廣西桂平市稻田土壤酸化與鎘污染風(fēng)險評價探析

朱志軍 楊壽山 楊澤忠 李霞 莫秋霞 劉釗揚 李興林 郭映云 覃海全

摘要：【目的】分析廣西桂平市稻田生態(tài)區(qū)的土壤酸化和鎘污染風(fēng)險程度，為保障糧食質(zhì)量安全和完善土壤環(huán)境質(zhì)量評價指標(biāo)體系提供參考依據(jù)?！痉椒ā空{(diào)查廣西桂平市稻田生態(tài)區(qū)土壤的酸化和鎘污染現(xiàn)狀，對土壤pH的變異及土壤鎘的分布情況進(jìn)行分析，并以741個稻田土壤樣本及其對應(yīng)的稻米樣本為對象，分別采用GB 15618—2018《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》和GB 15618—1995《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》兩種國標(biāo)對稻田土壤的鎘污染風(fēng)險進(jìn)行分類評定，比較稻田土壤鎘含量和稻米鎘含量超標(biāo)或不超標(biāo)的吻合與背離程度?！窘Y(jié)果】廣西桂平市稻田pH≤6.5的酸性土壤占比79.35%，土壤鎘含量范圍為0.004～2.456 mg/kg，平均值0.191 mg/kg，變異系數(shù)102.63%，在廣西稻田生態(tài)區(qū)中土壤全鎘的水平相對較低，需管制的土壤鎘中重度污染區(qū)占比較小。按照GB 15618—2018得出的土壤鎘超標(biāo)率較GB 15618—1995降低7.16%（絕對值，下同），評價結(jié)果吻合度（置信概率）（87.84%）提高4.58%，背離度（否定概率）同步降低4.58%，但兩種國標(biāo)的置信概率均未達(dá)顯著水平（P>0.05）?！窘Y(jié)論】廣西桂平市稻田生態(tài)區(qū)土壤酸化嚴(yán)重，但稻田土壤鎘的污染程度較低，需管制的土壤鎘中重度污染區(qū)占比較小。除礦區(qū)周邊稻田外，稻米鎘暴露可能起因于稻田土壤的酸化。

