雙通道高靈敏放射性氣溶膠在線監(jiān)測儀的研制

中圖分類號： TL75⁺2.3

放射性氣溶膠在線監(jiān)測是及時發(fā)現(xiàn)設(shè)施運行狀態(tài)、保障人員及環(huán)境安全的重要手段。響應(yīng)時間直接影響應(yīng)急方案與輻射防護措施的制定，對于在線監(jiān)測設(shè)備，響應(yīng)時間也成為考量設(shè)備性能的重要指標。由于核行業(yè)的特殊性，為防止誤報，在出現(xiàn)異常報警后，通常由工作人員進行現(xiàn)場取樣，帶入實驗室進行離線分析。為防止漏報，現(xiàn)場工作人員也會進行周期性取樣后的離線分析。因此，在實際應(yīng)用中，離線分析往往會作為氣溶膠在線監(jiān)測設(shè)備的補充，來彌補其由于短時間測量數(shù)據(jù)靈敏度低的缺陷。

究其原因，待測環(huán)境中的氣溶膠既存在人工長壽命的 U，Pu ，又存在短壽命的 Rn，Th 子體形成的天然本底。本底濃度隨時段、季節(jié)、地理位置不斷變化。實驗室運行環(huán)境的氫濃度與核設(shè)施現(xiàn)場的氫濃度變化范圍及粒徑分布情況存在差異。設(shè)備實際運行的環(huán)境條件往往較復(fù)雜，受溫度、相對濕度、顆粒大小、氫鈺子體濃度的動態(tài)變化，取樣回路結(jié)構(gòu)等多方面影響。采樣、測量過程中，取樣系統(tǒng)將天然、人工放射性氣溶膠一并收集在特定的濾紙上。當人工放射性氣溶膠濃度較低時，其測量將嚴重受到天然本底的影響，甚至被湮沒。

文獻標志碼：A

為降低這種干擾，常用的方法有衰變法、能譜法、能量甄別法、 α/β 比值法、符合法或在結(jié)構(gòu)上增加抽真空、粒徑切割等手段[1]。但目前市面上傳統(tǒng)的商用在線設(shè)備一般在實驗室本底環(huán)境（常溫、常濕、無腐蝕性氣體和大顆粒粉塵、氫濃度在幾十Bq/m³ ）運行一段時間，用實驗室參數(shù)作為補償系數(shù)，修正人工放射性氣溶膠活度濃度測量值。由于實驗室與現(xiàn)場參數(shù)存在差異或現(xiàn)場短時間源項及環(huán)境調(diào)查數(shù)據(jù)不具代表性，增加了在線監(jiān)測設(shè)備漏報或誤報風險，也增加了現(xiàn)場工作人員的取樣工作量和受照風險。

為解決該問題，國內(nèi)外學者開展了相關(guān)研究及設(shè)備改進。德國伯托[2]的LB150使用兩個直徑為 200mm 的正比計數(shù)管進行雙通道測量，一路測量樣品，一路測量本底，然后進行符合，是目前報告 ∝ 氣溶膠測量靈敏度最高的設(shè)備，其值為：氫子體濃度在環(huán)境水平時， ∝ 探測限值可達到 10^-4Bq/ m³ ，但其不具有 ∝ 核素識別及 β 濃度測量功能。此外其采用的單次大流量采樣，需要的抽氣系統(tǒng)配置較高、耗材使用不經(jīng)濟。成都理工大學[3]采用常壓與真空雙通道測量，在實驗室環(huán)境中驗證了真空模式有效降低氫子體的干擾，其響應(yīng)時間在 15～30min 。這種方法可去除探測器前窗與濾膜間隙的環(huán)境本底中氫釷子體的影響，因此在能量分辨率及人工核素的拖尾方面改善明顯。但這種改善是有限的，粒徑分布情況，濾膜材質(zhì)、孔徑、襯底，探測器前窗涂層等均影響測量結(jié)果。此外，真空測量模式對樣品測量具有一定的滯后，真空道非實時開啟，同樣存在漏報風險。中（以下簡稱中輻院）及美國堪培拉公司采用粒徑切割的方式，其中中輻院在高氫環(huán)境（氫濃度在 10³～10⁴Bq/m³ 下， α 探測限值 0.15Bq/m³ ，β 探測限值 10Bq/m³ ，相較于實驗室離線分析的靈敏度水平仍存在一定差距[4]

