常鑫鑫沈禮武曉瑞戴長建?
1)(天津理工大學(xué)理學(xué)院,天津 300384)2)(顯示技術(shù)與光電器件教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,天津 300384)
Eu原子4f76snlRydberg態(tài)的研究?
常鑫鑫1)2)沈禮1)2)武曉瑞1)2)戴長建1)2)?
1)(天津理工大學(xué)理學(xué)院,天津 300384)2)(顯示技術(shù)與光電器件教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,天津 300384)
(2016年11月13日收到;2017年1月20日收到修改稿)
利用三步雙色共振激發(fā)技術(shù)和三步三色孤立實(shí)激發(fā)技術(shù),系統(tǒng)地研究了銪原子在42250—44510 cm?1能域內(nèi)的光譜特性,提供了該能域內(nèi)56個(gè)束縛高激發(fā)態(tài)的光譜信息.為了能確定這些態(tài)的光譜歸屬,進(jìn)行了兩方面的探索:第一,觀察能否利用孤立實(shí)激發(fā)技術(shù),把處于這些態(tài)上的銪原子進(jìn)一步共振激發(fā)到自電離態(tài),從而推斷這些態(tài)屬于單電子激發(fā)的束縛Rydberg態(tài)還是屬于雙電子激發(fā)的價(jià)態(tài),并對Rydberg態(tài)的電子組態(tài)進(jìn)行了光譜確認(rèn);第二,通過計(jì)算這些態(tài)相對于各個(gè)電離閾的量子虧損并觀察它們分別收斂于哪個(gè)電離閾,以便獲取其主量子數(shù)的信息.最后,設(shè)計(jì)并采用了三種不同的激發(fā)路徑,分別將原子布居到同一高激發(fā)能域并探測它們在該能域的光電離光譜.通過比較這些光譜的異同并結(jié)合上述激發(fā)路徑所對應(yīng)的躍遷選擇定則,便可惟一地確定這些高激發(fā)態(tài)的總角動(dòng)量.研究發(fā)現(xiàn):所探測到的高激發(fā)束縛態(tài)只有三個(gè)屬于單電子激發(fā)的束縛Rydberg態(tài),其余都是價(jià)態(tài).本文確定了這三個(gè)Rydberg態(tài)的電子組態(tài)和原子狀態(tài).
銪原子,高激發(fā)態(tài),量子虧損,孤立實(shí)激發(fā)
眾所周知,稀土元素具有特殊的能級結(jié)構(gòu)和光譜特性并在激光和發(fā)光材料等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用價(jià)值,從而激發(fā)了各領(lǐng)域?qū)ο⊥猎庸庾V研究的廣泛關(guān)注.通常,制備稀土原子的樣品需要通過加熱來實(shí)現(xiàn),而Eu原子的熔點(diǎn)較低,制備相對容易.另外,Eu原子具有半滿填充的4f殼層,導(dǎo)致其原子結(jié)構(gòu)和光譜異常復(fù)雜,所以完成其光譜實(shí)驗(yàn)不僅面臨諸多挑戰(zhàn),而且其光譜數(shù)據(jù)也可用于新量子理論的檢驗(yàn).同時(shí),三步三色孤立實(shí)激發(fā)(ICE)技術(shù)[1]與三步雙色共振電離技術(shù)不但在堿土金屬原子的光譜研究中得到了廣泛應(yīng)用,而且也已經(jīng)成功運(yùn)用到稀土原子的研究中[2?5],這些研究積累為開展Eu原子高激發(fā)態(tài)的研究提供了方便.
近些年來,在國際上關(guān)于稀土金屬原子的高激發(fā)態(tài)的能級結(jié)構(gòu)和光譜特性[6?8]的研究得到了廣泛關(guān)注.除了對Sm,Ga和Yb等原子的研究之外,也有一些關(guān)于Eu原子的研究.迄今為止,雖然有一些關(guān)于高激發(fā)態(tài)光譜的實(shí)驗(yàn),但都缺乏對數(shù)據(jù)的光譜識別.例如:Nakhate等[9,10]對Eu原子的40575—43510 cm?1和43200—45000 cm?1能域內(nèi)的束縛態(tài)光譜進(jìn)行了研究并報(bào)道了82個(gè)能級的位置.但是,他們僅確定了部分能級的角動(dòng)量,卻無法識別其電子組態(tài).
