永興島海洋氣溶膠粒子譜反演研究*

黃岸峰，鄧孺孺，秦 雁，陳啟東，梁業(yè)恒

(中山大學地理科學與規(guī)劃學院，廣東 廣州 510275)

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永興島海洋氣溶膠粒子譜反演研究*

黃岸峰，鄧孺孺，秦 雁，陳啟東，梁業(yè)恒

(中山大學地理科學與規(guī)劃學院，廣東 廣州 510275)

地基遙感方法可以直接得到大氣氣溶膠的輻射特性，用于氣溶膠粒子譜分布特征的研究。利用ASD 地物光譜儀在永興島海洋站樓頂獲取的太陽輻射實測數據，應用蒙特卡羅方法隨機生成氣溶膠4種組分比例近似求解消光方程來反演氣溶膠粒子譜。結果表明，實驗期間永興島氣溶膠各組分比例與標準輻射大氣模型中的海洋型氣溶膠相似；體積譜為雙峰分布，2個主峰分別位于0.01 ～0.1 μm和1 ～10 μm；數濃度譜為單峰分布，主峰位于0.001～0.01 μm；數濃度和體積濃度變化規(guī)律與海水擾動、粒子的干濕沉降過程有關，與渾濁度指數相關性達98%以上，可用來表征大氣渾濁程度。

海洋氣溶膠；蒙特卡羅方法；粒子譜；永興島

大氣氣溶膠是地球-大氣系統(tǒng)的重要組成部分，它會對通過大氣的太陽輻射產生輻射強迫作用，進而影響涉及大氣的眾多研究領域，如環(huán)境、氣候、軍事和遙感等[1-5]。氣溶膠粒子尺度分布是氣溶膠的一個重要特征量，不同尺度對氣候、自然環(huán)境及人們的生活的影響有很大差異，如PM2.5、PM10等，這種尺度分布常被稱為粒子譜。粒子譜是氣溶膠消光特性的決定性因素，也是氣溶膠在大氣中輸運特性和壽命的決定因素之一[6]。為了全面描述氣溶膠的輻射特性或氣候效應，利用遙感方法對其粒子譜分布進行定量的描述非常必要。

氣溶膠具有不同的尺度分布模態(tài)，Whitby[7]研究發(fā)現大氣氣溶膠尺度譜有3個分離的模態(tài)：核模態(tài)(r<0.1 μm)，積聚模態(tài)(0.11.0 μm)。地基遙感是目前對氣溶膠監(jiān)測研究的重要手段之一，其主要是通過測量太陽輻射的變化來反演氣溶膠粒子特性。King等[8]發(fā)現消光法可以較好地反演半徑在0.1～5.0 μm之間的氣溶膠譜分布。呂達仁等[9]提出了同時測量直接消光和小角散射確定氣溶膠光學厚度和譜分布的方法，邱金桓等[10]也進行了試驗研究，提出該方法可以較好地提供 0.1～10 μm粒徑范圍的氣溶膠譜分布信息，目前該方法已經在地基氣溶膠遙感中得到了廣泛應用。

1 研究區(qū)

西沙群島位于我國南海西北部，以永興島為中心，共有22個島嶼，7個沙洲，和10多個暗礁暗灘組成，是中國南海四大群島之一。主體部分位于15°40′-17°10′N，111°-113°E范圍。其西面是永樂群島，東面是宣德群島。

本次大氣觀測實驗點位于海南省三沙市政府駐地永興島。永興島是宣德環(huán)礁的一個灰沙珊瑚島礁，是西沙群島的主島，也是南海諸島中面積最大的島嶼。島東西長約1 950 m，南北寬約1 350 m，面積2.10 km2。島上地勢平坦，平均高出海面約5 m左右，為珊瑚磷灰質黑色土覆蓋。地處熱帶中部，屬熱帶海洋季風氣候。年平均氣溫26～28 ℃，年降水量1 800 mm以上，6-10月為雨季，多臺風活動。每年5-9月盛行西南季風，11月至次年3月盛行東北季風。島上無工業(yè)分布，且常駐人口較少，故所測氣溶膠污染較少，比較符合以海洋氣溶膠為主的背景氣溶膠狀況。

圖1 永興島地理位置圖Fig.1 Geographical locations of Yongxing Island

2 數據與方法

2.1 光學厚度測量

2014年5月12-14日，在永興島國家海洋站(16°50′N，112°20′E)，采用ASD FieldSpec3地物光譜儀展開了3 d不同時段的大氣觀測實驗，共獲得1 400條曲線。根據永興島海洋站天氣監(jiān)測情況及實驗記錄，實驗期間天氣晴朗，少云，偏南風，風力小于3級。

