X射線衍射方法分析粗晶鐵硅合金的殘余應(yīng)力

萬 鑫，詹 科，姜傳海

（上海交通大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，上海 200240）

0 引言

殘余應(yīng)力是材料在機加工或合金化過程中產(chǎn)生的平衡于材料內(nèi)部的應(yīng)力。實踐證明，金屬材料中殘余應(yīng)力的大小和分布對機械構(gòu)件的靜態(tài)強度、疲勞強度、耐腐蝕性和構(gòu)件的尺寸穩(wěn)定性等都有直接的影響，同時對檢查焊接、表面強化處理（噴丸、滲氮、滲碳等）和熱處理等工藝效果，以及控制磨削等機械加工的表面質(zhì)量都具有實際意義。目前，有多種方法可以用來測材料的殘余應(yīng)力，如機械拉伸法、小孔松弛法、光彈性法、中子衍射法、X射線衍射法等。其中，X射線衍射法因具有無損、快速、精確等諸多優(yōu)點，已被廣泛應(yīng)用［1］。

殘余應(yīng)力按其作用范圍可分為宏觀殘余應(yīng)力（第Ⅰ類殘余應(yīng)力）和微觀殘余應(yīng)力（第Ⅱ類和第Ⅲ類殘余應(yīng)力）。宏觀殘余應(yīng)力是指在晶體材料宏觀尺度范圍內(nèi)保持平衡的一種內(nèi)應(yīng)力，微觀殘余應(yīng)力則是指平衡晶體材料內(nèi)部幾個晶粒之間甚至更小范圍內(nèi)的殘余應(yīng)力。實際上，在發(fā)生塑性變形的金屬中，這兩類應(yīng)力通常是共存的。

目前用X射線法測大塊單晶或粗晶材料并不多見。由于單晶材料內(nèi)部各向異性，對其殘余應(yīng)力測量有較多難點，例如晶體取向的確定、衍射峰位置的確定和衍射儀的校正等，因而單晶材料殘余應(yīng)力測定結(jié)果的可靠性較差［2］;另外，單晶和粗晶材料殘余應(yīng)力的測量往往耗時過長。鑒于單晶和粗晶材料的使用日益廣泛，Imura等提出了測量單晶材料殘余應(yīng)力的改進方法［3］，在此方法中，先設(shè)法求得彈性應(yīng)變的張量，然后再根據(jù)胡克定律推導(dǎo)出全部的應(yīng)力張量。作者嘗試?yán)肐mura方法測量了粗晶鐵硅合金的殘余應(yīng)力，并且對測量結(jié)果進行分析和可靠性討論。

1 試樣制備與試驗方法

1.1 試樣制備

試驗材料為Fe-1%Si合金，將其切割加工成如圖1所示試樣，經(jīng)過再結(jié)晶處理（600℃保溫3 h）后獲得了較大尺寸的晶粒（約10 mm），采用Imura方法測試樣的殘余應(yīng)力，試樣的點1和點2為XRD測量點。計算應(yīng)力需要用到該合金的彈性力學(xué)常量:C11=232 GPa，C12=135 GPa 和 C44=116 GPa［4］。

圖1 試樣的形狀與尺寸Fig.1 Shape and dimension of sam p le

Fe-1%Si合金具有較大的晶粒尺寸，傳統(tǒng)的多晶材料殘余應(yīng)力測量方法不再適用。它的微觀結(jié)構(gòu)示意如2所示?？梢姡?dāng)X射線照射試樣表面時，只有單個晶粒發(fā)生衍射，因此可以利用單晶殘余應(yīng)力的分析方法來分析此類材料。

圖2 試樣的微觀結(jié)構(gòu)示意Fig.2 Diagram of them icrostructure of samp le

1.2 測試原理

在Imura等提出的方法中，先設(shè)法求得彈性應(yīng)變的張量，然后再根據(jù)胡克定律推導(dǎo)出全部的應(yīng)力張量。其中，彈性應(yīng)變張量（應(yīng)變矩陣）由6個互相獨立的因子組成，即3個對角線應(yīng)變（ε11，ε22，ε33）和3 個非對角線應(yīng)變（ε12，ε23，ε13）。因此，應(yīng)變 的張量可以寫成:

由式（1）可以看出，若要計算出應(yīng)變張量，必須至少獲得6個互相獨立的測量數(shù)據(jù)點。通過測量材料變形前后衍射峰（θ）的相對位移可以實現(xiàn)應(yīng)變張量的測量，晶格的應(yīng)變與衍射角之間滿足布拉格定律。

