238U、232Th、226Ra、137Cs 在北山合頭草中的轉移系數(shù)研究

中圖分類號：X591;Q142.6""文獻標志碼：A

高水平放射性廢物的安全處置是核能可持續(xù)發(fā)展的重要保障。在復雜地下環(huán)境長期作用下，放射性核素可能從高放廢物處置庫中釋放并遷移到地質環(huán)境中，最終隨地下水遷移到達生物圈，從而引起潛在的生態(tài)環(huán)境安全風險。因此，必須通過安全評價，對放射性核素在包含工程屏障、天然屏障和生物圈的處置系統(tǒng)全過程的釋放和遷移過程進行模擬預測，以評價高放廢物處置庫的長期安全性[1-2] 。

生物圈評價模型具有不同于工程屏障和天然屏障中核素遷移模型的特點[3-4]，因此，國際原子能機構（IAEA）提出了“BIOMASS”生物圈評價模式，將生物圈評價模式應用到長期安全評價中[5]BIOMASS模式包含估算人體受到的輻射劑量所采用的陸地食物鏈模式，放射性核素從土壤到植物的轉移系數(shù)是其中最重要的模式參數(shù)之一[6-7]，該參數(shù)取值及不確定性對安全評價結果影響較大[8]。國內外有大量的核素轉移系數(shù)數(shù)據(jù)可供借鑒：IAEA認為Cs從土壤到蔬菜中的轉移系數(shù)波動范圍在2～3個數(shù)量級之間，天然U轉移系數(shù)的波動范圍在3～4個數(shù)量級之間[9];李建國等[10-11]認為 ¹³⁷Cs 在牧草類（北方）的轉移系數(shù)波動范圍達到3個數(shù)量級，天然U在牧草類（北方）的轉移系數(shù)波動范圍達到2個數(shù)量級。核素轉移系數(shù)與場址條件緊密相關：美國尤卡山凝灰?guī)r場址上獲得的核素轉移系數(shù)表明人工放射性核素 ¹³⁷Cs 的波動范圍小于天然放射性核素 ²³⁸U ） ²³²Th 、 ²²⁶Ra 的波動范圍[8]，瑞典福斯馬克場址上獲得的核素轉移系數(shù)的幾何均值要明顯小于區(qū)域范圍的數(shù)據(jù)[12]因此，掌握特定場址的核素轉移系數(shù)的數(shù)值分布特點，對高放廢物處置庫安全評價意義重大。

合頭草（Sympegma regelii Bunge）隸屬于藜科、合頭草屬，主要分布在海拔 1200～2100m 的洪積扇礫質荒漠、輕度鹽化荒漠及山地干旱荒漠。北山新場地下實驗室所在場址為典型的戈壁荒漠，合頭草是該區(qū)域重要性較高的物種之一，也是牲畜喜食的食物之一，是新場場址范圍內生物圈食物網(wǎng)中的重要一環(huán)[13-14]。因此，本文以北山地下實驗室所在新場場址為高放廢物處置庫參考場址，以合頭草為研究對象，開展放射性核素從土壤到植物的轉移系數(shù)的研究，對北山新場地下實驗室所在場址代表性土壤、合頭草等樣品中天然放射性核素 ²³⁸UΩ，²³²Th，²²⁶Ra ，以及人工放射性核素 ¹³⁷Cs 的含量進行了測試和分析，獲得核素從土壤到合頭草中的轉移系數(shù)及其不確定性水平，為高放廢物處置庫安全評價提供數(shù)據(jù)支撐，為后續(xù)開展相關研究提供技術支撐。

1北山地下實驗室場址生物圈特點

北山地下實驗室所在的新場場址位于高放廢物處置庫甘肅北山預選區(qū)的新場預選地段中部，距玉門市直線距離約 80km 。新場場址為低山丘陵地形，海拔一般為 1 700～1 800m 。新場場址所在區(qū)域氣候條件屬半沙漠大陸性氣候，夏季酷熱，冬季嚴寒，年降雨量約 70mm ，年蒸發(fā)量高達3000mm ；常年多風，冬季以西北風為主，夏季多東風和北風，平均風速 4.9m/s ，最大風速可達26m/s 。由于干旱少雨，新場場址周邊植被為典型荒漠草原植被類型，土層較薄，基巖裸露，土地以風沙土為主。場址中心半徑 15km 范圍內，沒有可供耕作的土地，無菜園、農田等，地表自然環(huán)境及人居環(huán)境條件較為簡單[15]

