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    團(tuán)簇吸附CO的密度泛函理論研究

    2021-12-27 09:50:10王必利
    關(guān)鍵詞:能隙基態(tài)鍵長(zhǎng)

    王必利, 宋 蕊, 仝 亮

    (陸軍工程大學(xué) 基礎(chǔ)部, 南京 211101)

    1 引 言

    團(tuán)簇是由幾個(gè)乃至上千個(gè)原子、 分子或離子通過(guò)物理或化學(xué)結(jié)合力組成的相對(duì)穩(wěn)定的微觀(guān)或亞微觀(guān)聚集體, 其物理和化學(xué)性質(zhì)隨所含的原子數(shù)目而變化, 其在表面吸附、 化學(xué)催化等方面有著十分重要的應(yīng)用[1-10]. 團(tuán)簇催化劑已成為當(dāng)前團(tuán)簇科學(xué)研究中一個(gè)相當(dāng)重要的方向, 新的團(tuán)簇催化材料的出現(xiàn), 將對(duì)人們的生產(chǎn)、 生活產(chǎn)生重要的影響. 在團(tuán)簇催化反應(yīng)中, 分子在團(tuán)簇表面的吸附是整個(gè)反應(yīng)中最關(guān)鍵的一個(gè)步驟. 所以, 研究分子在團(tuán)簇表面的吸附對(duì)理解團(tuán)簇催化反應(yīng)的機(jī)理, 研制新型團(tuán)簇催化材料, 尋找合適的催化劑有著重要的意義. 此外, CO是大氣中分布最廣和數(shù)量最多的污染物, 如何消除CO成為一個(gè)重要的環(huán)保難題, 因此, CO的吸附研究就顯得尤為重要.

    近年來(lái), 隨著計(jì)算科學(xué)的發(fā)展, 密度泛函理論(DFT)在研究小分子H2, O2, NO等在團(tuán)簇表面吸附中的作用日益凸顯[11-14]. 當(dāng)前有了一些關(guān)于金團(tuán)簇吸附一氧化碳分子的實(shí)驗(yàn)和理論研究[15-17], 但是團(tuán)簇的尺寸較小, 而且多為中性團(tuán)簇, 對(duì)于陰離子團(tuán)簇的研究, 特別是對(duì)參雜陰離子團(tuán)簇的實(shí)驗(yàn)與理論研究較少. 為了研究陰離子金團(tuán)簇替代摻雜鉻原子后對(duì)團(tuán)簇吸附一氧化碳的影響, 課題組采用DFT理論系統(tǒng)研究了Aun+1-1、 AunCr-1(n=1-10)與CO的相互作用, 給出了Aun+1CO-1、 AunCrCO-1團(tuán)簇的基態(tài)構(gòu)型, 對(duì)比了團(tuán)簇尺寸變化時(shí)其吸附能、 平均結(jié)合能、 二階差分能、 能隙的變化, 分析了Aun+1CO-1、 AunCrCO-1(n=5-7)團(tuán)簇的軌道電荷分布. 希望能為新型CO催化材料的設(shè)計(jì)提供理論上的參考.

    2 計(jì)算方法

    本文全部計(jì)算工作使用dmol3[18,19]程序包進(jìn)行, 所有計(jì)算均設(shè)定為自旋非限制, 并且沒(méi)有設(shè)置任何對(duì)稱(chēng)性限制. 在廣義梯度近(GGA)中, 交換關(guān)聯(lián)勢(shì)采用Perdew-Wang(1991)NLDA function(PW91)方法, 價(jià)電荷設(shè)定為-1, 考慮到密度泛函理論中對(duì)重元素的計(jì)算需要考慮相對(duì)論效應(yīng), 因此核軌道的處理采用全電子相對(duì)論 (AER)計(jì)算, 選擇了精度最高的雙數(shù)值軌道基組+軌道極化函數(shù)(DNP)進(jìn)行了結(jié)構(gòu)優(yōu)化, 電荷布局為Mulliken電荷分析. 結(jié)構(gòu)優(yōu)化的收斂標(biāo)準(zhǔn)為: 能量閾值1×10-6Hartree(1 Hartree=27.21 eV), 力場(chǎng)0.002 Hartree/ ?, 最大位移0.005 ?, 結(jié)構(gòu)優(yōu)化過(guò)程中, 對(duì)自旋和對(duì)稱(chēng)性均不作限制.

    為驗(yàn)證所選方法的可靠性, 表一給出了采用不同泛函計(jì)算了Au2團(tuán)簇的鍵長(zhǎng)、 振動(dòng)頻率、 垂直電離勢(shì)VIP、 CO的鍵長(zhǎng)、 振動(dòng)頻率, 以及對(duì)應(yīng)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果. 比較表明本文所選用的計(jì)算方法與實(shí)驗(yàn)結(jié)果最為吻合.