ASD FieldSpec3地物光譜儀，可探測波長范圍為350～2 500 nm，采樣時間為17 ms/次，波長精度達±1 nm。其光譜分辨率在350～1 050 nm區(qū)間為3.5 nm，在1 050～2 500 nm區(qū)間為10 nm。光譜采樣間隔在350～1 050 nm區(qū)間為1.4 nm，在1 050～2 500 nm區(qū)間為2 nm。采用該儀器進行測量，可實時獲得被測物體的反射率、輻亮度或輻照度，得到連續(xù)光譜曲線，這可以為進一步反演氣溶膠粒子化學成分提供更多波段選擇。亓雪勇[14]等利用地物光譜儀進行氣溶膠光學厚度的測量，并將實驗結果與6S大氣輻射傳輸模型的結果進行對比，最大偏差為6%。本文采用類似的方法在海拔21 m的海洋站樓頂進行了太陽直射輻射測量。測量使用25°傳感器探頭，可獲得較好天空光數據。為盡可能消除人為誤差，實驗人員遵循嚴格著裝要求(深色調，黑色為主)，并選擇太陽未被云遮蔽時進行測量。分2個步驟進行：首先是對標準板測量太陽輻射總輻照度，然后迅速用遮陰擋板擋住太陽直射輻射測量天空漫射輻照度，前者與后者之差即為太陽直射光輻照度Eλ。

根據比爾定律，大氣光學厚度與太陽直射光輻照度的關系為：

(1)

其中，E0λ是在日地平均距離上大氣外界的太陽光譜輻照度，Eλ為到達地面的太陽光直射光輻照度，m為大氣質量數。c為測量時刻的日地距離常數，可以通過查資料獲取。通過方程(1)可以求得總的大氣光學厚度τλ。

大氣的吸收作用在某些波段可以忽略，其對太陽輻射的削弱作用主要是大氣分子的散射，氣溶膠粒子及臭氧的消光作用。因此，從總光學厚度中扣除瑞利光學厚度τR，臭氧光學厚度τo3就得到氣溶膠光學厚度τa。根據?ngstrom公式τa=βλ-α，可利用多個大氣窗口波段求解波長指數α和渾濁度系數β。α與粒子尺度大小有關，β表征大氣渾濁程度。

2.2 氣溶膠粒子譜反演原理

(2)

式中，r是氣溶膠粒子的半徑，λ為波長，m為氣溶膠粒子的復折射率；n(r，z) dz表示高度z處，半徑在r到r+dr之間的氣溶膠粒子數密度；Q為消光效率因子，是λ、r和m的函數。則氣溶膠的光學厚度在整層大氣高度積分可得：

(3)

(4)

(5)

K(λ,r,m)定義為權重函數。將一系列波長的τa(λ)代入方程(3)進行求解，即可得到氣溶膠的數濃度譜分布n(r)。對于氣溶膠的體積譜分布v(r)，方程(3)可改寫為：

(6)

(7)

2.2.1 消光效率Q的確定 消光效率因子Q是反演氣溶膠數濃度譜分布和體積譜分布過程中的一個重要參數，其取值影響反演結果的精度。當λ和r一定時，Q由復折射率m決定。因此，m的取值將直接影響反演結果。假設大氣粒子為均勻球狀粒子，按不同氣溶膠組分、不同波長給m的實部和虛部取值[18]，由米散射理論可以得到其消光效率因子Q。如圖2所示，不同組分氣溶膠的消光效率因子Q呈現有規(guī)律的一系列極大值和極小值的干涉結構，隨半徑r衰減震蕩，并逐漸收斂于2。

圖2 4種氣溶膠組分的消光效率Fig.2 Extinction efficiency of four aerosol components

2.2.2 譜分布函數的選擇 國內外研究人員對大氣氣溶膠進行了大量的觀測實驗和數值模擬，提出了各種差異較大的經驗譜分布函數，如Junge譜、指數譜和復正態(tài)對數譜等。Junge譜是大量觀測資料總結出來的，適用于半徑區(qū)間為0.1～2 μm的大氣氣溶膠；指數譜分布則需要實測數據擬合多個參數。理論和實驗研究表明[19-20]，復正態(tài)對數譜適用于一切隨機過程，且能較好地描述多種模態(tài)的氣溶膠，本文采取復正態(tài)對數譜。

對于數濃度譜有：

(8)

對于體積譜分布有：

(9)

圖3 4種氣溶膠組分體積譜的權重函數KFig.3 Volume size distribution K of four aerosol components

圖3系氣溶膠4種組分的K，在0.1～1 μm出現峰值。同組分氣溶膠、不同波長的K值差別較大，能有效反映粒子對不同波長的消光作用。因此，為提高精度，選擇體積譜分布v(r)為譜分布函數反演粒徑區(qū)間0.1～1 μm的氣溶膠粒子譜。