結合目前對新場場址生物圈特點及潛在泄露點（或居民點）的了解，花崗巖型場址的生物圈照射途徑大致有三條：（1）由地下水井開始，通過有限飲水到達人體，導致內照射；（2）由地下水井開始，通過有限的水浸入過程，導致外照射；（3）從淺部含水介質開始，通過根系吸收作用到達植物體中，通過動物和人類的食用過程到達人體，導致內照射。場址生物圈照射途徑分析如圖1所示，該場址條件下，地下水中放射性核素到人體的劑量轉換系數(shù)（BDCF）是計算放射性核素對人體造成的劑量的基礎，其計算過程見公式（1）[5]：

BDCF=[ING_dDC_d+O_wDC_w+

式中， ING_d 表示年飲用水量 表示攝人核素劑量轉換系數(shù)（ ΔSv/Bq ）； 表示單位面積年（浸人）量（ m³ ）， DC_w 表示體外水浸人核素劑量轉換系數(shù)（ Sv/Bq ）； ING_m 表示動物年飲用水量（ ?_m³ ）， ING_me 表示肉制品年攝入量 （?kg） ; ING_mi 表示奶制品年攝入量（L）； DC_e 表示攝入核素劑量轉換系數(shù)（ Sv/Bq ）； TF_me 表示動物（羊）肉制品年轉移系數(shù)（ 1/kg^? ）； TF_mi 表示動物（羊）奶制品年轉換系數(shù)（1/L）; F_d 表示環(huán)境稀釋率（無量綱）； Q_w 表示地下水年供應量（ m³ ）； BDCF 表示核素生物圈劑量轉換系數(shù)（ 。

有研究表明，核素可經(jīng)由植物進入食物鏈傳遞，式（1）表明核素轉移系數(shù)（核素經(jīng)土壤轉移到植物，再通過植物轉移到動物）是獲取各個核素BDCF值的關鍵支撐。新場場址范圍內的生態(tài)監(jiān)測結果表明，本區(qū)域常見的植物類型有紅砂群系、合頭草群系、霸王群系、白皮錦雞兒群系和胡楊群系，調查到的動物包括駱駝、馬等家畜，以及黃羊、草兔、赤狐等。其中，合頭草、紅砂、檉柳、白皮錦雞兒、鹽爪爪等都是駱駝、羊等喜食的植物，放射性核素會通過食物網(wǎng)富集，食物網(wǎng)示于圖2。

2 材料與方法

2.1 采樣點位與采樣方法

2. 1. 1 采樣點位

2012年對北山新場場址范圍內土壤的監(jiān)測結果表明[]：新場場址范圍內土壤中 ¹³⁷Cs 含量范圍為 1.50～37.71 3q/kg ²³⁸U ） ²³²Th 、 ²²⁶Ra 的含量范圍分布差異相對較小。為了降低測試分析的數(shù)值誤差，采樣點位盡量涵蓋場址范圍內 ¹³⁷Cs 高背景區(qū)域（采樣點XC-

2、XC-3、XC-5），并兼顧場址北邊地下水潛在排泄點（采樣點XC-1）和場址附近點位（采樣點XC-4），具體點位分布見圖3。場址區(qū)域范圍內土壤和植物樣品（合頭草）的采樣執(zhí)行《輻射環(huán)境監(jiān)測技術規(guī)范》（HJ61—2021）和《環(huán)境 γ 輻射劑量率測量技術規(guī)范》（HJ1157—2021）的相關規(guī)定。

2.1. 2 采樣方法

（1）土壤樣品

合頭草根部入土深約 20～25cm ，因此土壤樣品采集深度范圍為 0～25cm 。土壤樣品采集前，去除散在表面上的植物、雜草、石塊等，在 10m× 10m 范圍內按照梅花型布點采樣法進行采樣，每個采樣點采集兩個樣品，去除樣品中石塊、草根等雜物后進行充分混合，最終采得的每個樣品重約5 kg。

（2）合頭草樣品

在土壤采樣點周邊范圍內隨機采集生長茂盛的合頭草植物（整株），去除根部附著泥土后，對合頭草植株進行根、莖、葉的分選，分別稱取其鮮重。本次合頭草采樣點位為5個，其中XC-2和XC-4樣點的合頭草分布較少且相對集中，采集1個樣品，其他三個采樣點均采集兩個樣品。

