我國海洋放射性監(jiān)測技術體系現(xiàn)狀及展望

于 濤，倪甲林，黃德坤，林 靜 ，紀建達

(1.自然資源部第三海洋研究所海洋生態(tài)環(huán)境預警監(jiān)測研究室，福建 廈門 361005； 2.自然資源部北部灣濱海濕地生態(tài)系統(tǒng)野外科學觀測研究站，廣西 北海536015 )

1964年中國首次核試驗開始不久，沿海各地就組織開展了近岸海域中海水、沉積物和海洋生物的常規(guī)檢測。之后衛(wèi)生部、環(huán)保部、國家海洋局均組織開展了海洋放射性水平監(jiān)測調查[1]。經(jīng)過半個多世紀發(fā)展，現(xiàn)在我國海洋放射性環(huán)境監(jiān)測工作取得了較大的發(fā)展，并且其歸口機構從先前的國家海洋局轉隸至新組建的生態(tài)環(huán)境部。新時期，在我國沿海核電事業(yè)高速發(fā)展等背景下，構建完善的海洋放射性環(huán)境監(jiān)測技術體系是指導我國海洋放射性環(huán)境監(jiān)測工作法制化、標準化、規(guī)范化的根本途徑，也是保證我國海洋輻射環(huán)境安全的重要舉措。目前由各類海洋放射性監(jiān)測技術規(guī)范、海洋放射性檢測分析方法標準、海洋放射性質量評價標準、海洋放射性環(huán)境監(jiān)測質量保證與質量控制標準等有序組合，初步構成了我國海洋放射性環(huán)境監(jiān)測標準體系。但相對陸域環(huán)境中的放射性監(jiān)測技術體系的發(fā)展，海洋放射性監(jiān)測技術體系還存在很多不足，如現(xiàn)有的監(jiān)測技術規(guī)范對海洋放射性監(jiān)測過程中采樣儀器、采樣方法、采集的樣品量以及有關質保要求存在不一致現(xiàn)象，對相關核設施運行前的本底調查中需要開展的海洋放射性檢測項目存在差異，以及部分放射性核素監(jiān)測分析方法的缺失等一系列問題。

本文擬通過對現(xiàn)有海洋放射性監(jiān)測技術體系進行梳理，總結現(xiàn)階段海洋放射性監(jiān)測技術體系的發(fā)展現(xiàn)狀及問題，并提出完善建議，以期為 “十四五”時期我國海洋放射性監(jiān)測技術體系建設規(guī)劃提供參考。

1 海洋放射性監(jiān)測技術規(guī)范/規(guī)定現(xiàn)狀

目前，我國頒布實施的有關海洋放射性環(huán)境監(jiān)測技術規(guī)范/規(guī)定共15項，包括6項國家標準(包括強制標準和推薦標準)和9項行業(yè)標準，涵蓋樣品的采集、保存和管理，常規(guī)和應急監(jiān)測方案的制定，核素的檢測分析方法，數(shù)據(jù)的處理與評價以及質量保證等內容，幾乎涵蓋了輻射環(huán)境調查/監(jiān)測的全過程，用于指導有關單位開展輻射環(huán)境質量監(jiān)測、建設項目本底調查、輻射污染源的監(jiān)督性監(jiān)測以及核應急監(jiān)測等工作。本文按照海洋放射性監(jiān)測調查的主要過程，對現(xiàn)有規(guī)范/規(guī)定中涉及到樣品的采集、常規(guī)監(jiān)測規(guī)范、應急監(jiān)測規(guī)范、核素檢測分析方法以及質量保證分別進行梳理總結，具體如下：

