反向旋轉(zhuǎn)雙色橢偏場中原子隧穿電離電子的全息干涉*

黃雪飛 蘇杰 廖健穎 李盈儐 黃誠?

1)(西南大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,微納結(jié)構(gòu)光電子學(xué)重慶市重點實驗室,重慶 400715)

2)(信陽師范學(xué)院物理電子工程學(xué)院,信陽 464000)

利用數(shù)值求解含時薛定諤方程和強場近似理論研究了反向旋轉(zhuǎn)雙色橢偏光場中氬原子隧穿電離電子的干涉.固定兩脈沖的橢偏率均為0.3,當兩橢偏場的相對相位為0.25π 時,光電子動量譜中周期內(nèi)干涉、叉狀全息干涉和弧形全息干涉相互重疊.當兩橢偏場的相對相位為0 時,光電子動量譜中弧形全息干涉消除,并且周期內(nèi)干涉和叉狀全息干涉被徹底分離到動量譜的左右部分,從而得到一個在空間上獨立的叉狀全息干涉條紋.進一步研究表明,通過改變兩橢偏光場的橢偏率還可以增強或抑制該獨立叉狀全息干涉條紋.這為干涉條紋的控制和分離提供了一個有效的手段,同時也有利于從全息干涉條紋中提取靶材結(jié)構(gòu)信息和電子超快動力學(xué)信息.

1 引言

當超強超快激光脈沖照射到原子上時,激光電場會壓低原子核對電子的庫侖勢,從而形成一個較低的庫侖勢壘.電子通過隧穿效應(yīng)穿過該庫侖勢壘進入連續(xù)態(tài)發(fā)生電離.電子隧穿電離后在激光場的作用下自由運動,該電離電子可能直接到達探測器(稱為直接電子),也可能被激光場拉回與母離子發(fā)生再散射后再到達探測器(稱為散射電子)[1].電離電子是否返回發(fā)生再散射取決于電子從束縛態(tài)隧穿出來瞬間激光場的相位.由于隧穿電子波包具有相干性,所以到達探測器的直接電子之間會發(fā)生干涉現(xiàn)象.基于電離電子波包的來源,直接電子間的干涉通常分為兩類:第一種是周期間干涉(intercycle interference),電子來源于電離時間相差整數(shù)個光周期的直接電子之間的干涉,在光電子動量譜中表現(xiàn)為以原點為圓心的同心圓環(huán)狀的干涉條紋,對應(yīng)閾上電離峰[2];另一種干涉是周期內(nèi)干涉(intracycle interference),來源于同一光周期內(nèi),相鄰的兩個半光周期電離的直接電子之間的干涉.周期內(nèi)干涉也被稱作時域雙縫干涉[3?7],通常表現(xiàn)為閾上電離峰上的調(diào)制.再散射電子的最終動量也可能與電離后直接到達探測器的電子相同,從而產(chǎn)生另一種重要的干涉,強場光電子全息干涉[8],類似于光學(xué)上的全息干涉.由于強場光電子全息干涉攜帶了原子分子結(jié)構(gòu)和電子超快動力學(xué)信息,具有探測原子分子結(jié)構(gòu)和超快動力學(xué)成像的潛力,一直是強場物理領(lǐng)域的研究熱點[9?11].