關(guān)鍵詞： 稻田土壤;稻米;土壤酸化;鎘污染;風(fēng)險評價;廣西桂平

0 引言

【研究意義】隨著社會發(fā)展和環(huán)境變化，稻田土壤逐漸出現(xiàn)酸化，其特征是土壤鹽基離子（堿性）淋失，結(jié)構(gòu)變差，氮、磷等營養(yǎng)元素有效性降低，稻田土壤肥力降低。稻田土壤酸化所產(chǎn)生的氫離子及其活化產(chǎn)物鋁、鎘、鉛等離子危及水稻的生長發(fā)育和稻米的質(zhì)量安全（Delhaize and Raye，1995;劉春生等，2002）。此外，稻米是我國65%居民的主食，水稻又是吸鎘能力最強的谷類作物（Chaney et al.，2004），稻米鎘污染則對人體健康構(gòu)成極大威脅（陳懷滿，1996）。桂平市是廣西最大的糧食生產(chǎn)縣（市），2016年稻田面積為69151.3 ha，占耕地面積的59.24%，近年被評為全國糧食生產(chǎn)先進(jìn)縣（市），其產(chǎn)出大米的食用安全性舉足輕重。因此，深入開展廣西桂平市稻田土壤鎘污染風(fēng)險評價，引導(dǎo)糧食產(chǎn)業(yè)進(jìn)行稻米鎘污染超標(biāo)防控，是確保當(dāng)?shù)丶Z食安全和社會可持續(xù)發(fā)展的頭等大事?！厩叭搜芯窟M(jìn)展】相關(guān)研究（王國慶等，2005;張紅振等，2010;于天一等，2014）表明，我國土壤酸化有加重趨勢，熱帶和亞熱帶是土壤酸化的最嚴(yán)重地區(qū)，其發(fā)生機理和防治措施已成為土壤、環(huán)境保護(hù)等學(xué)科研究的熱點;伴隨著土壤酸化，以鎘為首的重金屬暴露問題越來越突出，在治理和防控重金屬污染的同時，如何進(jìn)行污染風(fēng)險評價成為相關(guān)學(xué)科研究的又一熱點。在土壤酸化方面，郭治興等（2011）基于廣東省第二次土壤普查及2002—2007年廣東省土壤pH數(shù)據(jù)對土壤pH的時空變化進(jìn)行研究，結(jié)果表明廣東省土壤pH空間分布格局基本一致，除少部分地區(qū)土壤為弱堿性外，其他地區(qū)土壤以酸性為主，土壤pH整體表現(xiàn)為酸化，平均值由5.70降至5.44;張秀等（2017）探討了福建省耕地的土壤酸化程度及原因，得出1982—2008年福建全省67.60%的耕地土壤發(fā)生不同程度酸化，其中強度、中度和弱度酸化面積分別占全省耕地總面積的0.83%、18.26%和48.52%;從土地利用類型差異分析可知，水田和水澆地的酸化面積比例較高，分別占相應(yīng)利用類型總面積的70.35%和60.78%。在鎘污染風(fēng)險評價方面，張良運等（2009）研究分析了江西、湖南、安徽和廣東等典型水稻產(chǎn)區(qū)部分市場和污染地區(qū)農(nóng)戶隨機抽取的70份大米樣品，分別測定其鎘、鋅和硒含量，并分析不同樣品的差異及其與產(chǎn)地土壤性質(zhì)的關(guān)系，結(jié)果表明土壤鎘化學(xué)有效性是影響供試大米鎘含量的主因，土壤—水稻系統(tǒng)中鎘的遷移和籽粒累積取決于人為污染和土壤的化學(xué)性質(zhì);李野等（2012）研究認(rèn)為，除水稻自身內(nèi)因影響其對土壤鎘的吸收外，在大田條件下土壤鎘含量、鋅含量、土壤pH、土壤質(zhì)地等是影響水稻吸收鎘的主要環(huán)境因子，所有稻田如種植低吸收型早稻均不會導(dǎo)致稻米鎘超標(biāo);趙曉軍等（2014）通過對國內(nèi)外土壤重金屬鎘標(biāo)準(zhǔn)限值和我國土壤鎘背景值的研究，給出了全國各省級行政區(qū)域土壤表層鎘背景含量范圍值和部分土壤類型鎘背景含量范圍值，提出土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)中應(yīng)設(shè)置土壤鎘梯度標(biāo)準(zhǔn)限值、有效態(tài)與總量標(biāo)準(zhǔn)限值并存，以及嚴(yán)格區(qū)分人為污染與高背景值等建議;熊婕等（2019）研究認(rèn)為我國南方稻區(qū)稻米鎘累積量主要取決于土壤有效態(tài)鎘含量而非全鎘含量，有效鐵、有效錳及有機質(zhì)含量也是影響稻米鎘含量的重要因素;在不考慮水稻品種條件下，采用土壤有效態(tài)鎘含量、有效錳、有效鐵及有機質(zhì)含量可較好預(yù)測稻米鎘積累量?！颈狙芯壳腥朦c】當(dāng)前，針對土壤酸化和土壤污染問題的研究較多，但關(guān)于稻田土壤酸化、稻田土壤—水稻重金屬污染及二者定量化關(guān)系的研究較少，也沒有學(xué)者針對農(nóng)用地土壤重金屬污染風(fēng)險評價與對應(yīng)農(nóng)產(chǎn)品重金屬污染超標(biāo)與否的相關(guān)性進(jìn)行大樣本調(diào)查分析。【擬解決的關(guān)鍵問題】以廣西桂平市稻田土壤及其產(chǎn)出的稻米為研究對象，通過對大樣本的第二次土壤普查以來三十多年的稻田土壤pH變異和當(dāng)前稻田土壤鎘含量分析，評價桂平市稻田生態(tài)區(qū)的土壤酸化和鎘污染風(fēng)險程度;再分別采用GB 15618—2018《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》和GB 15618—1995《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》兩種國標(biāo)（以下簡稱GB 15618—2008和GB 15618—1995）對稻田土壤的鎘污染風(fēng)險分類評定，進(jìn)行超標(biāo)與不超標(biāo)分類，比較稻田土壤鎘污染與稻米鎘污染在超標(biāo)與否上的吻合與背離程度，對兩種國標(biāo)的評價結(jié)果進(jìn)行差異性研究分析，以評估GB 15618—2018較GB 15618—1995的改善程度及其對稻田土壤鎘污染風(fēng)險評價的可靠性，為提高耕地質(zhì)量、保障糧食質(zhì)量安全及完善土壤環(huán)境質(zhì)量評價指標(biāo)體系提供參考依據(jù)。

