食品樣品密度差異對(duì)HPGe γ譜儀測(cè)量結(jié)果的影響

萬(wàn)永亮 鐵列克 朱 俠 劉默寒 劉金豪

1（新疆出入境檢驗(yàn)檢疫局檢驗(yàn)檢疫技術(shù)中心 烏魯木齊 830063）2（新疆大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院 烏魯木齊 830046）

食品樣品密度差異對(duì)HPGe γ譜儀測(cè)量結(jié)果的影響

萬(wàn)永亮1鐵列克1朱 俠1劉默寒2劉金豪1

1（新疆出入境檢驗(yàn)檢疫局檢驗(yàn)檢疫技術(shù)中心 烏魯木齊 830063）2（新疆大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院 烏魯木齊 830046）

樣品與標(biāo)準(zhǔn)源質(zhì)量密度往往不一致。添加等量的放射性核素232Th，制備6個(gè)密度梯次分布的食品樣品，用高純鍺(HPGe) γ譜儀對(duì)232Th子體各譜線分別進(jìn)行能譜分析，用全能峰面積凈計(jì)數(shù)率比計(jì)算樣品的相對(duì)自吸收校正系數(shù)。再用無(wú)源效率刻度軟件Gammaclib對(duì)這6個(gè)密度樣品進(jìn)行建模仿真，擬合出各譜線效率，用效率比計(jì)算樣品的相對(duì)自吸收校正系數(shù)。兩種方法結(jié)果表明，食品樣品與標(biāo)準(zhǔn)源的密度差異會(huì)對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果產(chǎn)生影響，需要進(jìn)行自吸收校正。

高純鍺γ譜儀，自吸收校正，無(wú)源效率刻度，探測(cè)效率

實(shí)驗(yàn)室γ能譜分析技術(shù)是快速、可靠地測(cè)定樣品中各種γ放射性核素活度濃度的重要手段。在環(huán)境保護(hù)、輻射防護(hù)，出入境檢驗(yàn)檢疫等領(lǐng)域有十分廣泛的應(yīng)用。日本福島“核泄漏”后，各國(guó)政府加強(qiáng)了對(duì)進(jìn)口食品的放射性檢測(cè)，食品放射性污染問(wèn)題備受關(guān)注，不少實(shí)驗(yàn)室開(kāi)展食品放射性檢測(cè)。

按照GB/T 16145-1995[1]要求，使用HPGe γ譜儀進(jìn)行實(shí)驗(yàn)測(cè)量時(shí)，標(biāo)準(zhǔn)源必須與待測(cè)樣品幾何形狀相同、質(zhì)量密度相同或相近。實(shí)驗(yàn)室在用γ譜儀分析食品樣品放射性活度濃度時(shí)，幾何形狀相同容易做到，但待測(cè)樣品密度與標(biāo)準(zhǔn)源經(jīng)常不一致。由于不同密度樣品γ射線自吸收系數(shù)不一樣，當(dāng)密度不一致比較大時(shí)，造成的γ射線自吸收差別不能忽略，就需要進(jìn)行自吸收校正。

通常不必求出絕對(duì)自吸收校正因子，只要求出分析樣品相對(duì)于標(biāo)準(zhǔn)源的自吸收校正系數(shù)即可[1]。本文用實(shí)驗(yàn)法和無(wú)源效率刻度法兩種方法分別進(jìn)行計(jì)算，以五種不同的食品作為基質(zhì)，分別添加等量的含232Th的放射性物質(zhì)，制備成六種質(zhì)量密度不同的食品樣品，用低本底HPGe γ譜儀分別進(jìn)行分析。以質(zhì)量密度為1.0 g·cm-3樣品為參照，求不同質(zhì)量密度樣品相對(duì)于密度為1.0 g·cm-3的樣品的自吸收校正系數(shù)為F1.0（也可以根據(jù)情況以其它密度樣品作為參照，求F值）；用無(wú)源效率刻度軟件Gammacalib 對(duì)各樣品進(jìn)行建模，擬合出不同密度、不同能量譜線相對(duì)效率值ε，求出自吸收校正系數(shù)F1.0。