2.2 樣品預處理及分析

2. 2.1 樣品預處理

（1）土壤樣品

將剔除雜草、碎石等異物的土壤樣品經(jīng)100^°C 烘干至恒重，過40目 ～60 目篩后稱重（ 150g） ，裝入測量用的 ?75mm×35mm 聚乙烯塑料盒中，稱量樣品重量。用熱熔膠密封樣品，密封3＼～4周后（待 ²²⁶Ra 與其子體基本達到平衡）進行核素含量分析。

（2）合頭草樣品

植物樣品去除泥土、根須，按根、莖、葉分類，在干燥箱中 105°C 下烘干，然后在馬弗爐中 200～ 250^°C 下炭化， 450‰ 下灰化（ ¹³⁷Cs 屬于易揮發(fā)核素，灰化溫度控制在 450‰ 以下）至無明顯炭殘留，制備出植物灰樣品。

取灰化完全的植物灰樣品（ （90g） ，裝入測量用的 ?75mm×35mm 聚乙烯塑料盒中，稱量樣品重量。用熱熔膠密封樣品，密封3～4周后（待 ²²⁶Ra 與其子體基本達到平衡）進行核素含量分析。

2.2.2 樣品的分析

對采集的土壤（干樣）和合頭草樣品（灰樣）進行核素含量分析，分析的核素包括²³⁸U 、 ²³²Th ） ²²⁶Ra 和 ¹³⁷Cs 。本次實驗室分析測試工作中使用的儀器及測試方法列于表1。

2.3轉移系數(shù)計算

放射性核素在土壤-植物中的轉移系數(shù)（ TF ））是指達到平衡狀態(tài)下植物（鮮）中核素的活度濃度與土壤（干）中核素的活度濃度之比，計算公式見式（2）：

TF=C_fif#，#/C_±#，?

其中， 鮮和 C_±?，? 分別代表植物鮮樣和土壤干樣中放射性核素的活度濃度， Bq/kg

3土壤及合頭草各部位中的核素含量

3.1土壤中的核素含量分析

新場場址位于北山地區(qū)中部，場址范圍內土層較薄，以風沙土為主， pH 值為 8.9±0.1 。北山地區(qū)土壤受蒸發(fā)作用影響， 1m 以內的土壤含水率小于 3% ，越靠近表層，土壤含水率越小[17]，本文土壤干樣中測得的核素含量可近似作為新場場址范圍內土壤的核素含量。新場場址范圍內土壤樣品中核素活度濃度測試結果列于表2。由表2可見，土壤（干）中的 ²³⁸U 含量范圍為 26.7～40.9Bq/ kg ， ²³²Th 含量范圍為 28.6～53.3Bq/kg ²²⁶Ra 的含量范圍為 25.6～34.6Bq/kg 。場址范圍內不同土壤樣品天然放射性核素的含量差異不超過2倍，反映出場址范圍內天然放射性核素分布較為均勻；對于人工放射性核素 ¹³⁷Cs ，場址范圍內呈現(xiàn)出一定的差異性，所測樣品中 ¹³⁷Cs 含量的最小值為3.83Bq/kg ，最大值為 29.3Bq/kg 。上述測值與2012年對新場場址范圍內土壤的監(jiān)測結果基本處于同一水平[16]。 ²³⁸U ） ²³²Th 、 ²²⁶Ra 含量基本在北山地區(qū)土壤放射性本底范圍內；土壤樣品中檢測出的人工放射性核素 ¹³⁷Cs ，主要來自于國內外核研究和應用等活動導致的核素沉降。

3.2合頭草中核素含量分析

新場場址范圍內的植物多為耐干旱植物，一般具有較大的灰鮮比。測試結果表明，合頭草各部位的灰鮮比排序為葉 gt; 根 gt; 莖，葉的灰鮮比在0.12～0.18 之間，根的灰鮮比在 0.081～0.11 之間，莖的灰鮮比在 0.063～0.088 之間（見表3）。