    表1 不同泛函計(jì)算Au2團(tuán)簇與CO多種性質(zhì)的結(jié)果對(duì)比

    3 結(jié)果與分析

    3.1 基態(tài)結(jié)構(gòu)

    表2 與AunCr-1、 AunCrCO-1 (n=1-10)的基態(tài)構(gòu)型(大球表示Cr原子, 未標(biāo)注的小球表示Au原子)

    圖1 Aun+1CO-1基態(tài)結(jié)構(gòu)中C-O鍵長(zhǎng)與CO振動(dòng)頻率Fig.1 Bond lengths and viberation frequencies of CO in Aun+1CO-1(n=1-10) with lowest energy structure

    圖2 AunCrCO-1 基態(tài)結(jié)構(gòu)中C-O鍵長(zhǎng)與CO振動(dòng)頻率Fig.2 Bond lengths and viberation frequencies of CO in AunCrCO-1 (n=1-10) with lowest energy structure

    最后分析Aun+1CO-1、 AunCrCO-1(n=1-10)團(tuán)簇中的C-O鍵長(zhǎng)與CO振動(dòng)頻率相較氣相CO分子的變化: CO分子鍵強(qiáng)減弱, 活性增強(qiáng)了, C-O鍵長(zhǎng)越長(zhǎng), 表示被活化的程度越大,反之, 被活化的程度就越小; 圖1與圖2分別給出了Aun+1CO-1、 AunCrCO-1中C-O鍵長(zhǎng)、C-O振動(dòng)頻率, 可以看出, Aun+1CO-1團(tuán)簇中C-O鍵長(zhǎng)范圍在1.155 ? ~1.198 ?, 由表1可知?dú)庀郈O鍵長(zhǎng)為1.140 ?, C-O鍵長(zhǎng)伸長(zhǎng)量在0.015 ? ~0.058 ?, 其中Au4CO-1中C-O鍵長(zhǎng)最長(zhǎng), 說(shuō)明Au4CO-1活化最強(qiáng), Au11CO-1中C-O鍵長(zhǎng)最短, 說(shuō)明Au4CO-1活化最弱, 總體上隨著團(tuán)簇尺寸的增大, C-O鍵長(zhǎng)伸長(zhǎng)量趨于減小; AunCrCO-1團(tuán)簇中C-O鍵長(zhǎng)范圍在1.158 ? ~1.208 ?, C-O鍵長(zhǎng)伸長(zhǎng)量在0.018 ? ~0.068 ?, C-O鍵長(zhǎng)變化規(guī)律與Aun+1CO-1類(lèi)似. 結(jié)果表明, Aun+1CO-1、 AunCrCO-1中C-O相較氣相CO分子的鍵長(zhǎng)都有所增加, AunCrCO-1團(tuán)簇中C-O鍵長(zhǎng)相較Aun+1CO-1團(tuán)簇中C-O鍵長(zhǎng)長(zhǎng), 說(shuō)明Aun+1CO-1團(tuán)簇替代摻雜Cr原子,有助于CO分子的活化.

    表3 團(tuán)簇 Aun+1CO-1基態(tài)吸附能Eads, 結(jié)合能Eb, 能隙Egap,二階差分能ED2, C-O鍵長(zhǎng), C-Au鍵長(zhǎng), C-O振動(dòng)頻率, C-Au振動(dòng)頻率, CO電荷

    表4 團(tuán)簇 AunCrCO-1基態(tài)吸附能Eads, 結(jié)合能Eb, 能隙Egap, 二階差分能ED2,C-O鍵長(zhǎng), C-X(X=Au,Cr)鍵長(zhǎng), C-O振動(dòng)頻率, C-X振動(dòng)頻率(X=Au,Cr), CO電荷

    團(tuán)簇研究中, 常常用振動(dòng)頻率來(lái)描述成鍵原子間的相互作用強(qiáng)弱, 振動(dòng)頻率越高, 相互作用越強(qiáng). 由圖1與圖2比較發(fā)現(xiàn): AunCrCO-1團(tuán)簇中CO振動(dòng)頻率總體上低于Aun+1CO-1團(tuán)簇中CO振動(dòng)頻率, 說(shuō)明AunCrCO-1團(tuán)簇中C-O相互作用要弱于Aun+1CO-1團(tuán)簇中C-O相互作用, 這與前面鍵長(zhǎng)分析結(jié)果相吻合.