同時(shí),本課題組也長期致力于Eu原子高激發(fā)態(tài)的光譜研究.近年來,我們不但測量了Eu原子的4f76p1/28s和4f76p1/26d自電離態(tài)的光譜[11?14],也報(bào)道了這些自電離態(tài)能級的位置、寬度,并對多系列之間的混合現(xiàn)象(如疊加在自電離包絡(luò)上的復(fù)雜結(jié)構(gòu))進(jìn)行了系統(tǒng)分析.然而,由于目前仍缺乏4f76sns和4f76snd這兩個(gè)Rydberg系列的光譜信息,限制了進(jìn)一步開展Eu原子4f76p1/2ns和4f76p1/2nd態(tài)的自電離光譜以及自電離動(dòng)力學(xué)過程的研究.例如:對于4f76sns和4f76snd這兩個(gè)Rydberg系列,迄今只識別出了其最低的兩個(gè)態(tài),即分別知道n=7,8和n=6,7態(tài)的能級位置[15],因此,探測更高n值的束縛Rydberg態(tài)并研究其光譜特性具有重要意義.
ICE技術(shù)的原理是先把處于基態(tài)的原子分兩步激發(fā)到束縛Rydberg態(tài),然后再通過第三步光在離子實(shí)的共振躍遷附近掃描將原子激發(fā)到自電離Rydberg態(tài).由于在第三步激發(fā)過程中Rydberg電子始終可被看作“旁觀者”,而使離子實(shí)的激發(fā)可以被視為“孤立的”.因此,ICE技術(shù)可以遏制離子實(shí)與Rydberg電子之間的關(guān)聯(lián)效應(yīng),并使其自電離光譜近似對稱,并具有Lorentz線型.
本文的特色之一是先采用三步雙色光電離技術(shù)探測在42250—44510 cm?1能域內(nèi)若干個(gè)銪原子的高激發(fā)態(tài),然后再利用三步三色I(xiàn)CE技術(shù),通過觀察它們是否可以被激發(fā)到自電離態(tài)來判斷它們是否屬于束縛Rydberg態(tài).
本文第二部分描述實(shí)驗(yàn)原理、方法和裝置;第三部分展示實(shí)驗(yàn)結(jié)果及其討論和分析;第四部分給出本文的結(jié)論.
在42250—44510 cm?1能域內(nèi),本實(shí)驗(yàn)先采用三步雙色共振電離方法探測了銪原子的高激發(fā)態(tài)光譜.為了進(jìn)一步確定這些態(tài)的總角動(dòng)量,實(shí)驗(yàn)先設(shè)計(jì)了三條不同的激發(fā)路徑,即分別經(jīng)過三種不同的4f76s6p激發(fā)態(tài)將原子激發(fā)到上述給定的能域,然后通過比較這三種路徑所對應(yīng)的光電離光譜并運(yùn)用相應(yīng)的選擇定則,便可惟一地確定這些態(tài)的總角動(dòng)量[16].例如:所采用的其中一條激發(fā)路徑為
其中,利用波長λ1固定在459.53 nm的第一束激光將處于基態(tài)的Eu原子激發(fā)到4f76s6p(8P9/2)激發(fā)態(tài);在一定范圍內(nèi)調(diào)諧第二束激光的波長λ2將Eu原子進(jìn)一步激發(fā)到若干個(gè)高激發(fā)態(tài)Z,然后,處于這些態(tài)的原子再自動(dòng)吸收一個(gè)λ2光子而發(fā)生電離.相關(guān)的激發(fā)能級和激發(fā)方案如圖1(a)所示.當(dāng)完成上述若干個(gè)Z態(tài)的探測后,再把波長λ2分別固定在這些Z態(tài)上,并采用ICE技術(shù)完成進(jìn)一步的激發(fā),其激發(fā)能級和激發(fā)方案如圖1(b)所示.
