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    HS-SPME-GC-MS法測定水中2-甲基異冰片及土臭素

    2014-07-12 14:53:16黎莉曹芹曹旭靜余儉
    化學分析計量 2014年2期
    關(guān)鍵詞:冰片氯化鈉內(nèi)標

    黎莉,曹芹,曹旭靜,余儉

    (鎮(zhèn)江環(huán)境監(jiān)測中心站,江蘇鎮(zhèn)江 212004)

    HS-SPME-GC-MS法測定水中2-甲基異冰片及土臭素

    黎莉,曹芹,曹旭靜,余儉

    (鎮(zhèn)江環(huán)境監(jiān)測中心站,江蘇鎮(zhèn)江 212004)

    采用頂空固相微萃取-氣質(zhì)聯(lián)用(HS-SPME-GC-MS)的方法對地表水中2-甲基異冰片(2-MIB)和土臭素(GSM)進行分析測定。通過試驗確定了HS-SPME的最佳萃取條件:萃取頭為DVB/CAR/PDMS,萃取時間為30 min,萃取溫度為70℃,NaCl的加入量為30%(質(zhì)量分數(shù)),萃取纖維在GC上的解吸溫度為250℃。用內(nèi)標法進行定量,2-MIB,GSM的質(zhì)量濃度在5~100 ng/L范圍內(nèi)與色譜峰面積呈良好的線性關(guān)系,線性相關(guān)系數(shù)(r2)分別為0.999 7,0.997 0,檢出限分別為0.8,1.7 ng/L。采用該法對水樣進行測定,2-MIB,GSM測定結(jié)果的相對標準偏差為2.6%~6.3%(n=6),加標回收率為92%~112%。該方法能簡單、快速地測定水中痕量嗅味物質(zhì)。

    頂空固相微萃??;氣相色譜-質(zhì)譜法;2-甲基異冰片;土臭素

    2-甲基異冰片(2-MIB)和土臭素(GSM)主要由放線菌、真菌和藍綠藻代謝產(chǎn)生,這兩種物質(zhì)是造成飲用水具有霉味和土味的主要原因,盡管其在水中的含量極低,但人的嗅覺對其極為敏感[1]。GSM為土味物質(zhì),其嗅閾值約為1~10 ng/L,2-MIB為霉味物質(zhì),其嗅閾值約為5~10 ng/L[2]。檢測這兩種物質(zhì)的方法主要有感官分析法和儀器分析法。

    色質(zhì)聯(lián)用技術(shù)(GC-MS)是分析痕量有機物的有效手段,可以對揮發(fā)性和半揮發(fā)性有機物進行定性、定量分析。該法選擇性好、靈敏度高,在美國、日本等國家普遍采用[3]。水中的土臭素及2-甲基異冰片的富集方法主要有吹掃捕集(P&T)和固相微萃取(SPME)法[4],固相微萃取以其簡單、快速,萃取效率高、靈敏度高等特點被廣泛應用于樣品分離與純化,成為目前最主要的水樣預處理技術(shù)之一[2]。

    筆者結(jié)合國內(nèi)外嗅味物質(zhì)研究進展[1-2,5-7],對樣品前處理技術(shù)和測試方法進行了研究,采用頂空固相微萃取-氣相色譜-質(zhì)譜法(HS-SPME-GCMS)測定水中痕量嗅味化合物2-MIB和GSM,為水中異味物質(zhì)分析條件的選擇提供參考。

    1 實驗部分

    1.1 主要儀器與試劑

    氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀:Thermo DSQII型,美國賽默飛世爾科技公司;

    多功能自動進樣器:Gerstel型,帶有固相微萃取裝置,德國德祥科技有限公司;

    GSM標準樣品:10 mg/L,德國Dr. Ehrenstorfer 公司;

    內(nèi)標標準樣品:2-異丁基-3-甲氧基吡嗪(IBMP),美國Accustandard公司;

    甲醇、二氯甲烷:色譜純,美國默克公司。

    1.2 儀器工作條件

    1.2.1 色譜條件

    色 譜 柱:TR-5 ms型(30 m×0.25 mm,0.25 μm,美國賽默飛世爾科技公司);進樣口溫度:250℃;色譜柱升溫程序:于40℃恒溫5 min,以12℃/min升至240℃并保持5 min;進樣方式:不分流進樣;載氣:氦氣;柱流量:1.2 mL/min。

