• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    3種微藻對全氟烷基化合物的生物富集效應

    2017-10-13 04:01:26苑曉佳田穎孫紅文
    生態(tài)毒理學報 2017年3期
    關鍵詞:斜生柵藻螺旋藻

    苑曉佳,田穎,孫紅文

    南開大學環(huán)境科學與工程學院 環(huán)境污染過程與基準教育部重點實驗室,天津 300350

    3種微藻對全氟烷基化合物的生物富集效應

    苑曉佳,田穎,孫紅文*

    南開大學環(huán)境科學與工程學院 環(huán)境污染過程與基準教育部重點實驗室,天津 300350

    全氟烷基化合物(perfluoroalkyl substances, PFASs)是一系列人工合成的新型有機污染物,由于長鏈的PFASs具有較高的生物蓄積性,短鏈PFASs逐漸作為替代品而被廣泛利用。為探討不同碳鏈長度的PFASs在水生浮游植物中的蓄積能力,選取7種PFASs為目標物,以斜生柵藻(Scenedesmus obliquus)、鈍頂螺旋藻(Spirulina platensis)和蛋白核小球藻(Chlorella pyrenoidosa)作為受試生物進行富集動力學實驗,測定24 h時的生物富集因子(Bioconcentration factors, BCF)。結果表明,染毒濃度為10 μg·L-1時,全氟癸烷羧酸的富集能力最強,在斜生柵藻、鈍頂螺旋藻和蛋白核小球藻中的濃度分別為1 894 ng·g-1、88.0 ng·g-1、990 ng·g-1。3種微藻中全氟烷基磺酸的BCF均隨碳鏈長度的增加而增大;全氟烷基羧酸的BCF基本遵循同樣的規(guī)律,只是在鈍頂螺旋藻體內,全氟己烷羧酸的BCF高于全氟辛烷羧酸。此外,PFASs在斜生柵藻中的濃度均高于蛋白核小球藻和鈍頂螺旋藻,不同藻類的富集能力與其表面積、脂肪及蛋白質組成有關。

    全氟烷基化合物;微藻;生物富集因子

    Received18 November 2016accepted9 January 2017

    Abstract: Perfluoroalkyl substances (PFASs) have been considered as one kind of artificial emerging persistent organic compounds. Due to high bioaccumulation ability of long-chain PFASs, short-chain PFASs are used as their substitutes. In this study, the accumulation of 7 PFASs in Scenedesmus obliquus, Spirulina platensis and Chlorella pyrenoidosa was studied to test the influence of the length of carbon chains on bioconcentration, and the bioconcentration factors (BCF) at 24 h was calculated. The results showed that perfluorodecanoic acid had the highest concentrations in the 3 test microalgae, and at 10 μg·L-1exposure concentration, the alga concentrations were 1 894 ng·g-1, 88.0 ng·g-1, 990 ng·g-1in S. obliquus, S. platensis and C. pyrenoidosa, respectively. BCF of perfluoroalkyl sulfonic acids in 3 microalgae were getting higher as carbon chain length increased, and perfluorinated carboxylic acids showed similar trends. However, the BCF of perfluorohexanoic acid were higher than perfluorooctanoic acid in S. platensis. Furthermore, concentrations of PFASs in S. obliquus were higher than S. platensis and C. pyrenoidosa, which was controlled by the surface area and the contents of lipid and protein.

    Keywords: perfluoroalkyl substances (PFASs); microalgae; bioconcentration factors (BCF)

    全氟烷基化合物(perfluoroalkyl substances, PFASs)是一系列人工合成的新型有機污染物,因其良好的化學穩(wěn)定性和疏水、疏油等特性,被廣泛應用于生產和生活產品中[1-2]。其中,全氟烷基磺酸(perfluoroalkyl sulfonic acids, PFSAs)和全氟烷基羧酸(perfluorinated carboxylic acids, PFCAs)由于較高的環(huán)境檢出率,日益受到國內外學者的關注[3-5]。大量研究表明,長鏈的PFSAs和PFCAs具有較高的生物蓄積性,進而產生生態(tài)和健康毒性[6-7]。因此,隨著全氟辛烷磺酸(perfluorooctane sulfonate, PFOS)被列入斯德哥爾摩公約并受限使用后,全球PFASs的產業(yè)鏈逐漸向短鏈產品轉移。

    關于PFASs的生物富集研究表明,長鏈的PFASs在生物體的蓄積與碳鏈長度呈正相關關系。當碳鏈長度增加時,生物富集因子(Bioconcentration factors, BCF)呈現增加的趨勢;并且長鏈PFASs傾向于富集在鳥類、魚以及哺乳動物富含蛋白的組織內[8-10]。隨著短鏈PFASs在環(huán)境樣品及生物體內的檢出日益增多,已有部分文獻開始關注短鏈PFASs的生物蓄積[11-12]。有調查指出,太湖銀魚體內有較高含量的全氟丁烷磺酸(perfluorobutane sulfonate, PFBS),白蝦體內有較高含量的全氟己烷羧酸(perfluorohexanoic acid, PFHxA)[13];盆栽實驗表明,油麥菜中全氟丁烷羧酸(perfluorobutyric acid, PFBA)的富集量最高,而西紅柿中全氟戊烷羧酸(perfluoropentanoic acid, PFPeA)的富集量最高[14]??梢姸替淧FASs在生物體的富集并沒有明顯遵循碳鏈長度的規(guī)律。短鏈PFASs在植物體內的富集使植物成為一條不可忽略的人體暴露途徑。有調查指出,天津一濕地中全氟辛烷羧酸(perfluorooctanoic acid, PFOA)在蘿卜和白菜中的濃度高達0.051~0.84 μg·kg-1,比肉類對人體的暴露貢獻更高[15]。目前針對PFASs在生物體內蓄積的研究主要集中在動物及高等植物體內,而在低等植物中鮮有報道。作為食物鏈的基礎,微藻等低等植物受外界環(huán)境尤其是毒物的影響非常敏感,并且對污染物的富集會隨著生物放大效應影響整個生態(tài)系統(tǒng)[16-17]。

    本研究選取斜生柵藻(Scenedesmus obliquus)、蛋白核小球藻(Chlorella pyrenoidosa)和鈍頂螺旋藻(Spirulina platensis) 3種低等水生浮游植物作為受試生物,模擬不同碳鏈長度PFASs在較低環(huán)境濃度暴露下,測定微藻體內目標物的含量,計算BCF,并分析蛋白質、比表面積等因素對微藻富集PFASs的影響。

    1 材料與方法 (Materials and methods)

