不同水蒸氣蒸餾方式對(duì)油樟油提取率及主要成分含量的影響

周誥均++李玉華++杜永華++魏琴++張超++張蓉

摘要：采用水中蒸餾、水上蒸餾、水蒸氣直接蒸餾和水蒸氣擴(kuò)散蒸餾方式提取油樟[Cinnamomum longepaniculatum （Gamble） N. Chan]葉揮發(fā)油，比較了油樟油的提取率及主要成分含量。結(jié)果表明，采用水上蒸餾（3.83%）和水蒸氣直接蒸餾（3.73%）獲得的提取率較高，二者無顯著差異（P>0.05），均顯著高于水中蒸餾和擴(kuò)散蒸餾的提取率（P<0.05），后兩者間無顯著差異（P>0.05）；蒸餾方式對(duì)1，8-桉葉油素含量的影響較大，對(duì)α-松油醇和γ-松油烯無顯著影響（P>0.05）；采用水蒸氣直接蒸餾所得油樟油中1，8-桉葉油素含量最高（60.10%），顯著高于水蒸氣擴(kuò)散蒸餾和水上蒸餾（P<0.05），與水中蒸餾無顯著差異（P>0.05）。可見，水蒸氣直接蒸餾方式能獲得較高的油樟油提取率及主要成分含量。

關(guān)鍵詞：油樟[Cinnamomum longepaniculatum （Gamble） N. Chan]；揮發(fā)油；水蒸氣蒸餾；1，8-桉葉油素

中圖分類號(hào)：S789 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：0439-8114（2017）03-0520-03

DOI：10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2017.03.032

Influences of Different Distillation Methods on Yield of Essential Oil and Concentration of Its Major Constituents from Cinnamomum longepaniculatum （Gamble） N. Chan Leaves

ZHOU Gao-jun1， LI Yu-hua1， DU Yong-hua2， WEI Qin2， ZHANG Chao2， ZHANG Rong2

（1.Yue Jiang Forest Management Institute in Gao County， Yibin 645152， Sichuan，China；2.College of Life Science and Food Engineering， Key Lab of Aromatic Plant Resources Exploitation and Utilization in Sichuan Higher Education， Yibin University，

Yibin 644000， Sichuan，China）

Abstract： Traditional hydro-distillation， over-water distillation， steam distillation and hydro-diffusion distillation methods were used to extract essential oil from Cinnamomum longepaniculatum（Gamble） N. Chan leaves and their results were compared for the yield and concentration of major constituents of essential oil. The results showed that yields of essential oil of over-water distillation method and steam distillation method were significantly higher than that of traditional hydro-distillation method and hydro-diffusion distillation method（P>0.05）. Significant differences in yield of essential oil were not observed between the first two methods （P<0.05）， that of the last two methods were also not occurred （P>0.05）. Variances of distillation methods displayed potential influence on the concentration of 1，8-cineole of essential oil， while it was not significantly influenced on the concentration of α-terpineol and γ-terpinene（P>0.05）. The highest concentration of 1，8-cineole was achieved from steam distillation method with the value of 60.10%， it was significantly higher than that from hydro- diffusion distillation and over-water distillation（P<0.05）， however， no significant differences were found between steam distillation and traditional hydro-distillation （P>0.05）. In conclusion， steam distillation result in relative higher yield of essential oil and concentration of its major constituents from Cinnamomum longepaniculatum leaves.

Key words： Cinnamomum longepaniculatum （Gamble） N. Chan；essential oil；steam distillation；1，8-cineole

油樟[Cinnamomum longepaniculatum （Gamble） N. Chan]系樟科樟屬芳香植物，是中國(guó)特有種子植物[1]，主要分布于四川宜賓，在湖北、湖南和陜西等地也有少量分布[2]。油樟的根、莖和葉均富含精油[3]，其精油已成為香料、食品、醫(yī)藥、化工和日用化妝產(chǎn)品的重要原料來源。四川宜賓油樟資源豐富，是中國(guó)三大天然香料油生產(chǎn)、加工和集散地之一，油樟油年產(chǎn)量近2 000 t，占全國(guó)總量70%[4]。宜賓油樟葉含油率高達(dá)3.8%～4.5%，比香樟樹葉含油率（1.5%）高1～2倍，但在實(shí)際生產(chǎn)中油樟的產(chǎn)油率僅為1.8%～2.0%左右，低提取率導(dǎo)致了油樟資源的極大浪費(fèi)[5]。

水蒸氣蒸餾法是提取植物精油的傳統(tǒng)方法，具有設(shè)備簡(jiǎn)單易操作、成本低、無有機(jī)溶劑污染等特點(diǎn)，是非熱敏性揮發(fā)油的主要提取方法。水蒸氣蒸餾有水中蒸餾、水上蒸餾（隔水蒸餾）、水蒸氣直接蒸餾和水蒸氣擴(kuò)散蒸餾4種方式，生產(chǎn)中常采用甑桶式隔水蒸餾提取油樟油。本研究以油樟枝葉為原料，比較了水中蒸餾、水上蒸餾、水蒸氣直接蒸餾和水蒸氣擴(kuò)散蒸餾方式所得油樟油的提取率及其主要成分含量，為選擇適宜的油樟油提取方法提供依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 材料

