利用脈寬10fs偏振控制脈沖獲得孤立阿秒脈沖*

宋浩 呂孝源 朱若碧 陳高

(長春理工大學(xué)理學(xué)院,長春 130022)

1 引 言

孤立阿秒脈沖可用以跟蹤和控制原子、分子及固體中電子的運(yùn)動過程而備受人們關(guān)注[1,2].高次諧波發(fā)射譜因具有獨(dú)特的超連續(xù)平臺結(jié)構(gòu)成為目前實(shí)現(xiàn)阿秒脈沖的唯一有效手段[3?5].

高次諧波發(fā)射是指強(qiáng)激光脈沖與原子、分子、團(tuán)簇以及固體等介質(zhì)相互作用時產(chǎn)生的相干輻射波[6].該過程可由半經(jīng)典的“三步” 模型[7]給出合理解釋: 當(dāng)激光場輻照原子介質(zhì)時,處在束縛態(tài)的電子隧穿由原子勢和激光電場形成的勢壘,電子電離后在振蕩的電場中運(yùn)動,當(dāng)電場反向時,部分電離電子回到母離子附近,與基態(tài)復(fù)合,放出高能光子,且光子的能量為hυ=Ip+Ekin,其中Ip是原子的電離勢,Ekin為電子與原子基態(tài)復(fù)合時具有的動能.之前的研究結(jié)果表明,所有高次諧波輻射譜均呈現(xiàn)如下特征行為: 最初幾次諧波,隨著諧波次數(shù)增加發(fā)射效率快速下降; 接著,在達(dá)到某次諧波后出現(xiàn)一個強(qiáng)度幾乎不隨諧波次數(shù)變化的區(qū)域(稱為平臺區(qū)); 最后,在平臺區(qū)末端的某一階次諧波附近,諧波強(qiáng)度又快速下降,出現(xiàn)截止.由于諧波譜呈現(xiàn)平臺區(qū)以及平臺區(qū)諧波的獨(dú)特優(yōu)點(diǎn),使它成為獲得極紫外及軟X 射線波段阿秒脈沖相干輻射源的重要手段[8].

當(dāng)前基于高次諧波發(fā)射獲得孤立阿秒脈沖的研究主要有以下幾種技術(shù): 太赫茲場方案[9]、偏振控制方案[4,10,11]、少周期方案[12]、電離控制方案[13]、阿秒燈塔方案[6]以及最近提出的相對論等離子體鏡方案[14].迄今為止,瑞士蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院Gaumnitz等[15]已實(shí)現(xiàn)了最短43 as孤立短脈沖的產(chǎn)生.

偏振控制方案主要是利用高次諧波強(qiáng)度對激光偏振狀態(tài)敏感的特性獲得孤立阿秒脈沖產(chǎn)生.基于偏振脈沖的橢偏率為0.2時的高次諧波強(qiáng)度比線偏振光情形減少一個數(shù)量級,Corkum 等[10]提出控制驅(qū)動脈沖光場在半個光學(xué)周期的時間窗口里是線性偏振,而其余時間都是橢圓偏振的橢偏率隨時間變化的激光場產(chǎn)生高次諧波,最終獲得了單一阿秒脈沖.事實(shí)上,該驅(qū)動光場可由具有一定時間延遲的兩束反旋圓偏振光合成.實(shí)驗(yàn)上,通常由全波片和零級四分之一波片實(shí)現(xiàn)偏振控制方案中的驅(qū)動光場.當(dāng)全波片光軸與入射線偏振脈沖光軸夾角為45°時,入射線偏振脈沖通過該波片后分成兩束垂直偏振且強(qiáng)度相等的線偏振脈沖,兩束脈沖之間時間延遲由全波片厚度和折射率控制.若零級四分之一波片光軸與全波片光軸夾角為45°時,具有一定時間延遲的兩束等強(qiáng)度線偏振脈沖轉(zhuǎn)換為兩束等強(qiáng)度反旋圓偏振脈沖,若合理地調(diào)整兩束脈沖峰值之間的時間延遲,可在交疊區(qū)產(chǎn)生具有線性偏振特點(diǎn)的半個光學(xué)周期的偏振門.