    1.1 設備與材料

    SHP-250G型光照培養(yǎng)箱,天津天宇實驗儀器有限公司;HZQ-F160全溫振蕩培養(yǎng)箱,太倉市實驗設備廠;LDZM立式壓力蒸汽滅菌器,上海申安醫(yī)療器械廠;Agilent 1260系列超高壓液相色譜串聯(lián)6460三重四級桿質譜,美國Agilent Technologies公司。

    全氟己烷磺酸(perfluorohexane sulfonate, PFHxS)標準品(>98%,Fluka公司),全氟癸烷羧酸(perfluorodecanoic acid, PFDA)標準品(>98%,Flurochem公司),PFBA、PFOA、PFOS標準品(>98%,Strem Chemicals公司),PFHxA標準品(>98%,Matrix Scientific公司),PFBS標準品(>98%,Sigma Aldrich公司);甲基叔丁基醚、四丁基硫酸氫銨等(色譜純,麥克林公司);碳酸鈉、碳酸氫鈉、氯化鈣等(分析純,天津市江天化工技術有限公司)。

    1.2 微藻的預培養(yǎng)

    斜生柵藻、鈍頂螺旋藻和蛋白核小球藻均購自中國科學院水生生物研究所;其中斜生柵藻和蛋白核小球藻的培養(yǎng)基為BG11,鈍頂螺旋藻的培養(yǎng)基為Spirulina medium,溶液pH均為7;培養(yǎng)條件為25 ℃,2 000 Lux,12 h /12 h光暗比。

    將處于對數生長期的藻液轉移到裝有200 mL無菌培養(yǎng)基的三角燒瓶中,控制初始濃度為(1×104個)·mL-1,每天搖勻3次,用顯微鏡觀察藻的生長情況。用血球計數板對斜生柵藻和蛋白核小球藻進行計數;對于鈍頂螺旋藻采用分光光度計法,通過測定藻液在波長為560 nm處的吸光度來繪制生長曲線,每種藻類設置3個平行。

    1.3 實驗設計

    在裝有200 mL 培養(yǎng)基的玻璃三角燒瓶中培養(yǎng)受試藻類,選取穩(wěn)定期的藻液進行染毒,目標物染毒濃度為10 μg·L-1;每組物質設置3個平行,并同時設置實驗空白。每隔1 h搖晃所有藻液若干下,分別在0、1、2、4、8、12、24 h采集20 mL藻液至50 mL聚丙烯離心管中,4 200 r·min-1離心10 min。取200 μL上清液作為水相,剩余上清液倒掉。藻相用去離子水潤洗一遍后,高速離心去除上清液,用濾紙將管壁上少量的水吸干,稱重,進行前處理并測定其濃度,計算24 h 時7種目標物的BCF。

    1.4 樣品提取與凈化

    對于藻相,冷凍干燥后分別添加相應內標(0.5 mg·L-1,10 μL)。加入2 mL 0.25 mol·L-1Na2CO3/NaHCO3緩沖液和1 mL 0.5 mol·L-1TBAHS溶液,vortex混合后,再加入5 mL色譜純甲基叔丁基醚(MTBE),混合后振蕩提取、離心,將上清液轉移至新的聚丙烯離心管中;對藻相進行2次提取,合并提取液,氮吹至干,定容。加入適量Envi- carb 凈化,15 000 r·min-1高速離心5 min,取上清液待測。

    對于水相,與內標濃度為10 μg·L-1的甲醇溶液1:1(V/V)混合,15 000 r·min-1高速離心5 min后,取上清液待測。

    通過測定3種微藻的蛋白質、脂質、碳水化合物以及含水率等指標,得到微藻的主要成分分布。其中,蛋白質含量采用考馬斯亮藍法測定,脂質含量采取索式提取法測定,并將索式提取后的殘留藻渣作為碳水化合物的含量[18]。

    1.5 數據測定與分析

    采用HPLC-MS/MS測定目標PFASs,色譜柱:Athena C 18-WP (2.1×50 mm,3 μm),液相色譜和質譜條件參考課題組已經建立的方法[19]。數據分析采用Excel和SPSS處理軟件,差異顯著性分析采用ANOVA方法。

    由于藻相前處理過程比較復雜,基質效應大,需測定其加標回收率。加標回收率及方法檢出限和定量限見表1。

    通過測定目標物在藻相和水相中的濃度,計算PFASs在微藻中的BCF:

    上式中,Ca為目標物在藻相中的濃度(μg·kg-1),Cw為目標物在水相中的濃度(μg·L-1)。

    2 結果與分析 (Results and analysis)

    2.1 微藻的生長曲線

    圖1 列出了斜生柵藻、蛋白核小球藻和鈍頂螺旋藻的生長曲線,可以看出,3種微藻的穩(wěn)定期分別開始于17、15、18 d。為了保證實驗期間藻密度和生長狀況的穩(wěn)定性,均選取穩(wěn)定期第1天進行富集實驗。

    圖1 斜生柵藻、蛋白核小球藻和鈍頂螺旋藻的生長曲線Fig. 1 The growth curves of Scenedesmus obliquus, Chlorella pyrenoidosa and Spirulina platensis

    表1 所研究PFASs的加標回收率以及方法檢出限和定量限Table 1 Spiked recoveries, limits of detection (LODs) and limits of quantification (LOQs) of the tested PFASs

    圖2 3種微藻中PFASs的含量隨時間的變化 (A:斜生柵藻,B:鈍頂螺旋藻,C:蛋白核小球藻)Fig. 2 Concentrations of PFASs in 3 microalgae over time (A: Scenedesmus obliquus, B: Spirulina platensis and C: Chlorella pyrenoidosa)

    2.2 微藻對PFASs的富集動力學過程

    圖2列出了3種微藻中PFASs的含量隨時間的變化情況。對于斜生柵藻,7種目標物在前2 h內迅速增加,之后趨于富集穩(wěn)態(tài)。由圖可以看出PFASs在微藻中的富集是一個快速的過程,并且PFDA、PFOA、PFOS的含量要遠高于其余4種目標物。對于鈍頂螺旋藻,7種PFASs的富集濃度具有相似的趨勢。與斜生柵藻不同的是,PFDA的含量在前2 h迅速增加后呈現出緩慢降低并趨于穩(wěn)態(tài)的過程。這是因為PFDA接觸到微藻細胞后首先快速吸附在細胞壁和細胞膜上,然后一部分緩慢向微藻細胞內轉移,還有一部分重新解吸到水環(huán)境中,這種吸附-解吸的動力學行為導致了富集動力學曲線產生波動,隨著時間的延長吸附-解吸趨于穩(wěn)態(tài)。這種現象普遍存在于藻類和高等植物的富集過程[20-21]。對于蛋白核小球藻,7種目標物在前2 h均出現了先升高后降低的波動,然后逐漸趨于穩(wěn)態(tài);并且PFDA、PFOS的含量要遠高于其余5種目標物。

