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    CL-20/DNAN混合體系分子間作用的MD研究

    2020-06-05 10:22:28羅一鳴李秉擘
    火工品 2020年1期
    關(guān)鍵詞:結(jié)合能晶面炸藥

    雷 偉,羅一鳴,王 浩,李秉擘,楊 斐,陳 鴻,楊 勃

    CL-20/DNAN混合體系分子間作用的MD研究

    雷 偉,羅一鳴,王 浩,李秉擘,楊 斐,陳 鴻,楊 勃

    (西安近代化學(xué)研究所,陜西 西安,710065)

    為了獲得能量和感度匹配性更好的混合炸藥,構(gòu)建了CL-20(0 1 1)面和DNAN在不同質(zhì)量比下的結(jié)構(gòu)模型,采用分子動力學(xué)方法對其結(jié)合能、RDF、力學(xué)性能等進(jìn)行模擬研究。結(jié)果表明:當(dāng)CL-20/DNAN混合體系質(zhì)量比為20:80時(shí),結(jié)合能最大為1 041.936kJ/mol,兩者的相容性最好;CL-20和DNAN分子間作用主要是強(qiáng)氫鍵作用;CL-20/DNAN的質(zhì)量比為70:30時(shí),力學(xué)性能最好,此時(shí)混合炸藥的實(shí)測爆速為8 183m/s。

    CL-20;DNAN;分子動力學(xué);分子間作用

    2,4,6,8,10,12-六硝基-2,4,6,8,10,12-六氮雜異伍茲烷(CL-20)是目前能量較高的單質(zhì)炸藥之一[1],但其較高的感度制約了其使用的廣泛性,因此通常與鈍感劑和鈍感炸藥混合使用,保證其安全性。2,4-二硝基苯甲醚( DNAN)是一種非常鈍感的載體炸藥,由于其能量比TNT低,自二戰(zhàn)之后很長一段周期內(nèi)無人問津,但隨著彈藥的安全性越來越受到重視,它又開始受到了世界各國的廣泛關(guān)注[2]。因此,將DNAN與高能固相炸藥CL-20混合以期改善兩者的性能,得到能量和感度更加匹配的混合炸藥。

    近年來,隨著模擬軟件技術(shù)的發(fā)展,分子動力學(xué)模擬越來越多地被用到預(yù)測含能材料性能領(lǐng)域中。袁林林等[3]模擬研究了-CL-20不同晶面與PVA、PEG復(fù)合物的結(jié)合能和力學(xué)性能;杭貴云等[4]建立了完美和含有晶體缺陷的CL-20/NQ共晶模型,模擬預(yù)測了其性能;陳澤源等[5]采用MD方法模擬研究了CBNT與不同高聚物粘結(jié)劑的界面作用。本研究采用分子動力學(xué)計(jì)算方法,以DNAN和CL-20晶體為研究對象,模擬研究2種炸藥在不同質(zhì)量比下的結(jié)合能、力學(xué)性能等,為后續(xù)的實(shí)驗(yàn)研究提供理論參考。

    1 計(jì)算模型與方法

    1.1 力場的選擇

    COMPASS[6]力場能夠可靠地預(yù)測凝聚態(tài)物質(zhì)和不同組分之間的相互作用,本研究采用COMPASS力場進(jìn)行后續(xù)的結(jié)構(gòu)優(yōu)化和分子動力學(xué)計(jì)算。

    1.2 晶面的選擇

    從英國劍橋晶體數(shù)據(jù)庫中查找得到CL-20的晶胞結(jié)構(gòu),利用MS軟件中的Morphology模塊,采用Growth morphology方法預(yù)測CL-20晶體的主要生長面,相關(guān)晶面參數(shù)如表1所示。

    表1 CL-20晶體主要生長晶面參數(shù)

    Tab.1 The main growth surface parameters of CL-20 crystals

    從表1中可以看出CL-20在真空中主要生長晶面分別為(011)(10-1)(110)(002),其中(011)面占CL-20整個(gè)晶面表面積的40.15%,說明此晶面是CL-20晶體上最重要的晶面,是最有可能與DNAN分子接觸的晶面,因此本研究選擇(011)晶面作為模擬計(jì)算的對象。

    1.3 模型的建立

    將CL-20晶胞在(011)面上進(jìn)行切面,沿著U、V方向擴(kuò)展為超晶胞,然后選用Amorphous Cell模塊構(gòu)建含不同分子個(gè)數(shù)的DNAN不定形晶胞,通過構(gòu)建層結(jié)構(gòu),將含有不同DNAN分子個(gè)數(shù)的不定形盒子沿軸放置在CL-20超晶胞上面,且在DNAN上面設(shè)置3nm的真空層以消除周期箱附加自由邊界的影響,從而構(gòu)建不同質(zhì)量比的CL-20/DNAN混合體系模型。

