局限性[2]。改變層數(shù)，施加電場(chǎng)、應(yīng)變[3]可有效調(diào)控TMDs 的電子結(jié)構(gòu)，拓寬其在高性能納米電子器件中的應(yīng)用。二維單層SnS2具有層狀結(jié)構(gòu)，層間相互作用屬于范德華力（van der Waals），是納米電子器件領(lǐng)域用途較為廣泛的一種半導(dǎo)體材料[5]。單層SnS2是一種較寬帶隙的半導(dǎo)體，具有較高的光轉(zhuǎn)換效率，在可見光范圍可以分解水[6]。然而，本征二維單層SnS2的高載流子復(fù)合率阻礙了其在光催化分解水領(lǐng)域的應(yīng)用[7]。通過摻雜[8]和堆疊異質(zhì)結(jié)[9]可調(diào)控單層SnS2的電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)，使其應(yīng)用更加廣泛。異質(zhì)結(jié)能夠集不同材料優(yōu)異性能于一體，具有獨(dú)特的物理性質(zhì)和優(yōu)異的性能[10]，可廣泛用于超薄光電探測(cè)器[11]、太陽能電池[12]、存儲(chǔ)器件[13]、柔性傳感器[14]和光催化器件[15]等領(lǐng)域。構(gòu)成異質(zhì)結(jié)的二維半導(dǎo)體材料的帶隙不同，異質(zhì)結(jié)界面處導(dǎo)帶底和價(jià)帶頂會(huì)出現(xiàn)不連續(xù)臺(tái)階，形成type-Ⅰ、type-Ⅱ、type-Ⅲ能帶排列[16]。其中，Ⅱ型異質(zhì)結(jié)中的光生電子-空穴對(duì)分布在不同原子層，能夠有效阻止載流子復(fù)合，顯著提高光能利用率，在光電和光催化領(lǐng)域有很好的應(yīng)用潛力[17]。因此，SnS2基的Ⅱ型異質(zhì)結(jié)（如PtS2-SnS2異質(zhì)結(jié)[18]）的研究引起廣泛關(guān)注。

砷烯（arsenene，As）是一種寬帶隙和高載流子遷移率的二維半導(dǎo)體材料，施加應(yīng)變或電場(chǎng)可改變其電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)[19，20]，在發(fā)光二極管、激光、藍(lán)光探測(cè)和柔性傳感器等領(lǐng)域具有潛在應(yīng)用價(jià)值[21,22]。通過改變組合物成分，As-BP 異質(zhì)結(jié)可以從直接帶隙半導(dǎo)體向間接帶隙半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變[23]。而As-MoS2異質(zhì)結(jié)的層間距離顯著影響其價(jià)帶，層間距離減小，則空穴有效質(zhì)量減??；As-MoS2異質(zhì)結(jié)的價(jià)帶頂和導(dǎo)帶底分別位于As、MoS2單層上，有效抑制空穴-電子復(fù)合，有利于提高其光能利用率[24]。此外，施加電場(chǎng)和應(yīng)變還可以調(diào)控As-InSe 異質(zhì)結(jié)（Ⅱ型異質(zhì)結(jié)）[25]和As-C3N4異質(zhì)結(jié)[26]的光電性能。

本文基于密度泛函理論研究了二維As-SnS2垂直堆疊異質(zhì)結(jié)的幾何結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)。首先構(gòu)建并優(yōu)化二維單層SnS2、As 的幾何結(jié)構(gòu)；然后將兩者組合構(gòu)建成As-SnS2異質(zhì)結(jié)，優(yōu)化其幾何結(jié)構(gòu)，計(jì)算其電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)，分析不同堆疊方式對(duì)異質(zhì)結(jié)電子結(jié)構(gòu)的影響；最后，施加雙軸應(yīng)變調(diào)控其電子結(jié)構(gòu)?？偟膩碚f，As-SnS2異質(zhì)結(jié)的優(yōu)越結(jié)構(gòu)和優(yōu)異性能具有重要的研究?jī)r(jià)值，在光電子器件和壓電材料領(lǐng)域有很大的應(yīng)用潛力。