1 材料與方法

1. 1 樣本采集及測定

土壤和稻米（谷）樣本于2015—2016年采自廣西桂平市26個鄉(xiāng)（鎮(zhèn)），每個鄉(xiāng)（鎮(zhèn)）的樣本數(shù)多少由各鄉(xiāng)（鎮(zhèn)）稻田面積占全市稻田面積的權(quán)重決定，土壤和稻谷樣本一一對應(yīng)，共采集樣本741對，分別取自741個代表田塊，每個代表田塊取15～20個點的土壤和稻谷樣品，組成一對樣本。取土?xí)r在耕作層用鐵鏟垂直挖一個深約20 cm（由耕作層深淺定）的小剖面，然后用竹簽輕刮去與鐵鏟接觸的土壤和土表的植物殘體，再從上而下均勻取0～20 cm深的土壤，15～20個點的土壤用無色塑料袋共取土約2 kg混合成一個土樣，風(fēng)干后用四分法留下約1 kg進(jìn)行土壤pH、全鎘含量等化驗分析。同時在這15～20個點用網(wǎng)袋隨機取稻谷約0.5 kg混合成稻谷樣，進(jìn)行稻米全鎘含量化驗分析。風(fēng)干后的土樣和稻谷樣一并委托有資質(zhì)的廣西益譜檢測技術(shù)有限公司進(jìn)行化驗分析。土壤pH采用1∶2.5水土比提取，電位法測定;土壤全鎘和稻米鎘含量采用石墨爐—原子吸收光譜法測定。

1. 2 分類評定和篩選

農(nóng)用地土壤鎘污染限值參照國標(biāo)GB 15618—2018和國標(biāo)GB 15618—1995，相關(guān)內(nèi)容如表1所示。稻米鎘污染限值執(zhí)行GB 2762—2005《食品中鎘限量衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》的標(biāo)準(zhǔn)（0.2 mg/kg）。當(dāng)?shù)咎锿寥梨k含量超出國標(biāo)GB 15618—1995限值和GB 15618—2018限值（篩選值）、稻米鎘含量超出0.2 mg/kg限值時，確定為超標(biāo)，反之為不超標(biāo)。

當(dāng)?shù)咎锿寥梨k含量和稻米鎘含量同時不超標(biāo)或同時超標(biāo)時稱為評價結(jié)果吻合，當(dāng)?shù)咎锿寥梨k含量和稻米鎘含量超標(biāo)與否不一致時，稱為評價結(jié)果背離。

評價結(jié)果吻合度（%）=（稻田土壤鎘含量和稻米鎘含量均不超標(biāo)的樣本數(shù)+稻田土壤鎘含量和稻米鎘含量均超標(biāo)的樣本數(shù)）/樣本總數(shù)×100。

評價結(jié)果背離度（%）=（稻田土壤鎘含量超標(biāo)而稻米鎘含量不超標(biāo)的樣本數(shù)+稻田土壤鎘含量不超標(biāo)而稻米鎘含量超標(biāo)的樣本數(shù)）/樣本總數(shù)×100。

