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    Al,Cr共偏析α-Fe晶界對(duì)其結(jié)合強(qiáng)度影響的第一性原理研究

    2014-06-06 01:00:46李春霞黨隨虎韓培德
    關(guān)鍵詞:合金化偏析脆性

    李春霞,黨隨虎,韓培德

    (1.太原理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院,太原030024;2.長(zhǎng)江師范學(xué)院物理與電子工程學(xué)院,重慶408003)

    1 引 言

    雖然現(xiàn)代工業(yè)上已有很多有效的手段提高金屬材料的強(qiáng)度,但在降低了塑性變形能力的同時(shí)增加了其脆性斷裂的可能性.晶界是材料中重要的結(jié)構(gòu)缺陷,嚴(yán)重地影響著材料的力學(xué)性能,斷裂通常發(fā)生在晶界處.而晶界結(jié)合的強(qiáng)弱與雜質(zhì)在晶界處的偏聚密切相關(guān).人們發(fā)現(xiàn),濃度僅為10-6量級(jí)的雜質(zhì)就可以導(dǎo)致材料力學(xué)性能的劇烈變化,嚴(yán)重影響材料實(shí)際應(yīng)用.因此,探索晶界結(jié)構(gòu)與微量雜質(zhì)的電子效應(yīng),揭示微觀(guān)結(jié)構(gòu)與宏觀(guān)物性的相關(guān)機(jī)制,具有重要意義.

    為了研究這種機(jī)制,Rice和 Wang[1]根據(jù)Grifflth彈性斷裂理論提出斷裂是通過(guò)位錯(cuò)發(fā)射和脆性界面斷裂相互競(jìng)爭(zhēng)的結(jié)果.該模型已引起了很多科學(xué)工作者的重視,通過(guò)計(jì)算雜質(zhì)原子在晶界和表面上的結(jié)合能來(lái)定量確定溶質(zhì)原子對(duì)晶界斷裂的影響.即

    其中2γint和2γint0分別是含雜質(zhì)和不含雜質(zhì)界面斷裂功,ΔEGB和ΔEFS分別為雜質(zhì)元素在晶界和表面的偏聚能,Γ為溶質(zhì)濃度.如果ΔEGB-ΔEFS>0,則摻雜后界面斷裂功減少,表現(xiàn)為雜質(zhì)元素減弱晶界結(jié)合.若ΔEGB-ΔEFS<0,則增強(qiáng)晶界結(jié)合.

    2 計(jì)算方法和模型

    本文的計(jì)算是采用基于密度泛函理論的量子力學(xué)程序CASTEP[17]完成的.交換和相關(guān)勢(shì)由自旋極化廣義梯度近似(GGA-PBE)[18]進(jìn)行描述,它是目前較為準(zhǔn)確的電子結(jié)構(gòu)計(jì)算的理論方法.在晶體周期性勢(shì)場(chǎng)中,采用三維周期性邊界條件,將多電子體系用平面波函數(shù)展開(kāi)表示.為盡量減少平面波基個(gè)數(shù),采用超軟贗勢(shì)來(lái)描述離子實(shí)與價(jià)電子之間的相互作用,平面波截?cái)嗄埽‥cut)選取為500eV.布里淵區(qū)的積分計(jì)算采用2×2×1的Monkohorst-Pack[19]特殊K網(wǎng)格點(diǎn)對(duì) Brillouin求和,以保證體系能量和構(gòu)型在準(zhǔn)完備平面波基水平上的收斂.高斯展寬設(shè)置為0.1eV.所有的原子位置被優(yōu)化和Hellman-Feynman力一致,力的收斂判據(jù)為0.05eV/?.

    計(jì)算所采用的α-Fe∑5(210)晶界模型如圖1所示,包含有70個(gè)原子,初始晶胞尺寸是5.73×6.41×21.77?3,表面模型選取與晶界∑5(210)相應(yīng)的(210)平面.在晶界和自由表面中均以替代方式加入合金化元素,Cr,Al取代Fe1原子;共偏析的情況,Al取代Fe1位置,Cr取代Fe9原子.

    圖1 Fe(210)晶界模型Fig.1 Model of Fe with(210)tilt grain boundary

    3 結(jié)果與討論

    3.1 合金化元素對(duì)Fe晶界結(jié)合強(qiáng)度的影響

    基于Rice和Wang理論,計(jì)算得到了各合金化元素在Fe晶界和在自由表面處的偏聚能及它們的差如表1所示.對(duì)于Cr/Fe體系,ΔEGB-ΔEFS= -0.015eV<0,可以預(yù)測(cè)Cr增強(qiáng)Fe晶界結(jié)合,這與其它理論計(jì)算結(jié)果是一致的[16].對(duì)于Al/Cr體系,ΔEGB-ΔEFS=0.056eV>0,因此Al脆化了晶界.(Al+Cr)/Fe體系,ΔEGB-ΔEFS=0.114eV>0,表明Cr取代在晶界處的Fe原子不能有效地消弱Al的有害作用,反而增加了其脆性.