1.1 有關海洋放射性監(jiān)測過程中樣品采集的技術規(guī)范/規(guī)定

現(xiàn)行海洋放射性環(huán)境調查/監(jiān)測的技術規(guī)范中涉及到海洋環(huán)境樣品采集的有10項，包括①《核動力廠核事故環(huán)境應急監(jiān)測技術規(guī)范》(HJ 1128—2020)[2]、②《海洋環(huán)境放射性核素監(jiān)測技術規(guī)程》(HY/T 235—2018)[3]、③《核電廠環(huán)境輻射監(jiān)測規(guī)定》(NB/T 20246—2013)[4]、④《核電廠環(huán)境放射性本底調查技術規(guī)范》(NB/T 20139—2012)[5]、⑤《近岸海域環(huán)境監(jiān)測規(guī)范》(HJ 442—2008)[6]、⑥《海洋監(jiān)測規(guī)范 第3部分：樣品采集、貯存與運輸》(GB 17378.3—2007)[7]、⑦《輻射環(huán)境監(jiān)測技術規(guī)范》(HJ/T 61—2001)[8]、⑧《氣載放射性物質取樣一般規(guī)定》(HJ/T 22—1998)[9]、⑨《環(huán)境核輻射監(jiān)測規(guī)定》(GB 12379—90)[10]、⑩《環(huán)境輻射監(jiān)測中生物采樣的基本規(guī)定》(EJ 527—90)[11]等。上述規(guī)范/規(guī)定中涉及海水和沉積物采集的有7項，涉及海洋生物樣品采集的有8項，各有關規(guī)范標準的詳細情況詳見表1。

表1 海洋放射性監(jiān)測中樣品采集相關標準規(guī)范(至2020年)Tab. 1 Standards and specifications concerning sample collection in marine radioactivity monitoring

雖然當前海洋放射性調查監(jiān)測過程中對同一種調查項目或介質有多種技術規(guī)范/規(guī)定，但由于各種規(guī)范/規(guī)定編制單位、年代以及側重點不同，使得這些規(guī)范/規(guī)定對相同環(huán)境中樣品采集方法描述呈現(xiàn)一定程度上的差異，詳細程度也不盡相同。如《輻射環(huán)境監(jiān)測技術規(guī)范》(HJ/T 61—2001)[8]是目前指導海洋放射性監(jiān)測采樣過程的主要依據(jù)，其對海水采樣有詳細規(guī)定與描述，但對海洋生物和沉積物采集的描述則相對較為簡略，不能夠有效指導樣品的采集。而 《海洋監(jiān)測規(guī)范 第3部分：樣品采集、貯存與運輸》(GB 17378.3—2007)[7]作為目前指導常規(guī)海洋調查采樣方面的重要技術規(guī)范，其對海水、沉積物和海洋生物采集雖然都有詳細的規(guī)定，但涉及到的海水樣品的采集、貯存的規(guī)定方法則不適合水樣中的部分放射性核素的采集與儲存。因此，在實際海洋放射性監(jiān)測采樣過程中往往是需要同時參考幾種調查規(guī)范。

1.2 有關海洋放射性常規(guī)監(jiān)測調查的規(guī)范/規(guī)定

現(xiàn)行的技術規(guī)范中涉及海洋放射性常規(guī)監(jiān)測調查方案的有5項(表2)，包括①《核動力廠運行前輻射環(huán)境本底調查技術規(guī)范》(HJ 969—2018)[12]、②《核電廠環(huán)境輻射監(jiān)測規(guī)定》(NB/T 20246—2013)[4]、③《核電廠環(huán)境放射性本底調查技術規(guī)范》(NB/T 20139—2012)[5]、 ④《輻射環(huán)境監(jiān)測技術規(guī)范》(HJ/T 61—2001)[8]、⑤《氣載放射性物質取樣一般規(guī)定》(HJ/T 22—1998)[9]。各標準規(guī)范的適用范圍和主要內容如表2所示，其中①、②、③、④作為指導目前指導海洋放射性常規(guī)監(jiān)測調查的重要行業(yè)標準，都有對核動力廠運行前的本底調查和運行期間需要開展的海洋放射性檢測項目有明確規(guī)定，但它們之間確存在明顯差異。如有關核動力廠環(huán)境放射性本底調查中對海水介質中需要開展的監(jiān)測項目中④規(guī)定的有γ譜和3H；②中則規(guī)定有γ譜、90Sr和3H；③中規(guī)定的則是γ譜、14C、3H、90Sr；而①中規(guī)定的種類最多，包括總α、總β、γ譜、90Sr、3H等。有關海洋生物的監(jiān)測項目：④中規(guī)定的只有γ核素分析；②中則規(guī)定有γ譜和總β，③中規(guī)定的則是90Sr、134,137Cs、14C、3H等。對沉積物中的監(jiān)測項目規(guī)定上，上述四種行業(yè)規(guī)范同樣不一致，且均與《海洋工程環(huán)境影響評價技術導則》(GB/T 19485—2014)[13]中對環(huán)境與放射性現(xiàn)狀(背景)調查要求不符，監(jiān)測頻次也不滿足《海洋工程環(huán)境影響評價技術導則》(GB/T 19485—2014)[13]的技術要求。有關核電廠運行期間對海洋環(huán)境介質的輻射監(jiān)測方案中規(guī)范③和規(guī)范④同樣在監(jiān)測項目上存在差異性，規(guī)范③中要求海水需要開展γ譜、90Sr和3H的監(jiān)測，底泥中開展γ譜、90Sr監(jiān)測，海洋生物中開展γ譜、總β監(jiān)測；而規(guī)范④則要求開展的項目與運行前的環(huán)境輻射水平調查基本相同，即海水中開展的監(jiān)測項目包括γ譜、3H，底泥中開展γ譜、90Sr監(jiān)測分析項目，海洋生物只開展γ核素分析。