圖1 激發(fā)路徑示意圖 (a)雙色光電離;(b)三色I(xiàn)CEFig.1.Diagrams of the excitation schemes:(a)Twocolor photoionization;(b)three-color ICE.
對于那些已經(jīng)被確認(rèn)為束縛Rydberg態(tài)的能級,可以通過Rydberg-Ritz公式算出它們的有效量子數(shù),即
其中,REu=109736.918 cm?1為Eu原子的Rydberg常數(shù),T0為Eu原子的電離能,ER為束縛Rydberg態(tài)的能量.于是,可由(2)式得到該能級的量子虧損δ,即
其中n為主量子數(shù).借助同屬于某一Rydberg系列的各個(gè)能態(tài)的量子虧損基本為一常數(shù)這一原則,可將那些具有相近量子虧損的能級歸屬于同一Rydberg系列.
本文所采用的實(shí)驗(yàn)設(shè)備包括原子束制備系統(tǒng)、激光系統(tǒng)和信號采集系統(tǒng)三個(gè)部分,如圖2所示.首先用機(jī)械泵和分子泵使真空室具有10?5Pa的真空環(huán)境,再通過直流加熱方式使真空室中的坩堝達(dá)到800 K的溫度,并使其中的Eu金屬變?yōu)樵诱魵?其次,通過一個(gè)準(zhǔn)直裝置使其成為原子束,并與激光束方向垂直正交.原子與光子的運(yùn)動(dòng)方向正交可顯著降低Doppler展寬,從而提高光譜分辨率.
圖2 實(shí)驗(yàn)裝置的示意圖,其中P是線偏振片F(xiàn)ig.2.Schematic diagram of the experimental setup.P is a linear polarizer.
其次,為了完成原子的三步激發(fā)過程,實(shí)驗(yàn)需要用三臺染料激光器.它們是由同一臺脈沖Nd:YAG激光器的倍頻或三倍頻光抽運(yùn)的,其脈寬為5—8 ns,線寬為0.2 cm?1,輸出能量為0.5 mJ.為了確保躍遷按照圖1的方案進(jìn)行,三束激光之間分別有5—8 ns的時(shí)間延遲,換言之,既要讓三個(gè)激光脈沖在時(shí)間上無重疊,又要確保延遲不能太長,否則會因?yàn)槭芗ぐl(fā)原子的自發(fā)輻射而降低激發(fā)效率.
信號采集系統(tǒng)包括微通道板探測器、Boxcar平均積分儀和計(jì)算機(jī)采集設(shè)備等.在測量過程中,離子信號探測器為微通道板(MCP),其倍增效率為108,經(jīng)其放大后的信號輸入到Boxcar門積分器,通過取樣和積分后傳給計(jì)算機(jī)進(jìn)行存儲和分析處理.
需要指出的是,正如圖1所示,無論采用圖1(a)或圖1(b)的激發(fā)和電離模式,實(shí)驗(yàn)裝置是完全相同的,只是所用激光器的數(shù)量和激光參數(shù)有所不同.另外,在上述兩種模式下,MCP探測器都是探測離子.例如:當(dāng)采用ICE技術(shù)將原子由基態(tài)分三步激發(fā)到自電離態(tài)以后,其很快衰變成為電子-離子對.所以,只要在處于原子與光子相互作用區(qū)域兩側(cè)的兩個(gè)極板上施加脈沖電場便可將離子收集到MCP探測器中.
在光譜測量過程中,采用一臺高精度的波長計(jì)對激光器的掃描系統(tǒng)進(jìn)行波長定標(biāo).為了確定能級位置的測量精度,可以依據(jù)實(shí)驗(yàn)過程中的隨機(jī)誤差和系統(tǒng)誤差對其進(jìn)行估算,本實(shí)驗(yàn)所用的染料激光器的線寬為0.2 cm?1,其波長定標(biāo)的精度為0.1 cm?1,所以實(shí)驗(yàn)的測量誤差約為0.3 cm?1.
