基于APCS-MLR的稻田土壤重金屬污染評價及來源解析

中圖分類號：X53；X825 文獻標志碼：A 文章編號：1002-1302（2025）11-0241-06

因工業(yè)和農(nóng)業(yè)活動中污染物的投人，土壤重金屬污染問題愈發(fā)凸顯[1-2]。重金屬具有隱蔽性強、持久長性、毒性高和修復(fù)困難等特點[3]。2014 年《中國生態(tài)環(huán)境狀況公報》顯示，我國耕地主要的污染物是鎘、鎳、銅、砷、汞、鉛等，達到了 19.4% 的點位超標率[4]。河南省信陽市礦產(chǎn)資源豐富，主要分布在南部、西部山區(qū)，形成了以建筑材料為主的礦產(chǎn)資源開發(fā)，這會增加農(nóng)田土壤重金屬的含量，引起農(nóng)田土壤重金屬污染[5]。有研究者對信陽市國道兩側(cè)稻田土壤重金屬進行調(diào)查，發(fā)現(xiàn)稻田土攘中重金屬Cd的單項污染指數(shù)和污染物分擔(dān)率最大6。沈墨海等發(fā)現(xiàn)信陽、南陽等6地區(qū)城市空氣灰塵中 Zn，Cr，Ni，Pb，As，Cu，Cd 的平均濃度在1.3～306.0mg/kg 之間，Cd達到了重污染和極重污染水平，大氣沉降也增加了土壤重金屬含量[。豫南地區(qū)是河南省水稻主產(chǎn)區(qū)，水稻種植面積已達8.5萬 hm² 以上[8]，因此，探究豫南稻區(qū)土壤重金屬污染源及來源對豫南稻區(qū)重金屬防治具有重要意義。

目前，分析重金屬來源的方法主要有絕對主成分-多元線性回歸（APCS-MLR）模型、正矩陣分解（PMF）模型、化學(xué)質(zhì)量平衡法和UMIX模型等[9-12]。APCS－MLR模型能夠得出污染源對受體的具體貢獻率，因此應(yīng)用廣泛[13]。張旺等利用APCS-MLR受體模型分析貴州礦區(qū)水田重金屬來源，結(jié)果表明土壤重金屬來源主要是工礦業(yè)與農(nóng)業(yè)混合源、自然源和大氣沉降與農(nóng)業(yè)混合源[14]。盧鑫等利用APCS-MLR模型分析礦區(qū)As的污染源主要是人為源、燃煤及肥料和其他源，它們對As的貢獻率分別為 58.6%14.7%.26.7%^[15] ?；裘髦榈壤肁PCS-MLR對湘潭縣農(nóng)田土壤重金屬來源進行分析，發(fā)現(xiàn)工業(yè)源對 Cd，Pb，Zn，Hg 的影響較大；對As、 Hg 、Pb貢獻較大的是農(nóng)業(yè)源；自然源對 Ni， Cu、Cr 貢獻率最大[16]

信陽市是豫南水稻主栽區(qū)，目前該地區(qū)農(nóng)田重金屬的研究僅集中在道路交通對稻田土壤重金屬的影響及土壤重金屬背景狀況上，且研究年份較遠，缺乏近期的稻田土壤重金屬污染評價及來源解析。本研究擬以信陽市稻田土壤為研究對象，利用APCS-MLR分析土壤重金屬來源及其貢獻率，并就重金屬污染狀況進行生態(tài)評價，以期為豫南地區(qū)稻田土壤重金屬污染防控提供科學(xué)依據(jù)。