相比于阿秒脈沖產(chǎn)生的其他方案,偏振控制方案的優(yōu)勢是在實(shí)驗(yàn)上較易操作,且諧波輻射僅發(fā)生在偏振門內(nèi)的線性半個光學(xué)周期內(nèi),因此可得到在整個平臺區(qū)及截止位置附近都連續(xù)的諧波譜,滿足阿秒脈沖產(chǎn)生對超寬光譜帶寬的要求.然而,該方案中為了獲得較強(qiáng)的孤立阿秒脈沖,需采用短脈寬的驅(qū)動脈沖獲得半個光學(xué)周期的偏振門.Chang[16]利用脈寬5 fs的驅(qū)動脈沖及5 fs的時間延遲在理論上得到了58 as的孤立短脈沖.然而,相比于5 fs超短脈沖的產(chǎn)生,具有較長脈沖寬度的飛秒脈沖在實(shí)驗(yàn)中較易實(shí)現(xiàn),且脈沖強(qiáng)度也較強(qiáng).因此,有必要開展利用較長脈寬的偏振控制脈沖方案獲得孤立阿秒脈沖的研究.當(dāng)前,對于具有較長脈沖寬度的偏振控制脈沖,為了確保偏振門的寬度為線性半個光學(xué)周期,兩束反向旋轉(zhuǎn)圓偏振脈沖峰值之間的時間延遲應(yīng)大幅增加,這導(dǎo)致了偏振門外電場強(qiáng)度遠(yuǎn)高于偏振門內(nèi)的場強(qiáng),因此得到的諧波譜效率很低.為了克服這個困難,Zhao等[17]在2012年提出了雙光學(xué)控制方案,即在脈寬為7 fs偏振控制脈沖基礎(chǔ)上附加一束二次諧波脈沖,從而將偏振門的寬度從半個周期釋放到一個光學(xué)周期,最終得到了67 as的孤立短脈沖.然而,二次諧波脈沖的加入增加了實(shí)驗(yàn)操作的困難.

本文說明了當(dāng)采用具有10 fs脈沖寬度的偏振控制脈沖時,只要恰當(dāng)?shù)卣{(diào)整兩束反向旋轉(zhuǎn)圓偏振脈沖之間的時間延遲和強(qiáng)度比,即使不附加二次諧波脈沖,仍然可以得到有效孤立阿秒脈沖的產(chǎn)生.調(diào)整兩束脈沖峰值之間時間延遲的目的在于將偏振門寬度從半個光學(xué)周期調(diào)整到接近一個周期,偏振門寬度釋放使得偏振門內(nèi)合成脈沖電場強(qiáng)度增加到與偏振門外的場強(qiáng)接近一致,克服了激光場能量大量損失導(dǎo)致諧波效率低的弊端.另外,在通常偏振控制方案研究中,偏振門內(nèi)用以產(chǎn)生諧波的電場寬度為半個光學(xué)周期,其中前1/4周期電場負(fù)責(zé)諧波產(chǎn)生過程中原子的電離,后1/4周期電場負(fù)責(zé)電離電子與母離子的復(fù)合.當(dāng)偏振門的寬度調(diào)整到接近一個光學(xué)周期時,其中前半個光學(xué)周期電場負(fù)責(zé)諧波產(chǎn)生過程中原子的電離,然而研究發(fā)現(xiàn),這半個光學(xué)周期的前1/4周期電場僅對40階次附近諧波產(chǎn)生有貢獻(xiàn),平臺及截止諧波的產(chǎn)生仍然來自于后1/4周期電場,因此通過調(diào)整兩束脈沖峰值之間的時間延遲有望得到規(guī)則平臺且效率較高的諧波譜.兩束反旋圓偏振脈沖峰值電場之間強(qiáng)度比的調(diào)整不僅可以使偏振門前端電場峰值強(qiáng)度低于后端電場強(qiáng)度,而且調(diào)整后偏振門前端的光學(xué)周期數(shù)也有所減少,這將避免具有較長脈寬驅(qū)動脈沖因偏振門前端多個光學(xué)周期電場引起氣體介質(zhì)電離不利于諧波相位匹配的弊端,同時也確保了偏振門內(nèi)有足夠電子電離實(shí)現(xiàn)有效高次諧波發(fā)射.