    2.3 微藻富集PFASs的濃度及BCF

    圖3顯示了PFASs在斜生柵藻、鈍頂螺旋藻和蛋白核小球藻中24 h時的穩(wěn)態(tài)濃度,相應的BCF值見表2。對于斜生柵藻,24 h時PFCAs的富集能力由高至低分別為PFDA> PFOA> PFHxA> PFBA,富集濃度分別為1 894 ng·g-1、776 ng·g-1、41.3 ng·g-1、14.6 ng·g-1濕重;PFSAs的富集能力由高至低分別為PFOS> PFHxS> PFBS,富集濃度分別為999 ng·g-1、37.3 ng·g-1、12.3 ng·g-1濕重??梢奝FCAs和PFSAs在斜生柵藻的富集能力均隨碳鏈長度的增加而增大,并且長鏈PFASs的富集能力遠高于短鏈。

    對于鈍頂螺旋藻,在24 h時PFCAs的富集能力由高至低分別為PFDA> PFHxA> PFOA> PFBA,富集濃度分別為88.1 ng·g-1、21.1 ng·g-1、17.9 ng·g-1、14.3 ng·g-1濕重。PFOA的富集能力低于PFHxA,使得PFCAs的濃度并沒有完全遵循隨碳鏈長度增加而增強的規(guī)律;PFSAs的富集能力與碳鏈長度呈正相關,由高至低分別為PFOS> PFHxS> PFBS,富集濃度分別為32.1 ng·g-1、18.0 ng·g-1、7.06 ng·g-1濕重。

    圖3 24 h 時PFASs在斜生柵藻、鈍頂螺旋藻和 蛋白核小球藻中的濃度Fig. 3 Concentrations of PFASs in Scenedesmus obliquus, Spirulina platensis and Chlorella pyrenoidosa after 24 h exposure

    對于蛋白核小球藻,在24 h時PFCAs的富集能力由高至低分別為PFDA> PFOA> PFHxA> PFBA,富集濃度分別為990 ng·g-1、44.1 ng·g-1、16.0 ng·g-1、12.3 ng·g-1濕重。PFSAs的富集能力由高至低分別為PFOS> PFHxS> PFBS,富集濃度分別為453 ng·g-1、20.0 ng·g-1、9.06 ng·g-1濕重。PFASs的富集能力與碳鏈長度呈正相關的規(guī)律,并且PFDA、PFOS的富集能力遠高于其余5種目標物。

    辛醇-水分配系數(Kow)經常被用來預測疏水性有機化合物的生物蓄積行為,圖4模擬了PFASs的Log Kow與3種微藻Log BCF的關系,兩者可以通過線性關系擬合。圖中Log BCF隨Log Kow的增加而增大,因此在一定范圍內,Log Kow可以預測微藻的生物富集能力。

    表2 PFASs在3種微藻中經24 h富集后的 BCFTable 2 BCF of PFASs in the 3 tested microalgae after 24 h exposure

    注:每一列不同字母標注(a,b,c)為顯著差異(P<0.05)。

    Note: Within each column, different letters characterize significant difference (P<0.05).

    圖4 3種微藻Log BCF與PFASs的Log Kow的關系注:斜生柵藻,R=0.95, P<0.01;鈍頂螺旋藻,R=0.80,P<0.05; 蛋白核小球藻,R=0.91,P<0.01。Fig. 4 Relationship between Log BCF of 3 microalgae and Log Kow of PFASsNote: Scenedesmus obliquus, R=0.95, P<0.01; Spirulina platensis, R=0.80, P<0.05; Chlorella pyrenoidosa, R=0.91, P<0.01.

    2.4 3種微藻富集PFASs的差異比較

    由圖2可以看出,7種PFASs在斜生柵藻中的濃度明顯高于鈍頂螺旋藻和蛋白核小球藻;對于長鏈PFCAs如PFOA、PFDA和3種PFSAs,蛋白核小球藻的富集能力高于鈍頂螺旋藻;而對于短鏈PFCAs如PFBA、PFHxA,蛋白核小球藻的富集能力則略低。

    產生這種差異的原因有多種,首先,細胞壁是植物吸附目標物的重要途徑之一,由于斜生柵藻和蛋白核小球藻的比表面積遠高于鈍頂螺旋藻,從而導致了鈍頂螺旋藻中目標物含量最低[22];然而斜生柵藻的比表面積略低于小球藻,但富集目標物的濃度高于小球藻,說明比表面積并不是決定富集能力高低的唯一因素。表3列出了3種微藻的主要成分,其中蛋白質、脂質作為全氟化合物的重要結合部位,在藻類富集過程中也占據重要作用。除此之外,碳水化合物由于較高的比重,也會影響目標物的富集。

    3 討論 (Discussion)

    PFASs作為一種持久性污染物,具有高度的生物蓄積性及潛在的健康毒性。長鏈的PFASs因具有較高的疏水性,更易結合在生物體內;短鏈的PFASs由于較強的水溶性,更傾向于存在于水環(huán)境中而不被水生生物富集。本研究中3種微藻的Log BCF與Log Kow呈現線性關系,可見Log Kow在一定程度上可以反映微藻的生物富集能力。然而有關PFASs生物富集的研究結果差異性較大,Campo等[23]在調查Llobregat河生態(tài)系統(tǒng)中PFASs暴露時發(fā)現,PFHxA和PFOS在生物體的富集濃度遠高于其他PFASs,并且PFASs的生物富集沒有明顯的規(guī)律。Ng和Hungerbuehler[13]歸納了29種生物體對PFASs的BCF,發(fā)現碳鏈長度在10~13時,生物體的BCF達到峰值;當碳鏈長度高于13時,BCF呈現下降的趨勢,這是因為如果一個化合物的分子體積過大,很難穿越細胞膜,分子體積成為限制因素??梢奒ow并不能完全解釋PFASs的蓄積行為。

