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    調(diào)控硼硫摻雜比實現(xiàn)金剛石n型轉(zhuǎn)變的研究

    2021-12-27 09:50:16李宗寶
    原子與分子物理學報 2021年6期
    關(guān)鍵詞:禁帶晶格能級

    李宗寶, 王 霞, 李 勇

    (銅仁學院 材料與化學工程學院, 銅仁 554300)

    1 引 言

    由于強的sp3雜化軌道而形成的C-C四面體結(jié)構(gòu)使金剛石兼具大的硬度(HV100 GPa)、高的熱導率(20 W·cm-1· K-1)、寬的透光波段(0.22-2.5 μm)、高的楊氏模量(1000 GPa)和高的電阻率(1016Ω·cm)等優(yōu)點,在工業(yè)、科技、國防、微電子等行業(yè)得到了廣泛的應(yīng)用,尤其高溫高壓環(huán)境下的穩(wěn)定特性使其成為構(gòu)建極端環(huán)境器件的重要材料[1-5]. 隨著金剛石大單晶合成工藝的日趨成熟,特種功能金剛石的制備及在特定領(lǐng)域的應(yīng)用成為研究的重點.

    為有效調(diào)控金剛石的禁帶寬度(~5.5 eV) ,通過元素摻雜的方式可以引入受主或施主原子,從而獲得p型或n型金剛石半導體[6-10]. 然而,小劑量單一元素摻雜對于提升金剛石的半導體性能(電輸運特性)并不明顯,而采用重摻雜的方式易引入晶格畸變,進而嚴重影響金剛石的機械性能[11, 12]. 同時,雖然實驗上已獲得以硼元素摻雜為代表的典型p型半導體金剛石材料[12-14],但是由于理想施主元素的缺失,具有優(yōu)良電輸運特性的n型半導體金剛石卻鮮見報道.

    對于單一元素摻雜,雖然理論證明采用氮元素替位金剛石中的碳元素會為晶胞中提供一個額外電子,使其形成n型半導體(圖1d)[15]. 然而,實驗結(jié)果證明,低濃度氮摻雜較難獲得n半導體. 同時,吉林大學馬紅安教授課題組合成的高濃度氮摻雜綠色金剛石大單晶亦不具備導電性[16]. 另外,采用同主族的磷元素摻雜易在金剛石中形成深能級缺陷及磷團聚現(xiàn)象,亦不能賦予金剛石n型半導體特性[14]. 大量實驗證明,通過采用單一元素摻雜來獲得n型金剛石半導體存在諸多困難.

    采用多元素協(xié)同摻雜除能有效避免因單一摻雜原子半徑不匹配造成大的晶格畸變外,還能夠通過不同摻雜原子的電子協(xié)同實現(xiàn)對能帶的有效調(diào)控[17-20],進一步獲得理想n型金剛石半導體. 基于硼(B)、硫(S)元素的協(xié)同摻雜,本課題組首次獲得了p、n型可調(diào)協(xié)金剛石半導體[21]. 然而, 其內(nèi)含的具體物理機理尚未深入理解. 基于此,本文采用基于密度泛函理論的第一性原理方法,以形成能為主要判據(jù),研究了B、S不同比例單摻雜及共摻雜金剛石的可能形式,通過對電子結(jié)構(gòu)的比較,給出了B/S摻雜改性的微觀機理,為后續(xù)實驗上更好的獲得n型金剛石半導體提供理論支撐.

    2 理論計算方法

    為從原子角度獲得B-S協(xié)同摻雜在金剛石中的可能存在形式及對金剛石電學性能的影響,采用Vienna Ab-initio Simulation Package(VASP)軟件包對其相關(guān)性能進行計算[22]. 在周期性邊界條件下,采用GGA+PBE方法處理電子間的交換關(guān)聯(lián)能[23]. 由于需要對不同摻雜濃度進行比較,我們在基礎(chǔ)原胞(如圖1a)的基礎(chǔ)上采用2×2×2的超晶胞(共64個原子)進行建模. 由于實驗中元素摻雜的濃度較低,造成的晶格畸變較小可以忽略,因此本文固定了晶角大小而只對摻雜后的晶格常數(shù)進行優(yōu)化,如表1所示. 在倒格矢空間,平面波截斷能取為600 eV,k點取值為6×6×6[24],優(yōu)化及性能計算中采用收斂精度為1×10-6eV/atom,原子弛豫精度為1×10-4?. 雖然GGA會低估金剛石的禁帶寬度,但仍能較好反映出元素摻雜對金剛石能帶變化趨勢的影響[17],并進一步反映出對電學性能的影響.