2 理論方法

高次諧波產(chǎn)生包括單原子響應(yīng)和諧波在介質(zhì)中傳播兩個過程.單原子響應(yīng)是指單個原子在激光電場作用下的高次諧波發(fā)射,而介質(zhì)中所有原子總的高次諧波發(fā)射可以通過傳播方程給出.考慮傳播過程只在增強(qiáng)阿秒脈沖和高次諧波發(fā)射強(qiáng)度及消除長軌跡等方面存在影響,因此本文研究忽略傳播過程.本文利用Lewenstein強(qiáng)場近似理論模型[18?20]數(shù)值模擬了10 fs偏振控制脈沖輻照下氦原子的高次諧波發(fā)射,以此探究用較長脈寬的偏振控制方案獲得孤立阿秒脈沖的研究.由于激光脈沖的橢偏率隨時間變化,因此需要分別計(jì)算x,y兩個不同方向上的偶極矩,沿y方向的諧波譜強(qiáng)度遠(yuǎn)低于沿x方向的諧波譜強(qiáng)度,這一點(diǎn)已經(jīng)在之前的研究中得到驗(yàn)證.因此只需計(jì)算出x方向上的偶極矩,其具體表達(dá)式如下[21](除非另有說明,否則本文均采用原子單位):

式中e是一個正的小數(shù),E(t)是脈沖電場,A(t)是它的相關(guān)矢勢.基態(tài)布居數(shù)

其中,電離速率ωADK(t′′) 由Ammosov-Delone-Krainov (ADK)理論計(jì)算[22].

電子的準(zhǔn)經(jīng)典作用表示為

這里Ip是氦原子的電離勢,pst是與電子定態(tài)相位相關(guān)的正則動量,其表示為

最后,我們給出了(1)式中基態(tài)和連續(xù)態(tài)之間的無場偶極躍遷矩陣元

同樣,我們也可以給出

通過傅里葉變換偶極矩,可以得到來自單個原子的諧波譜.需要指出的是,本文考慮了高于30次的諧波輻射,30次諧波的光子能量為46 eV,明顯大于氦原子的電離勢.根據(jù)文中采用的激光脈沖參數(shù)可計(jì)算出偏振門中心的 Keldysh參數(shù)g=0.54 < 1,可見 Lewenstein模型在這些給定條件下有效.

通過疊加諧波頻譜上超連續(xù)分布諧波,可得到超短阿秒脈沖的產(chǎn)生

3 結(jié)果與分析

在我們的數(shù)值模擬中,由左旋和右旋圓偏振高斯脈沖疊加形成的橢偏率隨時間變化的偏振控制脈沖電場形式為其中驅(qū)動脈沖和控制脈沖電場形式依次為

這里E0和w分別是入射脈沖激光的電場強(qiáng)度和載波頻率,Td是兩束脈沖峰值之間的時間延遲,tp是脈沖寬度,j是載波包絡(luò)相位.角度q是全波片光軸與入射線偏振脈沖光軸之間的夾角,當(dāng)q=45°時,偏振控制方案中兩束反旋圓偏振脈沖的峰值電場強(qiáng)度比為1,我們稱其為對稱偏振控制方案,本文中研究偏振門寬度效應(yīng)時采用了此方案.當(dāng)q偏離45°時,兩束反旋圓偏振脈沖的峰值電場強(qiáng)度不再相等,此情形稱為不對稱偏振控制方案.在不對稱偏振控制方案中,若q< 45°,右旋圓偏振光的峰值場強(qiáng)度低于左旋圓偏振光的峰值場強(qiáng)度,即偏振門前端電場強(qiáng)度低于后端電場強(qiáng)度,本文中考慮兩束脈沖峰值之間強(qiáng)度比效應(yīng)時采用了不對稱偏振控制方案.

在對稱偏振控制方案中,合成脈沖電場的含時橢偏率為

對于高于21次的諧波,當(dāng)橢偏率從0增加到0.2時,諧波強(qiáng)度下降超過一個數(shù)量級.因此,阿秒脈沖僅在t=tc(tc為完全線偏振時刻)附近且橢偏率x≤ 0.2的時間范圍內(nèi)產(chǎn)生,該時間范圍稱為偏振門寬度,其表達(dá)式為

式中閾值橢偏率xth取值小于0.2.從(10)式可以看到偏振門寬度與兩束圓偏振脈沖峰值之間的時間延遲Td及入射脈沖的脈寬tp有關(guān).通常情況,為了獲得孤立阿秒脈沖,偏振門寬度應(yīng)該短至T0/2 (T0是入射脈沖光場的一個光學(xué)周期),因此可通過增加兩束脈沖峰值之間的時間延遲以及采用短脈寬超短脈沖兩種方法減少偏振門寬度.