表2 有關海洋放射性常規(guī)監(jiān)測的標準規(guī)范(至2020年)Tab. 2 Standards and specifications related to routine monitoring of marine radioactivity

《輻射環(huán)境監(jiān)測技術規(guī)范》(HJ/T 61—2001)[8]作為指導我國開展輻射環(huán)境監(jiān)測的重要依據(jù)，距今制定實施已將近20年。近年來隨著海洋放射性環(huán)境監(jiān)測技術發(fā)展迅速，新形成了一系列的檢測方法與標準，各地輻射環(huán)境監(jiān)測技術的基礎建設和技術能力有了很大的提升，現(xiàn)行的《輻射環(huán)境監(jiān)測技術規(guī)范》(HJ/T 61—2001)[8]中的部分要求，如監(jiān)測項目、檢測方法、質量保證措施已不適用于當前的監(jiān)測需求。此外，《輻射環(huán)境監(jiān)測技術規(guī)范》(HJ/T 61—2001)[8]中有關海洋環(huán)境樣品的采集、預處理等環(huán)節(jié)，缺少具體的采樣儀器、采樣方法、采集的樣品量以及有關質保要求也與其他標準不一致現(xiàn)象。因此，不能有效指導輻射環(huán)境調查監(jiān)測的實施，有必要對《輻射環(huán)境監(jiān)測技術規(guī)范》(HJ/T 61—2001)[8]內容進行修訂完善。

1.3 有關海洋放射性應急監(jiān)測方案的規(guī)范/規(guī)定

現(xiàn)行的標準規(guī)范中涉及到海洋放射性核應急監(jiān)測的規(guī)范/規(guī)定有3項，分別為①《核動力廠核事故環(huán)境應急監(jiān)測技術規(guī)范》(HJ 1128—2020)[2]、②《核電廠環(huán)境輻射監(jiān)測規(guī)定》(NB/T 20246—2013)[4]、③《氣載放射性物質取樣一般規(guī)定》(HJ/T 22—1998)[9]，其中《氣載放射性物質取樣一般規(guī)定》(HJ/T 22—1998)[9]針對的是氣載放射性物質的檢測，而不涉及海水、海洋生物、海洋沉積物的應急監(jiān)測，而《核電廠環(huán)境輻射監(jiān)測規(guī)定》(NB/T 20246—2013)[4]中規(guī)定的應急監(jiān)測內容較為簡略。相對而言，《核動力廠核事故環(huán)境應急監(jiān)測技術規(guī)范》(HJ 1128—2020)[2]是生態(tài)環(huán)境部2020年6月制定實施的行業(yè)標準，里面對應急監(jiān)測的響應，應急狀態(tài)下的監(jiān)測范圍和布點原則，應急狀態(tài)下的監(jiān)測內容以及樣品采集、處理與管理，質量保證規(guī)定等都有全面、詳細的規(guī)定，是目前指導制定海洋放射性應急監(jiān)測方案的主要依據(jù)。