    表1 不同原子摻雜金剛石結(jié)構(gòu)的晶格常數(shù)及部分鍵長變化

    形成能是表征元素摻雜穩(wěn)定性、摻雜量及元素摻雜競爭機制的特征量. 本文計算了單一元素不同摻雜比例及B-S元素協(xié)同摻雜過程中的形成能(Eform),采用公式如下[17]:

    Eform=Edoped-Ediamond-n·μcoped+n·μC

    (1)

    式中Edoped和Ediamond分別為摻雜后金剛石及純金剛石的能量,μcoped和μC為摻雜原子和碳原子的能量,n為摻雜原子數(shù)目. 在同類元素不同比例摻雜中,為探究形成能隨摻雜原子數(shù)量的變化關(guān)系,進一步計算了平均摻雜形成能:

    Emf=Eform/n

    (2)

    進一步,為探究摻雜元素的分散效果,還討論了多摻雜原子近鄰及次近鄰摻雜情況,并對相應(yīng)形成能進行比較.

    圖1 (a)計算用金剛石單晶胞結(jié)構(gòu)示意圖,(b)金剛石的布里淵區(qū)及高對稱點示意圖,(c)金剛石單晶胞能帶結(jié)構(gòu),(d) 微量N摻雜金剛石的能帶結(jié)構(gòu).Fig. 1 (a) Crystal structure of diamond, (b) Schematic diagram of Brillouin zone and high symmetry point of diamond. Band structure of the pure diamond (c), and diamond with N doping (d).

    3 結(jié)果與討論

    3.1 不同摻雜的晶格結(jié)構(gòu)

    基于溫度梯度實驗合成法[21],摻雜元素以替位形式存于金剛石晶體. 在實驗中并不能排除摻雜元素析出問題,因此元素摻雜形成能的相對大小可以有效反饋實驗中雜質(zhì)原子摻雜的難易度. 基于B、S元素在金剛石中的可能存在形式,計算了其不同比例摻雜金剛石的總形成能,同時采用平均形成能評估原子摻雜的難易度,如圖2所示. 由圖2(a)可以看出,(1)單個B原子替位摻雜形成能較低(~4.3 eV),證明其易于形成對金剛石的摻雜;(2)雙B原子及三個B原子共摻雜的平均形成能低于單B原子摻雜形成能,且隨摻雜濃度的增加,平均形成能變化不大,證明B原子可以實現(xiàn)大比例替位摻雜金剛石;(3)大比例B原子共摻雜中,近鄰摻雜的平均形成能最低,證明B原子對金剛石晶體進行摻雜時易于在晶體中形成團聚,與實驗結(jié)果相吻合[21];(4)隨著B摻雜比例的變化,金剛石晶胞參數(shù)變化較小(表1),證明B摻雜不易造成金剛石晶格結(jié)構(gòu)的畸變,從而對金剛石硬度等的影響較小,為較理想的摻雜元素. 究其原因為B原子(0.95 ?)與C原子相仿的原子半徑大小(0.86 ?). 對于S元素摻雜,由圖2(b)可以看出:(1)單個S原子摻雜的平均形成能均遠大于單個B原子摻雜的平均形成能(約為后者的3倍),證明S摻雜難于B摻雜;(2)多S原子共摻雜平均形成能小于單一S元素摻雜形成能,同時非近鄰平均形成能最低,證明S單摻雜傾向于分散替位摻雜形式. 由于S原子半徑(1.04 ?)遠大于C原子半徑,使S摻雜易造成金剛石晶格畸變(表1),進而需較大能量實現(xiàn)S替位摻雜. 再次,由于B元素摻雜不存在明顯的閾值,對于B、S協(xié)同摻雜,影響其摻雜濃度的因素主要源于S元素的摻雜比例. 為此,我們主要討論B∶S=1∶1,2∶1和1∶2三種不同比例摻雜的形成能,如圖2c所示. 通過比較可以看出,B與S以2∶1比例近鄰協(xié)同摻雜時的平均形成能最低,應(yīng)為最可能出現(xiàn)的穩(wěn)定協(xié)同摻雜存在形式. B-B-S近鄰結(jié)構(gòu)單元的出現(xiàn),使B替位所形成的晶格收縮與S形成的晶格膨脹有效抵消,從而使摻雜后的金剛石晶體結(jié)構(gòu)具備更好的熱力學穩(wěn)定性.