2011 年 Huismans 等[8]利用自由電子激光器產(chǎn)生的波長為7 μm 的線偏振強激光脈沖驅(qū)動處于亞穩(wěn)態(tài)(6s 態(tài))的Xe 原子電離,成功地獲得了叉子狀的全息干涉圖,并利用強場近似理論分析表明,那是由相同1/4 周期電離的直接電子和散射電子干涉形成的.隨后的理論和實驗系統(tǒng)地探索了產(chǎn)生光電子全息圖的條件,指出在長波長和高強度下更容易觀測到叉狀光電子全息干涉[12,13],并且叉狀光電子全息干涉的細節(jié)結(jié)構(gòu)依賴于原子分子軌道結(jié)構(gòu)[14].隧穿過程的非絕熱效應(yīng)也對光電子全息干涉有著顯著的影響[15,16].研究表明,多次返回的散射電子跟直接電子干涉也能夠形成全息干涉[17,18].結(jié)合絕熱近似理論,Zhou 等[19]定量地分析了叉狀光電子全息干涉中散射電子和直接電子的相位差,并從中成功提取了散射振幅的相位信息.隨著研究的深入,人們利用全息干涉來探測和表征隧穿電子波包初始時刻的信息,如電子隧穿出口的位置[20,21],隧穿電子的初始相位[22,23],初始縱向動量分布[24],以及電子的電離時間[25?27].進一步強場光電子全息干涉被用于探測分子動力學(xué)過程[28,29]和電子與核關(guān)聯(lián)動力學(xué)[30].這些工作中都是使用的線偏激光場或者附加了一個很小的橫向光場,光電子主要分布在線偏場方向,這使得周期內(nèi)干涉和不同種類的全息干涉重疊在一起,需要使用較為復(fù)雜的數(shù)學(xué)處理方法來提取叉狀全息干涉條紋,這也相應(yīng)地降低了測量的精度.

近來人們提出用兩個旋轉(zhuǎn)的二維場來控制電子的電離和返回軌跡,從而控制電子的返回方向和最終出射方向[31?35].反向旋轉(zhuǎn)雙色圓偏場已經(jīng)被用于研究和控制光電子全息干涉[36,37],由于該復(fù)合電場的多重旋轉(zhuǎn)對稱性,通常會在電子動量譜的不同方向形成多個分支.每個分支上會有多個干涉條紋,很難實現(xiàn)這些干涉條紋的完全分離.本文利用反向旋轉(zhuǎn)雙色(800 nm+1600 nm)橢偏 (two-color elliptically polarized,TCEP) 激光場驅(qū)動氬原子隧穿電離,研究該復(fù)合場中電離電子干涉結(jié)構(gòu)的特征,并利用強場近似(strong field approximation,SFA)理論分析這些干涉結(jié)構(gòu)的來源.揭示干涉結(jié)構(gòu)對兩橢偏場激光參數(shù)(相對相位和橢偏率)的依賴關(guān)系.利用雙色橢偏場的不對稱性,探索叉子狀全息干涉分離的新方法.

2 理論方法

2.1 數(shù)值求解含時薛定諤方程

利用數(shù)值求解二維含時薛定諤方程(time-dependent Schr?dinger equation,TDSE)和SFA 理論來研究反向旋轉(zhuǎn)TCEP 中氬原子隧穿電離電子之間的干涉.單激發(fā)電子近似下Ar 原子的TDSE 為

式中,ψ(r,t)是電子波函數(shù);H(r,t)是原子在激光場中的哈密頓量,在長度規(guī)范下該哈密頓量為

其中r=(x,y)是電子的坐標,E(t)是激光脈沖的電場,V(x,y)=是電子與母離子之間相互作用的勢能.本文中設(shè)置軟核參數(shù)a=0.39 來匹配Ar 原子的基態(tài)能–0.579 a.u.本文采用1600 nm 的右旋和800 nm 的左旋橢圓偏振光來驅(qū)動Ar 原子電離.兩橢偏激光場的電矢量都在x-y平面內(nèi)旋轉(zhuǎn).具體的表達式為

其中f(t) 為整個激光脈沖的梯形包絡(luò),總長為5T(T=2π/ω1為1600 nm 激光場的周期),包含1T的上升沿和下降沿,3T的平臺區(qū);ε1和ε2分別為1600 nm 和800 nm 激光脈沖的橢偏率;ω1和ω2分別為1600 nm 和800 nm 激光脈沖的角頻率;φ為兩橢偏脈沖的相對相位;E0為兩脈沖的電場的幅值.復(fù)合電場的最大值為 2E0,本文中 2E0等于強度為2.0×1014W/cm2的單線偏激光脈沖的振幅.

