和HD+分子離子體系高次諧波發(fā)射效率的理論研究

裴亞楠，苗向陽

（山西師范大學(xué)物理與信息工程學(xué)院，臨汾041004）

1 引 言

隨著強(qiáng)激光技術(shù)的發(fā)展，激光與原子分子相互作用已經(jīng)成為人們研究的一個(gè)熱點(diǎn)［1-5］.當(dāng)分子處于強(qiáng)激光場(chǎng)中時(shí)，會(huì)產(chǎn)生很強(qiáng)的非線性效應(yīng)，這方面已經(jīng)有了大量的理論和實(shí)驗(yàn)研究［6，7］.高次諧波輻射［8］是非線性光學(xué)中的主要研究內(nèi)容之一，利用諧波輻射是獲得新相干輻射譜線最主要的途徑.近幾年來，由于超短，超強(qiáng)激光技術(shù)的飛速發(fā)展，為諧波輻射研究提供了前所未有的技術(shù)支持.由于高次諧波能夠產(chǎn)生高度相干，脈寬極窄的極紫外（XUV）和x射線源，使得高次諧波的研究具有重要的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值［9-11］.

已有的理論和實(shí)驗(yàn)研究表明，原子的高次諧波是由于電子在激光場(chǎng)的作用下與母離子發(fā)生重新碰撞而產(chǎn)生的非線性現(xiàn)象［12］.但是相較于原子體系，分子體系擁有更多的自由度，使得分子的結(jié)構(gòu)和核的運(yùn)動(dòng)對(duì)研究分子體系的光電離和高次諧波發(fā)射等現(xiàn)象起到了重要的作用［13］.另外，由于具有永久偶極矩和多中心的特點(diǎn)，使得不對(duì)稱分子離子體系與激光場(chǎng)相互作用過程中體現(xiàn)了更豐富的動(dòng)力學(xué)信息.

Christov等人提出采用線偏振的超短（只有幾個(gè)光學(xué)周期）脈沖來產(chǎn)生孤立的阿秒脈沖，后來人們又提出了多種方案來不斷優(yōu)化高次諧波譜，并進(jìn)一步通過對(duì)高次諧波譜的研究來探究分子的結(jié)構(gòu)和核的運(yùn)動(dòng)［13］.但是一直沒有對(duì)同位素分子離子進(jìn)行比較深入的對(duì)比研究，來分析異核的分子離子對(duì)高次諧波發(fā)射的影響.本文是通過數(shù)值求解非B-O 近似下的一維含時(shí)薛定諤方程的方法對(duì)分子高次諧波產(chǎn)生過程進(jìn)行了理論研究.我們主要是對(duì)對(duì)稱（H+2）和不對(duì)稱（HD+）分子離子高次諧波發(fā)射效率的比較研究.研究結(jié)果表明，異核的分子離子體系能產(chǎn)生更高的諧波效率.

2 理論方法

本文的計(jì)算模擬中采用電子與兩個(gè)原子核在一條直線上的一維模型.計(jì)算中我們通過執(zhí)行LZH-DICP程序［14，15］，數(shù)值求解了一維含時(shí)薛定諤方程，在非Born-Oppenheimer近似下，含時(shí)的薛定諤方程可以描述為：

其中

分別代表氫核和氘核的坐標(biāo).激光場(chǎng)與分子相互作用部分可以寫為

其中E（t）為線性偏振的激光脈沖，驅(qū)動(dòng)激光脈沖的具體形式為E（t）=E0f（t）cos（ωt），其中ω 是1050nm 驅(qū)動(dòng)激光的頻率，E0是電場(chǎng)的幅值，計(jì)算中我們使用了高斯型的輪廓函數(shù)：f（t）=e-4ln（2）t2／τ2，τ為半 寬.波 函 數(shù) 隨 時(shí) 間 的 演 化 我 們 使用了二階劈裂算符方法［16］：

其中＾T 是總的動(dòng)能算符，V 是相互作用勢(shì)能.