新場場址范圍內土壤（干）中的天然放射性核素 （²³⁸UΩ²³²ThΩ²²⁶Ra） 含量差異不是很顯著，但新場場址范圍內合頭草不同部位鮮樣中的放射性核素含量測試結果差異較大（如圖4所示）。對于 ²³⁸U ，合頭草根部的含量范圍為 0.81～2.95Bq/ kg ，莖部的 ²³⁸U 含量范圍為 1.10～3.67Bq/kg ，葉部的 ²³⁸U 含量范圍為 0.81～3.89Bq/kg ；對于 ²³²Th ，合頭草根部的 ²³²Th 含量范圍為1.70＼～2.85Bq/kg ，莖部的含量范圍為 1.66～4.07Bq/ kg ，葉部的含量范圍為 1.41～4.04Bq/kg ；對于 ²²⁶Ra ，合頭草根部的含量范圍為 0.87～2.46 Bq/kg ，莖部（鮮重）的含量范圍為 0.68～2.70Bq/ kg ，葉部的含量范圍為 0.37～1.87Bq/kg ?？傮w上，天然放射性核素 ²³⁸U.²³²Th.²²⁶Ra 在合頭草不同部位的分布具有相似的規(guī)律，各部位中天然放射性核素含量排序為莖部 gt; 根部 gt; 葉部。

人工放射性核素 ¹³⁷Cs 的測試結果表明，合頭草根部的含量范圍為 1.06～2.58Bq/kg ，莖部含量范圍為 0.61～1.30Bq/kg ，葉部含量范圍為 0.33～ 1.77Bq/kg ;合頭草各部位中人工放射性核素 ¹³⁷Cs 的含量排序為根部 gt; 莖部 gt; 葉部，與天然放射性核素 主要分布在莖部的結果不同。

4核素轉移系數(shù)分析

根據(jù)各采樣點土壤和合頭草不同部位中的核素含量分析結果，利用公式（2）計算得到了核素通過根系作用向合頭草不同部位的轉移系數(shù)，結果如圖5和表4所示?？傮w上，天然放射性核素 ²³⁸U 、 ²³²Th 、 ²²⁶Ra 從土壤到合頭草的轉移系數(shù)的規(guī)律相似，核素在合頭草在不同部位的轉移系數(shù)符合莖部 gt; 根部 gt; 葉部的規(guī)律；對于人工放射性核素 ¹³⁷Cs ，除個別極值外，合頭草不同部位的轉移系數(shù)規(guī)律為根部 gt; 莖部 gt; 葉部，合頭草莖部和葉部的轉移系數(shù)比較接近。造成此種規(guī)律的原因可能是Cs與K的生物化學性質相近，較天然放射性核素 ²³⁸U ） ²³²Th 、 ²²⁶Ra 離子半徑更小，更易參與生物的代謝。

土壤-植物轉移系數(shù)的波動范圍及其不確定性，最終會影響到生物圈評價模型及其定量結果的不確定性。表2顯示新場場址范圍內天然放射性核素分布差異較小，天然放射性核素 ²³⁸U 、 ²³²Th 、 ²²⁶Ra 從土壤到合頭草中轉移系數(shù)的波動范圍基本在1個數(shù)量級之內；土壤中13Cs分布差異較為明顯，使得 ¹³⁷Cs 從土壤到合頭草轉移系數(shù)的波動范圍超過1個數(shù)量級，顯著高于天然放射性核素的轉移系數(shù)。表4反映出，在新場場址范圍內，合頭草各部位的核素轉移系數(shù)波動范圍呈現(xiàn)出葉部顯著高于莖部和根部的特點。本次在地下實驗室所在場址周邊 5km 范圍內采集的王壤和合頭草樣品有限，樣品代表性及核素轉移系數(shù)的不確定性需要進一步分析論證。

將本文研究成果與美國、瑞典的相關成果進行對比分析[8，10-12]，以反映核素轉移數(shù)據(jù)的研究狀態(tài)。瑞典Forsmark場址中Cs到牧草的轉移系數(shù)經(jīng)換算為0.092，U的轉移系數(shù)為0.00076；該國采用的文獻調研數(shù)據(jù)的幾何均值分別為Cs0.25和UO.O46。美國Yuccamountain場址Cs的轉移系數(shù)的幾何均值為0.13，U的轉移系數(shù)的幾何均值為0.017。本次采樣結果表明合頭草全株根、莖、葉的質量占比分別為 17.5%.48.0% ！34.5% ，加權計算所得獲得的Cs在合頭草中的轉移系數(shù)的算術均值為0.12，U在合頭草中的轉移系數(shù)的算術均值為0.047（算術均值一般稍大于幾何均值）。上述對比反映出新場場址上目前獲得核素轉移系數(shù)的認識，總體上與瑞典和美國的數(shù)據(jù)規(guī)律近似；但同時需要認識到，核素轉移系數(shù)具有顯著地域性特點，比如瑞典使用的特定場址的核素轉移數(shù)據(jù)要明顯小于文獻調研結果，各國進行高放廢物處置生物圈評價過程中必須結合實際場址條件進行相關數(shù)據(jù)收集工作。