    1.4 分子動力學(xué)模擬

    將上述搭建好的混合體系的模型在Forcite模塊下首先進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化,再將優(yōu)化后的平衡結(jié)構(gòu)在COMPASS力場下,采用NPT系統(tǒng)進(jìn)行分子動力學(xué)模擬。其中溫度參數(shù)設(shè)置為298K,壓強(qiáng)設(shè)置為0.1MPa,控溫方法和控壓方法分別選用Andersen和Parrinello,總模擬時(shí)間為200ps,時(shí)間步長為1fs,模擬總步數(shù)為200 000步,其中前105步用于熱力學(xué)平衡,后105用于統(tǒng)計(jì)分析。模型的構(gòu)建和計(jì)算均在MS軟件上進(jìn)行。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 平衡體系與平衡判別

    一般當(dāng)體系的溫度和能量波動范圍在5%~10%時(shí),即認(rèn)為體系已達(dá)到平衡狀態(tài)[7]。以CL-20(011)/DNAN質(zhì)量比為50/50混合體系的運(yùn)動軌跡為例,如圖1所示。從圖1中可以看出能量和溫度隨時(shí)間變化的波動范圍均不超過10%,表明此時(shí)混合體系已處于平衡狀態(tài)。

    圖1 能量和溫度隨時(shí)間變化的運(yùn)動軌跡

    2.2 結(jié)合能

    結(jié)合能的計(jì)算公式如下:

    bind=-(total-CL-20-DNAN) (1)

    式(1)中:bind為混合體系的結(jié)合能;total為混合體系的總能量;CL-20為混合體系中除去DNAN分子后混合體系剩下的能量;DNAN為混合體系中除去CL-20分子后體系剩下的能量。

    結(jié)合能的大小可以用來判定兩種物質(zhì)之間相互作用的強(qiáng)弱,結(jié)合能越大,表明兩種物質(zhì)之間作用力越強(qiáng),相容性也越好[8]。CL-20/DNAN混合體系在不同質(zhì)量比下的結(jié)合能如表2所示。由表2可以得出,隨著混合體系中CL-20含量的增加,DNAN含量的減少,從CL-20/DNAN混合體系在質(zhì)量比為20:80時(shí)開始,兩者之間的結(jié)合能基本呈線性降低趨勢,其中在CL-20/DNAN混合體系質(zhì)量比為70:30時(shí),混合體系的結(jié)合能值出現(xiàn)波動,其值為673.176 kJ/mol; CL-20/DNAN混合體系在質(zhì)量比為20:80時(shí),結(jié)合能最大,為1 041.936 kJ/mol,在質(zhì)量比為90:10時(shí),結(jié)合能最小,為186.648 kJ/mol。

    表2 CL-20/DNAN混合體系不同質(zhì)量比下的結(jié)合能 (kJ·mol-1)

    Tab.2 Binding energy of CL-20/DNAN mixed system at different mass ratios

    2.3 徑向分布函數(shù)g(r)

    RDF徑向分布函數(shù)可以用來分析不同分子間的相互作用,一般的分子間距離為0.26~0.31nm時(shí),分子間作用主要為氫鍵作用,分子間距離為0.31~0.5nm時(shí),分子間作用主要為范德華力作用[9-10]。以CL-20(011)/DNAN質(zhì)量比為70:30為例,分析兩者分子間的相互作用。結(jié)果如圖2所示。

    圖2 CL-20(011)/DNAN混合體系中原子對徑向分布函數(shù)

    由圖2中可以看出CL-20中的H和DNAN中的O在距離為0.26~0.5nm之間大約有2個(gè)峰值,其中在距離約為0.27nm處,()有最大峰值約為0.7,在距離約為0.45nm處,()有最峰值約為0.54,表明CL-20中的H和DNAN中的O存在較強(qiáng)的氫鍵作用以及弱范德華力相互作用;由圖2中可以看出,CL-20中的O和DNAN中的H在距離為0.28nm處,()有最大峰值約為0.8,表明CL-20中的O和DNAN中的H存在較強(qiáng)的氫鍵作用。綜上所述,CL-20和DNAN分子間作用主要是CL-20中的H和DNAN中的O以及CL-20中的O和DNAN中的H形成的強(qiáng)氫鍵作用。這表明由CL-20和DNAN組成的混合炸藥體系具備有較好的安全性。

    2.4 力學(xué)性能

    通過對分子動力學(xué)模擬后的平衡體系進(jìn)行分析,得到CL-20/DNAN在不同質(zhì)量比下的力學(xué)性能,如表3所示。

    表3 CL-20/DNAN在不同質(zhì)量比下的力學(xué)性能

    Tab.3 Mechanical properties of CL-20/DNAN at different mass ratios

    從表3中可以看出,與CL-20的力學(xué)性能相比,除去CL-20/DNAN的質(zhì)量比為90:10,其它比例下的混合炸藥體系的、、值均比單獨(dú)的CL-20分子要小,說明在加入DNAN炸藥分子之后,混合炸藥體系整體的剛性減弱,柔性增強(qiáng);其中體積模量與剪切模量的比值(/)在CL-20/DNAN的質(zhì)量比為70:30時(shí)最大,表明混合體系的韌性增加;柯西壓值的大小表明力學(xué)性能改善的好壞,與純CL-20相比較,柯西壓值有一定的波動,但在CL-20/ DNAN的質(zhì)量比為70:30時(shí)最大,表明改善效果最好。