一旦隨時(shí)間演化的波函數(shù)確定以后，根據(jù)艾倫費(fèi)斯特定理［17］我們就可以得到含時(shí)偶極加速度：

然后，我們通過對(duì)含時(shí)偶極加速度進(jìn)行傅里葉變換就可以得到高次諧波譜：

3 結(jié)果和討論

為了能更清晰的呈現(xiàn)高次諧波譜強(qiáng)度，能量隨時(shí)間的變化規(guī)律，我們?cè)趫D1（b）和（d）中給出了相應(yīng)條件下和HD+的時(shí)頻分布圖.該圖是全量子理論計(jì)算的結(jié)果，計(jì)算過程中使用了小波變換的方法.如圖所示，兩個(gè)圖中都呈現(xiàn)了三個(gè)主要能量峰值，這與圖一（a）中諧波譜的雙平臺(tái)結(jié)構(gòu)相對(duì)應(yīng).此外，通過比較我們也看到兩者區(qū)別之處，HD+的回碰峰強(qiáng)度比的強(qiáng)（圖中顏色的深淺表明了諧波強(qiáng)度的強(qiáng)弱），這與從圖一（a）中得出的結(jié)果相符.

圖1 （a）圖為H+2 和HD+與激光場(chǎng)（5fs／1050nm，I=8.0×1014 W／cm2）相互作用下得到的高次諧波譜.（b）和（d）圖是對(duì)應(yīng)這兩種研究對(duì)象的時(shí)頻分布圖.（c）圖為電離幾率隨時(shí)間變化圖Fig.1 （a）High-order harmonic spectra for H+2 ion and HD+ion，respectively，under the 5fs／1050nm，I=8.0×1014 W／cm2 laser pulse.（b）and（d）show the time-frequency distributions of the high-order harmonic spectra corresponding to H+2 ion and the HD+ion in Fig.（a）.The ionization probabilities of the H+2 ion and the HD+ion are shown in（c）

正如我們所知，高次諧波發(fā)射效率與分子電離幾率密切相關(guān)，所以為了進(jìn)一步解釋諧波譜強(qiáng)度被增強(qiáng)的現(xiàn)象，我們?cè)趫D一（c）中給出相應(yīng)的電離幾率隨時(shí)間變化圖，虛線對(duì)應(yīng)為，實(shí)線對(duì)應(yīng)為HD+.正如圖中所示，在與激光相互作用的早期（2個(gè)光周期到2.5個(gè)光周期），的電離幾率比HD+的電離幾率高，但是隨著時(shí)間的推移，在2.75 個(gè)光周期時(shí)兩個(gè)體系的電離幾率達(dá)到一樣大，之后出現(xiàn)反轉(zhuǎn)，HD+的電離幾率高于H+2的.直到激光作用完，HD+的電離幾率達(dá)到0.6，而的到達(dá)0.44，這樣的結(jié)果與圖1（a）中的結(jié)論相一致.

為了解釋電離幾率的特征，我們?cè)趫D二中給出三個(gè)不同時(shí)間點(diǎn)下的和HD+的電子-核波包概率密度分布圖，計(jì)算表達(dá)式為ρ（z，R，t）=圖中第一排對(duì)應(yīng)于H+2的，第二排對(duì)應(yīng)于HD+的，每一列，從左到右對(duì)應(yīng)時(shí)間點(diǎn)為

（a）（d）t=0o.c.，（b）（e）t=2.5o.c.，（c）（f）t=5o.c..如圖所示，初始時(shí)刻H+2和HD+的波包都局限于一個(gè)很小的范圍內(nèi)（（a）（d））.隨著時(shí)間的增加，波包在電子和核坐標(biāo)方向上開始擴(kuò)散，可以看出，當(dāng)激光作用相同一小段時(shí)間后，的波包擴(kuò)散的范圍比HD+大（（b）（e）），這樣致使電子更容易被電離，這也是電離幾率被提高的必要條件之一；可是當(dāng)激光作用到后期，卻是HD+的波包擴(kuò)散的比大（（c）（f）），這也與圖一（c）中電離幾率隨時(shí)間變化圖的變化趨勢(shì)相一致.