利用分離算符譜方法數(shù)值求解TDSE[38,39].在波函數(shù)的演化過程中,為了避免非物理的邊界反射,每隔一定的時間就利用分離函數(shù)將離母離子足夠遠的電離波函數(shù)分離出來,讓其在Volkov 哈密頓量下解析演化(不含庫侖勢項)[40].在時刻τ整個波函數(shù)被分離成兩部分:

這里Fs(RC)=是分離函數(shù).它將整個空間平滑地分為內(nèi)部區(qū)域(0→RC)和外部區(qū)域(RC→Rmax).Δ表示交疊區(qū)域的寬度.本文中設(shè)置RC=180 a.u.和Δ=8 a.u.空間范圍為–819—+819 a.u.Ψin(τ)表示內(nèi)部區(qū)域的電子波函數(shù),其在激光脈沖和庫侖勢形成的合場下進行演化,Ψout(τ)代表外部區(qū)域的電子波函數(shù),分離后外部波函數(shù)通過傅里葉變化到動量空間,讓其在Volkov 哈密頓量(不含庫侖勢項)下從τ時刻解析演化到最后時刻.為了盡可能使低能電離電子能夠到達外部區(qū)域,脈沖結(jié)束后波函數(shù)被繼續(xù)傳播了7 fs.原子的初始基態(tài)波函數(shù)通過虛時間演化法獲得[41].

2.2 強場近似理論

求解TDSE 能夠在光電子動量譜中得到精確的干涉圖,但無法得到干涉條紋的物理來源.因此,將用SFA 理論來分析光電子動量譜中干涉條紋的來源.在SFA 中,Mpi代表了初始基態(tài)波函數(shù)Ψi(電離能Ip)在激光場作用下躍遷至連續(xù)態(tài)波函數(shù)Ψp(具有漸進動量p)的躍遷振幅,由兩項構(gòu)成:

在上述等式中,A(t)=是激光矢勢.V(r)=為母離子對電子的勢能.(8)式的計算需要對電離時間、中間動量、散射時間進行五重積分,很難進行數(shù)值求解.在數(shù)學(xué)上,上述積分可以通過鞍點近似的方法進行近似計算[42].直接電子的鞍點方程為

散射電子的鞍點方程為

其中ks是中間動量,p是電子的最終動量,ti為電離時間,tr為再散射電子的返回時間.(11)式和(13)式表示散射電子在電離時刻和散射時刻的能量守恒.(12)式是電子返回母離子發(fā)生散射所需要滿足的條件.

其中C(p,tis)與C′(p,ks,tis,trs)包括所有指數(shù)項前的因子[43].因為干涉條紋的形狀主要由相位決定,指前因子主要影響計算所得動量譜的幅值.所以本文計算中只考慮指數(shù)形式相位因子,省略了指前因子.

3 結(jié)果與討論

為了研究反向旋轉(zhuǎn)TCEP 場驅(qū)動Ar 原子隧穿電離電子干涉條紋的特征,首先利用數(shù)值求解TDSE 的方法獲得了光電子的末態(tài)動量分布,如圖1(c)和圖1(d)所示.這里兩橢偏脈沖的橢偏率均為0.3.相對相位分別為φ=0.25π (圖1(c))和φ=0 (圖1(d)).兩個相位對應(yīng)的復(fù)合電場(虛線)及其負矢勢(實線)分別被顯示在圖1(a)和圖1(b).光電子整體分布在負矢勢的范圍內(nèi).電子動量分布圖原點附近呈現(xiàn)出同心圓環(huán)的結(jié)構(gòu),這源于周期間的干涉,對應(yīng)閾上電離峰.