2 海洋放射性監(jiān)測分析方法現(xiàn)狀

根據(jù)海洋放射性監(jiān)測目的不同，我國海洋放射性監(jiān)測可分為輻射環(huán)境質量監(jiān)測、輻射污染源監(jiān)測、核與輻射事故應急監(jiān)測以及建設項目本底調查監(jiān)測等4種類型。根據(jù)《核動力廠核事故環(huán)境應急監(jiān)測技術規(guī)范(HJ 1128—2020)[2]、《核動力廠運行前輻射環(huán)境本底調查技術規(guī)范》(HJ 969—2018)[12]、《海洋工程環(huán)境影響評價技術導則》(GB/T 19485—2014)[13]、《核電廠環(huán)境輻射監(jiān)測規(guī)定》(NB/T 20246—2013)[4]、《核電廠環(huán)境放射性本底調查技術規(guī)范》(NB/T 20139—2012)[5]、《輻射環(huán)境監(jiān)測技術規(guī)范》(HJ/T 61—2001)[8]等有關規(guī)范/規(guī)定中對不同類型監(jiān)測項目中的介質和要素進行分類匯總見表3，涉及到需要開展的監(jiān)測項目包括： ①海水中的總U、總α、總β(去K)、Th、3H、89Sr、90Sr、40K、14C、51Cr、54Mn、58Co、60Co、131I、134Cs、137Cs、110mAg、65Zn、106Rh、226Ra、106Ru等，共21項；②海洋沉積物中的總U、Th、總β、90Sr、40K、54Mn、58Co、60Co、134Cs、137Cs、226Ra、232Th、238U、110mAg、106Rh、106Ru、131I、238U、239Pu、240Pu等，共20項；③海洋生物體中的總U、總β、90Sr、58Co、60Co、65Zn、40K、54Mn、134Cs、137Cs、226Ra、232Th、110mAg、106Rn、106Ru、3H(有機氚、組織自由氚)、14C等，共17項。

表3 有關規(guī)范中涉及的海洋放射性檢測項目(至2020年)Tab. 3 Marine radioactive detection items in relative specifications

為滿足海洋放射性監(jiān)測項目需要，現(xiàn)行可用于指導開展海洋放射性檢測分析的方法、標準共22項，其中包括11項國家標準、6項環(huán)境保護標準、3項核行業(yè)標準、1項海洋行業(yè)標準和1項檢驗檢疫行業(yè)標準(表4)[3,14-33]。但現(xiàn)有的海洋放射性核素監(jiān)測的標準、方法還不能夠覆蓋相關規(guī)范/規(guī)定中海洋放射性放射性檢測項目的要求?，F(xiàn)階段除了海洋沉積物環(huán)境中規(guī)定的檢測項目有相應的標準方法滿足檢測需求外，水體中的總α、Th、14C、106Ru、106Rh以及海洋生物體中的3H等均缺乏相應的檢測方法標準。

表4 海洋放射性核素分析測量相關標準方法(至2020年)Tab. 4 Related standard methods for analysis and measurement of marine radionuclides

此外，針對部分檢測項目，如水體中總U、90Sr、γ核素、131I，沉積物中的總U、90Sr、γ核素、106Ru、钚同位素以及海洋生物體中的90Sr、γ核素等還同時存在多種不同的檢測分析方法。如對海水中90Sr的現(xiàn)行分析方法就有二-(2-乙基己基)磷酸萃取色層法、發(fā)煙硝酸沉淀法和離子交換法等；沉積物中的钚同位素就有萃取色層法和離子交換法等。這些分析方法由于制定的年代不同，使用到的方法、儀器設備也不相同，導致對同一項目使用不同的檢測分析方法往往會有不同的探測限和檢測結果，不可避免的給國內有關單位開展輻射環(huán)境監(jiān)測時帶來了一定的困擾。

3 海洋放射性質量評價標準體系現(xiàn)狀

一般情況下對海洋環(huán)境中的放射性水平調查主要是對海水、海洋沉積物和海洋生物中的放射性核素含量水平進行檢測，但現(xiàn)有的有關海洋放射性質量評價標準體系中只有《海水水質標準》(GB3097—1997)[34]中對放射性核素含量限值做有規(guī)定?！逗Ｑ蟪练e物質量標準》(GB 18668—2002)[35]作為我國海洋沉積物評價的重要依據(jù)，但并沒有涉及放射性核素的濃度限值標準值。此外，《土壤環(huán)境質量 農用土壤污染風險管控標準》(GB 15618—2018)[36]也沒有放射性核素的評價標準。與此同時，目前我國還沒有專門針對海洋生物體的放射性核素濃度限值標準，只有我國的《食品中放射性物質限制濃度標準》(GB14882—94)[37]對我國食品中12種人工、天然放射性限制濃度作出專門規(guī)定(表5)。

