食品樣品密度差異對HPGe γ譜儀測量結果的影響

萬永亮 鐵列克 朱 俠 劉默寒 劉金豪

1（新疆出入境檢驗檢疫局檢驗檢疫技術中心 烏魯木齊 830063）2（新疆大學物理科學與技術學院 烏魯木齊 830046）

食品樣品密度差異對HPGe γ譜儀測量結果的影響

萬永亮1鐵列克1朱 俠1劉默寒2劉金豪1

1（新疆出入境檢驗檢疫局檢驗檢疫技術中心 烏魯木齊 830063）2（新疆大學物理科學與技術學院 烏魯木齊 830046）

樣品與標準源質量密度往往不一致。添加等量的放射性核素232Th，制備6個密度梯次分布的食品樣品，用高純鍺(HPGe) γ譜儀對232Th子體各譜線分別進行能譜分析，用全能峰面積凈計數(shù)率比計算樣品的相對自吸收校正系數(shù)。再用無源效率刻度軟件Gammaclib對這6個密度樣品進行建模仿真，擬合出各譜線效率，用效率比計算樣品的相對自吸收校正系數(shù)。兩種方法結果表明，食品樣品與標準源的密度差異會對實驗結果產生影響，需要進行自吸收校正。

高純鍺γ譜儀，自吸收校正，無源效率刻度，探測效率

實驗室γ能譜分析技術是快速、可靠地測定樣品中各種γ放射性核素活度濃度的重要手段。在環(huán)境保護、輻射防護，出入境檢驗檢疫等領域有十分廣泛的應用。日本福島“核泄漏”后，各國政府加強了對進口食品的放射性檢測，食品放射性污染問題備受關注，不少實驗室開展食品放射性檢測。

按照GB/T 16145-1995[1]要求，使用HPGe γ譜儀進行實驗測量時，標準源必須與待測樣品幾何形狀相同、質量密度相同或相近。實驗室在用γ譜儀分析食品樣品放射性活度濃度時，幾何形狀相同容易做到，但待測樣品密度與標準源經常不一致。由于不同密度樣品γ射線自吸收系數(shù)不一樣，當密度不一致比較大時，造成的γ射線自吸收差別不能忽略，就需要進行自吸收校正。

通常不必求出絕對自吸收校正因子，只要求出分析樣品相對于標準源的自吸收校正系數(shù)即可[1]。本文用實驗法和無源效率刻度法兩種方法分別進行計算，以五種不同的食品作為基質，分別添加等量的含232Th的放射性物質，制備成六種質量密度不同的食品樣品，用低本底HPGe γ譜儀分別進行分析。以質量密度為1.0 g·cm-3樣品為參照，求不同質量密度樣品相對于密度為1.0 g·cm-3的樣品的自吸收校正系數(shù)為F1.0（也可以根據(jù)情況以其它密度樣品作為參照，求F值）；用無源效率刻度軟件Gammacalib 對各樣品進行建模，擬合出不同密度、不同能量譜線相對效率值ε，求出自吸收校正系數(shù)F1.0。

1 實驗方法

1.1 樣品制備

從超市采購餅干、酵母粉、玉米面、綿白糖、雜糧面等質量密度不等的食品各若干。酵母粉、玉米面、綿白糖、雜糧面等粉末狀樣品直接裝樣使用。對餅干進行粉碎，過80目篩，制成粉末狀裝樣使用。

由于一般食品樣品的放射性活度很低，需要添加一定量的放射性核素以便于進行測試比較研究。選用某含有放射性核素232Th的礦物粉末，過100目篩后混勻使用。

樣品罐采用Φ75 mm×70 mm標準圓柱體聚乙烯樣品杯，罐體內徑70 mm，內高65 mm，體積250 mL。

將各食品樣品單獨或混合后分別添加放射性礦物粉末(2.000±0.002) g，混合均勻后裝入標準圓柱體樣品杯內，經過反復壓樣試驗，最終制備成密度從0.6 g·cm-3到1.1 g·cm-3的六個不同的食品測試樣品。樣品的凈重及質量密度如表1所示。

1.2 實驗儀器與方法

測量采用ORTEC公司生產的N型低本底HPGe γ能譜儀系統(tǒng)，探測器的型號為GMX40P4。晶體尺寸Φ83.6 mm×77.75 mm，對60Co 1 332 keV γ射線的能量分辨率為1.92 keV，相對探測效率為43%，峰康比為63:1。使用配套的DSPEC-jr數(shù)字化譜儀獲取食品樣品的能譜，并用能譜分析軟件GammaVision6.0對獲取的能譜進行分析。

表 1 不同質量密度的樣品Table1 Samples of different mass density.