    為了研究團(tuán)簇替代摻雜鉻原子對(duì)團(tuán)簇穩(wěn)定性、化學(xué)活性與吸附強(qiáng)度的影響, 表3、4分別給出了Aun+1CO-1、 AunCrCO-1(n=1-10)團(tuán)簇的吸附能Eads、 平均結(jié)合能Eb、 能二階差分能ED2、 隙Egap、 C-O鍵長(zhǎng)、 C-Au/Cr鍵長(zhǎng)、C-O振動(dòng)頻率、以及CO電荷. Aun+1CO-1、AunCrCO-1團(tuán)簇的Eads、Eb、ED2定義式如下:

    Eads[Aun+1CO-1]=E[CO]+

    (1)

    Eads[AunCrCO-1]=E[CO]+

    E[AunCr-1]-E[Aun+1CO-1]

    (2)

    Eb[Aun+1CO-1]=(-E[Aun+1CO-1]+

    nE[Au]+E[Au-1]+E[O]+E[C])/(n+3)

    (3)

    Eb[AunCrCO-1]=(-E[AunCrCO-1]+

    (n-1)E[Au]+E[Au-1]+E[Cr]+

    E[O]+E[C])/(n+3)

    (4)

    ED2[Aun+1CO-1]=E[Aun+2CO-1]+

    E[AunCO-1]-2E[Aun+1CO-1]

    (5)

    ED2[AunCrCO-1]=E[Aun+1Cr CO-1]+

    E[Aun-1Cr CO-1]-2E[AunCrCO-1]

    (6)

    以上E(X)(X= C、 O、 Cr、 Au、 Au-1、 AunCO-1、 Aun+1CO-1、 Aun+2CO-1、 Aun-1Cr CO-1、 AunCr CO-1、 Aun+1CO-1、 Aun+1CO-1)表示對(duì)應(yīng)原子與團(tuán)簇的能量.

    3.2 吸附強(qiáng)度分析

    圖3 Aun+1CO-1、 AunCrCO-1基態(tài)的吸附能Fig.3 Adsorption energies of Aun+1CO-1 and AunCrCO-1 (n=1-10) with lowest energy structure

    圖4 Aun+1CO-1、 AunCrCO-1基態(tài)的平均結(jié)合能Fig. 4 Average binding energies of Aun+1CO-1 and AunCrCO-1 (n=1-10) with lowest energy structure

    3.3 穩(wěn)定性和化學(xué)活性分析

    二階差分能是描述團(tuán)簇穩(wěn)定性的一個(gè)很好的物理量, 其值越大, 對(duì)于團(tuán)簇穩(wěn)定性越大. 圖5給出了Aun+1CO-1、 AunCrCO-1的二階差分能ED2隨團(tuán)簇尺寸的演化規(guī)律, 可以看出:對(duì)于Aun+1CO-1團(tuán)簇, 其二階差分能具有明顯的“幻數(shù)”效應(yīng), Aun+1CO-1(n=3,5,7,9)團(tuán)簇的二階差分能大于相鄰的團(tuán)簇, 隨著團(tuán)簇尺寸增大, Aun+1CO-1團(tuán)簇的二階差分能趨于穩(wěn)定; 對(duì)于AunCrCO-1團(tuán)簇, 其二階差分能的不具備和Aun+1CO-1團(tuán)簇一樣的“奇偶”振蕩性.

    圖5 Aun+1CO-1、 AunCrCO-1基態(tài)的二階差分能Fig.5 Second-order difference energies of Aun+1CO-1 and AunCrCO-1 (n=1-10) with lowest energy structure

    圖6 Aun+1CO-1、 AunCrCO-1基態(tài)能隙Fig.6 Energy gaps of Aun+1CO-1 and AunCrCO-1 (n=1-10) with lowest energy structure

    能隙反映了團(tuán)簇的化學(xué)活性, 是考察物質(zhì)導(dǎo)電性的參數(shù), 能隙越大, 團(tuán)簇化學(xué)活性越低, 反之, 能隙越小, 團(tuán)簇化學(xué)活性越低. 圖6給出了Aun+1CO-1、 AunCrCO-1的能隙隨團(tuán)簇尺寸的演化規(guī)律, 可以看出: 對(duì)于Aun+1CO-1團(tuán)簇, 其能隙值與二階差分能一樣也具有“奇偶”震蕩性, 偶數(shù)團(tuán)簇的能隙高于相鄰奇數(shù)團(tuán)簇的能隙, Au5CO-1的能隙最大, 說(shuō)明Au5CO-1團(tuán)化學(xué)活性最低, 最不易得失電子; 對(duì)于AunCrCO-1團(tuán)簇, 其能隙值隨著尺寸增長(zhǎng)而振蕩, 總體上,n取值相同時(shí)AunCrCO-1的能隙小于Aun+1CO-1的能隙, 表明Aun+1CO-1替代摻雜Cr原子后團(tuán)簇的化學(xué)活性得到了提升.

    3.4 電荷布局分析

    表5 Aun+1CO-1、 AunCrCO-1(n=5-7)與CO的電子組態(tài)

    表中的Au5d,6s, 6p和AunCr-1中的Au5d, 6s, 6p, Cr3d, 4s, 4p軌道的有效電荷分布

    4 總 結(jié)

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