現(xiàn)行的《海水水質標準》(GB3097—1997)[34]中只涉及到5種放射性核素，分別是60Co、90Sr、106Ru、137Cs、134Cs，根本不滿足有關海洋放射性調查監(jiān)測技術規(guī)范中不同類型的海洋放射性環(huán)境調查中對監(jiān)測項目的評價要求。而當前世界衛(wèi)生組織(WHO)、世界糧農組織(FAO)、聯(lián)合國原子輻射效應科學委員會(UNSCEAR)等國際組織對飲用水體和食品中有關推薦或指導關注的放射性核素種類多達28種(表5[38-40])。鑒于海洋漁獲物是我國居民日常消費食品來源的重要組成部分，筆者認為有必要增加海水和海洋生物體中放射性核素種類指導標準。此外，由于濱海核設施周邊海域海洋放射性水平往往有別于其他海域，建議針對性的制定不同的評價標準。

表5 海水水質標準放射性核素限值Tab. 5 Radionuclide limits of the Sea Water Quality Standard

4 海洋放射性監(jiān)測質量管理體系現(xiàn)狀

海洋放射性環(huán)境監(jiān)測質量管理體系包括監(jiān)測過程中的規(guī)章制度等程序文件、質量保證與質量控制技術與方法?，F(xiàn)有海洋放射性監(jiān)測全過程的質量管理體系有11項標準規(guī)范組成，包括5項國家標準和6項行業(yè)標準。5項國家標準分別為《海洋監(jiān)測規(guī)范—第3部分：樣品采集、貯存與運輸》(GB 17378.3—2007)[7]、《環(huán)境地表γ輻射劑量率測定規(guī)范》(GB/T 14583—93)[41]、《環(huán)境核輻射監(jiān)測規(guī)定》(GB 12379—90)[10]、《核設施流出物和環(huán)境放射性監(jiān)測質量保證計劃的一般要求》(GB 11216—89)[42]、《電離輻射監(jiān)測質量保證一般規(guī)定》(GB 8999—1988)[43]；6項行業(yè)標準分別為《核電廠環(huán)境輻射監(jiān)測規(guī)定》(NB/T 20246—2013)[44]、《輻射環(huán)境監(jiān)測技術規(guī)范》(HJ/T 61—2001)[8]、《核電廠環(huán)境放射性本底調查技術規(guī)范》(NB/T 20139—2012)[5]、《核動力廠運行前輻射環(huán)境本底調查技術規(guī)范》(HJ 969—2018)[12]、《核動力廠核事故環(huán)境應急監(jiān)測技術規(guī)范》(HJ 1128—2020)[2]、《海洋環(huán)境放射性核素監(jiān)測技術規(guī)程》(HY/T 235—2018)[3]。