因此，本文擬采用國際公認的對氫釷子體補償可靠的衰變法[5]，通過結(jié)構(gòu)的巧妙設(shè)計，研制一款既能優(yōu)化傳統(tǒng)氣溶膠快速預(yù)警功能，又能接近實驗室離線分析靈敏度水平的在線監(jiān)測設(shè)備，滿足現(xiàn)場實際監(jiān)測的應(yīng)用需求。

1原理與系統(tǒng)結(jié)構(gòu)介紹

1.1 基本原理

放射性氣溶膠在線監(jiān)測的難點之一在于氫釷子體本底的準確補償，由于氫釷子體濃度實時動態(tài)變化，增加了標定及補償難度。尤其對于靈敏度要求高的情況，本底補償難度進一步提高。在眾多補償技術(shù)中，對高靈敏測量本底補償最有效、可靠的是衰變法。由于其不受環(huán)境氫釷子體濃度動態(tài)變化影響，因此避免了實驗室與實際使用場景補償不一致的問題。但其缺點是要將本底降到對人工放射性氣溶膠影響可忽略的程度（例如10^-3 以下），則需要較長的時間。為解決在線監(jiān)測快速與準確兼顧的需求，我們設(shè)計了全自動雙通道連續(xù)采樣測量結(jié)構(gòu)。第一道為即時道，通過提前采樣技術(shù)，達到相同流量條件下單位時間采集更多氣溶膠粒子數(shù)的目的。第二道為延遲道，通過精確控制步進速度，將即時道測量后的樣品經(jīng)過 120h 后傳送至延遲道的探測器下方，而不會造成樣品脫落與沾污。

1. 1. 1 即時道設(shè)計原理

傳統(tǒng)的放射性氣溶膠在線監(jiān)測設(shè)備的取樣測量結(jié)構(gòu)分為連續(xù)累積型與累積隔離型[，這兩種采樣測量模式均為將氣溶膠粒子收集在濾紙帶采樣孔板約束的區(qū)域內(nèi)，如圖1（a）、（b）所示。因此探測器測量的樣品區(qū)域即為采樣孔板約束后采集到的樣品區(qū)域。

本文即時道采用提前采樣技術(shù)，將采樣孔板的面積增大。設(shè)備所使用國內(nèi)某離子注入型金硅面壘（以下簡稱PIPS）探測器，其探測晶體為圓形，有效測量直徑 30mm ，待測樣品需小于等于探測晶體的面積。與傳統(tǒng)的圓形氣溶膠采樣孔板約束不同，在本設(shè)計中，氣溶膠采樣孔板約束區(qū)域變?yōu)闄E圓形，在不改變樣品直徑（寬度）的情況下，將其長度擴大，如圖2所示。例如：傳統(tǒng)的圓形采樣區(qū)域的直徑為 d ，其采樣測量對應(yīng)的面積為 s= L d ，整個采樣面積擴大到 。因此對于相同采樣寬度（濾紙寬度不變的）的情況下，通過增加采樣區(qū)域長度，可有效增加采樣面積，在取樣流量不變的情況下，采集到相同的粒子數(shù)所需要的時間較之前縮短。從而實現(xiàn)即時道在不降低靈敏度前提下，改善響應(yīng)時間。采用課題組傳統(tǒng)的能量甄別及 α/β 比值法的聯(lián)合應(yīng)用[7-8]，使用ISO11929 推薦的數(shù)據(jù)處理方法，達到短時間本底的初補償。

1. 1. 2 延遲道設(shè)計原理

基于氫釷子體的輻射特性，除 ²¹⁰Pb （可近似為穩(wěn)定核素）外，以半衰期最長的RaB為例，其半衰期為 26.8min ，當經(jīng)過10個以上的半衰期約300min后，其值可衰減為原來值的 10^-3 。釷子體中ThB半衰期為 10.6h ，在經(jīng)過 ^100h 以上可衰減為原來值的 10^-3 。為此我們將即時道與延遲道樣品傳遞間隔設(shè)計為 120h ，保證氫釷子體衰變到對測量影響極其微弱的程度。