    在水生植物和陸生植物中PFASs出現了不同的隨碳鏈變化的規(guī)律,這是因為水生植物與陸生植物所處的環(huán)境不同,導致決定生物富集的關鍵過程不同。在水環(huán)境中,隨著碳鏈的增長,PFASs同系物的溶解度下降,其逃離水相的逸度增加,水生生物的富集增加。Zhou等[11]調查了湯遜湖中不同水生植物對PFASs的生物富集情況,其中長鏈PFASs的Log BCF可達3.0~4.0,而短鏈PFASs的Log BCF均小于1。本研究中3種微藻對PFASs的富集能力也表現出長鏈PFASs顯著高于短鏈的規(guī)律。而在土壤體系,隨著碳鏈長度的增加,PFASs與土壤顆粒結合增加,在土壤溶液中具有較高生物有效性的自有溶解態(tài)濃度降低,導致在植物體內富集降低。相關盆栽實驗表明,油麥菜對全氟丁酸有最高吸收,西紅柿對全氟戊酸有最高吸收[14],并且小麥對短鏈PFASs的富集系數顯著高于長鏈[19]。根部吸收基本表現出與碳鏈長度呈反比的規(guī)律。另外,PFASs被植物根部吸收后,還有一個在植物體內重新分配和轉移的過程,有研究指出植物韌皮部對有機污染物的傳輸具有重要作用[24]。由于植物內體的水分含量較高,所以具有較高溶解度的短鏈PFASs具有較大的轉移系數。

    表3 3種微藻的主要成分含量Table 3 Main constitutes of the 3 tested microalgae

    注:每一列不同字母標注(a, b, c)為顯著差異(P<0.05)。

    Note: Within each column, different letters characterize significant difference (P<0.05).

    按照傳統(tǒng)的生物富集理論預測,作為陰離子的PFASs具有較高的水溶解度,生物富集傾向較弱。但是,大量研究表明,PFASs具有較高的生物富集傾向,主要存在于哺乳動物肝臟、血清和腎臟等蛋白質含量較高的器官和組織[13]。PFASs陰離子可與蛋白質的氨基酸殘基形成的空腔結合,進而產生蓄積。有學者認為這是由于PFASs與生物體內源性脂肪酸的相似性導致的,PFASs通過激活生物體內的基因和蛋白質來進行結合[25-27]。目前關注較多的有血清白蛋白、肝臟脂肪酸結合蛋白以及有機陰離子轉運蛋白等,這些蛋白質均可與PFASs產生特異性結合,其結合能力受PFASs結構以及蛋白質與PFASs親和力等因素的影響,故可以解釋高碳鏈PFASs富集能力減弱的現象。本研究中,蛋白核小球藻的蛋白質含量顯著高于鈍頂螺旋藻(P<0.05),并且對PFASs具有較高的蓄積能力,可以推測蛋白質在微藻富集PFASs中起到了重要作用。對于PFBA,蛋白核小球藻的蓄積能力略低于鈍頂螺旋藻,這可能是由于鈍頂螺旋藻中蛋白質對于短鏈PFCAs的親和力較高或結合位點較多的緣故。目前關于碳鏈長度對蛋白質結合能力的研究結果差異性較大[13],由于不同蛋白對目標物的結合能力有所差異,因此蛋白質的種類和含量的差異都大大增加了生物蓄積的研究復雜性。

    本研究中斜生柵藻和蛋白核小球藻的蛋白質含量沒有顯著性差異(P>0.05),而斜生柵藻的脂質含量約是蛋白核小球藻的1.5倍,其BCF也顯著高于蛋白核小球藻(P<0.05),故可以推測脂質也可以影響微藻對PFASs的富集。研究發(fā)現,生物膜是目標物結合的重要部位,生物膜上的磷脂質作為一種雙親性物質可以與PFASs進行結合繼而產生蓄積,膜-水分配系數逐漸替代辛醇-水分配系數廣泛應用于PFASs生物富集模型中[28]。有研究指出碳水化合物由于較高的比例也是蓄積有機污染物的重要部位[29]。此外,生物體對PFASs的蓄積還受比表面積、細胞器等因素的影響。

    目前有關PFASs生物富集的研究主要集中于動物和高等植物[4,7,13],而關于微藻等低等水生浮游植物的研究主要側重于毒理學實驗[30-31],僅有少數文章研究了藻類的危害系數[23],高染毒濃度難以反映實際環(huán)境中微藻對PFASs的蓄積情況。本研究僅包含綠藻和藍藻的富集,而對于其他門類的微藻如紅藻、硅藻等仍缺乏實驗數據,不同種類微藻的形態(tài)結構、生化組成等方面都存在較大差異,因此基于微藻在環(huán)境濃度的生物富集研究還有待進一步展開。

    [1] de Voogt P, Saez M. Analytical chemistry of perfluoroalkylated substances [J]. Trac-trends in Analytical Chemistry, 2006, 25(4): 326-342

    [2] Prevedouros K, Cousins I T, Buck R C, et al. Sources, fate and transport of perfluorocarboxylates [J]. Environmental Science & Technology, 2006, 40(1): 32-44

    [3] Yu N Y, Shi W, Zhang B B, et al. Occurrence of perfluoroalkyl acids including perfluorooctane sulfonate isomers in Huai River Basin and Taihu Lake in Jiangsu Province, China [J]. Environmental Science & Technology, 2013, 47(2): 710-717

    [4] Taniyasu S, Kannan K, Horii Y, et al. A survey of perfluorooctane sulfonate and related perfluorinated organic compounds in water, fish, birds and humans from Japan [J]. Environmental Science & Technology, 2003, 37(12): 2634-2639

    [5] Huber S, Haug L S, Schlabach M. Per- and polyuorinated compounds in house dust and indoor air from northern Norway- A pilot study [J]. Chemosphere, 2011, 84(11): 1686-1693

    [6] 吳江平, 管運濤, 李明遠, 等. 全氟化合物的生物富集效應研究進展[J]. 生態(tài)環(huán)境學報, 2010(5): 1246-1252

    Wu J P, Guan Y T, Li M Y, et al. Recent research advances on the bioaccumulation potentials of perfluorinated compounds [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2010(5): 1246-1252 (in Chinese)

    [7] Houde M, Bujas T A, Small J, et al. Biomagnification of perfluoroalkyl compounds in the bottlenose dolphin (Tursiops truncatus) food web [J]. Environmental Science & Technology, 2006, 40(3): 4138-4144

    [8] Bogdanska J, Sundstrom M, Bergstrom U, et al. Tissue distribution of S-35-labelled perfluorobutanesulfonic acid in adult mice following dietary exposure for 1-5 days [J]. Chemosphere, 2014, 98: 28-36

    [9] Zhang T, Sun H W, Lin Y, et al. Distribution of poly- and perfluoroalkyl substances in matched samples from pregnant women and carbon chain length related maternal transfer [J]. Environmental Science & Technology, 2013, 47(14): 7974-7981