下面將仔細(xì)闡述這種方法計算殘余應(yīng)力的原理。從圖3可見，單晶材料發(fā)生變形后，衍射峰的位置也隨之變化。圖中d（hkl）和d0（hkl）分別為變形前后的（hkl）晶面間距;θ為偏移后的入射角;θ0為原始入射角。

圖3 材料變形所引起的衍射峰的移動［5］Fig.3 Displacement of diffracted peak induced by deformation ofmaterial:（a）movement of diffracted beam s under stress and（b）movement of diffracted peak under stress

為了應(yīng)用這種方法，需要通過測量獨立晶面的晶面間距來求得對應(yīng)應(yīng)變張量的獨立因子至少6個。對于應(yīng)變ε（hkl），發(fā)生衍射的晶面（hkl）之間的距離在晶體坐標(biāo)系中可以寫成:

通過體坐標(biāo)系和試樣坐標(biāo)系的轉(zhuǎn)換矩陣n（hkl），可以將晶格應(yīng)變轉(zhuǎn)換為彈性應(yīng)變，即:

根據(jù)Bragg關(guān)系可以將式（2）改寫成:

度量張量的計算是一個求解線性方程組的問題，可以通過以下的公式進行推導(dǎo)。式（7）可以簡寫成:

由式（8）可看出，為了求解線性方程組，至少要有6個相互獨立的方程。因此，在使用此方法過程中至少要求得6個晶面以上的衍射角位置。根據(jù)式（8）和矩陣變換，度量張量G*可以寫成:

向量D*可以通過每組衍射晶面的衍射角和布拉格定律求得，H矩陣是由測量結(jié)果中各晶面的晶面指數(shù)決定的。因此，通過至少6個晶面的測量數(shù)據(jù)便可以求得度量張量gij。再結(jié)合式（6），便可以計算出晶體坐標(biāo)系（Ac）中的應(yīng)變張量。則可以通過材料特性計算出，再結(jié)合廣義胡克定律便可以計算出晶粒坐標(biāo)系中的應(yīng)變張量。

晶體坐標(biāo)系A(chǔ)c和試樣坐標(biāo)系A(chǔ)p的過渡矩陣M可以寫成:

式 中:K = ［k1，k2，k3，……，kn］T， 且 kn=（cosψn，sinψn，cosψn）;Ac= ［Ac1，Ac2，Ac3，……，Acn］T，Acn為晶粒坐標(biāo)系中衍射晶面指數(shù)，即:Acn=（hn，kn，ln）。

接著，可以通過對M矩陣奇異值分解，找到旋轉(zhuǎn)矩陣R，通過旋轉(zhuǎn)矩陣便可將求得的應(yīng)變和應(yīng)力張量轉(zhuǎn)換到試樣坐標(biāo)系中。即:

式中:b，c，d為奇異值分解結(jié)果的三部分。

旋轉(zhuǎn)矩陣R可以寫成:

最終，可以通過旋轉(zhuǎn)矩陣R求得試樣坐標(biāo)系中的應(yīng)力和應(yīng)變的張量。其結(jié)果如下:

1.3 試驗方法

使用SEIFERT XRD3000PTS型X射線衍射儀進行應(yīng)力測試，X射線波長λ為0.229 09 nm，衍射位置由參數(shù)Ψ，φ確定，Ψ（繞x軸旋轉(zhuǎn)方向）為試樣法線和衍射面法線之間的角度，φ（繞y軸旋轉(zhuǎn)方向）可以認(rèn)為是測量位置繞試樣法線的旋轉(zhuǎn)角度，如圖4所示。試驗中，將Ψ的掃描范圍設(shè)置為0°～70°，φ的掃描范圍設(shè)置為0°～360°。鐵在無應(yīng)力狀態(tài)下（211）面的衍射角2θ為156°。因此可以將初次掃描的衍射角設(shè)為156°，由于試樣中存在應(yīng)力，實際的衍射角度應(yīng)該在這個角度附近。

圖4 SEIFERT XRD3000PTS衍射儀和角度示意［5］Fig.4 Diffractometer SEIFERT XRD3000PTS and schema of angles