圖1 (a),(b)反向旋轉(zhuǎn)TCEP 復(fù)合電場(虛線)及其負矢勢(實線);(c),(d)反向旋轉(zhuǎn)TCEP 場中Ar 電離電子的末態(tài)動量分布;其中(a),(c)相對相位為φ=0.25π;(b),(d)相對相位φ=0;兩橢偏場的橢偏率均為0.3Fig.1.(a),(b) Combined laser electric field E(t)(dashed curve) and the corresponding negative vector potential-A(t)(solid curve)for counter-rotating TCEP fields;(c),(d) photoelectron momentum distributions of Ar ionized by counter-rotating TCEP fields.(a),(c) The relative phase is φ=0.25π;(b),(d) The relative phase is φ=0.Both ellipticities of the two pulses are 0.3.

除此之外,對于φ=0.25π 的情況,在px<0的區(qū)域內(nèi)沒有發(fā)現(xiàn)干涉條紋.在0.5 a.u.

對于φ=0 的情況,在0.5 a.u.

雖然從數(shù)值求解TDSE 所得的光電子動量分布中,獲得了電子干涉的特征及其隨兩橢偏光場相對相位變化的規(guī)律,但是數(shù)值求解TDSE 不能給出各類干涉條紋的物理起源.為了分析各類干涉條紋的來源,接下來采用SFA 理論來分析光電子波包之間的干涉.首先來看相對相位φ=0.25π 的情況,計算了不同時刻電離電子的經(jīng)典運動軌跡.圖2(a)給出了電離后電子離母離子的距離隨時間的演化,這里橫軸表示電離時間,縱軸表示電離后的演化時間,圖中的顏色表示電子離母離子的距離.可以看出主要是在時間窗–0.025T—0.125T(見圖2(a)中黑色矩形框所示)內(nèi)電離的電子能夠返回母離子發(fā)生再散射.該經(jīng)典軌跡分析可以為散射電子鞍點方程求解提供電離時間和返回時間的初始估計值.

圖2 (a) 不同時刻電離電子經(jīng)典軌跡中電子離母離子距離的時間演化;(b) 反向旋轉(zhuǎn)TCEP 場的x 分量(藍虛線)和y 分量(紅虛線);(c) SFA 計算所得直接電子波包A 和直接電子波包B 形成的干涉圖樣;(d) SFA 計算所得前向散射電子波包A 和直接電子波包A 形成的干涉圖樣;(e) SFA 計算所得前向散射電子波包A 和直接電子波包B 形成的干涉圖樣.兩橢偏場的橢偏率均為0.3.相對相位φ=0.25πFig.2.(a) Time evolutions of the distances between the electron and the parent ion for different ionization times;(b) the x and y components of counter-rotating TCEP fields;(c) the simulated interference pattern between the direct electrons ionized during A and the direct electrons ionized during B with SFA;(d) the simulated interference pattern between the rescattering electrons and the direct electrons ionized during A with SFA;(e) the simulated interference pattern between the rescattering electrons ionized during A and the direct electrons ionized during B with SFA.Both ellipticities of the two pulses are 0.3.The relative phase is 0.25π.

圖2(b) 顯示了反向旋轉(zhuǎn)TCEP 電場的x分量(藍虛線)和y分量(紅虛線).這里我們用灰色陰影和綠色陰影分別顯示了兩個時間窗A 和B.時間窗A 的范圍為–0.025T—0.125T,時間窗B 的范圍為0.125T—0.275T.時間窗A 和B 在x方向具有相同的負矢勢,且都為正.所以從時間窗A 和B 電離的直接電子在x方向具有相同的正向動量,它們最終相互疊加形成了如圖2(c)的干涉條紋,該干涉被稱為周期內(nèi)干涉,對應(yīng)于圖1(c)中的I 類干涉條紋.另外,從時間窗A 電離的電子能夠返回母離子發(fā)生再散射,如果這些返回電子發(fā)生前向散射,那么它們最終也將釋放到+x方向,且與電離于時間窗A 和B 的直接電子波包具有相同的最終動量,所以電離于時間窗A 的前向散射電子波包與電離于時間窗A 和B 的直接電子波包都發(fā)生了干涉現(xiàn)象,這類干涉被稱為光電子全息干涉.圖2(d)給出了電離于同一時間窗A 的前向散射電子波包和直接電子波包之間的干涉圖,該干涉條紋呈現(xiàn)出叉子狀,且條紋斜率為正,對應(yīng)于圖1(c)中的II 類干涉.圖2(e)顯示了電離于時間窗A 的前向散射電子波包和電離于時間窗B 的直接電子波包之間的干涉圖,該干涉條紋為向內(nèi)彎曲的弧形,對應(yīng)于圖1(c)中III 類干涉條紋.