1材料與方法

1.1 試驗區(qū)概況

試驗區(qū)位于河南省信陽市，年均日照約 2 000h ：年均氣溫約 15.0^°C ，約 220d 左右的無霜期；降雨量豐富，空氣相對濕度大。

1.2樣品采集與分析

本試驗于2022年在信陽市區(qū)周邊五里店、游或、甘岸、東昌河和雙井5鎮(zhèn)的水稻栽培區(qū)進行土樣采集，共采集了84個土壤樣品。信陽地區(qū)水稻田地勢平坦，利用棋盤式布點法采集 0～20cm 耕層土壤，按照四分法混合成 1kg 土壤樣品，經(jīng)室內(nèi)風(fēng)干，剔除雜質(zhì)，研磨后過100目篩。

土壤重金屬采用普通酸（鹽酸-硝酸-高次氯酸-氫氟酸）消解的方法[17]。使用ICAP-6000 電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀測定重金屬 Cr，Cd，Ni Cu，Zn，Pb 的含量，采用原子熒光光度計（北京吉天AFS-930）測定As和 Hg 含量。樣品測定中設(shè)置20% 的平行樣，測定質(zhì)量用國家標準土壤樣品（GSS-4 和GSS-8）[18]進行把控。

1.3土壤重金屬的來源分析及風(fēng)險評價

1.3.1絕對因子分析/多元線性回歸受體模型APCS-MLR是通過主成分分析得到絕對主成分因子得分APCS[16]

首先對重金屬標準化：

引入1個含量為0的人為樣本，標準化后得到因子分數(shù)：

式中： Z_ij 表示標準化的得分； C_ij 表示元素 i 的測定值， mg/kg;C_i 表示元素 χ_i 的平均值， 表示元素 i 的標準偏差， mg/kg Z_i0 表示0含量樣本的因子得分。

將重金屬標準化后的得分減去引入0含量樣本的因子分數(shù)得到APCS。

最后將重金屬實測值作為因變量、APCS作為自變量作多元線性回歸，獲得每個污染源對各樣本的貢獻率，公式如下：

式中： C_i 表示元素 i 的實測值， mg/kg;b_0i 表示元素 i 多元線性回歸的常數(shù)項， mg/kg;b_pi 表示源 p 與元素i 之間的回歸系數(shù)， mg/kg;APCS_p 表示調(diào)整后的因子 p 的得分數(shù)[19]

如計算中出現(xiàn)負值可采用絕對值進行污染源貢獻率的計算[14，20 -21] 。

識別出源的貢獻率公式為：

未識別出源的貢獻率公式為：

式中： PC_im 為污染源 ?_m 對元素 i 的貢獻率。

1.3.2地累積指數(shù)法地累積指數(shù)是用于評價重金屬污染水平的有效方法，計算公式是[22]：

式中： I_geo 表示地累積指數(shù)； C_n 指元素 n 的實測值，mg/kg;S_n 指元素 n 的背景值， mg/kg ，以河南省背景值作為參比[23]； k 是成巖效應(yīng)，常取 1.5^[24] 。具體的分級標準見表1。

1.3.3潛在生態(tài)風(fēng)險評價潛在生態(tài)指數(shù)反映的是重金屬對生態(tài)環(huán)境的響應(yīng)[25]，計算方法如下：

RI=ΣE_i°

式中： E_i 表示元素 i 的潛在生態(tài)危害系數(shù)； RI 表示綜合潛在生態(tài)危害指數(shù)； C_r 表示元素 r 的實測值， C_n

表示元素 n 的背景值， mg/kg;T_r 表示元素 r 的毒性響應(yīng)系數(shù)（ T_Hg=40，T_Cd=30，T_As=10，T_Pb=T_Cu= （204號 T_Ni=5，T_Cr=2，T_Zn=1）^[26 -29]。分級標準見表2。