    圖2 (a)不同比例B摻雜金剛石,(b) S摻雜金剛石和(c) B-S共摻雜金剛石的形成能. 其中(a)和(b)分別給出了平均單個原子摻雜的形成能. 內(nèi)嵌圖為不同比例摻雜后最優(yōu)化晶胞結(jié)構(gòu).Fig. 2 Formation energies of diamonds with different B dopings (a), S dopings (b) and co-doping of B and S(c). Average atom formation energies of B or S dopings are also showed in (a) and (b), respectively, while the stabilized crystal structures are also presented.

    3.2 B摻雜金剛石電子結(jié)構(gòu)

    在不同比例B近鄰摻雜金剛石最優(yōu)化晶體結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上,為深入探究摻雜B元素對金剛石性能的影響,進一步計算了其能帶及態(tài)密度,如圖3所示. 由圖3(a-b)可以看出,由于B原子較C原子少1個價電子,B替代C后在晶格中引入空穴而使價帶頂能級上移并穿越費米面,微弱減小了金剛石的禁帶寬度;通過態(tài)密度可以看出,摻雜后的價帶頂能級主要由C/B-2p軌道貢獻,B摻雜未在禁帶中形成雜質(zhì)能級. 由于B原子半徑較C原子半徑小,因此摻雜后的C-B鍵鍵長較C-C鍵變長并在摻雜位置處發(fā)生微小晶格畸變.伴隨摻雜后共價鍵作用的減弱,電子局域性進一步增強,提升了其在其它高對稱k點的能級密度[25]. 進一步,當雙B原子團簇協(xié)同摻雜金剛石晶體后,在缺陷處同時引入一空穴對. 由于雙B原子在空間結(jié)構(gòu)上的對稱性,較單B原子摻雜,其在禁帶中形成一條淺缺陷能級. 雙硼原子的近鄰摻雜,由于空穴的引入使C-B和B-B鍵的成鍵電子發(fā)生缺失,從而使C/B-p電子能級向高能量方向移動,進而成為深缺陷能級. 同時,C-B鍵耦合作用的減弱使摻雜后金剛石價帶頂能級進一步彌散,增大載流子有效質(zhì)量,減弱了載流子遷移率. 當進一步增加摻雜B原子,在金剛石中形成的線性B-B-B排列結(jié)構(gòu)使B及近鄰C的2p態(tài)重疊進一步加強,中間B電子云向近鄰B的移動使其2p態(tài)能級在禁帶中位置更加局域而促使禁帶中雜質(zhì)能級進一步加深,帶隙由1.104 eV增加為1.21 eV,成為電子空穴強復合中心. 此外,由于載流子有效質(zhì)量決定半導體載流子的遷移率,因此通過調(diào)控而獲得較小的有效質(zhì)量,能夠進一步提升半導體的電學性能. 我們計算了B摻雜前后金剛石的有效質(zhì)量,如表2所示. 通過對比可以看出,由于B替位摻雜后新B-C鍵的形成,其進一步改善了價帶頂?shù)哪芗壗Y(jié)構(gòu),使空穴有效質(zhì)量由未摻雜時的0.35 m0減小為0.242 m0(2B)和0.279 m0(3B),能夠有效提升其空穴載流子遷移率[26],與實驗結(jié)果吻合較好. 總之,隨著替位B摻雜量的增加,易在禁帶中產(chǎn)生深缺陷雜質(zhì)能級.該雜質(zhì)能級在外電場作用下,可成為載流子躍遷的中間橋梁[20],而提升金剛石的整體電學性能;另外,空穴有效質(zhì)量減小利于其空穴遷移率的提升. 總之,B單摻雜會在禁帶中產(chǎn)生深缺陷雜質(zhì)能級,影響金剛石半導體的光學性能但在特定電場條件下利于電學性能提升,但其準確控制摻雜比例尚存在困難.