下面討論相對相位φ=0 的情況.圖3(a)給出了電離后電子離母離子的距離隨時間的演化.可以看出主要是在時間窗0—0.167T(見圖3(a)中黑色矩形框所示)內(nèi)電離的電子能夠返回母離子發(fā)生再散射.圖3(b)顯示了相對相位為0 的反向旋轉(zhuǎn)TCEP 電場的x分量(藍虛線)和y分量(紅虛線).這里分別用灰色陰影和綠色陰影顯示了兩個時間窗C 和D.時間窗C 的范圍為0—0.167T,從該時間窗C 電離的電子能夠返回母離子發(fā)生再散射.時間窗D 的范圍為0.167T—0.5T,從該時間窗D 電離的電子不能返回母離子.電離于時間窗C 的前向散射電子最終將在x方向攜帶正的動量,該散射電子波包的動量與電離于時間窗C 和D 的直接電子的動量相同,所以電離于時間窗C 的前向散射電子波包和電離于時間窗C 和D 的直接電子波包都能發(fā)生干涉現(xiàn)象.圖3(d)給出了電離于同一時間窗C 的前向散射電子波包和直接電子波包之間的干涉圖,該干涉條紋呈現(xiàn)出叉子狀,且條紋斜率為正,對應(yīng)于圖1(d)中的II 類干涉.圖3(e)顯示了電離于時間窗C 的前向散射電子波包和電離于時間窗D 的直接電子波包之間的干涉圖,該干涉條紋為向內(nèi)彎曲的弧形,該干涉條紋分布在低動量區(qū)域,且對比度很低,所以在數(shù)值求解TDSE的動量譜圖1(d)中觀測不到.另外,粉色和黃色陰影表示的時間窗E 和F 在x方向具有相同的負矢勢,且都為負.所以從時間窗E 和F 電離的直接電子,它們最終相互疊加形成了如圖3(c)的干涉條紋,該干涉為周期內(nèi)干涉,對應(yīng)于圖1(d)中的I 類干涉條紋.由于時間窗F 內(nèi)的電場大于時間窗E 中的電場,所以兩直接電子波包的概率有一定的差別,導(dǎo)致這類干涉條紋的對比度很低,如圖1(d)所示.相似地,時間窗C 和D 在x方向也具有相同的負矢勢,且都為正.所以從時間窗C 和D 電離的直接電子也能形成位于+px部分的I 類周期內(nèi)干涉條紋,但是相對于叉狀的II 類干涉,該條紋對比度太低,所以在含時計算的圖1(d)的+px部分只觀測到了叉狀的II 類干涉條紋.