1 理論與計(jì)算方法

所有結(jié)構(gòu)弛豫和電子結(jié)構(gòu)的計(jì)算均基于密度泛函理論的第一性原理方法[27]。二維As-SnS2垂直堆疊異質(zhì)結(jié)（以下簡(jiǎn)稱垂直異質(zhì)結(jié)）的幾何結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)的研究均在Ab Initio Simulation Package（VASP）[28,29]程序包上進(jìn)行。采用綴加平面波（PAW）[29]描述Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）[30]交換關(guān)聯(lián)泛函；采用廣義梯度近似（genera-lized gradient approximation, GGA）描述電子與電子相互作用的交換-關(guān)聯(lián)能[30]；采用DFT-D3 方法描述砷烯與單層SnS2之間的范德華相互作用[31]。平面波截止能量為450 eV，迭代過程中的收斂精度為1.0×10-6eV，每個(gè)原子上力的收斂精度小于1.0×10-2eV/nm。二維單層As、單層SnS2、AA 堆疊和AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)的布里淵區(qū)（Brillouin zone, BZ）中K 點(diǎn)[32]設(shè)置 為11×11×1，在Z軸方向建立2.50 nm的真空層，以減小垂直方向上各重復(fù)單元之間相互作用的影響。經(jīng)過測(cè)試論證，這些參數(shù)能夠確保所研究二維材料體系的精度。

入射光通過材料時(shí)，光學(xué)性質(zhì)由復(fù)介電函數(shù)ε(ω)=ε1(ω)+iε2(ω)[33]描述，色散關(guān)系由復(fù)介電函數(shù)的實(shí)部ε1(ω)和虛部ε2(ω)決定。依據(jù)Kramers-Kronig 關(guān)系[33～35]得到吸收系數(shù)α(ω)：

式中，P、e、m、ω、ω′、M、i、j、fi、k、Ej,k、c分別表示柯西主值積分、電荷量、自由電子質(zhì)量、入射光子頻率、光子頻率、偶極動(dòng)量、初態(tài)系數(shù)、末態(tài)系數(shù)、第i個(gè)態(tài)的費(fèi)米狄拉克分布函數(shù)、波矢、能級(jí)j與k的能量差及光速。

2 結(jié)果與討論

2.1 二維As-SnS2垂直異質(zhì)結(jié)的幾何結(jié)構(gòu)及穩(wěn)定性

堆疊方式可以調(diào)控異質(zhì)結(jié)的電子結(jié)構(gòu)，因此構(gòu)建了兩種典型的堆疊方式（AA 堆疊、AB 堆疊）。在AA 堆疊中，一個(gè)As 原子位于Sn 原子的上方，另一個(gè)As 原子位于一個(gè)S 原子的上方，而另一個(gè)S 原子位于六方位的中心。在AB 堆疊中，一個(gè)As 原子位于一個(gè)S 原子的上方，另一個(gè)As 原子位于另一個(gè)S原子的上方，而Sn 原子位于六方位的中心。弛豫后異質(zhì)結(jié)的結(jié)構(gòu)如圖1 所示，GGA-PBE 計(jì)算的二維單層As、單層SnS2、AA 堆疊和AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)的平衡晶格常數(shù)分別為0.360 4、0.369 9、0.365 2、0.365 2 nm，計(jì)算出的晶格常數(shù)與之前報(bào)道的相一 致[4～9,19～26]。弛豫后，二 維 單層As、單 層SnS2、AA 堆疊和AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)的結(jié)構(gòu)仍然是穩(wěn)定的六邊形結(jié)構(gòu)，空間群均為P-3M1。As晶胞與SnS2晶胞構(gòu)成異質(zhì)結(jié)時(shí)由于不同的晶格常數(shù)導(dǎo)致晶格不匹配從而出現(xiàn)晶格失配。六角晶格失配定義為ε=|a-b|/a×100%，其中a代表異質(zhì)結(jié)的晶格常數(shù)，b代表二維單層材料的晶格常數(shù)（|a-b|取最大）。AA 堆疊和AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)的晶格失配均為1.3%（小于5%），表明As-SnS2垂直異質(zhì)結(jié)能夠穩(wěn)定存在[16]。