如前所述,本文利用三步雙色共振電離技術(shù)可以探測到銪原子高激發(fā)態(tài)的光譜,圖3給出了在42250—44510 cm?1能域內(nèi)的一個(gè)舉例.
圖3 用三步雙色共振電離方法探測的Eu原子光譜圖Fig.3.The three-step two-color resonant ionization spectrum of Eu atom.
同理,若采用上述的三種不同激發(fā)路徑,便可得到許多類似于圖3的光電離光譜.經(jīng)過對這些光譜的分析和比較,總共整理出56個(gè)高激發(fā)態(tài),其能級位置和相對強(qiáng)度如表1所列.
為了提供關(guān)于這些躍遷的相對強(qiáng)度的信息,我們對表1中的所有峰進(jìn)行了歸一化處理,并分別用字母W(0—0.3),M(0.3—0.6)和S(大于0.6)表示三個(gè)等級的強(qiáng)度.另外,表1共展示了56個(gè)高激發(fā)態(tài)的能級位置,其中帶有*號標(biāo)注的23個(gè)態(tài)屬于首次報(bào)道,而其余33個(gè)態(tài)的結(jié)果都與文獻(xiàn)[10,16]報(bào)道值相一致.
表1 高激發(fā)態(tài)的能級位置和相對強(qiáng)度Table 1.Level energy and relative intensity of the highly excited states.
為了對上述的56個(gè)高激發(fā)態(tài)進(jìn)行分類,本實(shí)驗(yàn)又進(jìn)行了更深入的探索.如前所述,本文的另一個(gè)目的是識別所探測到的高激發(fā)態(tài)是否為Rydberg態(tài),并采用ICE技術(shù)進(jìn)行這一判斷.若能從其中甄別出那些屬于單電子激發(fā)的4f76snl Rydberg態(tài),則可認(rèn)定其余的態(tài)都為雙電子激發(fā)的價(jià)態(tài),如4f75dnl態(tài).為此,我們分別將前兩步光的波長固定到這56個(gè)高激發(fā)態(tài)上,再用第三步分別對其進(jìn)一步激發(fā).若控制第三束激光的波長使其在共振躍遷附近掃描,并觀察能否得到對應(yīng)的自電離光譜.通過上述過程,本工作在表1中共發(fā)現(xiàn)了3個(gè)可以被進(jìn)一步激發(fā)到自電離態(tài)的高激發(fā)態(tài),它們分別位于44058.1,44442.5和44509.6 cm?1.
根據(jù)所使用的ICE技術(shù)的原理,便可確定它們屬于4f76snl束縛Rydberg態(tài),而其余的態(tài)都屬于雙電子激發(fā)的4f75dnl態(tài).由上述三個(gè)Rydberg態(tài)所獲得的自電離光譜將在稍后展示并予以討論和分析.
為了進(jìn)一步對這三個(gè)高激發(fā)態(tài)進(jìn)行光譜識別,即確定其n和l值,我們利用(1)和(2)式獲得了它們的有效量子數(shù)n?和量子虧損δ,其結(jié)果如表2所列.
表2 本文所確定的Eu原子4f76snl Rydberg態(tài)的光譜參數(shù)和歸屬Table 2.Spectroscopic parameters and designation of Eu 4f76snl Rydberg states from this work.
由表2可見,這三個(gè)束縛Rydberg態(tài)的量子虧損分別為4.28,2.92和2.85.其中,表中的最后一列所展示的光譜歸屬是依據(jù)這三個(gè)態(tài)的量子虧損與表3所展示的4f76snl Rydberg系列的文獻(xiàn)值進(jìn)行對比和分析而推斷的結(jié)果.第2和3個(gè)態(tài)雖然具有相同的電子組態(tài),但是它們屬于不同的原子狀態(tài).表3展示了關(guān)于4f76snl系列的光譜參數(shù)和光譜標(biāo)識[17].
表3 關(guān)于Eu原子4f76snl Rydberg態(tài)的光譜參數(shù)的文獻(xiàn)值Table 3.Spectroscopic parameters of Eu 4f76snl Rydberg states from the literature.