2.2.3 氣溶膠粒子譜反演 不同氣溶膠組分的K不同，由方程(3)和(9)得到：

(10)

式中i=1，2，3，4分別表示水溶性、沙塵性、海洋性和煤煙4種氣溶膠組分。

對(10)式進行離散化處理，取復化梯形公式：

(11)

式中，h=0.01，n=1 000，a=0.01，rj=a+(j-1)*h，j=1，2，3，4n。

(12)

(13)

定義單位體積氣溶膠的光學厚度τv(λ) 為：

(14)

則氣溶膠粒子總體積為：

(15)

(16)

當滿足條件：

(17)

記錄η1、η2、η3、η4。重復以上過程，當次數達到一定量時，η1、η2、η3、η4的統(tǒng)計結果就代表比較正確的氣溶膠類型。ε的取值與儀器觀測精度有關，當觀測數據質量較差時，必須放大ε以取得一定量的結果。

3 結果與分析

3.1 粒子譜反演結果

圖4和圖5是3 d的平均氣溶膠光學厚度和?ngstrom指數平均值：

圖4 氣溶膠光學厚度平均值Fig.4 Average value of aerosol optical thickness

圖5 ?ngstr?m指數平均值Fig.5 Average value of ?ngstr?m index

基于Microsoft Visual Studio 2010開發(fā)平臺，使用C#語言編程計算了10萬次，得到粒子譜反演結果。表1系各組分氣溶膠粒子比例的統(tǒng)計均值，圖6系反演得到的體積譜分布(a)和數濃度譜分布(b)。

表1 4種組分氣溶膠體積濃度所占比例及其標準差

圖6 譜分布反演結果Fig.6 Inversion results of Size distribution

通過440，670，870和1 020 nm 4個波段氣溶膠光學厚度，反演得到實驗期間永興島4種組分氣溶膠體積濃度所占比例如表1所示，其中海洋性組分氣溶膠比例隨時間變化不大，約為95%，其次是水溶性和沙塵性組分氣溶膠。這與標準輻射大氣海洋型氣溶膠組分比例(海洋性95%，水溶性5%)分布近似，表明永興島大氣氣溶膠海洋性顯著。永興島常駐人口較少，島上并無工業(yè)分布，交通運輸業(yè)不發(fā)達，人類生產、生活活動對大氣影響不大。其海洋性組分主要由海水泡沫破碎蒸發(fā)引起，而沙塵性組分則主要由島上裸露土壤和風化巖石貢獻。反演過程中，當光學厚度較小時，為產生一定量的結果，需要對ε取值放大，導致反演誤差較大(如11:45時，標準差達到0.31)。

永興島大氣氣溶膠體積譜反演結果如圖6(a)所示：同一天不同時刻大氣柱氣溶膠體積譜呈現雙峰分布，第一峰值落在0.01～0.1 μm的核模態(tài)粒徑范圍，第二峰值落在1～10 μm的粗模態(tài)粒徑范圍?？梢姎馊苣z體積濃度主要是這兩個粒徑區(qū)間的粒子所貢獻。由圖4和圖5可知，從早上7:14到中午11:45時，對粒子消光作用明顯的短波段處氣溶膠光學厚度值不斷減小，說明粒子含量減少；這與體積譜反演結果一致，氣溶膠體積濃度隨時間呈現不斷減小的趨勢。氣溶膠波長指數隨時間增大，表明主控粒子粒徑減小，這解釋了體積譜雙峰峰值差距逐漸縮小的原因。

圖6(b)為氣溶膠數濃度譜隨時間變化情況，數濃度譜曲線在0.001～0.01 μm粒徑區(qū)間呈單峰分布，表明西沙氣溶膠數濃度主要由這部分粒子貢獻。從早上7:14時到中午11:45時，其峰值也不斷減小，從約3 500個/μm2降到約1 500個/μm2。早上數濃度譜分布變化較大，中午則趨向穩(wěn)定。

進一步分析，永興島粒子譜反演結果與其所處的海洋背景的有關：當海水發(fā)生擾動，風浪破碎、海浪拍岸會產生大量泡沫、氣泡，氣泡破裂時隨之產生大量的海水飛沫，大部分海水滴因重力作用而不斷降落，還有相當一部分漂浮在空氣中，隨大氣湍流向上輸送。溫度上升，這部分飛沫的水分蒸發(fā)后形成以氯化鈉為主的氣溶膠海鹽粒子；由于海洋初生的鹽核一般由水分和海鹽粒子組成，粒徑較大，但隨著水分的蒸發(fā)、濃縮，傳播到上空的海鹽粒子粒徑則變小。因此，永興島大氣氣溶膠粒子譜分布變化特征與海鹽粒子的沉降、蒸發(fā)、轉化等過程有關。