我們用高次諧波產(chǎn)生過程的經(jīng)典三步模型對(duì)于以上的結(jié)果加以解釋：當(dāng)原子或分子處于強(qiáng)激光場(chǎng)中時(shí)，首先，在激光電場(chǎng)中的第一個(gè)峰值處被電離；然后，電離電子被接下來的一個(gè)峰值加速；最后，當(dāng)電場(chǎng)反向后，電子在激光場(chǎng)作用下先減速，然后反向加速，最終與母核離子或鄰近的母離子發(fā)生碰撞并且放出光子.結(jié)合以上理論可知，異核分子離子由于其具有永久電偶極矩和多中心的特點(diǎn)，使得其在與激光場(chǎng)相互作用過程中體現(xiàn)了更多的，更復(fù)雜的動(dòng)力學(xué)信息.所以是分子結(jié)構(gòu)對(duì)高次諧波發(fā)射起了重要作用，分子結(jié)構(gòu)的不同會(huì)使得產(chǎn)生不同的現(xiàn)象，只是和HD+在相同條件下呈現(xiàn)了不同的現(xiàn)象.而且，相較于同核分子離子（），異核分子離子（HD+）高次諧波發(fā)射效率更高.

圖2 （第一行）和HD+（第二行）電子-核波包密度概率分布圖Fig.2 The temporal evolution of the electron-nuclear probability density distributions for （the first line）and HD+（the second line）

圖3 HD+和電離幾率隨激光強(qiáng)度（a）和脈沖波長（b）變化圖Fig.3 （a）Laser intensity-dependent ion probabilities and（b）Laser wavelength-dependent ion probabilities forand HD+

以上的研究，我們是在特定的激光條件下進(jìn)行的，接下來我們將擴(kuò)大研究范圍，看結(jié)論是否具有廣適性.圖三（a）和（b）分別給出和HD+的最終電離幾率隨激光強(qiáng)度和脈沖波長變化規(guī)律圖，（三角連線對(duì)應(yīng)，方形連線對(duì)應(yīng)HD+）.（a）中激光強(qiáng)度變化范圍為4.0×1014W／cm2到1.1×1015W／cm2，強(qiáng)度間隔為1.0×1014W／cm2.從圖中可以看出，隨著激光強(qiáng)度的增加，和HD+的電離幾率都是增加的，而且HD+的電離幾率一直比H+2的高.（b）中脈沖波長變化范圍為800nm 到2000nm，波長間隔為150nm.如圖，隨著波長的增加，二者的電離幾率都有略微的減小，HD+與H+2電離幾率差值在縮小，但是HD+的電離幾率一直高于H+2的.

根據(jù)以上的研究結(jié)果可推論，在相同的激光條件下，HD+的諧波強(qiáng)度比H+2的高.這里呈現(xiàn)的同位素現(xiàn)象與文獻(xiàn)［12］中得出的較輕的核產(chǎn)生更高強(qiáng)度的諧波譜的結(jié)論不相同，這個(gè)差異是由同核分子離子與異核分子離子不同的分子性能和結(jié)構(gòu)導(dǎo)致的.由此可以得出結(jié)論，與同核的分子離子相比較，異核的分子離子能產(chǎn)生強(qiáng)度更高的高次諧波譜.

4 結(jié) 論

本文通過數(shù)值求解一維H+2和HD+模型在強(qiáng)激光場(chǎng)中的含時(shí)薛定諤方程，得到不同條件下的高次諧波譜，并結(jié)合了時(shí)頻分布圖，電離幾率隨時(shí)間變化圖以及電子-核波包概率密度分布圖比較研究了對(duì)稱（H+2）和不對(duì)稱（HD+）分子離子高次諧波發(fā)射的效率.模擬計(jì)算了不同的激光強(qiáng)度和脈沖波長下兩個(gè)體系的電離幾率，研究結(jié)果表明，在相同條件下，不對(duì)稱的分子離子體系能產(chǎn)生更高的諧波發(fā)射效率.

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