1 實(shí)驗(yàn)方法

1.1 樣品制備

從超市采購(gòu)餅干、酵母粉、玉米面、綿白糖、雜糧面等質(zhì)量密度不等的食品各若干。酵母粉、玉米面、綿白糖、雜糧面等粉末狀樣品直接裝樣使用。對(duì)餅干進(jìn)行粉碎，過(guò)80目篩，制成粉末狀裝樣使用。

由于一般食品樣品的放射性活度很低，需要添加一定量的放射性核素以便于進(jìn)行測(cè)試比較研究。選用某含有放射性核素232Th的礦物粉末，過(guò)100目篩后混勻使用。

樣品罐采用Φ75 mm×70 mm標(biāo)準(zhǔn)圓柱體聚乙烯樣品杯，罐體內(nèi)徑70 mm，內(nèi)高65 mm，體積250 mL。

將各食品樣品單獨(dú)或混合后分別添加放射性礦物粉末(2.000±0.002) g，混合均勻后裝入標(biāo)準(zhǔn)圓柱體樣品杯內(nèi)，經(jīng)過(guò)反復(fù)壓樣試驗(yàn)，最終制備成密度從0.6 g·cm-3到1.1 g·cm-3的六個(gè)不同的食品測(cè)試樣品。樣品的凈重及質(zhì)量密度如表1所示。

1.2 實(shí)驗(yàn)儀器與方法

測(cè)量采用ORTEC公司生產(chǎn)的N型低本底HPGe γ能譜儀系統(tǒng)，探測(cè)器的型號(hào)為GMX40P4。晶體尺寸Φ83.6 mm×77.75 mm，對(duì)60Co 1 332 keV γ射線的能量分辨率為1.92 keV，相對(duì)探測(cè)效率為43%，峰康比為63:1。使用配套的DSPEC-jr數(shù)字化譜儀獲取食品樣品的能譜，并用能譜分析軟件GammaVision6.0對(duì)獲取的能譜進(jìn)行分析。

表 1 不同質(zhì)量密度的樣品Table1 Samples of different mass density.

添加核素為天然放射性核素232Th，半衰期為1.405 0×1010a，選取232Th子體212Pb的238.63 keV和子體228Ac的338.32 keV、911.07 keV和969.11keV γ射線作為分析譜線。

考慮到232Th為長(zhǎng)半衰期天然放射性核素，母子體放射性平衡后，樣品中232Th子體各能量γ射放射性活度A可以簡(jiǎn)化用式(1)表示[1]：

式中，n為相應(yīng)能量γ射線全能峰面積凈計(jì)數(shù)率；F為樣品相對(duì)于刻度源的γ射線自吸收校正系數(shù)；ε為相應(yīng)能量γ射線的全能峰效率；P為相應(yīng)能量γ射線的發(fā)射幾率。

本文求的是相對(duì)自吸收校正系數(shù)，6個(gè)食品樣品是在同一全能峰效率(ε)曲線的情況下進(jìn)行測(cè)量。樣品添加了等質(zhì)量的放射性礦物粉末，因此各樣品放射性活度A相等。實(shí)驗(yàn)以質(zhì)量密度為1.0 g·cm-3的樣品為參照，求不同質(zhì)量密度樣品相對(duì)于密度為1.0 g·cm-3的樣品的自吸收校正系數(shù)F1.0。由式(1)可知，A、ε、P相同情況下，F(xiàn)與n成正比。則：

1.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果和分析

在同一全能峰效率(ε)曲線情況下，用γ能譜儀測(cè)量密度梯度為0.6–1.1 g·cm-3的6個(gè)食品測(cè)試樣品，測(cè)量時(shí)間均為7 h，死時(shí)間不大于0.5%。實(shí)驗(yàn)測(cè)得各譜線全能峰面積凈計(jì)數(shù)率n以及由式(2)計(jì)算所得的相對(duì)自吸收校正系數(shù)F1.0見(jiàn)表2。

表2 不同密度的樣品活度和F1.0Table2 Activity and F1.0of the samples in different density.

