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    渣油殘?zhí)恐档亩筷P(guān)聯(lián)分析

    2018-06-01 03:23:19田松柏
    石油學報(石油加工) 2018年3期
    關(guān)鍵詞:減壓渣油殘?zhí)?/a>油樣

    劉 玲,王 威,田松柏,施 瑢,董 凱

    (中國石化 石油化工科學研究院,北京 100083)

    油品的殘?zhí)渴侵笇⒂推贩湃霘執(zhí)繙y定器中,在不通入空氣的條件下,加熱使其蒸發(fā)和分解,排出燃燒的氣體后所剩余的焦黑色殘余物[1]。殘?zhí)恐挡粌H可以反映油品結(jié)焦的傾向性,而且能夠直接或間接地反映重油輕質(zhì)化過程中的產(chǎn)品分布比率和加工損失[2],可用于評定油品質(zhì)量的高低和指導(dǎo)油品的加工。

    目前測定殘?zhí)恐档某S梅椒ㄓ须姞t法(SH/T170)、康氏法(GB/T268)、微量法(GB/T17144)、蘭氏法(SH/T160)和核磁共振氫譜法[1,3-4]。上述方法測定殘?zhí)恐挡粌H耗時,而且由于不同方法細節(jié)的差異,測定結(jié)果的準確性和一致性將受到影響[3]。此外,實驗法獲得的殘?zhí)恐挡荒芎芎玫亟忉寶執(zhí)可膳c油品性質(zhì)的內(nèi)在聯(lián)系。因此,尋找影響殘?zhí)恐档闹饕蛩夭⒔⑦@些因素與殘?zhí)恐抵g的定量關(guān)系,對更好地理解和應(yīng)用殘?zhí)恐涤兄匾饬x。

    氫/碳比(n(H)/n(C))對殘?zhí)康男纬善鹬匾饔肹5],梁文杰等[6]考察了國內(nèi)減壓渣油氫/碳比與殘?zhí)恐档年P(guān)系,發(fā)現(xiàn)除個別飽和烴含量較高的組分外,其余減壓渣油的殘?zhí)恐蹬c碳/氫比呈現(xiàn)出良好的線性關(guān)系。John等[7]也研究了包括減壓渣油在內(nèi)的多種油樣氫/碳比與殘?zhí)恐档木€性關(guān)系,認為蠟含量高的組分不適用于該種關(guān)系,且只有當氫/碳比低于1.65時才有殘?zhí)康纳?。除?碳比外,通常認為瀝青質(zhì)含量的高低也影響著殘?zhí)恐档拇笮8]。劉四斌等[9]利用25個常壓渣油(AR)與減壓渣油(VR)油樣建立了瀝青質(zhì)與殘?zhí)恐抵g的定量關(guān)系。以上方法在計算殘?zhí)恐禃r,考慮影響殘?zhí)可傻囊蛩貑我?,而實際上,殘?zhí)康纳墒芏喾N因素的影響,如硫、氮雜原子含量、四組分含量等。因此,只采用單一變量對殘?zhí)恐颠M行定量關(guān)聯(lián)不能真正地反映出殘?zhí)可膳c渣油性質(zhì)的聯(lián)系。筆者建立了基于氫/碳比、元素組成以及四組分數(shù)據(jù),通過多元回歸得到殘?zhí)恐祑(MCR)的方法。該方法不僅具有定量結(jié)果準確、適用油樣范圍更廣等優(yōu)勢,還詳細給出各種因素對殘?zhí)恐地暙I的大小,可以更好地反映渣油殘?zhí)恐蹬c油樣組成的內(nèi)在聯(lián)系。