由此可見，不同核素在植物中的轉移系數(shù)呈現(xiàn)出差異性，同一種核素在植物中不同部位的轉移系數(shù)依然呈現(xiàn)出差異性，上述差異性伴隨著轉移系數(shù)會輸入生物圈評價模型，從而導致安全評價結果的不確定性。因此，為了確保輸出實際可信的安全評價結果，必須加大對高放廢物處置庫代表性生物圈中核素轉移系數(shù)及其不確定性的研究，不斷豐富生物圈評價數(shù)據(jù)。

5 結論

（1）放射性核素從土壤到植物的轉移系數(shù)是高放廢物處置庫生物圈評價模式中最重要的參數(shù)之一，國內外研究結果表明核素轉移系數(shù)具有顯著的地域性特點，需要結合特定場址代表性遷移路徑識別等開展持續(xù)的研究。

（2）北山地下實驗室所在新場場址范圍內，天然放射性核素 ²³⁸U ） ²³²Th 、 ²²⁶Ra 在合頭草莖部的轉移系數(shù)的算術均值分別為 0.076，0.075，0.067 ，高于根部和葉部的轉移系數(shù)；人工放射性核素1Cs在合頭草根部的轉移系數(shù)的算術均值為0.13，一般高于莖部和葉部的轉移系數(shù)。

（3）核素轉移系數(shù)的不確定性分析結果表明，北山地下實驗室所在新場場址范圍內的天然放射性核素 ²³⁸U ） ²³²Th 、226Ra轉移系數(shù)的波動范圍在1個數(shù)量級之內，人工放射性核素 ¹³⁷Cs 的波動范圍達到2個數(shù)量級；合頭草各部位的核素轉移系數(shù)波動范圍呈現(xiàn)出葉部顯著高于莖部和根部的特點。

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Research on soil-to-plant transfer factor of ²³⁸U ， ²³²Th ， ²²⁶Ra ，137Cs in Sympegma regelii Bunge from Beishan

LING Hui'， XIA Zitong'， ZHAO Wei2，MA Mingqing1，WU Peng2 （1.Beijing Research Instituteof Uranium Geology，CAEA Innovation Center for Geological Disposal of High Level Radioactive Waste，Beijing 1Ooo29；2.Lanzhou University，Gansu Key Laboratory of Biomonitoring and Bioremediation for Environmental Pollution，Lanzhou，73oooo；3.School of Resource amp; Environment and Safety Engineering，University of South China，Hunan Hengyang ）

Abstract：The transfer factor of radionuclides fromsoil to plants is one of the most important parameters in the biosphere assessment model of high-level radioactive waste disposal.The value anduncertaintyof the transfer factors have significant impact onthe assessment results. In order to obtain the transfer parameters and uncertainty level for the site of Beishan undergroundresearch laboratory，the dominant plant type plant Sympegma regelii Bunge was selected to carry out a preliminary study on the radionuclides transfer factor of soil to plant.In this paper，the natural radionuclides ²³⁸U ， ²³²Th ， ²²⁶Ra and artificial radionuclides ¹³⁷Cs in representative soil samples and Sympegma regelii Bunge were measured and analyzed; the transfer factor and uncertainty level of nuclides from soil to roots，stems and leaves of Sympegma regelii Bunge were obtained. The results showed that the transfer factor of natural radionuclides ²³⁸U ， ²³²Th and ²²⁶Ra in stems were generally higher than those in roots and leaves，while the transfer factor of artificial radionuclides ¹³⁷Cs in roots were significantly higher than those in stems and leaves.The fluctuation range of transfer factor of natural radionuclides ²³⁸U ， ²³²Th and ²²⁶Ra was within 1 order of magnitude，while the fluctuation range of artificial radionuclide ¹³⁷Cs was up to 2 orders of magnitude. The fluctuation range of radionuclide transfer factor showed that the leaves were significantly higher than that in the stems and roots.

Key Words： high-level radioactive waste；Beishan;safety assessment；biosphere assessment；transfer factor