根據(jù)以上兩式，評價結(jié)果的吻合度和背離度分別與數(shù)理統(tǒng)計學(xué)的置信概率和否定概率相等，且評價結(jié)果吻合度（%）+評價結(jié)果背離度（%）=1，與數(shù)理統(tǒng)計學(xué)置信概率+否定概率=1一致。

當(dāng)評價結(jié)果吻合度>95%時，評價結(jié)果可靠性95%以上概率落入數(shù)理統(tǒng)計學(xué)的置信區(qū)間，稻田土壤鎘污染超標(biāo)與否與其對應(yīng)的稻米鎘污染超標(biāo)與否顯著相關(guān)（P<0.05）。當(dāng)評價結(jié)果吻合度<95%時，評價結(jié)果可靠性5%以上概率落入數(shù)理統(tǒng)計學(xué)的否定區(qū)間，稻田土壤鎘污染超標(biāo)與否與其對應(yīng)的稻米鎘污染超標(biāo)與否相關(guān)不顯著（P>0.05）。

1. 3 統(tǒng)計分析

采用Excel 2007進(jìn)行數(shù)據(jù)整理、統(tǒng)計分析及制圖。

2 結(jié)果與分析

2. 1 抽樣點位稻田土壤pH分析

經(jīng)檢測，741個土樣的pH介于4.98～8.25。其中pH≤5.5的點位有89個，占比12.01%;5.5<pH≤6.5的點位有499個，占比67.34%;6.5<pH≤7.5的點位有126個，占比17.00%;pH>7.5的點位有27個，占比3.64%（圖1）。由此可知，pH≤6.5的酸性土點位共588個，占比79.35%，說明廣西桂平市稻田以酸性土壤為主。

2. 2 抽樣點位稻田土壤鎘含量分析

由表2可知，廣西桂平稻田生態(tài)區(qū)741個土樣的土壤全鎘含量介于0.004～2.456 mg/kg，平均值0.191 mg/kg，變異系數(shù)102.63%，說明廣西桂平市稻田土壤全鎘分布不平衡。與廣西稻田生態(tài)區(qū)中土壤全鎘含量相比，桂平稻田生態(tài)區(qū)土壤全鎘含量相對較低，變異相對偏小，表明桂平稻田土壤鎘污染風(fēng)險相對較小，需加強管制的中重度污染區(qū)占比較小。

2. 3 稻田土壤鎘污染評價分析比較

由表3可知，按照國標(biāo)GB 15618—1995，土壤鎘含量超標(biāo)的樣本數(shù)為86個，超標(biāo)率為11.61%;按照國標(biāo)GB 15618—2018，土壤鎘超標(biāo)的樣本數(shù)為33個，超標(biāo)率為4.45%，后者比前者降低7.16%（絕對值），說明國標(biāo)GB 15618—2018的嚴(yán)格程度較國標(biāo)GB 15618—1995有所降低。按照國標(biāo)GB 15618—2018，土壤鎘含量超出管制值的樣本數(shù)有1個，占比0.135%，而國標(biāo)GB 15618—1995未制訂管制值，說明新國標(biāo)相較于舊國標(biāo)強化了對土壤鎘中重度污染區(qū)的管控，而廣西桂平市要加強管制的中重度污染區(qū)比例較低，與2.2部分的分析結(jié)果一致。