    1 實驗部分

    1.1 樣本及實驗方法

    筆者共收集了45個油樣作為數(shù)據(jù)關(guān)聯(lián)樣本,包括直餾常壓渣油、加氫后的常壓渣油、直餾減壓渣油。

    采用ASTM D4530 微量殘?zhí)繙y定法(該方法等效于康氏殘?zhí)糠?測定油品殘?zhí)恐祑(MCR);分別采用SH0656_CH、ASTM D4294和SH0704方法測定其碳質(zhì)量分數(shù)(w(C))、氫質(zhì)量分數(shù)(w(H))、硫質(zhì)量分數(shù)(w(S))和氮質(zhì)量分數(shù)(w(N));按照RIPP 10-90方法分離渣油,獲得飽和分、芳香分、膠質(zhì)、瀝青質(zhì)四組分(SARA),并依次測定其質(zhì)量分數(shù),分別為w(Sa)、w(Ar)、w(Re)、w(As)。

    1.2 多元回歸

    多元回歸是建立多個變量之間線性或非線性數(shù)學模型數(shù)量關(guān)系式的統(tǒng)計方法,該方法適用于變量之間既存在著密切聯(lián)系,但又不能由一個或多個變量的值求出另一個變量值的樣本分析。對于組成復(fù)雜的石油樣品,其宏觀性質(zhì)是由多種變量共同作用得到的,且變量間也存在著相互作用,因此,可將多元回歸用于石油數(shù)據(jù)分析[10]。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 利用多種元素質(zhì)量分數(shù)計算殘?zhí)恐?/h3>

    如前所述,氫/碳比(n(H)/n(C))與殘?zhí)恐祑(MCR)有很好的線性擬合關(guān)系[6-7],筆者選定10個直餾常壓渣油(加氫原料)及其加氫在產(chǎn)品進行氫/碳比(n(H)/n(C))與殘?zhí)恐祑(MCR)的線性擬合。圖1為加氫原料氫/碳比(n(H)/n(C))與殘?zhí)恐?w(MCR))的擬合結(jié)果,其相關(guān)系數(shù)平方(R2)為0.9007,擬合效果良好。圖2為加氫產(chǎn)品的擬合結(jié)果,其R2為0.1467,擬合效果較差。從擬合的結(jié)果不難看出,n(H)/n(C)與w(MCR)的線性擬合關(guān)系對加氫產(chǎn)品不適用。對比加氫原料及其產(chǎn)品的性質(zhì)(如表1和表2所示),加氫原料的n(H)/n(C)與w(MCR)基本滿足n(H)/n(C)升高w(MCR)降低的規(guī)律;而部分加氫產(chǎn)品則不符合此規(guī)律,如加氫產(chǎn)品3和加氫產(chǎn)品5,前者的n(H)/n(C)高于后者,但前者w(MCR)反而高于后者。從油樣其它主要性質(zhì)的變化來看,經(jīng)加氫后的常壓渣油,硫、氮等雜原子的含量因加氫脫除而明顯降低,這可能是導(dǎo)致其w(MCR)顯著降低的主要原因。

    圖1 常壓渣油加氫原料的殘?zhí)恐?w(MCR))與氫/碳摩爾比(n(H)/n(C))的線性擬合Fig.1 The linear fitting results between w(MCR) and n(H)/n(C) of AR hydrogen feedstock

    圖2 常壓渣油加氫產(chǎn)品的殘?zhí)恐?w(MCR))與氫/碳摩爾比(n(H)/n(C))的相線性擬合Fig.2 The linear fitting results between w(MCR)and n(H)/n(C) of AR hydrogen product

    Samplew(MCR)/%n(H)/n(C)w(S)/%w(N)/%AR feed 111.441.573.460.20AR feed 24.831.790.140.22AR feed 37.221.770.140.25AR feed 48.101.680.250.43AR feed 510.341.564.180.24AR feed 612.881.544.250.28AR feed 79.421.630.370.35AR feed 89.831.651.370.23AR feed 911.361.561.190.46AR feed 1014.601.514.600.22