油樟枝葉于2014年12月采集于四川省宜賓市油樟種植基地，枝葉長(zhǎng)50～70 cm，自然晾干，取葉備用；1，8-桉葉油素（純度≥99%）、α-松油醇（純度≥98%）和γ-松油烯（純度≥95%），購自四川省宜賓江南香料；其他化學(xué)試劑均為分析純。

7890氣相色譜儀（美國(guó)安捷倫科技有限公司）；天神HX-750型全自動(dòng)加熱蒸氣發(fā)生器（上海華正熱能設(shè)備有限公司）；多功能揮發(fā)油蒸餾裝置（本實(shí)驗(yàn)室自制，專利號(hào)ZL201520020445.6）。

1.2 方法

1.2.1 蒸餾方法 采用自制多功能揮發(fā)油蒸餾裝置對(duì)油樟葉揮發(fā)油進(jìn)行提取[6]。裝料系數(shù)按0.8計(jì)，取1 kg干油樟葉，分別采用水中蒸餾、水上蒸餾、水蒸氣直接蒸餾和水蒸氣擴(kuò)散蒸餾方式蒸餾，從蒸餾筒出口蒸氣溫度達(dá)100 ℃時(shí)開始計(jì)時(shí)，蒸餾2 h，收集冷凝液，靜置分層，收集上層油相，無水硫酸鈉脫水后稱重，計(jì)算油樟油提取率（提取率=W油/W枝葉×100%）。水中蒸餾和水上蒸餾時(shí)均以蒸氣為熱源將水燒沸騰，蒸餾過程中控制蒸餾筒出口蒸氣溫度為100 ℃，每種蒸餾方式重復(fù)3次。

1.2.2 油樟油主要成分含量測(cè)定 用正己烷將油樟油和單體對(duì)照品分別配制成1.00和0.50 g/L溶液，0.22 μm 微孔濾膜過濾，按以下色譜條件進(jìn)樣檢測(cè)。色譜柱HP-5石英毛細(xì)管柱（30 m×250 μm×0.25 μm）；載氣N2，流速1 mL/min，進(jìn)樣量0.5 μL，進(jìn)樣口總流速7 mL/min，分流比3∶1；程序升溫為90 ℃保持4 min，5 ℃/min升溫至130 ℃保持5 min，5 ℃/min升溫至190 ℃保持 1 min，20 ℃/min升溫至250 ℃保持3 min，溶劑延遲2 min。計(jì)算油樟油中主要成分質(zhì)量百分含量（質(zhì)量百分含量=W成分/W油×100%）。

1.2.3 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì) 采用SPSS軟件對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行ANOVA方差分析，結(jié)果以平均值±標(biāo)準(zhǔn)差（x±SD）表示，采用Duncans法進(jìn)行多組樣本間差異顯著性分析。

2 結(jié)果與分析

2.1 不同蒸餾方式對(duì)油樟油提取率的影響

采用不同水蒸氣蒸餾方式對(duì)油樟葉揮發(fā)油進(jìn)行提取，分別測(cè)定其提取率。由表1可知，4種蒸餾方式所得油樟油提取率均在2.5%以上，其中水上蒸餾（3.83%）與蒸氣直接蒸餾的提取率（3.73%）較高且相近，二者差異不顯著（P>0.05），但均顯著高于水中蒸餾和水蒸氣擴(kuò)散蒸餾的提取率（P<0.05），后兩者間差異不顯著（P>0.05）。4種蒸餾方式所得油樟油的密度在0.863～0.896 g/mL，相互間差異不顯著（P>0.05）。

2.2 不同蒸餾方式對(duì)油樟油主要成分含量的影響

采用氣相色譜法對(duì)不同水蒸氣蒸餾方式所得油樟油的主要成分含量進(jìn)行測(cè)定，其結(jié)果見表2。由表2可知，4種蒸餾方式所得油樟油中1，8-桉葉油素含量最高，均在53%以上，其次為α-松油醇（8.8%以上）和γ-松油烯（1.3%以上）；蒸餾方式對(duì)1，8-桉葉油素含量影響較大，其含量大小順序?yàn)樗魵庵苯诱麴s（60.10%）>水中蒸餾（56.19%）>水蒸氣擴(kuò)散蒸餾（54.31%）>水上蒸餾（53.35%）。水蒸氣直接蒸餾所得油樟油1，8-桉葉油素含量顯著高于水蒸氣擴(kuò)散蒸餾和水上蒸餾（P<0.05），后兩者之間無顯著差異（P>0.05），與水中蒸餾無顯著差異（P>0.05）。蒸餾方式對(duì)油樟油中α-松油醇和γ-松油烯質(zhì)量百分含量影響較小，各蒸餾方式之間無顯著差異（P>0.05）。