各譜線F1.0與密度關(guān)系曲線如圖1所示。由圖1看出，添加等質(zhì)量放射性礦物粉末的食品樣品，其相對(duì)自吸收校正系數(shù)F1.0與樣品密度基本成反比關(guān)系，這是由于不同密度樣品對(duì)γ射線自吸收系數(shù)不同造成的，同時(shí)可以看出，隨著譜線能量增加，密度對(duì)自吸收的影響變小。因此，在密度差別比較大時(shí)，特別是所測(cè)譜線能量較低時(shí)，需要進(jìn)行自吸收校正。

2 Gammacalib模擬仿真

2.1 Gammacalib軟件簡(jiǎn)介

無(wú)源效率刻度是基于蒙特卡羅模擬算法(MCNP)和點(diǎn)源刻度技術(shù)開(kāi)發(fā)的放射性檢測(cè)設(shè)備的效率刻度技術(shù)。它需要對(duì)每臺(tái)探測(cè)器進(jìn)行單獨(dú)表征，利用MCNP方法建立探測(cè)器模型，并進(jìn)行計(jì)算獲得探測(cè)器周?chē)臻g點(diǎn)源效率分布。在應(yīng)用中可以不需要標(biāo)準(zhǔn)刻度源，直接擬合探測(cè)器效率曲線[2]。

圖 1 各譜線F1.0與密度關(guān)系曲線Fig.1 Curve of F1.0and density with different energy.

無(wú)源效率刻度軟件必須與所使用的探測(cè)器相匹配，匹配的核心在于對(duì)探測(cè)器的表征(利用探測(cè)器對(duì)多核素點(diǎn)源測(cè)量建立其空間模型數(shù)據(jù)庫(kù))和驗(yàn)證[3]。

無(wú)源效率刻度軟件Gammacalib與本文所用的HPGe γ譜儀系統(tǒng)配套使用，已對(duì)探測(cè)器GMX40P4進(jìn)行表征。Gammacalib軟件包含探測(cè)器GMX40P4的表征參數(shù)和材料的吸收系數(shù)。

Gammacalib采用CAD軟件UG NX4.0進(jìn)行建模。由于UG NX軟件可實(shí)現(xiàn)對(duì)任意形狀體源三維可視化快速建模，因此，Gammacalib軟件可對(duì)任意材料、任意形狀樣品的效率曲線進(jìn)行軟件模擬。

2.2 理論模型和方法

設(shè)置罐體和食品樣品參數(shù)如下所述。

罐體：屏蔽物、凸面體、回轉(zhuǎn)對(duì)稱(chēng)；材料：聚乙烯，密度0.94 g·cm-3，壁厚1.5 mm。

樣品：Gamma源、凸面體、回轉(zhuǎn)對(duì)稱(chēng)；材料：碳水化合物，密度0.6–1.1 g·cm-3。

根據(jù)樣品罐的尺寸和放在探頭測(cè)試位置，用UG NX4.0程序建立如圖2所示模型。

圖2 探頭及樣品模型圖Fig.2 Illustration model of probe and sample.

無(wú)源效率刻度軟件Gammacalib可直接擬合出不同質(zhì)量密度食品樣品的效率曲線并且計(jì)算出各全能峰的效率ε，因此相對(duì)于密度為1.0 g·cm-3樣品的相應(yīng)全能峰自吸收校正系數(shù)F1.0為：

2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果和分析

不同能量下F1.0隨密度的變化如圖3，無(wú)源效率軟件擬合效率ε和F1.0計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表3。

圖 3 不同能量下F1.0隨密度的變化Fig.3 Curve of F1.0and density with different energy.

表3 無(wú)源效率軟件擬合結(jié)果Table3 Simulation results by Gammacalib.

由圖3可以看出，自吸收校正系數(shù)F1.0在相同能量下，密度越大，F(xiàn)1.0逐漸由大于1.0變到小于1.0；隨著能量增加，F(xiàn)1.0變化越來(lái)越小，即譜線能量越高，密度變化引起的自吸收效應(yīng)越小。這與圖2的結(jié)果符合得比較好，其中的差異來(lái)源于能譜測(cè)量的統(tǒng)計(jì)誤差、制樣誤差和模擬軟件的擬合誤差。

3 結(jié)語(yǔ)

對(duì)不同質(zhì)量密度的食品樣品，采用能譜分析結(jié)果計(jì)算出各能量譜線自吸收校正系數(shù)F1.0和采用無(wú)源效率刻度軟件擬合計(jì)算F1.0，兩種方法計(jì)算結(jié)果均表明，食品樣品與標(biāo)準(zhǔn)源的密度不一致會(huì)對(duì)測(cè)量結(jié)果產(chǎn)生影響，影響大小與密度差異程度和譜線能量有關(guān)。