在實際應(yīng)用中，存在溫濕度變化、電子學干擾、極低水平測量中本底衰變不完全的情況。因此兩個通道均使用了溫度漂移修正[9]、能量甄別法和 α/β 比值法的進一步補償[7-8] 。

1. 2 結(jié)構(gòu)設(shè)計

系統(tǒng)整體結(jié)構(gòu)設(shè)計如圖3所示，主要由探測系統(tǒng)、電子學模塊、多道分析模塊、自動控制及數(shù)據(jù)處理系統(tǒng)、走紙系統(tǒng)、采樣系統(tǒng)組成，圖3中灰色陰影部分給出了與傳統(tǒng)在線監(jiān)測設(shè)備結(jié)構(gòu)的差異。第一道為即時道，探測器位于采樣孔板樣品采集區(qū)后端。這樣的設(shè)計既滿足實時取樣的同步測量，又降低了響應(yīng)時間。第二道為延遲道，探測器位于延遲富集介質(zhì)樣品的正上方。其中即時道與延遲道的樣品相距 7200mm 。為保證樣品經(jīng)長距離傳輸后仍保存完好，走紙部分的結(jié)構(gòu)如圖4所示。

為滿足該設(shè)備走紙系統(tǒng)區(qū)別于環(huán)境級氣溶膠在線取樣、測量設(shè)備的大體積結(jié)構(gòu)設(shè)計。我們將常規(guī)的2輪（供、收紙輪）增加到11輪，9個輔助輪將濾紙帶多次纏繞，相互之間的間隙保證了濾紙樣品的互不沾污。在輔助輪的兩端設(shè)計微微凸起的棱，棱寬度為 5mm 。對于 （45～50）mm 寬的濾紙帶，在樣品有效富集區(qū)域?qū)挾任挥谥行?30mm （即兩個邊緣預(yù)留大于 7.5mm 空白區(qū)）。在樣品的移動過程中，只有輔助軸凸起的棱與濾紙帶空白區(qū)接觸，避免了樣品對滾動軸的沾污造成計數(shù)誤差。詳細的走紙系統(tǒng)結(jié)構(gòu)示意如圖3所示。采樣、測量同步進行，即時道最快可每隔 1min 給出一組數(shù)據(jù)（即即時道的響應(yīng)時間最快為 1min ，響應(yīng)時間可根據(jù)實際使用需要配合算法進行設(shè)置）。每次移動步長為 1.25mm 。在滾輪的控制上，在原有減速電機與單計數(shù)器的基礎(chǔ)上增加了多組計數(shù)控制模塊，經(jīng)過數(shù)千次測試，在總行程中其誤差小于 1mm ，從而實現(xiàn)對樣品長距離傳輸中步長的精確控制。

2 性能測試

性能測試試驗在中氫室及氣溶膠發(fā)生校準測試平臺上進行。氫室中氫及子體濃度的測量范圍為 10～10⁶Bq/m³ 。使用測氫儀檢定裝置中主標準器DF2000，已溯源至國家計量院，相對擴展不確定度小于 6% 。使用氫子體測量單元進行子體濃度的測量。具體氫子體補償方法參考IE C61578^[10] 與IEC 60761-2^[11] ，實驗裝置的搭建見文獻[8]。其中回路中流量的控制，使用經(jīng)檢定的精確度小于 1% ，流量范圍為 0～200L/min 可調(diào)的流量控制器進行流量控制與調(diào)節(jié)。

在設(shè)計時，使用國產(chǎn)某PIPS探測器，探測面積為 900mm² ，其前窗具有避光特性。分別對即時道與延遲道探測系統(tǒng)進行一致性篩選與測試，降低漏電流及電子學噪聲干擾，其探測效率及能量分辨率的相對標準偏差小于 3% 。根據(jù)IEC60761^[11] 對設(shè)備基本性能（收集效率、探測效率）、能量分辨率、穩(wěn)定性（不同氫及其子體濃度下的探測限值）進行了測試。