圖1 二維單層As、單層SnS2、AA 堆疊和AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)的結(jié)構(gòu)Fig.1 Structures of two dimensional As monolayer, SnS2monolayer, AA stacking and AB stacking As-SnS2heterostructures

為了描述范德華相互作用，計(jì)算了As-SnS2異質(zhì)結(jié)的結(jié)合能（ΔE）：

ΔE=EHS-EAs-ESnS2（4）

式 中，EHS、EAs、ESnS2分 別 為As-SnS2異質(zhì) 結(jié) 的 總 能量、單層As 能量、單層SnS2能量。如圖2 所示，采用三階多項(xiàng)式擬合后，AA 堆疊和AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)中As 層與SnS2層的距離分別為0.373 1 nm 和0.330 7 nm，這意味著As 和S 原子之間未形成鍵，與典型的范德華石墨烯層間距0.33 nm[36]符合較好。

圖2 二維AA 堆疊和AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)在不同層間距下總能量變化曲線Fig.2 The curves of two dimensional AA and AB stacking As-SnS2heterostructures under different distances

AA 堆疊和AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)的結(jié)合能分別為-0.211 eV 和-0.133 eV，顯然，兩層之間的相互作用是物理范德華力；結(jié)合能均為負(fù)，說明兩種堆疊方式的異質(zhì)結(jié)在形成過程中放出能量，具有良好的熱力學(xué)穩(wěn)定性。為了驗(yàn)證AA 堆疊和AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)的動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定性，構(gòu)建6×6 超胞，含180原子，基于第一性原理的分子動(dòng)力學(xué)方法研究了300 K 溫度下兩種堆疊方式的異質(zhì)結(jié)的幾何結(jié)構(gòu)的總能量。如圖3 所示，AA 堆疊和AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)的幾何結(jié)構(gòu)的總能量在-808.0 eV 附近漲落，且漲落幅度不大，表明其幾何結(jié)構(gòu)是動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定的。

圖3 AA 堆疊和AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)的動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定性Fig.3 Dynamic stabilties of AA and AB stacking As-SnS2heterostructures

2.2 二維As-SnS2垂直異質(zhì)結(jié)的電子結(jié)構(gòu)

AA 堆疊和AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)的能帶結(jié)構(gòu)如圖4 所示。AA 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)的價(jià)帶最大值（valence band maximum, VBM）和導(dǎo)帶最小值（conductance band minimum, CBM）分別位于布里淵區(qū)（BZ）的G→M 點(diǎn)和M 點(diǎn)，呈現(xiàn)為間接帶隙半導(dǎo)體 性。根 據(jù)GGA-PBE 計(jì) 算，AA 堆 疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)的帶隙（0.361 eV）均小于二維As 層（1.714 eV）和SnS2層（1.453 eV）的 帶 隙，與 文 獻(xiàn) 報(bào)道[5,6,19,20]相一致。然而，AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)的價(jià)帶最大值和導(dǎo)帶最小值均位于布里淵區(qū)的G 點(diǎn)，呈現(xiàn)為直接帶隙半導(dǎo)體性。AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)的帶隙（0.323 eV）也均小于二維As 層和SnS2層的帶隙。從計(jì)算的能帶結(jié)構(gòu)中可以看出，As-SnS2異質(zhì)結(jié)的價(jià)帶來源于二維As 層價(jià)帶，導(dǎo)帶來源于二維SnS2層導(dǎo)帶。特別是AA 堆疊和AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)中，As 的導(dǎo)帶和價(jià)帶都比SnS2高，激發(fā)的電子弛豫到As 層，激發(fā)的空穴弛豫到SnS2層，均具有Ⅱ型能帶排列，有利于不同層間光生空穴和電子的分離，從而阻止載流子的復(fù)合，提高光能利用率。AA 堆疊（0.361 eV）和AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)帶隙（0.323 eV）仍然小于單層As（1.714 eV）和SnS2（1.453 eV），說明As 層與SnS2層之間的相互作用降低了異質(zhì)結(jié)的帶隙。因此，垂直堆疊方式可以改變As-SnS2異質(zhì)結(jié)的帶隙，為能帶工程和電子器件設(shè)計(jì)提供了很好的機(jī)會(huì)。

