西太平洋巴特柔魚(yú)放射性核素活度濃度測(cè)量與輻射劑量評(píng)估

李 佳，余 雯，何建華，曾 志

(1.四川大學(xué)物理學(xué)院，四川 成都 610065; 2.北京師范大學(xué)國(guó)家安全與應(yīng)急管理學(xué)院，廣東 珠海 519087; 3.自然資源部第三海洋研究所，海洋放射性技術(shù)與環(huán)境安全評(píng)估實(shí)驗(yàn)室，福建 廈門(mén) 361005; 4.四川大學(xué)華西醫(yī)院，四川 成都 610041; 5.清華大學(xué)工程物理系，北京100091)

2011年3月11日，日本東北地區(qū)太平洋海域發(fā)生9.0級(jí)地震并引發(fā)巨大海嘯，引發(fā)福島第一核電站發(fā)生堆芯熔毀事故，導(dǎo)致大量放射性核素通過(guò)大氣沉降、徑流沖刷、直接排放等途徑進(jìn)入到海洋環(huán)境中，對(duì)海洋生物造成潛在輻射影響。事故發(fā)生后25 d內(nèi)泄漏的高活度放射性污水總量約為516 m3，4月6日福島第一核電站現(xiàn)場(chǎng)海水監(jiān)測(cè)結(jié)果顯示:131I、134Cs、137Cs活度分別為5.4×106、1.8×106、1.8×106Bq/cm3[1]。截止目前，事故產(chǎn)生的放射性物質(zhì)仍通過(guò)地下水不斷進(jìn)入海洋環(huán)境。

福島事故發(fā)生后，國(guó)際上多個(gè)國(guó)家相繼開(kāi)展大量的海洋放射性監(jiān)測(cè)工作: 日本在近岸、北太平洋開(kāi)展大量的海洋放射性監(jiān)測(cè)工作[2-3]；美國(guó)聯(lián)合日本、英國(guó)、西班牙等其他國(guó)家于2011年6月4日至18日在西太平洋開(kāi)展放射性監(jiān)測(cè)[4]；韓國(guó)于2011年3月28日起開(kāi)展大量海洋放射性調(diào)查，主要區(qū)域?yàn)槠浣逗Ｓ颉ⅫS海、東海及日本海[5]；俄羅斯于2011年4—5月、2012年8—9月在日本海和西太平洋附近開(kāi)展海水放射性監(jiān)測(cè)[6]；中國(guó)也開(kāi)展了對(duì)近海、西太平洋的放射性監(jiān)測(cè)工作[7]。上述這些調(diào)查監(jiān)測(cè)的要素主要是3H、90Sr、134Cs、137Cs等，而本研究主要報(bào)道的為總α、總β的測(cè)量結(jié)果，是上述研究的補(bǔ)充。

電離輻射對(duì)非人類(lèi)物種的影響日漸受到國(guó)際社會(huì)的關(guān)注，國(guó)際上一些機(jī)構(gòu)已經(jīng)建立了非人類(lèi)物種輻射劑量評(píng)估方法及其配套工具。如美國(guó)能源部開(kāi)發(fā)了DOE GRADED方法和相應(yīng)的軟件RESRAD-BIOTA，歐盟的ERICA項(xiàng)目建立了一套評(píng)價(jià)歐洲地區(qū)電離輻射對(duì)生物和生態(tài)系統(tǒng)影響的評(píng)價(jià)方法——ERICA方法和評(píng)估工具ERICA Tool。這些評(píng)估方法大多是通過(guò)將參考生物簡(jiǎn)化為圓柱、橢球和球形來(lái)進(jìn)行的，是目前國(guó)際上較為通用的非人類(lèi)物種輻射劑量評(píng)估工具。其中，ERICA Tool具有對(duì)物種的針對(duì)性強(qiáng)、可考慮場(chǎng)址具體特征、生物效應(yīng)數(shù)據(jù)庫(kù)較為全面、可根據(jù)需要添加新的生物和核素等諸多優(yōu)點(diǎn)[8]，本研究使用ERICA Tool對(duì)巴特柔魚(yú)(Ommastrephesbartrami)進(jìn)行劑量評(píng)估。

本研究測(cè)量了巴特柔魚(yú)體內(nèi)各器官的總α、總β放射性活度，相對(duì)于只是把巴特柔魚(yú)簡(jiǎn)單的分為可食部分與不可食部分的研究來(lái)說(shuō)，更加精細(xì)，得到的結(jié)果也更加具有針對(duì)性。