    3.3 S單摻雜金剛石

    由于S原子比C原子多2個價電子,單個S原子替代C原子后在晶格中引入了兩個自由電子,易造成費米能級上移至導帶底附近并伴隨在導帶底附近形成新的淺缺陷雜質(zhì)能級[27],與氮摻雜類似,使金剛石由p型半導體轉(zhuǎn)變?yōu)閚型半導體,如圖4a和圖1d所示. 在晶格中引入的富余電子被晶格所共享,進而利于提升摻雜后金剛石的載流子遷移率[28]. 通過對應(yīng)的PDOS圖(圖4b)可以看出,由于硫所提供的富余2p電子未與緊鄰C原子成鍵而使其彌散于費米面附近,展寬導帶底能級的同時有效降低禁帶寬度;對于價帶頂能級,C-S成鍵軌道與C-C成鍵類似,形貌基本保持不變. 進一步增加近鄰S原子摻雜,由于富余電子的進一步摻入,兩條新的雜質(zhì)能級進一步填充在禁帶中,如圖4(c)所示. 由圖4(d)可以看出,由于C-S-S-C結(jié)構(gòu)的產(chǎn)生,S原子的未成鍵電子為S-C共享,該未成鍵電子所形成的雜質(zhì)能級使電子更易躍遷至導帶底,從而大幅提升金剛石的導電性能. 雖然進一步遠距離摻雜S原子能夠進一步提升禁帶中雜質(zhì)能級的密度(圖4e),但其只是進一步加密雜質(zhì)能級數(shù)量并與近鄰摻雜相似. 總之,S元素的摻雜,由于在晶格中引入富余電子,從而使金剛石由p型半導體變?yōu)閚型半導體,同時大幅提升載流子濃度而提升其導電效率,與實驗結(jié)果吻合較好. 然而,由于S的大劑量摻入易引起晶格畸變,不利于保持金剛石的機械性能,因此小劑量S與B的協(xié)同摻雜有望在保持其機械性能基礎(chǔ)上獲得n型半導體.

    圖3 不同比例B摻雜的金剛石電子結(jié)構(gòu)圖. (a)和(b)為一個B原子替位C原子后的能帶圖和態(tài)密度圖,(c)和(d)為兩個B近鄰摻雜金剛石的能帶圖及態(tài)密度圖,(e)和(f)為三個B近鄰摻雜金剛石能帶圖及態(tài)密度.Fig. 3 Electronic structures of diamonds with different B dopings. Band structures and partial densities of states (PDOS) of diamonds with one B atom substituting for one C atom (a-b), two B substituting for two neighboring C atoms (c-d), and three B atoms substituting for three neighboring C atoms (e-f).

    表 2 不同元素摻雜后的金剛石電子及空穴有效質(zhì)量

    圖4 不同比例S單摻雜金剛石電子機構(gòu). (a)和(b)分別為一個S原子替位C原子能帶圖和分波態(tài)密度,(c)和(d)為兩個S次近鄰摻雜金剛石能帶圖及態(tài)密度,(e)和(f)為兩個近鄰S與另非近鄰S共摻雜金剛石能帶圖及態(tài)密度. 其中(a), (c), (e)中紅色給出直線費米面.Fig. 4 Electronic structures of diamonds with different S atoms. Band structures and PDOSs of diamonds with one S atom substituting for one C atom (a-b), two S atoms substituting for two neighboring C atoms (c-d), and third S atoms substituting for the non-neighbor C atoms (e-f). Red lines in (a), (c) and (e) give out the Fermi level.