實(shí)驗(yàn)中人們通常選取脈寬為5 fs的鈦寶石脈沖激光作為驅(qū)動脈沖,為了確保偏振門的寬度為半個光學(xué)周期,兩束脈沖峰值之間的時間延遲應(yīng)取為5.5 fs,此時偏振門內(nèi)合成電場的峰值振幅很顯然,偏振門內(nèi)合成脈沖電場強(qiáng)度高于入射驅(qū)動脈沖的電場強(qiáng)度,圖1(a)和圖1(b)分別展示了偏振控制脈沖總電場及驅(qū)動脈沖電場隨時間變化的曲線圖,圖1(b)中的陰影部分是偏振門的位置.當(dāng)選取脈寬為10 fs的偏振控制脈沖輻照時,為了確保偏振門的寬度為半個光學(xué)周期,兩束脈沖峰值之間的時間延遲應(yīng)取為22.5 fs,此時偏振門內(nèi)合成電場的峰值振幅為明顯低于每一束脈沖的峰值場振幅,圖1(c)和圖1(d)分別展示了該情形下偏振控制脈沖總電場及驅(qū)動脈沖電場隨時間的變化,圖1(d)中的陰影部分是偏振門的位置.可以看到,偏振門外的場強(qiáng)遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于偏振門內(nèi)的場強(qiáng),激光場能量損失將導(dǎo)致得到的諧波譜轉(zhuǎn)換效率很低.然而,若將兩束反旋圓偏振脈沖峰值之間的時間延遲減小到15 fs,偏振門的寬度將從半個光學(xué)周期調(diào)整到接近一個光學(xué)周期,如圖1(e)和圖1(f)所示,此時偏振門內(nèi)合成脈沖電場強(qiáng)度與偏振門外的場強(qiáng)接近一致,顯然偏振門外激光電場能量損失導(dǎo)致諧波譜轉(zhuǎn)換效率低的問題將得到緩解.

圖1 偏振控制脈沖總電場(紅色曲線)、控制場(綠色曲線)及驅(qū)動場(藍(lán)色曲線)隨時間變化三維圖 (a) 5 fs脈寬和5 fs時間延遲; (c) 10 fs脈寬和22.5 fs時間延遲; (e) 10 fs脈寬和15 fs時間延遲; (b),(d),(f)顯示了與(a),(c),(e)圖相對應(yīng)的驅(qū)動脈沖電場隨時間變化曲線圖(陰影部分是偏振門)Fig.1.Three dimensional diagrams for the total electric field (red),gating field (green),and driving field (blue) in polarization gating pulse as a function of time: (a) 5 fs pulse width and 5 fs time delay; (c) 10 fs pulse width and 22.5 fs time delay; (e) 10 fs pulse width and 15 fs time delay.Panels (b),(d),(f) correspond to the driving electric field versus time in panels (a),(c),(e),respectively (shaded portion is polarization gate).

圖2中的紅色實(shí)線給出了脈寬為10 fs且偏振門寬度接近一個光學(xué)周期時的偏振控制脈沖與氦原子相互作用得到的高次諧波發(fā)射譜.數(shù)值模擬過程中入射鈦寶石驅(qū)動脈沖的載波頻率w為0.057,脈沖的載波包絡(luò)相位兩束脈沖峰值之間的時間延遲Td取為15 fs,對應(yīng)的偏振門寬度為0.82T0.當(dāng)輸入脈沖的峰值場振幅為0.35 a.u.時,偏振門內(nèi)的峰值場幅則為0.18 a.u..從圖2可以看到,諧波頻譜的截止(頻率)位置達(dá)到158次諧波,且整個平臺區(qū)及截止位置都呈現(xiàn)了規(guī)則分布的特點(diǎn).為了比較,我們也給出了脈寬為10 fs且偏振門寬度為半個光學(xué)周期時的偏振控制脈沖與氦原子相互作用得到的高次諧波發(fā)射譜,如圖2中的黑色實(shí)線所示.計(jì)算中脈沖的載波包絡(luò)相位仍取為兩束脈沖峰值之間的時間延遲Td取為22.5 fs,對應(yīng)的偏振門寬度為0.5T0.當(dāng)輸入脈沖的峰值場振幅為0.35 a.u.時,偏振門內(nèi)的峰值場幅則為0.09 a.u..從圖2可以看到,諧波頻譜的截止頻率為55次,而且具有規(guī)則結(jié)構(gòu)的平臺寬度僅為25次,特別注意的是諧波平臺的效率低了2個數(shù)量級.如果調(diào)整偏振門內(nèi)峰值場振幅為0.18 a.u.,此時需要入射驅(qū)動脈沖的峰值場振幅達(dá)到0.84 a.u..在該參數(shù)下,偏振門到達(dá)前原子中的電子已全部電離,不能得到高次諧波發(fā)射譜.可見,若想利用具有較長脈沖寬度的偏振控制脈沖方案獲得有效孤立阿秒脈沖的產(chǎn)生,應(yīng)合理地調(diào)整兩束反向旋轉(zhuǎn)圓偏振脈沖峰值之間的時間延遲.