1 材料與方法

本研究所用樣品來(lái)自于國(guó)家海洋局第三海洋研究所西太平洋第二航次[7]，通過(guò)拉網(wǎng)或垂釣獲取，捕撈時(shí)間為2012年11月8日至12月23日之間，捕撈位置在東經(jīng)135°—155°，北緯21°—31°之間。為了測(cè)量巴特柔魚(yú)各器官的總α、β放射性活度，需要將巴特柔魚(yú)先進(jìn)行解剖并分離各器官，對(duì)樣品進(jìn)行預(yù)處理(炭化和灰化)，然后將處理后的樣品用低本底α/β計(jì)數(shù)器進(jìn)行測(cè)量。最后根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)源效率曲線和α、β活度濃度計(jì)算方法得到各器官的α、β活度濃度。

1.1 巴特柔魚(yú)簡(jiǎn)介

巴特柔魚(yú)屬頭足綱，槍形目，柔魚(yú)科，柔魚(yú)屬(Ommastrephes)，俗名巴氏狹烏、巴氏柔魚(yú)等，分布于鄂霍次克海、白令海、千島群島、日本群島、小笠原群島、夏威夷群島等西北太平洋海域，是西北太平洋重要的漁業(yè)經(jīng)濟(jì)物種之一[9]。巴特柔魚(yú)生命周期一般為1 a，雄性成熟個(gè)體胴長(zhǎng)為30～35 cm,雌性胴長(zhǎng)為40～55 cm[10]。巴特柔魚(yú)通過(guò)攝入含核素的食物和直接吸收水中核素這兩種途徑在體內(nèi)富集銫、銀等核素[11]，研究其體內(nèi)的放射性核素活度濃度有助于了解福島核事故對(duì)海洋環(huán)境的影響。

1.2 巴特柔魚(yú)樣品解剖

本研究共選用3個(gè)巴特柔魚(yú)樣品，按照其胴長(zhǎng)(25、20、17 cm)分別編號(hào)為1、2、3號(hào)，對(duì)這3條巴特柔魚(yú)進(jìn)行解剖并分離各器官，最終分別分離出它們的羽狀殼、肝臟、墨囊、鰓、胃、其他腺體等器官，將其可食部分分為足、頭、胴部三部分。由于2號(hào)巴特柔魚(yú)處于饑餓狀態(tài)，所以未分離出胃；3號(hào)巴特柔魚(yú)體型較小，所以未將胃與墨囊分離開(kāi)。根據(jù)樣品胴長(zhǎng)和巴特柔魚(yú)性成熟時(shí)間可判斷這3條巴特柔魚(yú)均未性成熟，所以比較難以分辨出性腺。3條解剖后的巴特柔魚(yú)共制成21個(gè)樣品。

1.3 巴特柔魚(yú)樣品預(yù)處理

放射性核素主要通過(guò)浮游植物-浮游動(dòng)物-魚(yú)類(lèi)這樣的食物鏈在巴特柔魚(yú)體內(nèi)逐步濃集，為了富集目標(biāo)核素并排除其他核素(如14C、3H)的干擾，需要對(duì)解剖后的樣品進(jìn)行預(yù)處理。這時(shí)，對(duì)生物樣品進(jìn)行炭化、灰化預(yù)處理是核素分析前的必要濃集步驟。

1.3.1 巴特柔魚(yú)樣品炭化 炭化是利用高溫除去樣品中的有機(jī)質(zhì)，是灰化的前期步驟。將一定量的樣品置于電熱鍋中加熱，使其中的有機(jī)物脫水、分解、氧化、炭化。炭化在通風(fēng)櫥中進(jìn)行，首先將樣品切成約2 cm×2 cm的均勻小塊，然后放入電熱鍋中加熱，過(guò)程中需要對(duì)樣品進(jìn)行不斷緩慢的攪拌和翻動(dòng)，直至沒(méi)有煙產(chǎn)生，此時(shí)樣品變成像炭一樣的黑色粉末。

1.3.2 巴特柔魚(yú)樣品灰化 將炭化樣品置于高溫爐中灼燒，使有機(jī)物質(zhì)被氧化分解，以二氧化碳、氮的氧化物及水等形式逸出，而無(wú)機(jī)物質(zhì)以硫酸鹽、磷酸鹽、碳酸鹽、氯化物等無(wú)機(jī)鹽和金屬氧化物的形式殘留下來(lái)，這些殘留物即為灰分。

將炭化樣置于坩堝中放入馬弗爐用430 ℃高溫加熱直至樣品變成白色或淺灰色；最后將樣品放入干燥箱中，待其冷卻后研磨并稱(chēng)重。

1.4 灰鮮比

灰鮮比(M)是指樣品灰分重量與樣品鮮重的比值，其定義如下:

(1)

式(1)中：ma為樣品灰化后的灰分質(zhì)量(g)，m0為樣品鮮重(g)。巴特柔魚(yú)各器官樣品的具體信息見(jiàn)表1。

表1 巴特柔魚(yú)各器官樣品信息Tab. 1 Information of different organs of O. bartramii samples

續(xù)表

由表1可知，不同樣品的同一組織器官灰鮮比不相同，同一樣品的不同組織器官灰鮮比也有差異，說(shuō)明巴特柔魚(yú)不同部位的元素含量和密度各不相同，而且不同樣品處于不同生長(zhǎng)階段也會(huì)使灰鮮比出現(xiàn)差異。

1.5 標(biāo)準(zhǔn)源效率校準(zhǔn)

國(guó)家海洋局第三海洋研究所曾做過(guò)關(guān)于MPC6904低本底α/β計(jì)數(shù)器各通道效率標(biāo)定曲線工作，每個(gè)通道都有對(duì)應(yīng)不同的標(biāo)準(zhǔn)源質(zhì)量的效率曲線。α的標(biāo)準(zhǔn)源為天然鈾氧化物U3O8，β的標(biāo)準(zhǔn)源為KCl。標(biāo)準(zhǔn)源曲線橫軸為標(biāo)準(zhǔn)源質(zhì)量，縱軸為測(cè)量效率，根據(jù)這個(gè)曲線得到不同質(zhì)量、不同通道的測(cè)量效率。

1.6 總α、β放射性活度濃度的測(cè)量

用電子分析天平(感量1 mg)稱(chēng)量100 mg左右經(jīng)灰化、研細(xì)后的樣品，平鋪在測(cè)量盤(pán)中，滴入數(shù)滴無(wú)水乙醇，使得樣品更均勻地鋪平。隨后，將樣品放置于搪瓷盤(pán)中于紅外線干燥燈下加速干燥。除巴特柔魚(yú)-3的鰓灰化后僅60 mg，其余各樣品源的重量均約100 mg。研究采用美國(guó)ORTEC公司生產(chǎn)的MPC9604低本底α/β流氣式正比計(jì)數(shù)器，運(yùn)用厚源法[12-13]對(duì)樣品進(jìn)行測(cè)量，使用的工作氣體為P-10氣體(90%氬氣及10%甲烷氣)，測(cè)量時(shí)間為500 min。

1.7 巴特柔魚(yú)各器官總α、β活度濃度的計(jì)算

總α和總β活度濃度計(jì)算如下:

(2)

式(2)中:C為巴特柔魚(yú)某器官樣品中總α或總β活度濃度(Bq/Kg)；Rm為扣除本底后樣品中總α或總β凈計(jì)數(shù)率(cps,Rm=Rs-Rb；Rs為被測(cè)樣品中總α或總β計(jì)數(shù)率；Rb為測(cè)量?jī)x器的α或β本底計(jì)數(shù)率);εs為儀器的α或β標(biāo)準(zhǔn)源效率(%)；M為被測(cè)樣品灰鮮比(g/kg)；ms為裝入樣品盤(pán)中的被測(cè)樣品質(zhì)量(g)。

2 結(jié)果與討論

2.1 巴特柔魚(yú)各器官總α/β活度濃度結(jié)果

根據(jù)公式(1、2)計(jì)算出巴特柔魚(yú)各器官樣品總α和總β活度濃度(Bq/kg)，如表2所示。

表2 巴特柔魚(yú)各器官總α/β活度濃度Tab. 2 Total alpha/beta activity concentrations of different organs of O. bartramii

續(xù)表

2.2 巴特柔魚(yú)的輻射劑量評(píng)估

本研究使用ERICA Tool的Tier 2對(duì)巴特柔魚(yú)進(jìn)行了輻射劑量評(píng)估，評(píng)估對(duì)象選取海洋中的巴特柔魚(yú)，根據(jù)其形態(tài)將其建模為長(zhǎng)、寬、高分別為0.25 m、0.08 m、0.06 m的橢球體，平均質(zhì)量為0.618 kg，居留因子與ERICA Tool中的“pelagic fish”一致。海水核素?cái)?shù)據(jù)均來(lái)源于IAEA官方網(wǎng)站，選取了日本近岸(30°39′—41°54′N(xiāo) ，130°57′—153°27′E)和西太某海區(qū)(21°—31°N，135°—155°E)兩個(gè)海域中的3H、90Sr、238Pu、241Am的數(shù)據(jù)作為輸入項(xiàng)，對(duì)其進(jìn)行篩選并根據(jù)采樣時(shí)間分類(lèi)；巴特柔魚(yú)的富集系數(shù)(CONCENTRATION FACTORS)取ICRP 66中頭足綱(CEPHALOPODS)的值(3H的值借鑒了ERICA Tool中的“pelagic fish”的自帶參考值)。各輻射粒子的權(quán)重系數(shù)取ERICA Tool中的默認(rèn)值，具體信息見(jiàn)表3。