3 小結(jié)與討論

3.1 蒸餾方式對(duì)提取率的影響

水蒸氣蒸餾是利用植物精油與水共存時(shí)混合體系沸點(diǎn)低于各組分沸點(diǎn)的道爾頓定律，在低于100 ℃條件即可隨水蒸氣蒸餾出來的方法。根據(jù)水蒸氣與物料接觸方式和流向的不同分為水中蒸餾、水上蒸餾、水蒸氣直接蒸餾和水蒸氣擴(kuò)散蒸餾4種蒸餾方式，由于傳質(zhì)過程及物料化學(xué)成分理化性質(zhì)的差異，不同蒸餾方式的提取效率有所不同。本試驗(yàn)結(jié)果表明，油樟葉不與水接觸的水上蒸餾和水蒸氣直接蒸餾方式所得油樟油提取率顯著高于與水接觸的水中蒸餾方式。袁曉燕等[7]在研究紫蘇揮發(fā)油提取工藝時(shí)也發(fā)現(xiàn)采用直通蒸氣法所得揮發(fā)油提取率高于傳統(tǒng)水蒸餾法。彭彪[8]提取山蒼子油時(shí)的研究表明，水中蒸餾法所得精油提取率比水上蒸餾法高?？梢?，水蒸氣蒸餾方式對(duì)揮發(fā)油提取率的影響情況因提取材料的不同而有所差異。水蒸氣擴(kuò)散蒸餾是一種新型揮發(fā)油蒸餾技術(shù)，與傳統(tǒng)水蒸氣蒸餾方式相比，其蒸氣流向不同，水蒸氣自上而下滲透物料，利用蒸氣壓力和重力作用，揮發(fā)油無需全部氣化即可擴(kuò)散出來，具有提取率高、時(shí)間短、能耗低等特點(diǎn)[9]。衛(wèi)向南等[10]和周榮琪[11]分別研究了肉桂揮發(fā)油和公丁香揮發(fā)油的水?dāng)U散提取方法，結(jié)果均表明水蒸氣擴(kuò)散蒸餾比傳統(tǒng)水蒸氣蒸餾所得揮發(fā)油提取率高。本研究結(jié)果表明，水蒸氣擴(kuò)散蒸餾方式所得油樟油的提取率低于傳統(tǒng)水蒸氣蒸餾方式。陳祖洪等[12]采用不同蒸餾方式對(duì)茶樹油進(jìn)行提取，同樣表明水蒸氣擴(kuò)散蒸餾所得提取率低于水中蒸餾和水上蒸餾方式。本研究發(fā)現(xiàn)，水蒸氣擴(kuò)散蒸餾方式所得冷凝液分離揮發(fā)油后的水層為紅褐色半透明溶液，而其他3種蒸餾方式所得水層均為無色或淡黃色透明溶液。這可能是水蒸氣在自上而下擴(kuò)散的開始階段遇到溫度較低的物料而冷凝成水，將物料中部分其他水溶性成分溶解出來，在后續(xù)水蒸氣的推動(dòng)下一并進(jìn)入冷凝系統(tǒng)，這些水溶性成分可能會(huì)增加部分揮發(fā)油成分的溶解性或提高乳化穩(wěn)定性而較難分層，從而降低揮發(fā)油收率?？梢?，水蒸氣擴(kuò)散蒸餾方式的油水分離方法需要進(jìn)一步研究。

3.2 蒸餾方式對(duì)主要成分含量的影響

宜賓油樟油中至少含有49種化合物，其中1，8-桉葉油素和α-松油醇是主要成分，其含量分別為47%～59%和10%～20%[13，14]。本研究結(jié)果表明，4種水蒸氣蒸餾方式所得油樟油中1，8-桉葉油素和α-松油醇的含量分別在53.0%和8.8%以上，達(dá)到宜賓油樟油主成分含量的要求。水蒸氣蒸餾方式對(duì)油樟油中1，8-桉葉油素的含量有較大影響，對(duì)α-松油醇和γ-松油烯無顯著影響。其中水蒸氣直接蒸餾所得油樟油中1，8-桉葉油素含量最高，顯著高于水蒸氣擴(kuò)散蒸餾和水上蒸餾，與水中蒸餾無顯著差異。可見，水蒸氣蒸餾方式對(duì)油樟油1，8-桉葉油素含量的影響情況，無論是從與水接觸程度還是水蒸氣流向方面看，均無明顯的規(guī)律。陳祖洪等[12]的研究發(fā)現(xiàn)，茶樹油中1，8-桉葉油素含量隨著水浸泡程度不同而改變，水浸泡程度越高的水蒸氣蒸餾方式，1，8-桉葉油素含量越高，但差異不明顯。蒸餾方式對(duì)油樟油中1，8-桉葉油素含量的影響是否具有規(guī)律性，有待進(jìn)一步研究。

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