由表3可知,4f76sns系列的量子虧損在4.40和4.44之間,而4f76snd系列的量子虧損在2.70和2.90之間.所以,根據(jù)同一Rydberg系列的各態(tài)量子虧損大致為常數(shù)的物理機(jī)制,我們可以推斷:處于44058.1,44442.5和44509.6 cm?1的三個(gè)束縛態(tài)應(yīng)該分別為4f76s10s(8So),4f76s9d(8Do)和4f76s9d(6Do)Rydberg態(tài).
另一方面,本文的目的之一是能惟一地確定這些態(tài)的總角動(dòng)量.顯然,若僅采用上述的那條激發(fā)路徑,則只能知道所測能級的總角動(dòng)量J=7/2,9/2或11/2.但是,若采用了前述的三種不同激發(fā)路徑,便可依據(jù)總角動(dòng)量的躍遷選擇定則對上述三個(gè)光譜進(jìn)行分析和比較,最終將J值從上述的三個(gè)可能值中惟一地確定下來.例如:處于43983.6 cm?1的能級,其J=5/2或7/2[16],而經(jīng)過本實(shí)驗(yàn)的進(jìn)一步努力,便可惟一確定其J值,即J=7/2.
以上所介紹的是束縛高激發(fā)態(tài)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果和光譜識別,現(xiàn)在我們將對上述三個(gè)Rydberg態(tài)的進(jìn)一步激發(fā)結(jié)果進(jìn)行展示和分析.首先,通過對態(tài)的進(jìn)一步激發(fā),獲得了如圖4所示的自電離光譜.其具體的參數(shù)設(shè)置和方法是:將第一、二步光的波長分別固定在459.53 nm和448.49 nm,便可將Eu原子激發(fā)到態(tài),再將第三步光在441.40—463.00 nm附近掃描,使其完成共振躍遷.
圖4 從?4f76s10s(8So)態(tài)進(jìn)一步激發(fā)所獲得的自電離光譜Fig.4.The autoionization spectrum excited from the 4f76s10s(8So)state.
根據(jù)ICE技術(shù)的原理,我們可以推斷出圖4所展示的是4f76p1/210s態(tài)的自電離光譜,而處于44058.1 cm?1的高激發(fā)態(tài)則為束縛Rydberg態(tài).由圖4可見,在自電離光譜上存在復(fù)雜的結(jié)構(gòu),這是由于4f76p1/210s態(tài)與高n值的4f75dnl自電離態(tài)的簡并所致,由于這些自電離系列之間的相互作用,使4f75dnl自電離態(tài)疊加在4f76p1/210s態(tài)的自電離光譜之上.
顯然,圖5所展示的是4f76p1/29d態(tài)的自電離光譜,而處于44442.5 cm?1的高激發(fā)態(tài)則為束縛Rydberg態(tài).圖5中光譜的包絡(luò)上雖然疊加了很多復(fù)雜結(jié)構(gòu),但是其具有明顯的自電離包絡(luò).其復(fù)雜結(jié)構(gòu)是由于該態(tài)與高n值5dnl態(tài)相互作用的結(jié)果.
圖5從?4f76s9d(8Do)態(tài)進(jìn)一步激發(fā)所獲得的自電離光譜Fig.5.The autoionization spectrum excited from the 4f76s9d(8Do)state.
圖6 從?4f76s9d(6Do)態(tài)進(jìn)一步激發(fā)所獲得的自電離光譜Fig.6.The autoionization spectrum excited from the 4f76s9d(6Do)state.
圖6中的光譜具有明顯的自電離包絡(luò),根據(jù)ICE技術(shù)的原理,我們可以推測出該圖為4f76p1/29d態(tài)的自電離光譜. 因此,能量處于44509.6 cm?1的高激發(fā)態(tài)為束縛Rydberg態(tài). 包絡(luò)上疊加的復(fù)雜結(jié)構(gòu)同樣為4f76p1/29d態(tài)與高n值的5dnl自電離態(tài)相互作用的結(jié)果.