添加核素為天然放射性核素232Th，半衰期為1.405 0×1010a，選取232Th子體212Pb的238.63 keV和子體228Ac的338.32 keV、911.07 keV和969.11keV γ射線作為分析譜線。

考慮到232Th為長半衰期天然放射性核素，母子體放射性平衡后，樣品中232Th子體各能量γ射放射性活度A可以簡化用式(1)表示[1]：

式中，n為相應能量γ射線全能峰面積凈計數(shù)率；F為樣品相對于刻度源的γ射線自吸收校正系數(shù)；ε為相應能量γ射線的全能峰效率；P為相應能量γ射線的發(fā)射幾率。

本文求的是相對自吸收校正系數(shù)，6個食品樣品是在同一全能峰效率(ε)曲線的情況下進行測量。樣品添加了等質量的放射性礦物粉末，因此各樣品放射性活度A相等。實驗以質量密度為1.0 g·cm-3的樣品為參照，求不同質量密度樣品相對于密度為1.0 g·cm-3的樣品的自吸收校正系數(shù)F1.0。由式(1)可知，A、ε、P相同情況下，F(xiàn)與n成正比。則：

1.3 實驗結果和分析

在同一全能峰效率(ε)曲線情況下，用γ能譜儀測量密度梯度為0.6–1.1 g·cm-3的6個食品測試樣品，測量時間均為7 h，死時間不大于0.5%。實驗測得各譜線全能峰面積凈計數(shù)率n以及由式(2)計算所得的相對自吸收校正系數(shù)F1.0見表2。

表2 不同密度的樣品活度和F1.0Table2 Activity and F1.0 of the samples in different density.

各譜線F1.0與密度關系曲線如圖1所示。由圖1看出，添加等質量放射性礦物粉末的食品樣品，其相對自吸收校正系數(shù)F1.0與樣品密度基本成反比關系，這是由于不同密度樣品對γ射線自吸收系數(shù)不同造成的，同時可以看出，隨著譜線能量增加，密度對自吸收的影響變小。因此，在密度差別比較大時，特別是所測譜線能量較低時，需要進行自吸收校正。

2 Gammacalib模擬仿真

2.1 Gammacalib軟件簡介

無源效率刻度是基于蒙特卡羅模擬算法(MCNP)和點源刻度技術開發(fā)的放射性檢測設備的效率刻度技術。它需要對每臺探測器進行單獨表征，利用MCNP方法建立探測器模型，并進行計算獲得探測器周圍空間點源效率分布。在應用中可以不需要標準刻度源，直接擬合探測器效率曲線[2]。

圖 1 各譜線F1.0與密度關系曲線Fig.1 Curve of F1.0 and density with different energy.

無源效率刻度軟件必須與所使用的探測器相匹配，匹配的核心在于對探測器的表征(利用探測器對多核素點源測量建立其空間模型數(shù)據(jù)庫)和驗證[3]。

無源效率刻度軟件Gammacalib與本文所用的HPGe γ譜儀系統(tǒng)配套使用，已對探測器GMX40P4進行表征。Gammacalib軟件包含探測器GMX40P4的表征參數(shù)和材料的吸收系數(shù)。

Gammacalib采用CAD軟件UG NX4.0進行建模。由于UG NX軟件可實現(xiàn)對任意形狀體源三維可視化快速建模，因此，Gammacalib軟件可對任意材料、任意形狀樣品的效率曲線進行軟件模擬。

2.2 理論模型和方法

設置罐體和食品樣品參數(shù)如下所述。

罐體：屏蔽物、凸面體、回轉對稱；材料：聚乙烯，密度0.94 g·cm-3，壁厚1.5 mm。

樣品：Gamma源、凸面體、回轉對稱；材料：碳水化合物，密度0.6–1.1 g·cm-3。

根據(jù)樣品罐的尺寸和放在探頭測試位置，用UG NX4.0程序建立如圖2所示模型。

圖2 探頭及樣品模型圖Fig.2 Illustration model of probe and sample.

無源效率刻度軟件Gammacalib可直接擬合出不同質量密度食品樣品的效率曲線并且計算出各全能峰的效率ε，因此相對于密度為1.0 g·cm-3樣品的相應全能峰自吸收校正系數(shù)F1.0為：

2.3 實驗結果和分析

不同能量下F1.0隨密度的變化如圖3，無源效率軟件擬合效率ε和F1.0計算結果見表3。

圖 3 不同能量下F1.0隨密度的變化Fig.3 Curve of F1.0 and density with different energy.