    為了進(jìn)一步討論合金化元素Al,Cr及其共偏析在Fe晶界的韌脆機(jī)制,我們把摻雜劃分為兩個(gè)效應(yīng),“化學(xué)效應(yīng)”和“力學(xué)效應(yīng)”.“化學(xué)效應(yīng)”是指由于替位雜質(zhì)的引入,而不考慮它引起的弛豫,僅考慮化學(xué)成分的不同;“力學(xué)效應(yīng)”指摻雜后結(jié)構(gòu)弛豫引起的變化.表1列出了“化學(xué)效應(yīng)”和“力學(xué)效應(yīng)”及其總效應(yīng).由表1可知,無(wú)論從化學(xué)效應(yīng)還是力學(xué)效應(yīng)來(lái)看,Al減弱晶界作用,為脆性雜質(zhì).Cr的情況與之不同,從化學(xué)效應(yīng)的角度來(lái)看,Cr增強(qiáng)晶界的作用較強(qiáng),其力學(xué)效應(yīng)減弱晶界結(jié)合,總的來(lái)看,Cr可以增強(qiáng)晶界結(jié)合,為韌性雜質(zhì).而Al和Cr共偏析晶界時(shí),其力學(xué)效應(yīng)能夠增強(qiáng)晶界結(jié)合,但力學(xué)效應(yīng)不足以抵消化學(xué)效應(yīng)的有害作用,故Al,Cr共偏析晶界時(shí),脆性增強(qiáng).從以上分析可以看出,合金化元素對(duì)晶界的影響,如Cr的化學(xué)效應(yīng)起主要作用,但其力學(xué)效應(yīng),即摻雜引起的局域畸變對(duì)韌脆作用也不能忽略.

    表1 計(jì)算的晶界(ΔEGB),未弛豫自由表面(ΔESS)和弛豫自由表面(ΔEFS)偏聚能及其差(單位:eV)Table 1 Calculated binding-energy difference(in eV)for grain boundary,unrelaxed free surface,and relaxed free surface of all three systems.

    3.2 偏聚能

    為了研究合金化元素在α-Fe晶界共偏析及其相互作用的機(jī)制,引入雜質(zhì)偏聚能

    其中Eb(GB+i)和Erefb(GB)分別為含雜質(zhì)和參考體系(純Fe或Al/Fe體系)的結(jié)合能.此處的偏聚能是合金化元素在晶界這種典型的原子環(huán)境中的能量,利用它可以比較不同元素在晶界處的相對(duì)穩(wěn)定性.偏聚能敏感地依賴(lài)于雜質(zhì)類(lèi)型,這就可以解釋實(shí)驗(yàn)觀(guān)察到的“占位競(jìng)爭(zhēng)”現(xiàn)象.從表2可以看出Al有稍低于Cr的偏聚能,表明Al較Cr優(yōu)先占據(jù)晶界位置.然而當(dāng)Cr取代Fe晶界處的Fe原子后,即(Al+Cr)/Fe體系,偏聚能變?yōu)?0.001eV,表明Cr能使Al遠(yuǎn)離晶界,有效地提高α-Fe的力學(xué)性能.

    表2 計(jì)算的偏聚能(單位:eV)Table 2 Calculated segregation energy(in eV)

    3.3 電荷密度

    為了進(jìn)一步討論合金化元素Al,Cr對(duì)Fe晶界結(jié)合的影響,圖2給出了純Fe晶界和合金化元素Al,Cr偏析Fe晶界在(210)面(沿[120]方向)的電荷密度分布.由圖2可以看出,當(dāng)合金化元素替代晶界上的1號(hào)Fe原子后,電荷重新分布.Al原子周?chē)碾姾擅芏葴p少,其周?chē)腇e4,F(xiàn)e2,F(xiàn)e3原子周?chē)碾姾擅芏仍黾?,且Al與Fe2,F(xiàn)e3原子不成鍵.而Cr的加入增強(qiáng)了跨晶界方向上的成鍵,反映了替位Cr原子強(qiáng)化晶界的作用.在Al,Cr分別替代Fe1和Fe9原子后,F(xiàn)e2,F(xiàn)e3原子形狀發(fā)生了明顯的變化,由原來(lái)的類(lèi)球狀變?yōu)殚L(zhǎng)方形狀,具有更強(qiáng)的方向性,且其周?chē)姾擅芏让黠@減少,反映了Al和Cr共偏析Fe晶界時(shí),對(duì)其力學(xué)性能沒(méi)有明顯的改善,反而降低了其結(jié)合強(qiáng)度,增加了脆性.

    圖2 Fe晶界及其摻雜合金化元素Al-,Cr-,(Al+Cr)(210)面的總價(jià)電荷密度Fig.2 Total valence charge density on(210)plane for the clean and Al-,Cr-,(Al+Cr)-doped GB system

    4 結(jié) 論

    采用第一性原理的廣義梯度近似研究了合金化元素Al,Cr在α-FeΣ(210)晶界共偏析的作用.結(jié)果表明Cr提高了Fe晶界結(jié)合,為韌性雜質(zhì);而Al減弱了晶界的結(jié)合,是脆性雜質(zhì).Cr不能夠徹底地消除Al的脆化作用,反而使其脆性增強(qiáng).基于偏聚能分析表明Cr能有效地抑制Al偏析到晶界,能有效地提高α-Fe的力學(xué)性能.電荷密度的分析進(jìn)一步驗(yàn)證了上述結(jié)果.

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