表3 輻射劑量評(píng)估輸入項(xiàng)信息表Tab. 3 Information of input items for radiation dose assessment

本研究將評(píng)估階段分成FNA(Fukushima-Daiichi Nuclear Accident)前, FNA和FNA后 3段，F(xiàn)NA前表示2011.3.15之前在該區(qū)域的采樣數(shù)據(jù)，F(xiàn)NA表示2011.3.15—2013.1.1之間在該區(qū)域的采樣數(shù)據(jù)，F(xiàn)NA后表示2013.1.1之后在該區(qū)域的采樣數(shù)據(jù)，有的核素?cái)?shù)據(jù)較多，因此在對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行類(lèi)型篩選之后選取平均值進(jìn)行評(píng)估；有的核素在不同階段有數(shù)據(jù)缺乏現(xiàn)象，所以每個(gè)階段的核素并不完全相同。評(píng)估結(jié)果如圖1所示。

圖1 日本及西太附近巴特柔魚(yú)輻射劑量評(píng)估Fig. 1 Radiation dose assessment of O.bartramii in waters adjacent to Japan and the western Pacific Ocean外、內(nèi)表示外照射、內(nèi)照射，J、P表示日本近岸、西太某海區(qū)。

在日本附近區(qū)域，F(xiàn)NA前與FNA的評(píng)估結(jié)果相差最大可達(dá)4個(gè)數(shù)量級(jí)，F(xiàn)NA后相對(duì)于FNA有少許減少，這說(shuō)明目前該區(qū)域雖然污染下降但仍受事故影響，事故發(fā)生后2 a內(nèi)評(píng)估結(jié)果最為突出，以90Sr為例，F(xiàn)NA比FNA前的評(píng)估高4個(gè)數(shù)量級(jí)且FNA后期間下降了2個(gè)數(shù)量級(jí)；而在西太某區(qū)域的現(xiàn)象和日本附近很像，評(píng)估結(jié)果顯示FNA前與FNA的評(píng)估結(jié)果相差4個(gè)數(shù)量級(jí)，F(xiàn)NA后相對(duì)于FNA有少許減少但是沒(méi)有日本區(qū)域減少的多；我們可以看出雖然根據(jù)時(shí)段不同評(píng)估結(jié)果有較大的差異，但是都在安全限值內(nèi)，說(shuō)明事故對(duì)巴特柔魚(yú)雖然有一定影響但是這種影響是可接受的。

3 結(jié)論

研究結(jié)果顯示不同巴特柔魚(yú)的總α、β的活度濃度相差不大，而同一樣品不同器官的結(jié)果卻相差較大，其中以肝臟最為突出；對(duì)巴特柔魚(yú)的評(píng)估表明到目前為止福島事故對(duì)日本仍有一定的影響。

本研究的結(jié)果將有助于評(píng)估福島事故的影響范圍和時(shí)限，從對(duì)非人類(lèi)生物的輻射劑量評(píng)估結(jié)果可以側(cè)面反映出事故的影響力，成為評(píng)估事故嚴(yán)重與否和影響范圍的重要手段之一，填補(bǔ)關(guān)于非人類(lèi)生物在輻射防護(hù)方面的空白。巴特柔魚(yú)是人類(lèi)喜愛(ài)食用的海產(chǎn)品之一，在事故之后對(duì)巴特柔魚(yú)的研究可以有效檢測(cè)出其受事故的影響并判斷其是否可以被食用，以及評(píng)估其他區(qū)域類(lèi)似海產(chǎn)品受事故影響程度及其環(huán)境安全性。同時(shí)，有關(guān)巴特柔魚(yú)各器官總α、β放射性活度濃度測(cè)量，可以初步判斷巴特柔魚(yú)的污染水平，并且與福島事故前的相關(guān)數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比可以得出相關(guān)結(jié)論。

致謝：十分感謝廈門(mén)市海滄醫(yī)院莊建民醫(yī)生在本實(shí)驗(yàn)中做出的技術(shù)支持。