3.2 氣溶膠濃度與渾濁度系數

單位截面大氣柱所有粒徑粒子的體積和數目，也就是氣溶膠體積濃度和數濃度。實驗觀測期間的體積濃度及數濃度隨時間變化如圖7所示。

圖7 數濃度和體積濃度隨時間變化Fig.7 Changes of number concentration and volume concentration with time

據長期的潮汐觀測記錄，永興島潮汐屬于典型的半日潮，一天中有兩次高潮和低潮。日出和日落為漲潮時段，中間時段為落潮時段。漲潮時，海水擾動劇烈，容易產生許多水汽和海鹽粒子，這將導致氣溶膠數濃度和體積濃度增大。雖然缺乏一天之內連續(xù)的實測數據，但可以預見永興島數濃度及體積濃度一天之內的變化曲線為“碗”狀特征。

數濃度與體積濃度隨時間變化特征一致，將二者與渾濁度系數作散點圖得到圖8所示結果。

圖8 氣溶膠濃度與渾濁度散點圖Fig.8 Scatter plot between aerosol concentration and turbidity index

渾濁度系數β與氣溶膠粒子總數、折射率指數和譜分布等密切相關。β<0.1表示大氣非常清潔，β>0.2表示大氣明顯渾濁，β>0.4則表示嚴重渾濁。由圖3可知，渾濁度系數最大不超過0.1，反映實驗期間永興島大氣非常干凈。圖8中(a)為氣溶膠數濃度與渾濁度系數的散點圖，相關系數為98.63%；(b)為體積濃度與渾濁度系數的散點圖，相關系數為99.16%；均高度線性相關。側面反映體積譜反演結果精度較高，同時表明數濃度和體積濃度可以用來表征大氣渾濁程度。當數濃度和體積濃度較大時，大氣較渾濁；數濃度和體積濃度較小時，大氣比較干凈。

4 結 論

本文利用永興島大氣觀測數據，運用蒙特卡羅方法隨機模擬求解消光方程來反演氣溶膠粒子譜，獲得了如下結論：

1)永興島氣溶膠具有顯著的海洋性特征，其氣溶膠各組分比例與標準輻射大氣的海洋型氣溶膠近似一致。

2)實驗觀測期間，永興島氣溶膠體積譜為雙峰分布，數濃度譜為單峰分布。粒子譜分布變化特征與海水擾動及氣溶膠粒子的濃縮、沉降、蒸發(fā)和轉化的過程有關。

3)體積濃度和數濃度的日變化規(guī)律與海水潮汐運動有一定關系。

4)數濃度和體積濃度與渾濁度系數高度線性相關，二者也可以用來表征大氣渾濁程度。

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A Study on Remote-Sensing Inversion of Aerosol Particle Size Distributions over Yongxing Island

HUANGAnfeng,DENGRuru,QINYan,CHENQidong,LIANGYeheng

(School of Geography and Planning, Sun Yat-sen University, Guangzhou 510275, China)

Ground-based remote sensing can directly get the radiation characteristics of atmospheric aerosol, which can be used in the study of aerosol particle size distribution. Atmospheric monitoring experiment was carried out on the roof of Marine Station by using ASD spectrometer and the solar radiation was measured. Based on obtained data, this paper applies Monte Carlo to randomly generate the proportions of four aerosol components which are used to approximately solve the extinction equation to retrieve aerosol particle size distribution. The result shows that during the period of experiment the aerosol type of Yongxing Island is similar to the marine aerosol defined by the standard radiative atmosphere; the volume size distribution is bimodal distribution with the peaks at 0.01～0.1 and 1～10 μm respectively; the number concentration distribution is unimodal distribution with the peak at 0.001～0.01μm; the change rule of aerosol number concentration and volume concentration is relevant to both the movement of sea water and the deposition of aerosol particle; the correlation coefficients for number concentration and turbidity index, volume concentration and turbidity index are above 98%, which means that number and volume concentrations can be used to represent the atmospheric turbidity.

maritime aerosol;Monte Carlo method; particle size distribution; Yongxing Island

10.13471/j.cnki.acta.snus.2015.03.024

2014-08-08

國家科技支撐計劃資助項目(2012BAH32B03)；海洋公益性行業(yè)科研專項基金資助項目(201205040)；廣東省水資源節(jié)約和保護基金資助項目(FLXGL2014-D41)

黃岸峰(1990年生)，男;研究方向：環(huán)境遙感；通訊作者：鄧孺孺;E-mail:eesdrr@mail.sysu.edu.cn

P407.4

A

0529-6579(2015)03-0138-07