    [10] Chang S C, Noker P E, Gorman G S, et al. Comparative pharmacokinetics of perfluorooctane sulfonate (PFOS) in rats, mice, and monkeys [J]. Reproductive Toxicology, 2012, 33(4): 428-440

    [11] Zhou Z, Liang Y, Shi Y, et al. Occurrence and transport of perfluoroalkyl acids (PFAAs), including short-chain PFAAs in Tangxun Lake, China [J]. Environmental Science & Technology, 2013, 47(16): 9249- 9257

    [12] Haug L S, Salihovic S, Jogsten I E, et al. Levels in food and beverages and daily intake of perfluorinated compounds in Norway [J]. Chemosphere, 2010, 80(10): 1137-1143

    [13] Ng C A, Hungerbuehler K. Bioaccumulation of perfluorinated alkyl acids: Observations and models [J]. Environmental Science & Technology, 2014, 48(9): 4637-4648

    [14] Blaine A C, Rich C D, Hundal L S, et al. Uptake of perfluoroalkyl acids into edible crops via land applied biosolids: Field and greenhouse studies [J]. Environmental Science & Technoogy, 2013, 47(24): 14062-14069

    [15] 趙立杰, 周萌, 任心豪, 等. 全氟辛烷磺酸和全氟辛烷羧酸在天津大黃堡濕地地區(qū)魚體和蔬菜中的分布研究[J]. 農業(yè)環(huán)境科學學報, 2012, 12: 2321-2327

    Zhao L J, Zhou M, Ren X H, et al. Distribution of perfluorooctane sulfonate and perfluorooctanoic acid in different tissues of fishes and vegetables from Dahuangpu Wetland Nature Reserve, Tianjin City, China [J]. Journal of Agro-Environment Science, 2012, 12: 2321-2327 (in Chinese)

    [16] 田斐, 何寧, 段舜山. 三種環(huán)境激素對四種海洋微藻的急性毒性效應研究[J]. 生態(tài)科學, 2013, 32(4): 401-407

    Tian F, He N, Duan S H. Acute toxic effects of environmental hormones on marine microalgae[J]. Ecological Science, 2013, 32(4): 401-407 (in Chinese)

    [17] 王海英, 蔡妙顏, 郭祀遠. 微藻與環(huán)境監(jiān)測[J]. 環(huán)境科學與技術, 2004(3): 98-101

    Wang H Y, Cai M Y, Guo S Y. Microalgae and environmental monitoring [J]. Environmental Science and Technoogy, 2004(3): 98-101 (in Chinese)

    [18] Zhang M, Zhu L. Sorption of polycyclic aromatic hydrocarbons to carbohydrates and lipids of ryegrass root and implications for a sorption prediction model [J]. Environmental Science & Technoogy, 2009, 43(8): 2740-2745

    [19] 周萌. 不同碳鏈長度全氟化合物在水-土壤-植物間的遷移[D]. 天津: 南開大學, 2013: 28-29

    Zhou M. Migration of perfluorinated compounds with different carbon chain length in water-soil and plant[D]. Tianjin: Nankai University, 2013: 28-29 (in Chinese)

    [20] Collins C, Fryer M, Grosso A. Plant uptake of non-ionic organic chemicals [J]. Environmental Science & Technology, 2006, 40(1): 45-52

    [21] Zhang Y W, Sun H W, Zhu H K, et al. Accumulation of hexabromocyclododecane diastereomers and enantiomers in two microalgae, Spirulina subsalsa and Scenedesmus obliquus [J]. Ecotoxicology and Environmental Safety, 2014, 104: 136-142

    [22] Zhang Y, Sun M, Tan Y, et al. Transport and fate of BHC in aquatic environment [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 1982, 7: 527-531

    [23] Campo J, Perez F, Masia A, et al. Perfluoroalkyl substance contamination of the Llobregat River ecosystem (Mediterranean area, NE Spain) [J]. Science of the Total Environment, 2015, 503: 48-57

    [24] Blaine A, Rich C D, Sedlacko E M, et al. Perfluoroalkyl acid distribution in various plant compartments of edible crops grown in biosolids-amended soils [J]. Environmental Science & Technology, 2014, 48(14): 7858-7865

    [25] Zhang C J, Yan H, Li F, et al. Sorption of short- and long-chain perfluoroalkyl surfactants on sewage sludges [J]. Journal of Hazardous Materials, 2013, 260: 689-699

    [26] Luebker D J, Hansen K J, Bass N M, et al. Interactions of fluorochemicals with rat liver fatty acidbinding protein [J]. Toxicology, 2002, 176(3): 175-185

    [27] Hu W, Jones P D, Celius T, et al. Identification of genes responsive to PFOS using gene expression profiling [J]. Environmental Toxicology and Pharmacology, 2005, 19(1): 57-70

    [28] Armitage J M, Arnot J A, Wania F, et al. Development and evaluation of a mechanistic bioconcentration model for ionogenic organic chemicals in fish [J]. Environmental Toxicology and Chemistry, 2013, 32(1): 115-128

    [29] 張明. 碳水化合物及脂肪在黑麥草吸收多環(huán)芳烴中的作用[D]. 杭州: 浙江大學, 2009: 17-32

    Zhang M. Effect of carbohydrates and lipids on uptake of polycyclic aromatic hydrocarbons by ryegrass [D]. Hangzhou: Zhejiang University, 2009: 17-32 (in Chinese)

    [30] Latala A, Nedzi M, Stepnowski P. Acute toxicity assessment of perfluorinated carboxylic acids towards the Baltic microalgae [J]. Environmental Toxicology and Pharmacology, 2009, 28(2): 167-171

    [31] Liu W, Zhang Y, Quan X, et al. Effect of perfluorooctane sulfonate on toxicity and cell uptake of other compounds with different hydrophobicity in green alga [J]. Chemosphere, 2009, 75(3): 405-409

    BioconcentrationofPerfluoroalkylSubstancesin3Microalgae

    Yuan Xiaojia, Tian Ying, Sun Hongwen*

    College of Environmental Science and Engineering, Ministry of Education Key Laboratory of Pollution Processes and Environmental Criteria, Nankai University, Tianjin 300350, China

    10.7524/AJE.1673-5897.20161118001

    2016-11-18錄用日期2017-01-09

    1673-5897(2017)3-391-07

    X171.5

    A

    孫紅文(1967—),女,環(huán)境化學博士,教授,主要研究方向為環(huán)境污染化學、人體健康與生態(tài)修復,發(fā)表論文280余篇。

    國家自然科學基金(No. 41573097)