1.4 數(shù)據(jù)處理

利用Excel 2010、SPSS Statistics 20.0 和 Origin2021進行數(shù)據(jù)統(tǒng)計分析及制圖。

2 結(jié)果與分析

2.1土壤重金屬統(tǒng)計分析

2.1.1土壤重金屬含量的描述性統(tǒng)計由表3可知，重金屬 As，Cd，Cu，Cr，H_g，Ni，Pb，Zn 的平均含量分別是 4.08，0.44，28.10，53.85，0.26，7.99，16.49 82.79mg/kg ，與河南省土壤背景相比，分別是土壤背景值的 0.41，2.99，1.28，0.80，5.78，0.29，0.70 1.00倍。重金屬 Cd，Cu，Cr，Ni，Pb，Zn 的變異系數(shù)在13. 13% ＼～ 23. 29% 之間，As變異系數(shù)為43.14% ，而 Hg 的變異系數(shù)高達 89.80% ，可能受人為因素干擾較大。

2.1.2土壤重金屬相關(guān)性分析由表4可知，屬于極顯著相關(guān)性（ Plt;0.01） 的是As和 ΔCd，CuΩ，Cr，Ni Z_n ，Cd和 Cu，Cr，Ni，Pb，Zn，C Gu 和 Pb，Zn ，Cr和 ΔNi 、Z_n ΔNi 和 Z_n Pb 和 Z_n 之間。其中，As和Cd，As和Cr ，As和Ni，Cd和Cr，Cd和 Pb ，Cd 和 Z_n ，Cr 和Ni，Pb 和 Z_n 的相關(guān)系數(shù) gt;0.5 ，說明兩者之間相關(guān)性較強，推斷重金屬具有相似污染來源， Cr 和Ni的相關(guān)系數(shù) gt;0.9 ，說明土壤重金屬Cr和Ni之間具有相同的污染源，已有結(jié)果表明兩者受成土母質(zhì)的影響較大[30-31]

2.1.3土壤重金屬主成分分析利用SPSS20.0對重金屬做KOM和Bartlett球形檢驗，得到 KOM= 0.653， Plt;0.001 ，因此可做因子分析。由表5和圖1可知，經(jīng)Kaiser旋轉(zhuǎn)，提取了特征值 gt;1 的主成分，共有3個，累計方差貢獻率是 78.65% 。因子1在Pb、Zn、Cd 和 Cu 上有較大正載荷，有研究結(jié)果表明機動車燃料和輪胎等機件會帶來重金屬 Pb，Cd，Cu 、

Z_n ，是交通源重金屬元素[32]，同時，農(nóng)藥中也含有大量 Cu，Zn，As 等元素[12]；施入土壤中的磷肥和復(fù)合肥會引起 Pb 和Cd 的積累[1]。研究區(qū)域主要處于107國道旁，存在機動車活動引起的重金屬污染源，因此第一主成分主要是交通與農(nóng)業(yè)混合源。

因子2在 Cr，Ni 和As上有較大正載荷，張傳華等基于APCS-MLR得出重慶市黔江礦區(qū)表層土壤中As ??Ni，Cr 主要來源于成土母質(zhì)[33]； Wang 等對果園重金屬來源進行分析發(fā)現(xiàn) Cr，Ni 和As主要來自自然源[34]。由表4可知， As，Ni，Cr 在 0～20cm 土壤中存在極顯著相關(guān)性，推斷As、 Ni，Cr 主要與自然源有關(guān)，而As在第一主成分有適度荷載，說明As部分來源于農(nóng)業(yè)活動。

因子3在 Hg 上有較大正載荷。曾國慶等利用PMF模型分析某辣椒種植區(qū)重金屬污染源來源發(fā)現(xiàn) Hg 主要來自于大氣沉降[31]，據(jù)調(diào)查豫南地區(qū)種植的水稻、小麥主要以施復(fù)合肥料為主，而復(fù)合肥料中通常含有大量的 Hg^[35] ，因此判定第三主成分主要是大氣沉降與農(nóng)業(yè)混合源。