表3 無源效率軟件擬合結果Table3 Simulation results by Gammacalib.

由圖3可以看出，自吸收校正系數(shù)F1.0在相同能量下，密度越大，F(xiàn)1.0逐漸由大于1.0變到小于1.0；隨著能量增加，F(xiàn)1.0變化越來越小，即譜線能量越高，密度變化引起的自吸收效應越小。這與圖2的結果符合得比較好，其中的差異來源于能譜測量的統(tǒng)計誤差、制樣誤差和模擬軟件的擬合誤差。

3 結語

對不同質量密度的食品樣品，采用能譜分析結果計算出各能量譜線自吸收校正系數(shù)F1.0和采用無源效率刻度軟件擬合計算F1.0，兩種方法計算結果均表明，食品樣品與標準源的密度不一致會對測量結果產生影響，影響大小與密度差異程度和譜線能量有關。

在實驗室檢測中，應盡量使用與待測樣品密度差異不大的標準源，否則就需要自吸收校正。這對檢測樣品種類復雜的實驗室是個非常繁瑣的工作，本文的方法可以作為一個參考。

無源效率刻度方法可以擬合不同密度和組分食品樣品的效率曲線，因此無需考慮樣品自吸收校正問題，是實驗室檢測工作非常好的一個補充，但目前該方法還沒有取得國內計量部門的認可，只能作為技術研究和跟蹤[4]。

本文假定標準源密度為1.0 g·cm-3來計算相對自吸收校正系數(shù)F1.0，實際應用時，要根據(jù)所用的標準源密度計算相應的自吸收校正系數(shù)。

1 GB/T 16145-1995. 生物樣品中放射性核素的γ能譜分析方法[S]. 1995

GB/T 16145-1995. Gamma spectrometry method of analyzing radionuclides in biological samples[S]. 1995

2 曾奕, 徐彬, 陳立. 實驗室無源效率刻度技術的準確性檢驗[J]. 四川環(huán)境, 2011, 6(3): 5–9

ZENG Yi, XU Bin, CHEN Li. Calibration check for efficiency scale of sourceless detection in laboratory[J]. Sichuan Environment, 2011, 6(3): 5–9

3 朱文凱, 陳軍, 熊建平, 等. ISOCS系統(tǒng)的無源效率刻度測量方法的準確性檢驗[J]. 核電子學與探測技術, 2005, 25(3): 286–290

ZHU Wenkai, CHEN Jun, XIONG Jianping, et al. Test of accuracy for ISOCS measurement method by efficiency calibration without a radioactive source[J]. Nuclear Electronics & Detection Technology, 2005, 25(3): 286–290

4 周程, 王鳳英, 朱曉翔. 無源效率刻度方法的實驗驗證和分析[J]. 核技術, 2011, 34(8): 604–607

ZHOU Cheng, WANG Fengying, ZHU Xiaoxiang. Source-free efficiency calibration and verification of a γ-ray spectral system[J]. Nuclear Techniques, 2011, 34(8): 604–607

CLCTL814

Effects of food sample density on detecting results of HPGe γ-spectrometer

WAN Yongliang1TIE Lieke1ZHU Xia1LIU Mohan2LIU Jinhao1
1(Xinjiang Entry-Exit Inspection and Quarantine Bureau, Urumqi 830063, China) 2(School of Physics Science and Technology, Xinjiang University, Urumqi 830046, China)

Background: According to the requirements of GB/T 16145-1995, the sample must be of the same mass density with standard source in the measurement of radiation activity with HPGe γ-ray spectrometer, but the density of the sample is hardly consistent with the standard source in laboratory. Purpose: The aim is to study the effect of the samples in different densities on measurement results. Methods: Firstly, the net count rates (n) of the six samples in various mass densities are measured using HPGe γ-ray spectrometer, and the respective self-absorption coefficients are calculated. Secondly, the sample-model is established using sourceless efficiency calibration software-Gammaclib. And then the detection efficiency and self-absorption coefficient are obtained. Results: The detection results show that with the raise of density, the self absorption coefficients are decreased. Conclusion: The results by both methods indicate that the differences of the density between sample and standard source have obvious influences on the measurement results and need self-absorption correction.

HPGe γ-ray spectrometer, Self-absorption correction, Sourceless efficiency calibration method, Detecting efficiency

TL814

10.11889/j.0253-3219.2014.hjs.37.010205

萬永亮，男，1973年出生，2013年于蘭州大學獲碩士學位，研究領域：放射性檢測

2013-09-04，

2013-10-12