在實(shí)驗(yàn)室檢測(cè)中，應(yīng)盡量使用與待測(cè)樣品密度差異不大的標(biāo)準(zhǔn)源，否則就需要自吸收校正。這對(duì)檢測(cè)樣品種類(lèi)復(fù)雜的實(shí)驗(yàn)室是個(gè)非常繁瑣的工作，本文的方法可以作為一個(gè)參考。

無(wú)源效率刻度方法可以擬合不同密度和組分食品樣品的效率曲線，因此無(wú)需考慮樣品自吸收校正問(wèn)題，是實(shí)驗(yàn)室檢測(cè)工作非常好的一個(gè)補(bǔ)充，但目前該方法還沒(méi)有取得國(guó)內(nèi)計(jì)量部門(mén)的認(rèn)可，只能作為技術(shù)研究和跟蹤[4]。

本文假定標(biāo)準(zhǔn)源密度為1.0 g·cm-3來(lái)計(jì)算相對(duì)自吸收校正系數(shù)F1.0，實(shí)際應(yīng)用時(shí)，要根據(jù)所用的標(biāo)準(zhǔn)源密度計(jì)算相應(yīng)的自吸收校正系數(shù)。

1 GB/T 16145-1995. 生物樣品中放射性核素的γ能譜分析方法[S]. 1995

GB/T 16145-1995. Gamma spectrometry method of analyzing radionuclides in biological samples[S]. 1995

2 曾奕, 徐彬, 陳立. 實(shí)驗(yàn)室無(wú)源效率刻度技術(shù)的準(zhǔn)確性檢驗(yàn)[J]. 四川環(huán)境, 2011, 6(3): 5–9

ZENG Yi, XU Bin, CHEN Li. Calibration check for efficiency scale of sourceless detection in laboratory[J]. Sichuan Environment, 2011, 6(3): 5–9

3 朱文凱, 陳軍, 熊建平, 等. ISOCS系統(tǒng)的無(wú)源效率刻度測(cè)量方法的準(zhǔn)確性檢驗(yàn)[J]. 核電子學(xué)與探測(cè)技術(shù), 2005, 25(3): 286–290

ZHU Wenkai, CHEN Jun, XIONG Jianping, et al. Test of accuracy for ISOCS measurement method by efficiency calibration without a radioactive source[J]. Nuclear Electronics & Detection Technology, 2005, 25(3): 286–290

4 周程, 王鳳英, 朱曉翔. 無(wú)源效率刻度方法的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證和分析[J]. 核技術(shù), 2011, 34(8): 604–607

ZHOU Cheng, WANG Fengying, ZHU Xiaoxiang. Source-free efficiency calibration and verification of a γ-ray spectral system[J]. Nuclear Techniques, 2011, 34(8): 604–607

Effects of food sample density on detecting results of HPGe γ-spectrometer

WAN Yongliang1TIE Lieke1ZHU Xia1LIU Mohan2LIU Jinhao1
1(Xinjiang Entry-Exit Inspection and Quarantine Bureau, Urumqi 830063, China) 2(School of Physics Science and Technology, Xinjiang University, Urumqi 830046, China)

Background: According to the requirements of GB/T 16145-1995, the sample must be of the same mass density with standard source in the measurement of radiation activity with HPGe γ-ray spectrometer, but the density of the sample is hardly consistent with the standard source in laboratory. Purpose: The aim is to study the effect of the samples in different densities on measurement results. Methods: Firstly, the net count rates (n) of the six samples in various mass densities are measured using HPGe γ-ray spectrometer, and the respective self-absorption coefficients are calculated. Secondly, the sample-model is established using sourceless efficiency calibration software-Gammaclib. And then the detection efficiency and self-absorption coefficient are obtained. Results: The detection results show that with the raise of density, the self absorption coefficients are decreased. Conclusion: The results by both methods indicate that the differences of the density between sample and standard source have obvious influences on the measurement results and need self-absorption correction.

HPGe γ-ray spectrometer, Self-absorption correction, Sourceless efficiency calibration method, Detecting efficiency

TL814

10.11889/j.0253-3219.2014.hjs.37.010205

萬(wàn)永亮，男，1973年出生，2013年于蘭州大學(xué)獲碩士學(xué)位，研究領(lǐng)域：放射性檢測(cè)

2013-09-04，

2013-10-12

CLCTL814