    1.2.2 質(zhì)譜條件

    (2018文數(shù)19,12分)某家庭記錄了未使用節(jié)水龍頭50天的日用水量數(shù)據(jù)(單位:m3)和使用了節(jié)水龍頭50天的日用水量數(shù)據(jù),得到頻數(shù)分布表如下:

    GC-MS接口溫度:300℃;離子源溫度:250℃;定量模式:離子模式;2-MIB,GSM特征離子分別為95,107,108和112,111,125,其中95和112分別是2-MIB和GSM 的定量離子;電子轟擊能量:70 eV;溶劑延遲時間:3.5 min。

    1.3 樣品前處理方法

    于20 mL 樣品瓶中加入10 mL 樣品溶液、氯化鈉溶液,添加20 ng/L 的內(nèi)標標準溶液,立即用帶PTME涂層硅橡膠的瓶蓋密封。加熱樣品,控制溫度在70℃,將不銹鋼針管輕輕刺穿硅橡膠墊,插入萃取瓶內(nèi),推出纖維頭,使纖維頭暴露于頂空中,固定磁力攪拌轉(zhuǎn)速在250 r/min,萃取30 min,樣品萃取結(jié)束后,將不銹鋼針管插入GC-MS 進樣口,推出纖維頭,解析3 min后取出,對目標化合物進行定量分析。

    1.4 標準溶液配制

    用2-MIB和GSM標準樣品配制成相應濃度的2-MIB,GSM甲醇溶液作為儲備液,然后將儲備液用超純水稀釋成100 μg/L 的水溶液作為中間液,根據(jù)實驗要求將100 μg/L的中間液進一步稀釋分別得到5,10,20,50,100 ng/L系列標準溶液,加入適量內(nèi)標溶液(20 ng/L)并充分混勻。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 萃取纖維的選擇

    不同的萃取纖維對待測物的富集作用不同,參照文獻[1,2,7],選用DVB/CAR/PDMS (57299-U型,SUPELCO)和PDMS/DVB (57345-U型)兩種萃取頭,對其萃取效果進行比較,見圖1。由圖1可見,對GSM而言,PDMS/DVB萃取效果較好;對2-MIB而言,DVB/CAR/PDMS萃取效果好。綜合考慮,實驗選擇DVB/CAR/PDMS對2-MIB,GSM進行萃取富集。

    圖1 DVB/CAR/PDMS和PDMS/DVB兩種萃取頭的萃取效果

    2.2 萃取時間

    考察了萃取時間分別為10,20,30,40 min時的萃取效果,見圖2。由圖2可知,隨著萃取時間的增加,萃取效果增強,當萃取時間大于30 min時,GSM和2-MIB已達到吸附平衡。實驗選擇SPME萃取時間為30 min。

    圖2 萃取時間對萃取效率的影響

    2.3 氯化鈉加入量

    在混合樣品中加入適量的無機鹽可以增加液體的離子強度,降低目標物質(zhì)在液體中的溶解度,提高萃取效率。考察了氯化鈉質(zhì)量分數(shù)分別為10%,20%,30%,40%時的萃取效果。結(jié)果顯示,隨著氯化鈉含量的增加,萃取效果顯著增強,當氯化鈉質(zhì)量分數(shù)為30%時,萃取達到飽和。因此實驗選擇加入30%的氯化鈉。

    2.4 萃取溫度

    當水溫從50℃升到70℃時,物質(zhì)的揮發(fā)性逐漸增強,萃取頭的萃取效率不斷提高。當溫度升至70℃時萃取效率達到最大。因此選擇萃取溫度為70℃。

    2.5 進樣口解析溫度

    當進樣口溫度從250℃升高到270℃時,樣品的解析效率逐漸增強,但增長緩慢??紤]到進樣口溫度過高對萃取頭的壽命有影響,選擇進樣口萃取溫度為250℃。

    2.6 定量方法

    分別選擇外標法和內(nèi)標法對1.4系列標準溶液進行測定,以色譜峰面積為縱坐標(Y),以被測物質(zhì)的質(zhì)量濃度(X)為橫坐標進行線性回歸,回歸方程、線性相關(guān)系數(shù)見表1。綜合考慮,實驗選擇內(nèi)標法進行定量。

    表1 回歸方程、線性相關(guān)系數(shù)

    2.7 檢出限與測定下限

    (1)檢出限。根據(jù)HJ 168-2010的規(guī)定[9],配制5.0 ng/L的標準溶液,重復測定7次。計算測定結(jié)果的相對標準偏差。根據(jù)公式MDL=3.143δ(δ重復測定次數(shù))計算得2-MIB的檢出限為0.8 ng/L,GSM的檢出限為1.7 ng/L。