    3.4 B-S協(xié)同摻雜金剛石

    大量理論和實驗證明,通過互異性原子協(xié)同摻雜,能夠有效克服單元素摻雜存在的弊端. 基于此,我們前期實驗通過B-S協(xié)同摻雜獲得了高電導率的p型半導體金剛石大單晶,并通過調(diào)整B、S的摻雜比例實現(xiàn)金剛石從p型向n型的轉(zhuǎn)變. 雖然第一性原理模型所采用的摻雜比例無法與實驗完全等同,但不同摻雜比例引起材料性能的變化趨勢與實驗趨勢相同. 基于此,在形成能結(jié)果基礎(chǔ)上(圖2),我們討論了三類B/S典型比例近鄰摻雜(B∶S=2∶1,B∶S=1∶1和B∶S=1∶2)的電子結(jié)構(gòu),如圖5所示. 由圖5及表2可以看出: B-B-S摻雜結(jié)構(gòu)金剛石(B∶S=2∶1),由于B較C外層少1個價電子,而S較C多2個價電子,因此B-B-S結(jié)構(gòu)協(xié)同摻雜未在晶格中摻入富余電子,使摻雜后金剛石保持p型半導體性質(zhì);摻雜造成的晶格缺陷使S-2p電子較C-2p電子更加局域,進而貢獻并擴寬了導帶底能級;摻雜的B原子因為較弱的得電子能力,使B-2p電子主要貢獻并擴寬價帶頂能級. 兩者的共同貢獻進一步減小了金剛石的禁帶寬度,如圖5a-b所示. 進一步增加S摻雜比例為B∶S=1∶1,通過圖5c可以看出,B-S原子對的協(xié)同摻雜在晶格中引入富余電子而使金剛石實現(xiàn)了由p型向n型的轉(zhuǎn)變(與實驗所得負Hall系數(shù)相吻合[21]). 由于B原子較小的半徑對S原子摻雜所形成的晶格畸變形成了緩沖,共摻雜造成的晶格畸變較S單摻雜小. 較小的晶格畸變及電子摻雜注入使金剛石導帶底附近的雜質(zhì)缺陷能級局域為淺缺陷能級(0.59 eV),能夠明顯提升金剛石的電導率. 進一步通過添加S原子而增加富余電子的注入,在金剛石晶格中易形成B-S-S摻雜基團(B∶S=1∶2). 相較于B-S摻雜,一方面,多余電子進入晶格進一步增加了費米面底部雜質(zhì)能級數(shù)量,有望進一步提升載流子的濃度;另一方面,S摻雜進一步造成較大的晶格畸變(圖5f),在價帶頂引入一深缺陷能級(0.87 eV),形成新的捕獲中心,不利于電學性能提升. 通過上述不同比例協(xié)同摻雜的對比可以看出:B與S同比例摻雜,因為獨立電子的存在使金剛石成為n型半導體;當進一步增加B摻雜量,則使金剛石保持p型半導體并呈現(xiàn)與B單摻雜類似的趨勢;當進一步增加S摻雜量時,由于晶格畸變的產(chǎn)生使金剛石價帶頂產(chǎn)生深缺陷能級,進而影響其電學性能. 因此,調(diào)控金剛石由p型向n型轉(zhuǎn)變的最佳閾值比例為B∶S=1∶1. 同時,為保證導帶底附近施主能級為淺缺陷能級,n型金剛石半導體的最佳摻雜比例亦應(yīng)控制為等比例摻雜.我們實驗中采用原始投料比作為參照[21],通過實驗中所獲得的轉(zhuǎn)變閾值(B∶S=1∶3)與本理論值(B∶S=1∶1)的對比可以看出,S元素在實驗過程中發(fā)生了析出,從而使實際進入晶格中的數(shù)量少于實際投料量,與形成能的計算結(jié)果相吻合.

    圖5 (a)和(b)為B∶S= 2∶1摻雜金剛石的能帶及態(tài)密度圖;(c)和(d)為B∶S = 1∶1摻雜能帶及態(tài)密度圖;(e)和(f) 為B∶S= 1∶2摻雜能帶及態(tài)密度圖. (a)-(c)中紅線為費米面位置.Fig. 5 Band structures and PDOSs of diamonds with ratio B∶S= 2∶1 (a-b), B∶S= 1∶1(c-d) and B∶S= 1∶2 (e-f). Red lines in (a)-(c) are Fermi levels.

    4 結(jié) 論

    采用第一性原理,本文主要討論了不同濃度B和S協(xié)同摻雜實現(xiàn)金剛石半導體由p型向n型的轉(zhuǎn)變. 通過形成能的比較得出B元素在金剛石中無摻雜閾值且易團聚;在保證金剛石機械性能條件下,S的摻雜濃度較小. 由電子結(jié)構(gòu)計算得出,B替位摻雜易在晶格中引入空穴,大濃度B摻雜使金剛石保持p型半導體且在價帶頂產(chǎn)生深能級缺陷. 該深缺陷能級在特定外電場條件下為載流子提供了躍遷橋梁,利于金剛石電學性能的提升; S摻雜雖在晶格中引入電子,使金剛石轉(zhuǎn)變?yōu)閚型半導體,但大濃度摻雜所造成的晶格畸變對機械性能影響較大. 相對于其他比例摻雜,B∶S=1∶1協(xié)同摻雜在保證小晶格畸變條件下獲得n型金剛石半導體且形成能最低,為最可能摻雜方式. 通過實驗與理論所得B-S物料比進一步證明實驗合成過程中存在S元素的析出現(xiàn)象.

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