圖2 脈寬為10 fs的偏振控制脈沖與氦原子相互作用得到的高次諧波發(fā)射光譜,其中黑線表示dtG=T0/2的偏振控制脈沖,紅線表示dtG=0.82T0的偏振控制脈沖Fig.2.High order harmonic generation from helium atom in a polarization gating pulse with 10 fs pulse width.The black curve is from the polarization gate width the red curve is from the polarization gate width dtG=0.82T0.

為了解釋偏振門寬度接近一個光學(xué)周期時諧波平臺及截止位置呈規(guī)則分布的特點(diǎn),利用半經(jīng)典三步模型理論計(jì)算了偏振門內(nèi)不同時刻電離電子的復(fù)合時刻及該時刻電子具有的動能,如圖3所示.圖中黑色和紅色實(shí)線分別給出了諧波隨著電離時刻以及復(fù)合時刻的變化曲線.根據(jù)半經(jīng)典理論,阿秒脈沖輻射在驅(qū)動激光場的每個光學(xué)周期內(nèi)發(fā)生兩次.如果將偏振門寬度調(diào)整為一個光學(xué)周期,由于兩次諧波輻射之間的干涉效應(yīng),應(yīng)該獲得不規(guī)則的高次諧波頻譜.但從圖3可以看出,若將偏振門中心tc之前半個光學(xué)周期分成前后兩個1/4周期,那么前1/4周期(區(qū)域I)電離的電子僅對40次左右的諧波有貢獻(xiàn),平臺區(qū)和截止區(qū)諧波產(chǎn)生仍然主要來源于后1/4周期電離電子的貢獻(xiàn)(區(qū)域II),因此我們將偏振門寬度增加到0.82個光學(xué)周期時,仍然能夠獲得僅由單一長短軌跡構(gòu)成的規(guī)則平臺結(jié)構(gòu).這里長軌跡是指在電場中先電離后復(fù)合的電子運(yùn)動軌跡,短軌跡指在電場中后電離而先復(fù)合的電子運(yùn)動軌跡.

圖3 諧波階次隨電離時刻及復(fù)合時刻的變化關(guān)系圖Fig.3.Evolution of the harmonics with ionization (black)and recombination (red) time.

偏振門寬度不同導(dǎo)致諧波譜平臺轉(zhuǎn)換效率差別可以通過原子電離概率得到合理解釋.對于脈寬為10 fs的偏振控制脈沖,偏振門寬度增加減小了兩束脈沖峰值之間的時間延遲,進(jìn)而使偏振門內(nèi)的合成電場強(qiáng)度大幅增加,減少了電場在偏振門外的損失,正如圖1(f)所展示的(對比圖1(d)).很顯然,當(dāng)該合成脈沖輻照氦原子時,原子的電離概率將發(fā)生明顯改變,正如圖4(b)中的紅色實(shí)線所展示.為了方便分析,圖中也展示了驅(qū)動脈沖電場強(qiáng)度(黑色曲線)以及偏振控制脈沖的橢偏率(藍(lán)色曲線)隨時間的變化曲線.可以看到,在偏振門內(nèi)第二個1/4周期(圖4(b)中的II區(qū))開始時原子的電離概率為37.69%,在偏振門中心原子的電離概率為38.92%,偏振門內(nèi)用以產(chǎn)生諧波的有效原子電離概率為1.23%,遠(yuǎn)超偏振門為半個光學(xué)周期時的有效原子電離幾率0.004%,如圖4(a)中的紅色實(shí)線所示.因此,偏振門寬度從半個光學(xué)周期調(diào)整到接近一個光學(xué)周期后高次諧波發(fā)射譜的效率提高了2個數(shù)量級.