2. 4 評價結(jié)果的吻合與背離分析

由圖2可看出，按照GB 15618—1995篩選得出土壤鎘含量和稻米鎘含量均不超標(biāo)的樣本數(shù)為598個，土壤鎘含量和稻米鎘含量均超標(biāo)的樣本數(shù)有19個，土壤鎘含量超標(biāo)而稻米鎘含量不超標(biāo)的樣本數(shù)有67個，土壤鎘含量不超標(biāo)而稻米鎘含量超標(biāo)的樣本數(shù)有57個，其評價結(jié)果的吻合度為83.27%，背離度（否定概率）為16.73%;按照GB 15618—2018篩選得出稻田土壤鎘含量和稻米鎘含量均不超標(biāo)的樣本數(shù)有642個，稻田土壤鎘含量和稻米鎘含量均超標(biāo)的樣本數(shù)有9個，土壤鎘含量超標(biāo)而稻米鎘含量不超標(biāo)的樣本數(shù)有24個，土壤鎘含量不超標(biāo)而稻米鎘含量超標(biāo)的樣本數(shù)有66個，其評價結(jié)果的吻合度是87.85%，背離度（否定概率）是12.15%。對比發(fā)現(xiàn)，GB 15618—2018評價結(jié)果的吻合度（置信概率）較GB 15618—1995提高4.58%（絕對值），背離度（否定概率）降低4.58%（絕對值）。說明GB 15618—2018的評價指標(biāo)體系較GB 15618—1995有所改善，但兩者的置信概率均未達(dá)顯著標(biāo)準(zhǔn)（P>0.05）。

3 討論

pH是表征土壤酸堿度的強度指標(biāo)，其數(shù)值的高低反映了土壤中游離性酸的多寡。新舊兩種國標(biāo)均強調(diào)土壤pH對土壤鎘污染風(fēng)險的影響，反映了業(yè)界的共識。我國建國后，生產(chǎn)力得到迅速發(fā)展，然而由于人多耕地少，復(fù)種指數(shù)高，大量使用化學(xué)肥料代替?zhèn)鹘y(tǒng)的有機肥料，加上農(nóng)民過量施肥、盲目施肥和酸沉降（主要為酸雨），收獲農(nóng)作物時帶走大量的鹽基離子而得不到有效補充，耕地地力嚴(yán)重透支，土壤酸化日趨嚴(yán)重，所產(chǎn)生的游離酸活化了土壤中的鎘，增加了土壤鎘污染風(fēng)險。本研究結(jié)果表明，廣西桂平市稻田741個土樣的pH介于4.98～8.25，其中pH≤6.5的酸性土點位共588個，占比79.35%，較全國第二次土壤普查時廣西桂平市酸性水稻土占比約42.00%（黃永浪，1984）增加37.35%（絕對值），也較陳桂芬等（2015）研究得出的廣西酸性水稻土占比73.25%的結(jié)果高出6.10%（絕對值），說明廣西桂平市稻田土壤自1980—1982年第二次土壤普查以來，經(jīng)三十多年的耕作后酸化相對嚴(yán)重，其根源在于桂平市是廣西重要的糧食基地，人口密度較大，人均耕地較少，復(fù)種指數(shù)較高，長期生產(chǎn)中所投放的化學(xué)肥料也較多，帶走土壤中的鹽基離子相對較多（于天一等，2014）。由此看來，廣西桂平市稻田生態(tài)區(qū)除礦區(qū)周邊稻田外，稻米鎘暴露在很大程度上可能起因于稻田土壤的酸化。因此，提高稻田土壤pH，既能減少或消除酸害，又能降低土壤有效鎘含量，從而減少稻米鎘的累積量，達(dá)到稻米質(zhì)量安全的目的（熊婕等，2019）。