圖4 二維單層As（a）、單層SnS2（b）、AA 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)（c）和AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)（d）的能帶結(jié)構(gòu)Fig.4 Band structures of two dimensional As monolayer (a), SnS2monolayer (b), AA stacking As-SnS2heterostructures (c)and AB stacking As-SnS2heterostructures（d）

計(jì)算了As-SnS2異質(zhì)結(jié)的態(tài)密度，結(jié)果如圖5所示。AA 堆疊和AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)的VBM貢獻(xiàn)為As 層，CBM 貢獻(xiàn)為SnS2層。顯然，As-SnS2異質(zhì)結(jié)的VBM 和CBM 分別位于As 層和SnS2層，進(jìn)一步證實(shí)了AA 堆疊和AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)具有Ⅱ型能帶排列方式。

圖5 二維（a）AA 和（b）AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)的態(tài)密度Fig.5 Densities of states of two dimensional (a)AA and (b)AB stacking As-SnS2heterostructures

2.3 應(yīng)力調(diào)控二維As-SnS2垂直異質(zhì)結(jié)的電子結(jié)構(gòu)

雙軸應(yīng)變可以有效調(diào)節(jié)異質(zhì)結(jié)的電子結(jié)構(gòu)。應(yīng)變定義為ε=(a-a0)/a0×100%，其中a0是無應(yīng)力下的晶格常數(shù)，ε＞0（ε＜0）代表張應(yīng)變（tensile strain）（壓應(yīng)變（compress strain））[16]。分析了不同雙軸應(yīng)變下二維As-SnS2異質(zhì)結(jié)的價(jià)帶頂、導(dǎo)帶底和帶隙的改變，結(jié)果如圖6 所示。在雙軸應(yīng)變下所有幾何結(jié)構(gòu)都成功優(yōu)化，并在不可約布里淵區(qū)保持相同的狀態(tài)，具有六邊形晶格對(duì)稱。雙軸應(yīng)變下的異質(zhì)結(jié)價(jià)帶頂和導(dǎo)帶底變化曲線如圖6（a）（c）所示。AA 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)價(jià)帶頂（K→G 點(diǎn)）和導(dǎo)帶底（M 點(diǎn)）在壓應(yīng)變?cè)龃髸r(shí)分別向上靠近和向上遠(yuǎn)離費(fèi)米能級(jí)；其價(jià)帶頂和導(dǎo)帶底在拉伸應(yīng)變?cè)龃髸r(shí)分別向下遠(yuǎn)離和向下靠近費(fèi)米能級(jí)?？墒?，在壓應(yīng)變?cè)龃髸r(shí)，AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)價(jià)帶頂（G 點(diǎn)）和導(dǎo)帶底（G 點(diǎn)）分別向上靠近和向上遠(yuǎn)離費(fèi)米能級(jí)；在拉伸應(yīng)變?cè)龃髸r(shí)，AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)價(jià)帶頂（G→M 點(diǎn)）和導(dǎo)帶底（G 點(diǎn)）分別向下遠(yuǎn)離和向下靠近費(fèi)米能級(jí)。雙軸應(yīng)變下的帶隙變化如圖6（b）、（d）所示。當(dāng)壓縮應(yīng)變?cè)黾訒r(shí)，AA 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)間接帶隙逐漸減小至0（壓應(yīng)變?yōu)?10%），由半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘?；而AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)隨之增大，直接帶隙逐漸減小至0（壓應(yīng)變?yōu)?8%），由半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變?yōu)榘虢饘伲▔簯?yīng)變?yōu)?8%至-10%），最后呈現(xiàn)金屬性（壓應(yīng)變超過-10%）。當(dāng)拉伸應(yīng)變?cè)黾訒r(shí)，AA 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)間接帶隙單調(diào)減小至0（張應(yīng)變?yōu)?0%），AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)由直接帶隙突變?yōu)殚g接帶隙；隨著拉伸應(yīng)變0%開始繼續(xù)增加至6%時(shí)，AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)間接帶隙逐漸減小；拉伸應(yīng)變由6%增加至8%時(shí)，間接帶隙呈現(xiàn)出一定幅度的增加；當(dāng)拉伸應(yīng)變由8%增加至9%時(shí)間接帶隙發(fā)生突變，迅速減小至0（張應(yīng)變?yōu)?0%），呈現(xiàn)半金屬性。由此可見，施加應(yīng)變可有效調(diào)控異質(zhì)結(jié)的能帶結(jié)構(gòu)。