圖4 偏振門內(nèi)原子電離概率(紅線)、驅(qū)動脈沖電場(黑線)、橢偏率(藍(lán)線)隨時間變化曲線 (a)對稱偏振控制方案dtG=0.5T0;(b)對稱偏振控制方案dtG=0.82T0; (c)不對稱偏振控制方案dtG=0.82T0Fig.4.Atomic ionization probability (red line),electric field of driving pulse (black line),ellipticity (blue line) in the polarization gate as function of time: (a) Symmetric polarization gating scheme dtG=0.5T0; (b) symmetric polarization gating scheme dtG=0.82T0; (c) asymmetric polarization gating scheme dtG=0.82T0.

綜上所述,當(dāng)采用具有較長脈寬的偏振控制脈沖方案時,通過合理調(diào)整偏振門寬度可以得到在整個平臺區(qū)和截止位置都規(guī)則分布的高次諧波發(fā)射譜,然而,該方案中,我們發(fā)現(xiàn)在偏振門到達(dá)之前,原子的電離概率已經(jīng)高達(dá)36.69%,這部分電離不僅不利于諧波產(chǎn)生過程中的相位匹配,而且由于原子基態(tài)布居大幅衰退影響偏振門內(nèi)高次諧波產(chǎn)生的效率.接下來嘗試調(diào)整兩束反向旋轉(zhuǎn)圓偏振脈沖峰值之間強(qiáng)度比使偏振門前端的電場強(qiáng)度小于偏振門后端電場強(qiáng)度(即前面所述的不對稱偏振控制方案),避免具有較長脈寬驅(qū)動脈沖因偏振門前端多個光學(xué)周期電場引起氣體介質(zhì)電離衰退原子基態(tài)布居的弊端,從而確保偏振門內(nèi)有足夠電子電離實(shí)現(xiàn)較高效的高次諧波發(fā)射.

圖5(a)展示了全波片光軸與入射線偏振脈沖光軸之間偏振角q為20°時的不對稱偏振控制脈沖電場隨時間變化曲線圖,可以看到偏振門前端的峰值電場強(qiáng)度明顯小于偏振門后端的峰值電場強(qiáng)度,而且,偏振門中心的位置已經(jīng)從0前移到–2.7 fs,明顯減小了偏振門前端光學(xué)周期數(shù).圖5(b)展示了該不對稱偏振控制脈沖與氦原子相互作用得到的高次諧波發(fā)射譜.計(jì)算中選擇的脈沖激光參數(shù)同對稱偏振控制脈沖一致.偏振門內(nèi)的電場峰值強(qiáng)度為0.18 a.u.,兩束脈沖峰值之間的時間延遲為15 fs,兩束脈沖的脈寬為10 fs.為了比較,我們也給出了對稱偏振控制脈沖與氦原子相互作用得到的高次諧波發(fā)射譜,如圖5(b)中的紅色實(shí)線所示.可以看到,利用不對稱偏振控制脈沖得到的諧波譜強(qiáng)度明顯高于對稱偏振控制脈沖情形,且諧波譜截止位置從156次延展到了172次.下面從原子電離概率分布說明諧波譜效率提高的原因.圖4(c)給出了不對稱偏振控制脈沖作用下原子的電離概率隨時間變化曲線圖,可以看到在偏振門的第二個1/4周期(圖4(c)中的II區(qū))開始時原子的電離概率為3.37%,偏振門中心原子的電離概率為4.75%,有效原子電離概率達(dá)到1.38%,高于對稱偏振控制方案中的有效電離概率1.23%.更重要的是,在不對稱偏振控制方案中,原子的低電離概率有利于諧波在介質(zhì)傳播過程中滿足相位匹配條件.