GB 15618—1995和GB 15618—2018兩種國標(biāo)pH最高檔的限值均為7.5，但GB 15618—2018中pH最低檔限值由GB 15618—1995中的6.5降至5.5，檔數(shù)由3檔增加至4檔，說明GB 15618—2018更加重視土壤pH對土壤鎘污染風(fēng)險的影響，pH最低檔限值降低，無疑是應(yīng)對我國耕地土壤酸化造成土壤生態(tài)環(huán)境失衡的一種策略，是國家選擇以治理土壤酸化作為主要手段來管控土壤鎘污染風(fēng)險的有效途徑。針對土壤酸化的治理，目前多主張施用有機肥料和堿性肥料、改變種植制度、秸稈還田及施用土壤調(diào)理劑等辦法，但采用這些辦法來管控中重度土壤鎘污染風(fēng)險時也常出現(xiàn)效果不理想的情況。稻田土壤鎘污染風(fēng)險是一種生態(tài)風(fēng)險，應(yīng)以生態(tài)修復(fù)為主，統(tǒng)一規(guī)劃，綜合治理，以降鎘培肥、提升耕地質(zhì)量為目標(biāo)，在中重度土壤鎘污染風(fēng)險區(qū)有計劃地輪作休耕，讓土地休養(yǎng)生息，以達(dá)到生態(tài)修復(fù)的目的（趙其國等，2017）。

陳桂芬等（2015）研究表明，廣西稻田耕層土壤中全鎘含量為0.02～7.33 mg/kg，平均值0.53 mg/kg，變異系數(shù)156.37%。本研究結(jié)果顯示，廣西桂平稻田741個土樣的土壤鎘含量介于0.004～2.456 mg/kg，平均值0.191 mg/kg，變異系數(shù)102.63%，表明廣西桂平市稻田土壤鎘分布不平衡，原因是桂平市東北部有錳礦，西南部有鉛鋅礦，近礦區(qū)的點位土壤鎘含量較高，遠(yuǎn)離礦區(qū)的點位土壤鎘含量較低。本研究得出的桂平市稻田土壤全鎘含量平均值低于陳桂芬等（2015）的研究結(jié)果，說明在廣西稻田生態(tài)區(qū)中桂平市稻田土壤鎘污染風(fēng)險相對較小。利用兩種國標(biāo)對廣西桂平稻田741個樣本進(jìn)行篩選評價，結(jié)果表明，GB 15618—2018得出的土壤鎘超標(biāo)率較GB 15618—1995降低7.16%（絕對值），稻田土壤鎘超出管制值的樣本僅為1個，即廣西桂平市需要嚴(yán)格管制鎘污染的稻田比例較低。

同時，按照GB 15618—2018得出的評價結(jié)果吻合度較GB 15618—1995得出的吻合度提高4.58%（絕對值），背離度同步降低4.58%（絕對值），說明GB 15618—2018對土壤鎘污染風(fēng)險的管控向著精準(zhǔn)化邁進(jìn)了一大步，但按照數(shù)理統(tǒng)計標(biāo)準(zhǔn)，GB 15618—2018得出的評價結(jié)果吻合度（置信概率）雖提高至87.85%，但仍未達(dá)顯著水平，而反向表達(dá)即否定概率（背離度）過高，超過5.00%。說明由GB 15618—2018進(jìn)行鎘污染風(fēng)險評價的可靠性及方法仍需進(jìn)一步探討。

本研究通過采用兩種國標(biāo)對稻田土壤鎘污染風(fēng)險的差異性進(jìn)行評價，首次嘗試采用吻合度和背離度對評價結(jié)果的可靠性作出評估，計算方法簡單，易于理解和掌握，克服了推導(dǎo)數(shù)學(xué)模型的繁鎖，為今后對農(nóng)用地土壤污染物污染風(fēng)險評價結(jié)果的可靠性考量提供了借鑒和方法。但本研究僅是對鎘污染風(fēng)險評價的可靠性作出單個評估，得出的結(jié)果難免片面，今后應(yīng)繼續(xù)對主要農(nóng)用地土壤污染物污染風(fēng)險評價的可靠性進(jìn)行全面評估。

4 結(jié)論

廣西桂平市稻田生態(tài)區(qū)土壤酸化嚴(yán)重，酸性土壤占據(jù)主導(dǎo)地位;稻田土壤鎘分布不平衡，污染風(fēng)險相對較小，需管制的土壤鎘中重度污染區(qū)占比較小。除礦區(qū)周邊稻田外，稻米鎘暴露可能起因于稻田土壤的酸化。

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（責(zé)任編輯 王 暉）