    (2)測定下限。以4倍檢出限作為測定下限,則2-MIB的測定下限為3.2 ng/L,GSM的測定下限為6.8 ng/L。

    2.8 精密度及回收試驗

    取4份不同水樣,分別編號1#~4#,按1.3方法進行樣品前處理,然后平行測定6次,并進行加標回收試驗,試驗結(jié)果見表2。由表2可知,2-MIB,GSB測定結(jié)果的相對標準偏差分別為3.2%~6.3%,2.6%~4.8%,加標回收率分別為92%~112%,102%~112%。測定結(jié)果表明,本方法精密度良好,準確度較高。

    3 結(jié)語

    采用HS-SPME-GC-MS方法對飲用水中的嗅、味化合物2-甲基異冰片和土臭素進行分析,方法簡便、高效,無需有機溶劑,檢出限低,適合于水體中痕量2-甲基異冰片和土臭素的分析。

    表2 精密度和回收試驗結(jié)果(n=6)

    [1] 寇立娟,梁春實,魏樹龍,等.固相微萃取-氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用測定水中痕量2-甲基異冰片和土臭素[J].分析化學,2011,39(12): 1 932-1 933.

    [2] 馬曉雁,高乃云,李青松,等.飲用水中異嗅物質(zhì)-土臭素及二甲基異冰片的測定方法[J].環(huán)境污染與防治,2006,28(8): 631-636.

    [3] Alfredo D,F(xiàn)rancesc V M,Teresa G. Determination of odorous mixed chloro-bromoanisoles in water by solid-phase microexction and gas chromatography-mass detection[J]. Journal of Chromatography A,2005,1 064: 97-106.

    [4] Lioyd S W,Lea J M,Zimba P V,et a1. Rapid analysis of geosmin and 2-methylisobor-neol in water using solid phase micro-extraction procedures[J].Water Res,1998,32(7): 140-142,146.

    [5] Rebecca M,Phillip P,Russell S,et a1. Determination of geosmin and 2-methylisoborneol in water using solid-phase micro-extraction and gas chromatography-chemical ionization/electron impact ionization-ion-trap mass spectrometry[J]. Analyst, 1998, 123: 2 155-2 160.

    [6] Susan B W,Brownlee B,Trevor S l,et a1. Quantitative analysis of trace levels of geosmin and MIB in source and drinking water using headspace SPME[J]. Wat Res,2000,34(10): 2 818-2 828.

    [7] Sung Y H,Li T Y,Huang S D. Analysis of earthy and musty odors in water samples by solid-phase microextraction coupled with gas chromatography/ion trap mass spectrometry[J]. Talanta,2005,65(2): 518-524.

    [8] 周雪,黃勇,李學艷,等. HS-SPME-GC/MS法測定地表水中典型嗅味物質(zhì)[J].中國給水排水,2012,28(20): 146-148.

    [9] HJ 168-2010 環(huán)境監(jiān)測分析方法標準修訂技術(shù)導則[S].

    Determination of 2-Methylisoborneol and Geosmin in Water by HS-SPME-GC-MS

    Li Li, Cao Qin, Cao Xujing, Yu Jian
    (Zhenjiang Environmental Monitoring Station, Zhenjiang 212004, China)

    Headspace solid-phase microextraction-gas chromatography-mass spectrometry (HS-SPME-GC-MS) was used to detect the trace 2-MIB, GSM in surface water. The optimal operation conditions of SPME were obtained as follows: extraction time 30 min, extraction temperature 70℃, NaCl 30%(mass fraction),desorption temperature 250℃in GC. Internal standard method was used to quantify, concentration of 2-MIB, GSM was linear with peak area in the range of 5-100 ng/L with the correlation coeff i cient (r2) of 0.999 5, 0.999 6, respectively. The detection limits of 2-MIB, GSM were 0.8, 1.7 ng/L, respectively. The method was used to detect water samples, the relative standard deviations of 2-MIB, GSM were 2.6%-6.3% (n=6), and the recoveries were 92%-112%. The method is simple and fast for the determination of trace odor compounds in water.

    headspace solid-phase microextraction; gas chromatography-mass spectrometry; 2-methylisoborneol; geosmin

    O657.3

    A

    1008-6145(2014)02-0063-03

    10.3969/j.issn.1008-6145.2014.02.018

    聯(lián)系人:黎莉;E-mail:61489540@qq.com

    2013-12-26

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