圖3 (a) 不同時刻電離電子經(jīng)典軌跡中電子離母離子距離的時間演化;(b) 反向旋轉(zhuǎn)TCEP 場的x 分量(藍虛線)和y 分量(紅虛線);(c) SFA 計算所得直接電子波包E 和直接電子波包F 形成的干涉圖樣;(d) SFA 計算所得前向散射電子波包C 和直接電子波包C 形成的干涉圖樣;(e) SFA 計算所得前向散射電子波包C 和直接電子波包D 形成的干涉圖樣.兩橢偏場的橢偏率均為0.3.相對相位φ=0Fig.3.(a) Time evolutions of the distances between the electron and the parent ion for different ionization times;(b) the x and y components of counter-rotating TCEP fields;(c) the simulated interference pattern between the direct electrons ionized during C and the direct electrons ionized during D with SFA;(d) the simulated interference pattern between the rescattering electrons and the direct electrons ionized during C with SFA;(e) the simulated interference pattern between the rescattering electrons during C and the direct electrons ionized during D with SFA.Both ellipticities of the two pulses are 0.3.The relative phase is 0.

通過以上的分析知道,當相對相位為0 時,III 類弧形全息干涉被消除,I 類直接電子的干涉被分離到–px部分,+px部分呈現(xiàn)了一個清晰的叉狀干涉結(jié)構(gòu).為了弄清該分離特性對激光橢偏率的依賴,固定兩脈沖的相對相位為0,計算了不同橢偏率下的電子末態(tài)動量分布.首先,固定1600 nm 脈沖的橢偏率為0.3,改變800 nm 脈沖的橢偏率,圖4(a)和圖4(b)分別是800 nm 脈沖橢偏率為0.5和0.7 的電子動量分布.此時叉狀全息干涉條紋仍然保持清晰的獨立的存在.進一步,固定800 nm脈沖的橢偏率為0.3,改變1600 nm 脈沖的橢偏率,圖4(c)和圖4(d)分別是1600 nm 脈沖橢偏率為0.5 和0.7 的電子動量分布.此時叉狀全息干涉條紋隨1600 nm 脈沖橢偏率的增大逐漸消失.

圖4 反向旋轉(zhuǎn)TCEP 場驅(qū)動Ar 原子隧穿電離電子末態(tài)動量分布,其中兩橢偏場的相對相位φ=0;兩脈沖橢偏率分別為(a) ε1=0.3,ε2=0.5;(b)ε1=0.3,ε2=0.7;(c) ε1=0.5,ε2=0.3;(d) ε1=0.7,ε2=0.3Fig.4.Photoelectron momentum distributions of Ar ionized by counter-rotating TCEP fields.The relative phase is 0.The ellipticities of the two pulses:(a) ε1=0.3,ε2=0.5;(b)ε1=0.3,ε2=0.7;(c)ε1=0.5,ε2=0.3;(d) ε1=0.7,ε2=0.3.

這些結(jié)果表明,可以通過改變反向旋轉(zhuǎn)TCEP場的相對相位和橢偏率,有效地增強或者抑制某類干涉,更重要的是通過選擇合適的激光參數(shù),能夠?qū)崿F(xiàn)叉狀全息干涉與其他類干涉條紋的完全分離,為靶材結(jié)構(gòu)信息和電子超快動力學(xué)信息的提取提供有利條件.

4 結(jié)論

本文利用數(shù)值求解 TDSE 獲得了反旋TCEP場中 Ar 原子隧穿電離電子的動量譜.在兩脈沖橢偏率都為0.3 時,相對相位為0.25π 的光電子動量分布呈現(xiàn)出3 類相互重疊的干涉條紋,而相對相位為0 的光電子動量分布只有兩類分離的獨立的干涉條紋.強場近似理論的分析得到,相對相位為0.25π 的3 類干涉分別是周期內(nèi)干涉、叉狀全息干涉和弧形全息干涉.而相對相位為0 時只存在周期內(nèi)干涉和叉狀全息干涉,且這兩類干涉完全分離.這表明反向旋轉(zhuǎn)TCEP 場是一個分離光電子干涉結(jié)構(gòu)的有力手段.進一步的研究發(fā)現(xiàn),改變兩橢偏脈沖的橢偏率也能夠增強或抑制叉狀全息干涉圖樣.這些結(jié)果為利用叉狀全息干涉提取靶材結(jié)構(gòu)信息和電子超快動力學(xué)信息提供有利條件.