衍射試驗的步驟:初步掃描確定衍射晶面的位置，Ψ和φ的掃描步長為2°，2θ的掃描步長設(shè)為0.05°;在得到初步的衍射面位置和衍射角度后，根據(jù)這些角度重新設(shè)置參數(shù)，然后再將Ψ和φ的掃描步長調(diào)整為1°，2θ的掃描步長調(diào)整為0.02°，開始第二次試驗;從第二次試驗中可以得到更為精確的衍射面位置和衍射角度，再重新修改原始參數(shù)開始第三次掃描，并將Ψ和φ的掃描步長調(diào)整為0.5°，2θ的掃描步長調(diào)整為0.01°;同樣，得到第三次試驗結(jié)果后，繼續(xù)修改原始參數(shù)設(shè)置，開始第四次試驗，并將Ψ和φ的掃描步長調(diào)整為0.25°，2θ的掃描步長調(diào)整為0.01°。經(jīng)過以上四步后，可以得到較為精確的衍射面位置和衍射角大小，保證了試驗的精度。

2 試驗結(jié)果與討論

2.1 晶面指數(shù)和衍射峰位置的確定

在圖5中可以看到共有7處衍射峰，與立方晶系（0 0 1）方向的標(biāo)準(zhǔn)投影圖對比便可獲得衍射晶面的晶面指數(shù)。

衍射晶面的位置確定后，再通過設(shè)定Ψ和φ來定位來這些晶面所對應(yīng)的衍射角。在試驗中可能會出現(xiàn)兩個相鄰的峰值，如圖6所示，此時應(yīng)選取強度最高的那組，這是由于使用的X射線中可能包含了Kα1和Kα2兩種波長相似的射線。出現(xiàn)這種情況時，需要利用軟件自帶的Pseudo-Voigt函數(shù)對分峰進行處理，從而確定衍射峰的位置。

圖5 {211}晶面族的位置Fig.5 Positions of{211}crystal planes fam ily

圖 6 （2－11）面的衍射峰Fig.6 Diffraction peak of crystal plane（2－11）

衍射峰值處即為對應(yīng)晶面的衍射角度，在得到了精確的衍射角度后，便可利用Imura方法來計算殘余應(yīng)力。由上可知，衍射角的精度直接影響了應(yīng)力測試的準(zhǔn)確度，而Ψ和φ的精度則可以反映出衍射角的精度。試驗中，通過設(shè)定不同的掃描步長來保證準(zhǔn)確找出衍射峰，越小的步長測出的結(jié)果越準(zhǔn)確。此外，為了保證每次試驗的準(zhǔn)確性，先用鐵粉做成的標(biāo)準(zhǔn)試樣進行測試來調(diào)試機器參數(shù)，以減少試驗的系統(tǒng)誤差。

2.2 應(yīng)力計算與結(jié)果分析

對鐵硅試樣進行了不同程度的拉伸，變形量分別為0%，2%，5%和10%，并且每次拉伸后在點1和點2位置進行應(yīng)力測量，結(jié)果見表1。

從表1中可以看出，未發(fā)生變形時點1和點2應(yīng)力張量的各個分量的絕對值都比較小，其中絕對值最大的僅為9 MPa，這是由試驗中測量的不確定度造成的，主要體現(xiàn)在Ψ和φ的精度上。而σ33的值均接近于零，基本上符合初始狀態(tài)中應(yīng)力張量的理論值，驗證了此方法是有效的，可以用來分析此類材料的殘余應(yīng)力。

表1 不同變形量鐵硅合金試樣上1點和2點處的殘余應(yīng)力張量各分量Tab.1 Components of Residual stress tensor at the point 1 and 2 on the Fe-Sialloy sample in different deformation degrees MPa

從表1還可知，拉伸變形后，相較于初始狀態(tài)，兩個點的應(yīng)力都有明顯增大，這是由于材料內(nèi)部結(jié)構(gòu)的各向異性使其在塑性變形后出現(xiàn)了殘余應(yīng)力;σ11增大最為明顯，這是因為它的方向與拉伸方向一致，所以在這個方向上應(yīng)力的增幅也最大;同時，橫向的拉伸并不會在試樣表面法向上造成應(yīng)力，因此這幾組測量結(jié)果中的σ33也都接近于0。由于每次都是在卸載外力之后對試樣進行靜態(tài)的應(yīng)力測量，所以測得的各個應(yīng)力分量均不顯著?？梢?，以上這些試驗結(jié)果都與理論預(yù)期相符。

從圖7可以看出，隨著變形量的增加，σ11也隨之增大，而且總為正值。這是因為兩個被分析的晶體有著相似的晶體學(xué)取向，它們都阻礙了塑性變形的滑移，即這兩個晶體的取向因子（Schmid因子）較低，當(dāng)試樣被拉伸時，這兩個晶粒內(nèi)部很難發(fā)生塑性變形，從而導(dǎo)致宏觀應(yīng)力 σ11隨之增大;拉伸結(jié)束后，便在這兩個晶粒中殘留了較為明顯的應(yīng)力，與周圍晶粒對它們的壓應(yīng)力相平衡。