    表2 常壓渣油加氫產(chǎn)品性質(zhì)Table 2 Atmospheric residue hydrogen product properties

    在石油中,90%以上是碳和氫,此外,還含有少量的雜原子,包括硫、氮、氧等,這些雜原子與碳氫形成的雜原子化合物是造成原油及其餾分油性質(zhì)復(fù)雜的主要原因。由于作為殘?zhí)壳吧砦锏拇蠓肿臃紵N越多,殘?zhí)恐翟礁遊11],因此,n(H)/n(C)是決定殘?zhí)恐荡笮〉闹匾蛩刂?。而在渣油中,殘?zhí)壳吧砦锊粌H包括五環(huán)及五環(huán)以上的大分子芳烴[8],還包括具有芳香性的硫化物和氮化物。因此,在考慮影響殘?zhí)恐荡笮〉囊蛩貢r,除n(H)/n(C)外,還有硫、氮含量。

    筆者選定直餾常壓渣油、加氫后的常壓渣油及直餾減壓渣油共計45個油樣作為回歸分析樣本,將硫、氮含量及n(H)/n(C) 3種影響殘?zhí)可傻闹匾蛩刈鳛榛貧w因子,通過多元回歸得到殘?zhí)恐蹬c硫、氮含量及n(H)/n(C)的定量關(guān)系,其表達式見式(1)。

    (1)

    式(1)中w(S)、w(N)分別代表硫和氮的質(zhì)量分數(shù)。式(1)中,雜原子含量越高,殘?zhí)恐翟礁撸?、氮含量對殘?zhí)恐档呢暙I不一樣,其中氮含量對殘?zhí)恐档呢暙I高于硫含量,其原因可能是在渣油中,硫主要以噻吩形式存在[12],氮主要以吡咯和吡啶形式存在,在反應(yīng)過程中,硫化物由于C—S化學鍵鍵能低[13],容易發(fā)生鍵斷裂脫除硫;而氮化物形成穩(wěn)定的自由基[14],更傾向于生成殘?zhí)縖15],因而含氮化合物對殘?zhí)恐档呢暙I高于含硫化合物。由式(1)可知,n(H)/n(C)越低,油樣的稠合程度越高,w(MCR)越高。由式(1)還可知,在硫、氮質(zhì)量分數(shù)為0、且n(H)/n(C)低于1.85時,開始有殘?zhí)可?,該?shù)值明顯大于文獻值1.65[7],與渣油油樣殘?zhí)恐档那闆r更加吻合。例如,表1中加氫原料4的n(H)/n(C)=1.68,但殘?zhí)恐祑(MCR)仍高達8.10%;而加氫產(chǎn)物2的n(H)/n(C)=1.87,其殘?zhí)恐祪H為2.99%。

    將殘?zhí)恐祑(MCR)預(yù)測值與實驗值相比較,結(jié)果如圖3所示。由圖3可知,利用元素含量計算得到的殘?zhí)恐祑(MCR)與實驗法得到的殘?zhí)恐祑(MCR)十分接近,其R2為0.9494,F(xiàn)值為1.17×10-20,準確性較高。

    2.2 利用四組分含量計算殘?zhí)恐?/h3>

    有研究者將瀝青質(zhì)含量與殘?zhí)恐祑(MCR)進行定量關(guān)聯(lián)[9],該種關(guān)聯(lián)只考慮了瀝青質(zhì)在殘?zhí)啃纬蛇^程中的重要作用。但目前認為,油樣中的飽和分、芳香分、膠質(zhì)也會影響殘?zhí)康纳?。已有研究表明,渣油四組分(SARA)對渣油生焦率的貢獻大小不一,飽和分最少,芳香分稍多,膠質(zhì)和瀝青質(zhì)最多[16-18]。

    圖3 殘?zhí)吭睾糠ㄓ嬎阒蹬c實驗值的相關(guān)性Fig.3 The correlation between the calculated w(MCR) by elemental content and the experimental w(MCR)

    據(jù)此,筆者選定直餾常壓渣油、加氫后的常壓渣油及直餾減壓渣油共計28個油樣作為回歸分析樣本,將飽和分、芳香分、膠質(zhì)以及瀝青質(zhì)的含量作為回歸因子,對殘?zhí)恐祑(MCR)進行定量關(guān)聯(lián),其表達式如式(2)所示。

    w(MCR)=-0.030×w(Sa)+0.061×w(Ar)+0.305×w(Re)+0.679×w(As)

    (2)