    苑曉佳(1991-), 女, 碩士, 研究方向為環(huán)境化學,E-mail: yuanxiaojia419@163.com

    *通訊作者(Corresponding author), E-mail: sunhongwen@nankai.edu.cn

    苑曉佳, 田穎, 孫紅文. 3種微藻對全氟烷基化合物的生物富集效應[J]. 生態(tài)毒理學報,2017, 12(3): 391-397

    Yuan X J, Tian Y, Sun H W. Bioconcentration of perfluoroalkyl substances in 3 microalgae [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2017, 12(3): 391-397 (in Chinese)

    猜你喜歡
    斜生柵藻螺旋藻
    斜生四鏈藻對水中四環(huán)素的脅迫響應及去除作用
    藻-菌混合培養(yǎng)及添加NaHCO3促進柵藻生長和脂類合成
    中國油脂(2020年8期)2020-08-12 00:47:14
    斜生柵藻對重金屬離子的耐受性研究
    綠色科技(2019年18期)2019-11-22 14:33:43
    不同濃度的磷對柵藻生長的影響
    柵藻作為生物指示劑的生物延遲發(fā)光研究*
    重金屬對程海螺旋藻生長的影響研究進展
    中藥生地黃對柵藻生物光子輻射的影響*
    環(huán)糊精及其衍生物對降低鉛和菲的藻類毒性研究*
    螺旋藻粉的質量分析研究
    食品界(2016年4期)2016-02-27 07:36:42
    斜生柵藻培養(yǎng)基優(yōu)化及菌藻共生體系處理污水
    特级一级黄色大片| 九色成人免费人妻av| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 国产精品人妻久久久久久| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 国产真实乱freesex| 国产精品日韩av在线免费观看| 欧美日韩黄片免| 在线播放无遮挡| 欧美高清性xxxxhd video| 国内精品宾馆在线| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 色综合色国产| 久久久久精品国产欧美久久久| 99精品久久久久人妻精品| 制服丝袜大香蕉在线| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 亚洲av中文av极速乱 | 女同久久另类99精品国产91| 精品久久久噜噜| 麻豆av噜噜一区二区三区| 日日干狠狠操夜夜爽| 91麻豆精品激情在线观看国产| 国产高清视频在线播放一区| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 久久久久性生活片| 国模一区二区三区四区视频| 长腿黑丝高跟| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 窝窝影院91人妻| 麻豆av噜噜一区二区三区| 欧美3d第一页| 一进一出抽搐动态| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 超碰av人人做人人爽久久| 97超视频在线观看视频| 国产精品福利在线免费观看| 国产精品一区二区性色av| 亚洲经典国产精华液单| 又黄又爽又免费观看的视频| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 国产精品99久久久久久久久| 伊人久久精品亚洲午夜| 午夜免费男女啪啪视频观看 | 在线免费十八禁| 久9热在线精品视频| 一边摸一边抽搐一进一小说| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 国产极品精品免费视频能看的| 精品福利观看| 一个人看视频在线观看www免费| 人妻久久中文字幕网| 久久精品国产亚洲网站| videossex国产| 天美传媒精品一区二区| 久久久久久大精品| 有码 亚洲区| 国产高清视频在线观看网站| 国产精品久久久久久精品电影| 日韩欧美精品v在线| 久久久久久九九精品二区国产| 国产乱人伦免费视频| 欧美激情国产日韩精品一区| 国产精品野战在线观看| 中文字幕高清在线视频| 中文字幕久久专区| 成人精品一区二区免费| 国产毛片a区久久久久| 亚洲久久久久久中文字幕| 直男gayav资源| 欧美区成人在线视频| 亚洲性久久影院| 国产免费男女视频| 亚洲成av人片在线播放无| 老女人水多毛片| 国产v大片淫在线免费观看| 乱系列少妇在线播放| 在线观看午夜福利视频| 一级毛片久久久久久久久女| 国产成人福利小说| www.色视频.com| 成人三级黄色视频| 亚洲专区中文字幕在线| 国产精品亚洲一级av第二区| 久久久久免费精品人妻一区二区| 黄色欧美视频在线观看| 直男gayav资源| 99久国产av精品| 国内精品久久久久久久电影| 一本一本综合久久| 中亚洲国语对白在线视频| 欧美一区二区亚洲| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 日韩中字成人| 婷婷色综合大香蕉| 日韩精品青青久久久久久| 身体一侧抽搐| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 国产免费男女视频| 午夜视频国产福利| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 美女高潮的动态| 午夜精品久久久久久毛片777| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 欧美成人性av电影在线观看| 我要搜黄色片| 成人特级av手机在线观看| 九色成人免费人妻av| 久久精品影院6| 亚洲18禁久久av| 久久久久久国产a免费观看| 变态另类丝袜制服| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 久久亚洲精品不卡| 一级a爱片免费观看的视频| 欧美一区二区精品小视频在线| 此物有八面人人有两片| 99国产极品粉嫩在线观看| 色综合亚洲欧美另类图片| 国产不卡一卡二| 国产高清激情床上av| 国产精品一及| 亚洲精品粉嫩美女一区| 99久久无色码亚洲精品果冻| www.www免费av| av视频在线观看入口| 午夜亚洲福利在线播放| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 久久精品影院6| 十八禁网站免费在线| 国产伦精品一区二区三区视频9| 国产 一区精品| 日本免费一区二区三区高清不卡| 国产精品综合久久久久久久免费| 国产爱豆传媒在线观看| 色哟哟哟哟哟哟| 麻豆久久精品国产亚洲av| 国产极品精品免费视频能看的| 永久网站在线| 三级国产精品欧美在线观看| 国产视频一区二区在线看| h日本视频在线播放| 欧美不卡视频在线免费观看| 伊人久久精品亚洲午夜| 少妇熟女aⅴ在线视频| 国产在线男女| 波多野结衣巨乳人妻| 国产在线精品亚洲第一网站| 午夜精品一区二区三区免费看| 日韩大尺度精品在线看网址| 日韩大尺度精品在线看网址| 亚洲在线自拍视频| 日韩大尺度精品在线看网址| 日本一本二区三区精品| 成人美女网站在线观看视频| 免费av观看视频| 人人妻人人看人人澡| 在线播放无遮挡| 国产在线男女| 亚洲中文日韩欧美视频| netflix在线观看网站| 在线国产一区二区在线| netflix在线观看网站| 欧美高清成人免费视频www| 亚洲电影在线观看av| 欧美激情国产日韩精品一区| 免费av不卡在线播放| 