圖7 鐵硅合金試樣上點1和點2處σ11隨拉伸變形量的變化Fig.7 Variation of the stress σ11 with deformation degree at the point 1 and 2 on the Fe-Si alloy samp le

對于1點來說，隨著拉伸變形量的增加，各個衍射晶面的半高寬度（FWHM）也隨之增大，即衍射峰變寬，如圖8所示。這是因為在單晶或者粗晶體中，參加衍射的晶面很少，即使很少量的位錯和空位，也會對衍射面的峰位移產(chǎn)生比較大的影響。拉伸產(chǎn)生的塑性變形往往會伴隨著位錯的出現(xiàn)，較密集的位錯就會導(dǎo)致衍射峰有變寬的趨勢。因此，衍射峰的寬度在一定程度上反映了材料的應(yīng)力水平和塑性變形程度，進而也可以反映材料中的位錯密度等。

圖8 各晶面半高寬度隨著變形量的變化Fig.8 Variation of the FWHMwith deformation degree for different planes

然而，由于試驗存在誤差，造成了結(jié)果的小幅波動。試驗中出現(xiàn)誤差的主要原因有兩點。其一為測量結(jié)果中的晶面數(shù)過少，由于儀器的限制，只找到了7～8組衍射峰較為明顯的晶面，因此以上這些數(shù)據(jù)，全部是通過7組衍射晶面算出的，根據(jù)數(shù)學(xué)理論可知，參與計算的衍射晶面越多，計算的結(jié)果也就越精確。有研究表明，如果測出的晶面?zhèn)€數(shù)為18個時，殘余應(yīng)力的計算結(jié)果基本穩(wěn)定［6］。其二為試驗精度的設(shè)定，Ψ 和 φ 的精度為0.25°，2θ的精度為0.01°，如果減小上述兩者的精度再次進行掃描，所得結(jié)果的精度就會更高，但是過小精度會造成測量時間大大增加，從而增大試驗成本。按照本試驗中的精度對試樣完成一次掃描用時約為8 h。

3 結(jié)論

（1）運用了X射線衍射法測單晶材料殘余應(yīng)力的方法（Imura方法），成功地測得了粗晶材料鐵硅合金的殘余應(yīng)力，測試結(jié)果與理論預(yù)期相符。

（2）采用Imura方法進行測試時至少要找到6個衍射晶面才可以計算殘余應(yīng)力張量，而且晶面數(shù)越多，計算結(jié)果越準(zhǔn)確;晶面位置參數(shù)（Φ，Ψ）及衍射角精度2θ都會對試驗結(jié)果產(chǎn)生影響，當(dāng)晶面位置參數(shù)精度為0.25°、衍射角精度為 0.01°時，計算的應(yīng)力狀態(tài)基本符合試樣拉伸后應(yīng)力狀態(tài)的理論值。若要得到更為接近于真實的應(yīng)力分布狀態(tài)，還需要找到更多的衍射面或采用其它改進方法。

（3）隨著拉伸變形量的增加，各個衍射晶面的半高寬隨之增大，即衍射峰變寬;這是因為拉伸產(chǎn)生的塑性變形往往會伴隨著密集位錯出現(xiàn)，較密集的位錯會導(dǎo)致衍射峰有變寬的趨勢。

［1］姜傳海，楊傳錚.材料X射線衍射與散射分析［M］.北京:高等教育出版社，2010:213-220.

［2］陳艷華，須慶，姜傳海，等.單晶材料X射線應(yīng)力測定原理與方法［J］.理化檢驗-物理分冊，2012，48（3）:144-147.

［3］IMURA T，WEISSMANN S，SLADE J J.A study of age-hardening of Al-3.85%Cu by the divergent X-ray beam method［J］.Acta Crystallographica，1962，15（8）:786-793.

［4］SAKATA K，DANIELD，JONASJJ.Estimation of8th，10th and 12th order ODF coefficients from elastic properties in cold rolled steel sheets by adjustment of single crystal［J］.Textures and Microstructures，1990，12:175-185.

［5］HUANG WJ.Contribution à l'analyse par diffractomètre X des déformations et des contraintes à l’échelle des grains［D］.Paris:Ecole Nationale Superieure d'Arts etMetiers（ENSAM），2007:18-52.

［6］鞠明，黃堅，吳毅雄.X射線衍射法測AM1鎳基單晶合金的殘余應(yīng)力［J］.機械工程材料，2013，37（3）:99-103.