圖6 AA 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)的價(jià)帶頂和導(dǎo)帶底（a）及帶隙（b）隨應(yīng)變的變化曲線；AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)的價(jià)帶頂和導(dǎo)帶底（c）及帶隙（d）隨應(yīng)變的變化曲線Fig.6 The VBM and CBM (a)and band gap (b)of AA stacking As-SnS2heterostructures are tuned by strain, meanwhile the VBM and CBM (c)and band gap (d)of AB stacking As-SnS2heterostructures are varied by strain

2.4 二維As-SnS2垂直異質(zhì)結(jié)的光學(xué)性質(zhì)

光生載流子的壽命受到內(nèi)建電場(chǎng)的影響，因此本文研究了內(nèi)建電場(chǎng)下As-SnS2異質(zhì)結(jié)的界面性質(zhì)?；贐ader 電荷[37]分析，在二維AA 堆疊和AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)中，As 層向SnS2層的電荷轉(zhuǎn)移分別為0.018e（1e=1.602×10-19C）和0.023e，如表1所示。界面上的電荷再分布會(huì)形成一個(gè)大的內(nèi)建電場(chǎng)，很容易分離光生載流子。因此，在As-SnS2異質(zhì)結(jié)中，As 層表現(xiàn)為p 型摻雜半導(dǎo)體，而SnS2層表現(xiàn)為n型摻雜半導(dǎo)體。這也說明As-SnS2異質(zhì)結(jié)具有Ⅱ型能帶對(duì)齊方式，可以阻礙光生載流子的重組從而達(dá)到有效捕獲光的目的。

表1 AA 堆疊和AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)的電荷轉(zhuǎn)移Table 1 Charge transfer (e)of AA and AB stacking As-SnS2heterostructures e

圖7 為AA 堆疊和AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)的復(fù)介電函數(shù)的實(shí)部（Re）和虛部（Im）隨光子能量變化的曲線。復(fù)介電函數(shù)的實(shí)部反映入射光在二維材料中的傳播特性，0 eV 時(shí)，實(shí)部稱為靜態(tài)介電常數(shù)，決定了二維材料的屏蔽特性，AA 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)比AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)的傳播特性要強(qiáng)。在0～7.0 eV 范圍，復(fù)介電函數(shù)的實(shí)部隨光子能量的增加而起伏變化，AA（AB）堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)復(fù)介電函數(shù)的實(shí)部在1.31 eV（1.26 eV）、1.99 eV（1.86 eV）、2.88 eV（2.95 eV）、3.37eV（3.28 eV）、3.62 eV（3.56 eV）附近達(dá)到極大值，大于4.72 eV（4.09 eV）時(shí)，開始變?yōu)樨?fù)值，說明光在這一頻率范圍無法傳播。復(fù)介電函數(shù)的虛部反映二維材料對(duì)入射光的吸收特性，決定二維體系在較小波矢下對(duì)光場(chǎng)的線性響應(yīng)，AA 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)在1.39、2.14、2.99、3.76 eV 處出現(xiàn)峰值、AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)在1.30、1.97、2.59、3.57 eV 處出現(xiàn)峰值，與下文As-SnS2異質(zhì)結(jié)的吸收系數(shù)結(jié)果一致。