《核設施流出物和環(huán)境放射性監(jiān)測質量保證計劃的一般要求》(GB 11216—89)[42]和《電離輻射監(jiān)測質量保證一般規(guī)定》(GB 8999—1988)[43]相較于其他質量控制規(guī)范則是專門用于輻射環(huán)境監(jiān)測質量控制的標準文件，其中《核設施流出物和環(huán)境放射性監(jiān)測質量保證計劃的一般要求》(GB 11216—89)[42]規(guī)定了樣品的采集、運輸、貯存中的質量控制，分析測量中的質量控制，數(shù)據(jù)記錄處理和管理等具體內容?！峨婋x輻射監(jiān)測質量保證一般規(guī)定》(GB 8999—1988)[43]則從質量保證計劃的制訂、質量保證計劃的實施(包括組織機構、人員選擇和培訓、測量裝置和材料、計量標準、測量過程中的質量保證措施、質量控制方法、質量保證記錄、質量保證核查)等內容。此外，《輻射環(huán)境監(jiān)測技術規(guī)范》(HJ/T 61—2001)[8]也從輻射環(huán)境監(jiān)測質量保證機構、監(jiān)測人員素質要求、測量儀器檢定檢驗、檢測方法的選用和驗證、實驗室內分析測量過程中的質量控制、實驗室間的質量控制以及數(shù)據(jù)處理中的質量控制等全過程中規(guī)定了輻射環(huán)境監(jiān)測過程中的質量控制方法。由于上述三者的制定年限距今已有二三十年的歷史，有關標準頒布實施的時間過長，上述標準中的文字表述、格式及要求等方面與國內現(xiàn)行標準的編制存在一定的差距。同時，受到當時監(jiān)測條件的限制，以及編制單位和人員的不同，不同標準中存在部分術語和方法不一致現(xiàn)象。此外，近年來海洋放射性監(jiān)測技術的迅速發(fā)展，新建立了一些監(jiān)測技術方法，但還缺少相關的技術規(guī)程用于規(guī)范監(jiān)測分析過程，如海上在線監(jiān)測系統(tǒng)的使用等。隨著民眾、管理部門對環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)關注度和要求的不斷提高，有必要對現(xiàn)有質量控制體系中的標準規(guī)范進行修訂，以建立一套符合規(guī)范、統(tǒng)一要求，涵蓋監(jiān)測人員資質和培訓、監(jiān)測人員職責、現(xiàn)場采樣、儀器校正與維護、樣品分析、標準物質的使用、數(shù)據(jù)處理、報告編寫等完整的質量保證體系，指導海洋放射性全過程和全要素的監(jiān)測。

5 建議

建立一個統(tǒng)一、全面的海洋放射性監(jiān)測技術體系可為新時期下開展海洋放射性環(huán)境監(jiān)測提供重要支撐，也是保障我國海洋放射性環(huán)境安全的重要舉措。因此，鑒于當前我國海洋放射性監(jiān)測技術體系還存在諸多問題，筆者建議當前應當對現(xiàn)有的海洋放射性監(jiān)測技術體系進行適當修訂、補充和整合，包括①擬定海洋放射性調查過程中海水、海洋沉積物和海洋生物的采樣基本規(guī)定；②修訂《輻射環(huán)境監(jiān)測技術規(guī)范》(HJ/T 61—2001)[8]，按照各類核設施和場所，分別制定監(jiān)測技術規(guī)范和數(shù)據(jù)處理規(guī)范；對《核動力廠運行前輻射環(huán)境本底調查技術規(guī)范》(HJ 969—2018)[12]、《核電廠環(huán)境放射性本底調查技術規(guī)范》(NB/T 20139—2012)[5]、《海洋工程環(huán)境影響評價技術導則》(GB/T 19485—2014)[13]根據(jù)監(jiān)測項目目的和監(jiān)測介質類型，整合現(xiàn)有技術規(guī)范中的監(jiān)測因子，構建統(tǒng)一的監(jiān)測方案；③研究建立當前海洋放射性監(jiān)測過程中所缺少的監(jiān)測項目分析方法，針對目前存在多種分析方法的監(jiān)測項目推薦使用統(tǒng)一的監(jiān)測分析方法；④修訂《中華人民共和國海水水質標準》(GB3097—1997)[34]中有關放射性核素的標準，研究建立海洋生物中放射性核素質量評價標準；⑤修訂整合現(xiàn)有海洋放射性環(huán)境監(jiān)測質量保證體系，建立符合當前監(jiān)測技術規(guī)范的質量保證體系，具體見表6。

表6 海洋放射性監(jiān)測技術體系發(fā)展規(guī)劃建議Tab. 6 Suggestions for the development of marine radioactivity monitoring technology system

續(xù)表

6 總結

隨著我國及周邊國家濱海核設施和核技術利用項目的大力建設與發(fā)展，迫切需要建立一套統(tǒng)一、規(guī)范的海洋放射性監(jiān)測技術體系，以保障和應對我國海洋放射性環(huán)境安全與風險。本文分別對當前海洋放射性樣品采集規(guī)范、海洋放射性監(jiān)測技術規(guī)范體系、海洋放射性監(jiān)測分析方法體系、海洋放射性質量評價體系和質量保證體系進行梳理，提出海洋放射性監(jiān)測技術體系的發(fā)展建議。當前正值國家“十四五規(guī)劃”編制時期，通過提出海洋放射性監(jiān)測技術體系優(yōu)化方案，為海洋環(huán)境監(jiān)測技術體系規(guī)劃工作提供參考。