    式(2)中w(Sa)、w(Ar)、w(Re)、w(As)分別代表飽和分、芳香分、膠質(zhì)、瀝青質(zhì)的質(zhì)量分數(shù)。由式(2)可知,飽和分含量越高,殘?zhí)恐翟降停欢枷惴?、膠質(zhì)、瀝青質(zhì)含量的升高均會造成殘?zhí)恐档纳?,但三者對殘?zhí)恐档挠绊懗潭炔煌簽r青質(zhì)最高,芳香分最低,膠質(zhì)居中。飽和分在熱反應(yīng)過程中主要發(fā)生裂解反應(yīng),生成小分子烴類[19],且飽和分的存在會使得n(H)/n(C)升高,從而降低殘?zhí)康纳桑环枷惴?、膠質(zhì)和瀝青質(zhì)均含有大量的殘?zhí)壳吧砦?,這些物質(zhì)的稠合程度高,導(dǎo)致殘?zhí)恐档纳?,尤其是膠質(zhì)和瀝青質(zhì)[20],但膠質(zhì)僅可部分轉(zhuǎn)化為殘?zhí)?,而瀝青質(zhì)幾乎全部轉(zhuǎn)化為殘?zhí)縖6],因此就對殘?zhí)恐档呢暙I而言,瀝青質(zhì)最大,膠質(zhì)其次,芳香分最低。

    將殘?zhí)恐祑(MCR)預(yù)測值與實驗值相比較,結(jié)果如圖4所示。由圖4可知,利用四組分含量計算得到的殘?zhí)恐祑(MCR)與實驗法得到的殘?zhí)恐祑(MCR)十分接近,其R2為0.9961,F(xiàn)值為3.78×10-24,準確性高。

    圖4 殘?zhí)克慕M分(SARA)含量法計算值與實驗值的相關(guān)性Fig.4 The correlation between the calculated w(MCR) by SARA content and the experimental w(MCR)

    此外,由式(1)和式(2)還可知,四組分含量和元素含量間存在著制約關(guān)系,當?shù)亢芨邥r,四組分中膠質(zhì)、瀝青質(zhì)含量也高,這是因為氮主要存在于膠質(zhì)和瀝青質(zhì)中,尤其是膠質(zhì)中[21]。

    3 結(jié) 論

    (1)建立了利用多種元素含量回歸殘?zhí)恐祑(MCR)的方法,在基于以往氫/碳摩爾比(n(H)/n(C))影響殘?zhí)可傻恼J識上,考慮到硫化物和氮化物作為殘?zhí)壳吧砦铮厝粫執(zhí)康纳稍斐捎绊?,因此將硫元素、氮元素含量和n(H)/n(C)作為回歸因子,利用多元回歸得到殘?zhí)恐祑(MCR)的定量表達式。利用該方法很好地解決了常壓渣油加氫產(chǎn)品殘?zhí)恐蹬cn(H)/n(C)線性回歸差的問題,可以準確地預(yù)測包括直餾常壓渣油、加氫常壓渣油及直餾減壓渣油在內(nèi)的多種油樣的殘?zhí)恐祑(MCR)。與單一使用n(H)/n(C)預(yù)測殘?zhí)恐迪啾龋摲疾煊绊憵執(zhí)可傻囊蛩馗尤?,且適用油樣范圍更廣。

    (2)建立了采用四組分含量計算殘?zhí)恐祑(MCR)的方法,該方法不僅將瀝青質(zhì)作為影響殘?zhí)可傻闹饕蛩?,而且考慮到飽和分、芳香分和膠質(zhì)的存在都將影響殘?zhí)可?,將四組分含量均作為殘?zhí)恐档幕貧w因子,得到了利用四組分計算殘?zhí)恐祑(MCR)的定量關(guān)系式。與單一采用瀝青質(zhì)計算殘?zhí)恐迪啾?,該法充分考慮到了四組分在殘?zhí)可蛇^程中的不同作用,并給出了四組分對殘?zhí)可韶暙I的定量表達式,結(jié)果準確,并且可以更詳細地反映渣油各組分對殘?zhí)恐档呢暙I。

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