圖7 AA 堆疊和AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)的復(fù)介電函數(shù)曲線Fig.7 Curves of complex dielectric function of AA and AB stacking As-SnS2heterostructures

二 維 單 層As、單 層SnS2、AA 堆 疊 和AB 堆 疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)的吸收系數(shù)如圖8 所示。二維單層SnS2僅能吸收部分紫外光，不能吸收可見光和紅外光，而紫外光在太陽光中所占比例最少（約5%），因此單層SnS2轉(zhuǎn)換太陽光能的效率較低。而二維單層As 除了能吸收紫外光外，還可以吸收可見光，對(duì)光的吸收范圍較寬，對(duì)光的吸收能力也更強(qiáng)。兩者形成異質(zhì)結(jié)，將有利于提高對(duì)光的吸收能力。由圖8 可知，二維As-SnS2異質(zhì)結(jié)的吸收系數(shù)比二維單層As、單層SnS2的吸收系數(shù)都大，吸收范圍也更寬，保留了單層As 優(yōu)越的光吸收性能，有利于增強(qiáng)了其轉(zhuǎn)換太陽能的效率。AA 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)在1.39、2.14、2.99、3.76 eV 處的吸收峰、AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)在1.30、1.97、2.59、3.57 eV 處的吸收峰，均源自電子躍遷?？梢?，二維As-SnS2垂直異質(zhì)結(jié)對(duì)可見光和紫外光的吸收明顯增強(qiáng)，這使得As-SnS2異質(zhì)結(jié)能在可見光和紫外光范圍內(nèi)的光電探測(cè)器領(lǐng)域有很好的應(yīng)用。

圖8 二維單層As、單層SnS2、AA 堆疊和AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)的吸收系數(shù)曲線Fig.8 Curves of absorption coefficients of two dimensional As monolayer, SnS2monolayer, AA stacking and AB stacking As-SnS2heterostructures

3 結(jié) 語

本文采用基于密度泛函理論第一性原理方法計(jì)算了二維AA 堆疊和AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)的幾何結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)。根據(jù)計(jì)算結(jié)果，可以得到如下結(jié)論：1）AA 堆疊和AB 堆疊As-SnS2垂直異質(zhì)結(jié)分別為間接帶隙（0.361 eV）和直接帶隙（0.323 eV）的半導(dǎo)體；二維AA 堆疊和AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)均為Ⅱ型異質(zhì)結(jié)半導(dǎo)體，激發(fā)的電子和空穴分別弛豫到As 層和SnS2層上，有效阻止了電子-空穴對(duì)的復(fù)合，提高了光能利用率；2）應(yīng)變有效調(diào)控As-SnS2異質(zhì)結(jié)電子結(jié)構(gòu)，隨著張應(yīng)變和壓應(yīng)變的增加，二維AA 堆疊和AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)的帶隙均減小，特別是AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)在施加張應(yīng)變時(shí)發(fā)生了相變，由直接帶隙半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變?yōu)殚g接帶隙半導(dǎo)體；3）在二維AA（AB）堆疊As-SnS2異 質(zhì) 結(jié) 中，As 層 向SnS2層 的 電 荷 轉(zhuǎn) 移 為0.018e（0.023e），As-SnS2異質(zhì)結(jié)界面上的電荷會(huì)形成內(nèi)建電場(chǎng)，加速分離光生載流子；4）As-SnS2異質(zhì)結(jié)中，As 層表現(xiàn)為n 型摻雜半導(dǎo)體，而SnS2層表現(xiàn)為p 型摻雜半導(dǎo)體。綜上所述，二維AA 堆疊和AB 堆疊As-SnS2異質(zhì)結(jié)對(duì)可見光和紫外光有明顯的吸收，有望應(yīng)用于光電子器件和壓電器件領(lǐng)域。