為了說明圖5(b)中諧波譜平臺及截止位置呈現(xiàn)規(guī)則分布特點(diǎn)的原因,在圖6中利用小波變換方法計(jì)算了不對稱偏振控制脈沖輻照下高次諧波發(fā)射的時頻分析圖像.圖中平臺上的諧波主要由長短兩個量子軌跡構(gòu)成,長軌跡對應(yīng)于–2 fs附近時刻的發(fā)射峰,短軌跡對應(yīng)于–1 fs附近時刻的發(fā)射峰,兩個軌跡干涉后得到了規(guī)則分布的諧波譜平臺結(jié)構(gòu).但我們也發(fā)現(xiàn)在0.5 fs位置附近有50—75次諧波的輻射,這部分諧波主要來自于在偏振門后半個光學(xué)周期電離的電子回到離核較遠(yuǎn)的地方復(fù)合得到的,其低效率使得諧波譜上50—75次諧波有輕微的調(diào)整,通過放大圖5(b)中的黑色實(shí)線可以看到這一現(xiàn)象.

圖5 (a)不對稱偏振控制脈沖總電場(紅色曲線)、控制場(綠色曲線)及驅(qū)動場(藍(lán)色曲線)隨時間變化三維圖; (b)高次諧波發(fā)射譜Fig.5.(a) Three-dimensional diagrams for the total electric field (red curve),gating field (green curve) and driving field (blue curve) in the asymmetric polarization gating pulse as a function of time; (b) high harmonic emission spectra.

圖6 不對稱偏振控制方案中諧波發(fā)射的時頻分析圖像Fig.6.Time-frequency analysis of harmonic emission in asymmetric polarization gating scheme.

圖7 阿秒脈沖產(chǎn)生時域圖 (a)不對稱偏振控制方案;(b)對稱偏振控制方案Fig.7.Attosecond pulse generation from (a) asymmetric polarization gating scheme and (b) symmetric polarization gating scheme.

圖7(a)和圖7(b)分別展示了不對稱和對稱偏振控制方案中疊加諧波譜上呈規(guī)則分布諧波生成的阿秒脈沖時域圖.偏振角為20°時,通過疊加80—172次諧波,得到了一個阿秒脈沖鏈,如圖7(a)所示.第一個阿秒脈沖a對應(yīng)著諧波發(fā)射的短軌跡,其半高全寬為175 as,第二個阿秒脈沖b對應(yīng)著諧波發(fā)射的長軌跡,其半高全寬為177 as,最后一個弱阿秒脈沖c對應(yīng)著離核較遠(yuǎn)電子與核復(fù)合產(chǎn)生的輻射.而對稱偏振控制脈沖情形,通過疊加80—156次諧波,同樣得到了一個阿秒脈沖鏈,如圖7(b)所示.第一個阿秒脈沖a′對應(yīng)著諧波發(fā)射的短軌跡,其半高全寬為179 as,第二個阿秒脈沖b′對應(yīng)著諧波發(fā)射的長軌跡,其半高全寬為179 as,最后一個弱阿秒脈沖仍然來自于離核較遠(yuǎn)電子與核復(fù)合產(chǎn)生的輻射.在高次諧波產(chǎn)生的數(shù)值模擬中,長軌跡b和b′的貢獻(xiàn)可通過求解傳播方程被抑制,因此最終得到的仍然是單一阿秒脈沖a和a′.更重要的是,當(dāng)采用不對稱偏振控制脈沖情形,單一阿秒脈沖的強(qiáng)度提高了兩倍,這與上述原子電離概率的分析結(jié)果是一致的.

4 結(jié) 論

本文利用三維強(qiáng)場近似理論說明了脈寬為10 fs的兩束不對稱反旋圓偏振控制脈沖可用以獲得強(qiáng)度較高孤立阿秒脈沖的產(chǎn)生.不同于通常偏振控制脈沖方案,為了獲得有效的高次諧波發(fā)射,我們一方面將兩束脈沖峰值之間的時間延遲從半個光學(xué)周期調(diào)整到接近一個光學(xué)周期,從而確保了偏振門內(nèi)合成脈沖電場具有較高的強(qiáng)度,另一方面調(diào)整了兩束脈沖的峰值強(qiáng)度比,確保了偏振門前端原子低電離概率,這使得諧波產(chǎn)生過程中的相位匹配條件容易得到滿足.相比于雙光學(xué)控制方案,該方案具有實(shí)驗(yàn)操作相對容易的優(yōu)勢.