2.2土壤重金屬污染源貢獻率分析

2.2.1土壤重金屬APCS-MLR受體模型可靠性分析根據(jù)APCS－MLR受體模型公式（1）、公式（2）、公式（3）得到了重金屬As Pb?cornerZn 的回歸方程決定系數(shù) r² 分別為0.599、0.790，0.582，0.940，0.937，0.909，0.755，0.716， 除As和 Cu 外，其他元素 r² 均 gt;0.7 ，擬合效果較好。2.2.2土壤重金屬APCS-MLR的污染源貢獻率計算利用回歸系數(shù)根據(jù)公式（4）和公式（5）計算各金屬元素對污染源的貢獻。由圖2可知，研究區(qū)域 Cd，Cu，Pb，Zn 以交通與農(nóng)業(yè)混合源為主，其貢獻率分別為 59.8%.73.1%.39.9%.70.2% ，其中自然源對 Cd，Zn 也有一定影響，貢獻率為 31.9% 和

19.2% 5 Pb 受到未知源的影響也較大，貢獻率達到52.3% ；自然源對As、Cr、Ni的貢獻率最大，為34.9% ，47.9% （20 ，62.1% 。大氣沉降與農(nóng)業(yè)混合源對Hg 的貢獻率最大，達到了 56.0% 。交通與農(nóng)業(yè)混合源和未知源均對As和 Hg 有一定的貢獻，這可能也是引起 Hg 和As變異系數(shù)大的因素。

2.3土壤重金屬污染生態(tài)指標評價

采用地累積統(tǒng)計法對重金屬進行污染等級評價。由圖3可知，土壤重金屬地累積指數(shù) Cdgt;Zngt; Cugt;Crgt;Pbgt;Asgt;Nigt;Hg 。研究區(qū)域 0～20cm 土層重金屬Cd的地累積指數(shù)，范圍在 0.03～0.62 之間，整體處于輕度污染程度；其次是 Z_n 的地累積指數(shù)，范圍在 -0.25～0.29 之間，處于無-輕度污染水平，分別占到樣品數(shù)的 85.0% 和 15.0% ；重金屬Cu的地累積指數(shù)在 -0.33～0.19 之間，屬于無-輕度污染水平，各占樣品數(shù)的 85.7% 和 14.3% ; Cr Pb、As、Ni、 Hg 地累積指數(shù)均 lt;0 ，整體呈無污染狀態(tài)。

利用潛在風(fēng)險指標法對研究區(qū)域進行污染等級評價。由圖4可知，7種重金屬元素（Cd除外）的潛在生態(tài)風(fēng)險系數(shù)均 lt;40 ，處于輕微生態(tài)危害的等級；Cd元素的潛在生態(tài)風(fēng)險系數(shù)為90.6，其中，潛在生態(tài)危害指數(shù)在 40～80 之間的占到樣品數(shù)的28.6% ，潛在生態(tài)危害指數(shù)在 80～160 之間的占樣品數(shù)的 70.2% ，潛在生態(tài)危害指數(shù)在 160～320 之間的占樣品數(shù)的 1.2% ，整體以中至強生態(tài)危害為主。總潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)PERI分布在 19.22～ 7430.26范圍內(nèi)，屬于輕微至極強生態(tài)風(fēng)險等級范圍內(nèi)；土壤重金屬對RI貢獻率為 Cd（82.96% ）gt;Cu（ 5. 87% ） gt; As（3. 75% ） gt;Pb （3. 20% ） gt; Cr（1.45%）gt;Ni（1.32%）gt;Zn（1.24%） gt; Hg（0.21%） ，重金屬Cd存在很強的生態(tài)危害。