    2.5 爆轟性能

    對CL-20/DNAN在不同質(zhì)量比下的爆轟性能進(jìn)行理論計(jì)算,結(jié)果見表4。

    表4 CL-20/DNAN不同質(zhì)量比下的爆轟性能

    Tab.4 Detonation performance of CL-20/DNAN at different mass ratios

    從表4中可以看出,隨著混合體系中CL-20所占比例的增加,混合炸藥的爆轟性能逐漸增加,當(dāng)CL-20/DNAN混合體系質(zhì)量比為90:10時(shí),混合炸藥的能量比較高,其理論密度為1.979g·cm-3,爆速為8 996m/s,爆壓為38.84GPa,在此質(zhì)量比下的混合炸藥體系能量較高但是力學(xué)性能較差;當(dāng)CL-20/DNAN混合體系質(zhì)量比為70:30時(shí),混合炸藥體系力學(xué)性能較好,其理論密度為1.868g·cm-3,爆速為8 285m/s,爆壓為31.09GPa,此配比下的爆轟性能要超過一般的混合炸藥的能量。

    3 試驗(yàn)結(jié)果

    將油浴熔藥鍋溫度設(shè)置為100℃,將60g DNAN(甘肅銀光化學(xué)工業(yè)有限公司)投入熔混鍋內(nèi),攪拌至完全融化為液態(tài),再將140g CL-20(遼寧慶陽特種化工有限公司)投入熔混鍋內(nèi),充分?jǐn)嚢杈鶆蚝?,將藥漿澆注到預(yù)熱好的Φ20mm×20mm的模具中,自然冷卻后打開模具得到樣品藥柱。按照GJB772A-97方法702.1電測法對樣品進(jìn)行爆速測試試驗(yàn),試驗(yàn)結(jié)果見表5。

    表5 CL-20/DNAN質(zhì)量比為70:30時(shí)的爆速

    Tab.5 The detonation rate of CL-20/DNAN at mass ratio of 70:30

    從表5中可以看出CL-20/DNAN質(zhì)量比為70:30時(shí)的實(shí)測爆速為8 183 m·s-1,爆速要高于B炸藥(7 662 m·s-1),表明該混合炸藥具有一定的應(yīng)用前景。

    4 結(jié)論

    建立了CL-20/DNAN混合體系的模型,模擬研究了混合體系分子間的相互作用,結(jié)果表明:(1)CL-20/DNAN混合體系質(zhì)量比為20:80時(shí)結(jié)合能最大,表明此時(shí)兩者相容性最好;(2)徑項(xiàng)分布函數(shù)分析表明CL-20和DNAN分子間作用主要是強(qiáng)氫鍵作用;(3)力學(xué)性能分析表明加入DNAN炸藥分子之后,混合炸藥體系整體的剛性減弱,柔性增強(qiáng),在CL-20/DNAN的質(zhì)量比為70:30時(shí),力學(xué)性能改善效果最好;(4)爆轟性能計(jì)算表明CL-20/DNAN混合炸藥體系具有較高的能量,CL-20/DNAN質(zhì)量比為70:30時(shí)的實(shí)測爆速要高于B炸藥,表明該混合炸藥具有較好的應(yīng)用前景。

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    [5] 陳澤源,王小軍,茍瑞君,等.CBNT與高聚物黏結(jié)劑界面作用的分子動力學(xué)模擬[J].火炸藥學(xué)報(bào),2018,41(5):479-483,505.

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    MD Study on Intermolecular Interaction of CL-20/DNAN Hybrid System

    LEI Wei, LUO Yi-ming, WANG Hao, LI Bing-bo,YANG Fei, CHEN Hong, YANG Bo

    (Xi’an Modern Chemistry Research institute, Xi’an, 710065)

    In order to obtain better match of energy and sensitivity of mixed explosives, the structure models of CL-20(01 1)surface and DNAN at different mass ratios were constructed, the binding energy, RDF and mechanical properties were simulated by molecular dynamics. The results show that when the mass ratio is 20:80, the maximum binding energy of CL-20/DNAN hybrid system is 1 041.936 kJ/mol. and the compatibility of the two systems is the best.The intermolecular interaction between CL-20 and DNAN is mainly the hydrogen bonding. When the mass ratio of CL-20/DNAN is 70:30, the mechanical properties are the best, and the measured detonation velocity of that is 8 183 m/s.

    CL-20; DNAN;Molecular dynamics;Intermolecular action

    TQ564

    A

    10.3969/j.issn.1003-1480.2020.01.012

    1003-1480(2020)01-0047-04

    2019-12-26

    雷偉(1993 -),男,助理工程師,主要從事混合炸藥配方及工藝研究。

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