本文采用三步雙色共振激發(fā)技術(shù)對Eu原子的42250—44510 cm?1能域進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究,通過光電離探測技術(shù)一共探測到56個(gè)束縛高激發(fā)態(tài),其中的一些屬于首次探測到的態(tài).為了深入了解其光譜信息和特性,本文設(shè)計(jì)并分別采用了三種激發(fā)路徑對同一能域進(jìn)行了光激發(fā)和探測,并獲得了不同的光電離光譜;通過比較這些光譜的異同并結(jié)合其對應(yīng)的躍遷選擇定則對這些高激發(fā)態(tài)的總角動(dòng)量進(jìn)行了惟一的賦值.另外,利用三步三色的ICE技術(shù),并經(jīng)過一系列的物理分析和判斷,發(fā)現(xiàn)在上述高激發(fā)束縛態(tài)中僅有三個(gè)屬于束縛Rydberg態(tài),而其余的則屬于多電子激發(fā)的價(jià)態(tài).通過對其量子虧損的比較,進(jìn)一步確定了這三個(gè)束縛Rydberg態(tài)的電子組態(tài)和原子狀態(tài).它們分別為態(tài).
本工作顯著擴(kuò)充了Eu原子的高激發(fā)態(tài)的光譜數(shù)據(jù),不但對進(jìn)一步開展自電離態(tài)光譜奠定了基礎(chǔ),也有利于對原子的自電離動(dòng)力學(xué)過程的研究.
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Study of Eu 4f76snl Rydberg states?
Chang Xin-Xin1)2)Shen Li1)2)Wu Xiao-Rui1)2)Dai Chang-Jian1)2)?
1)(College of Science,Tianjin University of Technology,Tianjin 300384,China)2)(Key Laboratory of Display Materials and Photoelectric Devices,Ministry of Education,Tianjin 300384,China)
13 November 2016;revised manuscript
20 January 2017)
The three-step two-color resonant ionization method and three-step three-color isolated-core excitation(ICE)technique are used to study the spectra of the highly excited bound states systematically,either Eu 4f76snl Rydberg states or other valence states converging to the higher ionization limits.Speci fi cally,the highly excited bound states are populated from the ground state via three di ff erent 4f76s6p intermediate states,thereby establishing the three di ff erent excitation schemes.The schemes are designed to allow us to assign a J-quantum number uniquely to a given highly excited state with the selection rules of J-quantum number for each excitation scheme by comparing their corresponding photoionization spectra,which are obtained with three-step two-color resonant ionization method.By tuning the wavelength of the second laser,the 56 highly excited bound states located in the energy region between 42250 cm?1and 44510 cm?1are detected.To explore their spectroscopic information,more e ff orts have been made 1)to judge whether an excited state is a bound Rydberg state and to observe whether it may be excited further to an autoionizing state by using the ICE technique;2)to deduce the principal quantum number of the given bound Rydberg states,and to observe whether they are converged to the same ionization limit by calculating their quantum defects with respect to several ionization limits.Based on the above manipulations,all detected highly excited bound states can be classi fi ed as the two categories:bound Eu 4f76snl Rydberg states and other valence states converging to the higher ionization limits,such as the Eu 4f75dnl states.Speci fi cally,to ful fi ll the ICE technique,it is necessary to make a resonance transition from the 4f76snl Rydberg states to the 4f76p1/2nl autoionizing states with the third dye laser whose wavelength is scanned around the Euionic line.Once the Eu 4f76snl Rydberg states are recognized with the ICE technique,the identi fi cation of their orbital quantum numbers is a primary task to determine their electron con fi gurations.With all the e ff orts mentioned and existing information,three Rydberg states can be assigned to theand,whereas the rest can be regarded as highly excited valence states.
Eu atom,highly excited state,quantum defect,isolated-core excitation
10.7498/aps.66.093201
?國家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號:11174218)資助的課題.
?通信作者.E-mail:daicj@126.com
*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant No.11174218).
?Corresponding author.E-mail:daicj@126.com