3討論

農(nóng)田土壤重金屬的來源比較多，而且比較容易遷移到土壤中，因此摸清農(nóng)田土壤重金屬的污染源，從頭控制可有效地保證農(nóng)田土壤的質(zhì)量和土壤生產(chǎn)力，從而保證農(nóng)產(chǎn)品產(chǎn)出安全。本研究表明，豫南稻田土壤污染源主要分為交通與農(nóng)業(yè)混合源、自然源、大氣沉降與農(nóng)業(yè)混合源，其中，交通與農(nóng)業(yè)混合源對重金屬 Cd，Cu，Pb，Zn 的貢獻率分別是59.8%.73.1%.39.9%.70.2% ，自然源對As、 Cr 、Ni的貢獻率最大，為 34.9%.47.9%.62.1% ；大氣沉降與農(nóng)業(yè)混合源對 Hg 的貢獻率達到 56.0% ；這與前人研究結(jié)果一致，王銳等的研究結(jié)果表明，Cr和 Ni主要來源于成土母質(zhì)[36]，曾慶慶等在研究中發(fā)現(xiàn)重金屬 Hg 主要來自于大氣沉降[31]，農(nóng)業(yè)活動中復(fù)合肥料的施人也會帶來 Hg 元素[35]。已有研究結(jié)果認為土壤中含磷肥料會引起重金屬 Pb 和Cd的富集，機動車的燃料及輪胎磨損也會帶入 、Cu、Zn，農(nóng)藥中含有Cu、Zn、As等元素[1，12.32] 。

土壤重金屬Cd ，cu，Hg，Zn 的平均含量分別是河南省土壤背景值的 2.99，1.28，5，78，1.00 倍，除Cd外，其他元素均未超過農(nóng)用地土壤污染篩選值。Hg 和As元素的變異系數(shù)較大，可能受人為活動的影響較大。As元素在自然源、交通與農(nóng)業(yè)混合源的所占荷載相差不大，這可能是引起As變異性高的原因，與張旺等的研究結(jié)果一致[14]

土壤重金屬地累積指數(shù)分析表明，豫南稻田土壤 Cr、Pb、As、Ni、Hg 地累積指數(shù)均 lt;0 ，整體呈無污染狀態(tài)，Cd的地累積指數(shù)范圍在 0.03～0.62 之間，處于輕度污染水平；重金屬 Z_n 和 Gu 處于無至輕度污染水平。而重金屬 Cd，Zn 和 c_u 的重要污染源是交通與農(nóng)業(yè)混合源，這可能是研究區(qū)域周邊交通便利，機動車燃料、尾氣排放和輪胎的磨損帶來的[37]，同時，豫南地區(qū)農(nóng)業(yè)種植上習(xí)慣施用復(fù)合肥料和農(nóng)藥也導(dǎo)致了土壤中 Z_n 元素和Cu元素的累積，這與李霞等的研究結(jié)果一致[38]

土壤重金屬潛在生態(tài)危害指數(shù)表明，土壤重金屬總潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)PERI表明豫南稻區(qū)存在輕微至極強的生態(tài)風(fēng)險， As，Cu，Cr，Hg，Ni，Pb，Zn 的平均潛在生態(tài)風(fēng)險系數(shù)在 0.2～6.4 之間，屬于輕微生態(tài)危害的范圍，重金屬Cd存在很強的生態(tài)危害。因研究區(qū)域為水稻種植區(qū)，建議采取有效的稻田降Cd措施，同時做好 Z_n 和 Cu 污染的預(yù)防和調(diào)控。

4結(jié)論

本研究結(jié)果表明，豫南稻田土壤重金屬As、Cd、Cu，Cr，Hg，NiDb.Zn 的污染源主要分為3類，分別是交通與農(nóng)業(yè)混合源、自然源和大氣沉降與農(nóng)業(yè)混合源，受到人為因素的影響較大。重金屬 Zn，Cu 存在輕度生態(tài)污染風(fēng)險，重金屬Cd生態(tài)危害等級較高，建議采取切實可行的措施降低土壤中重金屬Cd，Zn，Cu 的含量，并且今后豫南水稻種植布局應(yīng)考慮交通對土壤表層重金屬的影響，同時也要合理施用化肥和農(nóng)藥，保障糧食安全。

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