麻豆成人av在线观看| 欧美日韩综合久久久久久 | 黄色配什么色好看| h日本视频在线播放| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 国产高潮美女av| 精品久久久久久久久亚洲 | 午夜福利成人在线免费观看| 久久国产精品人妻蜜桃| 国产色爽女视频免费观看| 美女被艹到高潮喷水动态| 午夜免费男女啪啪视频观看 | 最近最新中文字幕大全电影3| 淫妇啪啪啪对白视频| 国产成人一区二区在线| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 久久久久免费精品人妻一区二区| 国产精品98久久久久久宅男小说| 悠悠久久av| 亚洲精品在线观看二区| 欧美bdsm另类| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 美女大奶头视频| 动漫黄色视频在线观看| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 亚洲真实伦在线观看| 国产免费av片在线观看野外av| 国产av在哪里看| 国产 一区精品| avwww免费| 亚洲精品色激情综合| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| av在线天堂中文字幕| 国产亚洲精品久久久com| 桃色一区二区三区在线观看| 国内精品久久久久精免费| 日韩国内少妇激情av| av在线蜜桃| 在线观看66精品国产| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 欧美人与善性xxx| .国产精品久久| 91av网一区二区| 黄片wwwwww| 99久久精品热视频| 国产av不卡久久| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 天美传媒精品一区二区| 欧美成人一区二区免费高清观看| 亚洲国产色片| 国产精品久久电影中文字幕| 亚洲在线自拍视频| 看免费成人av毛片| 男人舔奶头视频| 国产精品一及| 欧美日韩乱码在线| 男女视频在线观看网站免费| 国产视频内射| 最近最新中文字幕大全电影3| 欧美+日韩+精品| 亚洲国产高清在线一区二区三| 亚洲精品亚洲一区二区| 久久久久久久久大av| 国产精品爽爽va在线观看网站| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 欧美黑人巨大hd| 乱系列少妇在线播放| 亚洲天堂国产精品一区在线| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 男人舔奶头视频| 久久亚洲精品不卡| 偷拍熟女少妇极品色| 最后的刺客免费高清国语| 91精品国产九色| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 亚洲经典国产精华液单| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 精品不卡国产一区二区三区| 在线a可以看的网站| 日本黄色视频三级网站网址| 欧美又色又爽又黄视频| 日韩精品青青久久久久久| av.在线天堂| av在线蜜桃| 永久网站在线| 午夜福利欧美成人| 99在线人妻在线中文字幕| 久久亚洲真实| 久久久国产成人精品二区| 亚洲欧美精品综合久久99| 午夜精品一区二区三区免费看| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 日韩欧美精品v在线| 乱人视频在线观看| 欧美中文日本在线观看视频| 日韩精品中文字幕看吧| 亚洲精品在线观看二区| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 亚洲欧美日韩高清专用| 亚洲精品456在线播放app | 久久精品人妻少妇| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| av视频在线观看入口| 欧美丝袜亚洲另类 | 国产精品福利在线免费观看| 在线免费观看的www视频| 我要看日韩黄色一级片| 可以在线观看的亚洲视频| 十八禁国产超污无遮挡网站| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 亚洲精品日韩av片在线观看| 免费看美女性在线毛片视频| 麻豆av噜噜一区二区三区| 国产激情偷乱视频一区二区| 精品福利观看| 村上凉子中文字幕在线| 色哟哟·www| 国内精品宾馆在线| 精品久久久久久成人av| 在线播放无遮挡| 精品一区二区三区人妻视频| 男女下面进入的视频免费午夜| or卡值多少钱| 亚洲国产色片| 中文在线观看免费www的网站| 在线a可以看的网站| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 亚洲国产精品成人综合色| 午夜激情欧美在线| 亚洲avbb在线观看| 免费av观看视频| 色哟哟哟哟哟哟| 国产精品久久久久久精品电影| 久久亚洲真实| 欧美色欧美亚洲另类二区| 精品人妻一区二区三区麻豆 | 久久午夜福利片| 最新在线观看一区二区三区| 成人一区二区视频在线观看| 一级黄色大片毛片| av国产免费在线观看| 淫秽高清视频在线观看| 午夜精品久久久久久毛片777| 免费在线观看日本一区| 免费在线观看影片大全网站| 亚洲熟妇熟女久久| 真人一进一出gif抽搐免费| 国产 一区 欧美 日韩| 亚洲最大成人中文| 老熟妇仑乱视频hdxx| 亚洲无线在线观看| 日本欧美国产在线视频| 国产激情偷乱视频一区二区| 熟女电影av网| 99久久精品热视频| 欧美黑人巨大hd| 亚洲第一电影网av| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| eeuss影院久久| 亚洲av一区综合| 国产淫片久久久久久久久| 99久久成人亚洲精品观看| 在线a可以看的网站| 亚洲综合色惰| 日本 欧美在线| 校园春色视频在线观看| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 最好的美女福利视频网| 色综合站精品国产| 国产真实乱freesex| 黄色欧美视频在线观看| 1000部很黄的大片| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 成人无遮挡网站| 久久精品国产亚洲av天美| 精品福利观看| 亚洲综合色惰| 一本久久中文字幕| 日韩大尺度精品在线看网址| 亚洲专区中文字幕在线| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 在线看三级毛片| 不卡视频在线观看欧美| 久久久久久久久大av| 热99re8久久精品国产| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 国产一区二区三区视频了| 国产高清视频在线观看网站| 午夜精品久久久久久毛片777| 午夜视频国产福利| 色在线成人网| 久久久久久久精品吃奶| 老司机福利观看| 麻豆成人av在线观看| 88av欧美| 在线免费十八禁| 亚洲成av人片在线播放无| 亚洲精品在线观看二区| 极品教师在线免费播放| 免费看日本二区| h日本视频在线播放| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| videossex国产| 午夜久久久久精精品| 欧美三级亚洲精品| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 好男人在线观看高清免费视频| 精品一区二区三区av网在线观看| 久久精品91蜜桃| 精品久久国产蜜桃| 精品无人区乱码1区二区| 特级一级黄色大片| 日日夜夜操网爽| 麻豆久久精品国产亚洲av| 丰满乱子伦码专区| 成人鲁丝片一二三区免费| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 久久99热这里只有精品18| 日本一二三区视频观看| 免费人成在线观看视频色| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 露出奶头的视频| 国产亚洲欧美98| 欧美不卡视频在线免费观看| 国产精品,欧美在线| 国产淫片久久久久久久久| 中文资源天堂在线| 亚洲成人中文字幕在线播放| 欧美黑人巨大hd| 黄色欧美视频在线观看| 12—13女人毛片做爰片一| 日韩欧美免费精品| 十八禁国产超污无遮挡网站| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | av在线观看视频网站免费| 亚洲熟妇熟女久久| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 免费av不卡在线播放| 免费高清视频大片| 热99re8久久精品国产| 日韩精品中文字幕看吧| 我的女老师完整版在线观看| 国产淫片久久久久久久久| 黄色一级大片看看| 五月玫瑰六月丁香| 桃色一区二区三区在线观看| 网址你懂的国产日韩在线| 国产男人的电影天堂91| 亚洲一区高清亚洲精品| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| АⅤ资源中文在线天堂| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 内射极品少妇av片p| 日本 av在线| 午夜精品在线福利| 亚洲午夜理论影院| 我的女老师完整版在线观看| 亚洲最大成人手机在线| 国产精品不卡视频一区二区| 美女大奶头视频| videossex国产| av专区在线播放| 无遮挡黄片免费观看| 一本久久中文字幕| 赤兔流量卡办理| 精品国产三级普通话版| 很黄的视频免费| 特级一级黄色大片| 午夜福利欧美成人| 最近在线观看免费完整版| 麻豆一二三区av精品| 搡老岳熟女国产| 久9热在线精品视频| 欧美不卡视频在线免费观看| 久久精品影院6| 91精品国产九色| 在线天堂最新版资源| 极品教师在线免费播放| 亚洲不卡免费看| 一区二区三区高清视频在线| 天美传媒精品一区二区| 国产大屁股一区二区在线视频| 此物有八面人人有两片| 欧美激情在线99| 欧美最黄视频在线播放免费| 日日撸夜夜添| 嫩草影视91久久| 欧美一区二区精品小视频在线| 国产精品女同一区二区软件 | 欧美激情久久久久久爽电影| 美女黄网站色视频| 国产69精品久久久久777片| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 九九热线精品视视频播放| 九九爱精品视频在线观看| 此物有八面人人有两片| 日本一二三区视频观看| 少妇熟女aⅴ在线视频| 国产一区二区激情短视频| 日本在线视频免费播放| 久久精品人妻少妇| 日韩av在线大香蕉| 国产激情偷乱视频一区二区| 国产精品人妻久久久影院| 欧美另类亚洲清纯唯美| 日韩欧美国产一区二区入口| 中国美女看黄片| 看片在线看免费视频| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 能在线免费观看的黄片| 国产精品1区2区在线观看.| 亚洲性夜色夜夜综合| 免费在线观看日本一区| 日韩中字成人| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 国产精品1区2区在线观看.| 欧美性猛交黑人性爽| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 神马国产精品三级电影在线观看| 天天躁日日操中文字幕| 国产亚洲精品av在线| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 少妇人妻精品综合一区二区 | 12—13女人毛片做爰片一| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 真人做人爱边吃奶动态| 久久99热这里只有精品18| 亚洲人成伊人成综合网2020| 亚洲专区国产一区二区| 偷拍熟女少妇极品色| 国产色婷婷99| 久久亚洲精品不卡| 久久久国产成人精品二区| 精品人妻偷拍中文字幕| 男人的好看免费观看在线视频| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 国产综合懂色| 成人三级黄色视频| x7x7x7水蜜桃| 国产爱豆传媒在线观看| 春色校园在线视频观看| 黄色一级大片看看| 听说在线观看完整版免费高清| 国产在线男女| 五月玫瑰六月丁香| 久久精品国产鲁丝片午夜精品 | 日韩亚洲欧美综合| 日本黄色视频三级网站网址| 欧美成人一区二区免费高清观看| 少妇高潮的动态图| 一区二区三区四区激情视频 | 我要搜黄色片| 赤兔流量卡办理| 久久精品影院6| 日韩大尺度精品在线看网址| 国产91精品成人一区二区三区| 欧美国产日韩亚洲一区| 欧美日韩精品成人综合77777| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 色哟哟哟哟哟哟| 久久午夜亚洲精品久久| 又紧又爽又黄一区二区| 欧美zozozo另类| 在线国产一区二区在线| 日本精品一区二区三区蜜桃| 中文在线观看免费www的网站| 精品一区二区免费观看| 夜夜夜夜夜久久久久| ponron亚洲| 国内精品宾馆在线| 免费av不卡在线播放| 一边摸一边抽搐一进一小说| 看十八女毛片水多多多| 亚洲av第一区精品v没综合| 搡老熟女国产l中国老女人| 最近视频中文字幕2019在线8| 可以在线观看毛片的网站| 丰满人妻一区二区三区视频av| 亚洲avbb在线观看| 久久国产乱子免费精品| xxxwww97欧美| 中文字幕av成人在线电影| 午夜精品在线福利| 国产老妇女一区| 啪啪无遮挡十八禁网站| 少妇熟女aⅴ在线视频| 乱人视频在线观看| 久久久久久久久中文| 麻豆国产97在线/欧美| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 久久精品国产清高在天天线| 内地一区二区视频在线| 精品国产三级普通话版| 亚洲久久久久久中文字幕| 最新中文字幕久久久久| 成熟少妇高潮喷水视频| 国产精品福利在线免费观看| 免费在线观看成人毛片| 久久久午夜欧美精品| 熟女人妻精品中文字幕| 嫩草影视91久久| 国产成人aa在线观看| 亚洲专区中文字幕在线| 国产成人aa在线观看| 此物有八面人人有两片| 国产人妻一区二区三区在| av.在线天堂| 一本一本综合久久| 一进一出抽搐gif免费好疼| 久9热在线精品视频| 22中文网久久字幕| 真人一进一出gif抽搐免费| 我的老师免费观看完整版| 1024手机看黄色片| 身体一侧抽搐| 午夜激情欧美在线| 波多野结衣高清无吗| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 22中文网久久字幕| 乱系列少妇在线播放| 91久久精品电影网| 国产麻豆成人av免费视频| 22中文网久久字幕| 欧美xxxx性猛交bbbb| 欧美又色又爽又黄视频| 韩国av在线不卡| 国产精品福利在线免费观看| 色视频www国产| 国产精品无大码| 国产69精品久久久久777片| 精品久久久久久,| 一级av片app| 亚洲精品成人久久久久久| 女的被弄到高潮叫床怎么办 | 免费观看的影片在线观看| 麻豆久久精品国产亚洲av| 日韩 亚洲 欧美在线| 少妇人妻一区二区三区视频| 亚洲不卡免费看| 长腿黑丝高跟| 国产探花在线观看一区二区| 听说在线观看完整版免费高清| 特级一级黄色大片|