2.1 基本性能測試

2. 1. 1 收集效率測試

將設(shè)備進氣口接入氫及其子體發(fā)生腔，設(shè)備出氣口排出的氣體回流到腔體內(nèi)。實驗過程中，DF2000采用自然吸氣方式進行測量，盡量減少對氫室擾動。將DF2000的子體測量端6次測量的平均值作為當前氫子體濃度值。 ^120h 的測量周期內(nèi)，濃度穩(wěn)定性好于 5% 。收集效率試驗采用雙濾膜法，濾膜材質(zhì)為PTFE。第一層濾膜孔徑為3.0μm ，第二層濾膜孔徑為 0.1μm ，分別置于走紙軸上，點擊開始運行，在濾紙帶上標記開始點，設(shè)備進行取樣、走紙、測量。經(jīng)過 ^120h 的運行，開始點移動到延遲道，點擊停止運行。使用低本底測量設(shè)備分別對兩層濾膜進行測試，結(jié)果表明其過濾效率為 99.6% 。

2.1. 2 探測效率

測試中分別使用 ²³⁹Pu 和 ⁹⁰Sr-⁹⁰Y 的面源，其活性區(qū)圓直徑均為 25mm ，平面源的表面發(fā)射率A_a 和 A_b 分別為 221s^-1 和 240s^-1 。將源置于刻度托盤，重復(fù)測試10次，每次 2min 。分別將 α，β 響應(yīng)的平均值 N_α 和 N_β 作為其 α，β 測試結(jié)果。其探測效率根據(jù)公式（1）公式（2）給出：

η_α=N_α/A_α

η_s=N_s/A_s

即時道的 ∝ 探測效率為 30.6%，β 探測效率為 17.1% ，延遲道的 ∝ 探測效率為 30.5%，β 探測效率為 17.0% ，保證兩探測器一致性較好。

2.2 能量分辨率

探測系統(tǒng)在常壓條件下，首先裝入濾膜進行本底運行，再撤去濾膜，原位插入 ²⁴¹Am_?²³⁹Pu 及天然鈾混合源進行運行，分別得到 ∝ 能量全譜圖，結(jié)果示于圖5和圖6。圖5和圖6結(jié)果表明，即時道與延遲道能量分辨率的相對標準偏差為 2.6% ；即時道可以觀察到明顯的 ²¹⁸Po、²¹⁴Po、²¹²Po 峰，延遲道在550道后計數(shù)和小于 5s^-1 。

2.3 穩(wěn)定性測試

將整個測量周期分為5段，氫子體濃度范圍分別為 gt;3000Bq/m³?1000～3000Bq/m³ 500～ 1 000Bq/m³，100～500Bq/m³?100Bq/m³ 。每段測量時間為 120h ，整個過程測量 600h 。根據(jù)IEC61578^[10] 和ISO 11929^[12] 推薦的探測限值計算方法及文獻9，分別對第5段即時道：響應(yīng)時間

1min ，氫子體濃度小于 100Bq/m³ 下的數(shù)據(jù)與延遲道響應(yīng)時間 ¹h ，上述不同氫濃度條件下的數(shù)據(jù)進行了計算與分析，如圖7和圖8所示。由圖7、圖8可見，，即時道探測限值 α：0.043Bq/m³ ， β 0.86Bq/m³ （氫子體濃度 25～100Bq/m³? ）；延遲道探測限值 ∝：0. 000 35Bq/m³ ， β：0.028Bq/m³ （氫子體濃度 25～3127Bq/m³. 。

3結(jié)論

本文設(shè)計了一款高靈敏放射性氣溶膠在線監(jiān)測儀，通過即時與延遲雙通道設(shè)計及高精度行程定位測試，使單臺設(shè)備既可進行應(yīng)急預(yù)警又可達到接近離線取樣的實驗室分析的靈敏度水平。其即時道的響應(yīng)時間縮短至 1min 條件下探測限值為 ∝：0.043Bq/m³ ， β：0.86Bq/m³ （氫子體濃度

25～100Bq/m³ ）；延遲道探測限值為 α：0.000 35 Bq/m³;β：0.028Bq/m³ （氫子體濃度 25～3127 Bq/m³ ）。該設(shè)備采用全自動取樣測量，數(shù)據(jù)傳輸至控制室便于調(diào)取、分析，可有效替代人工取樣測量的繁瑣工作，在降低操作引起誤差的同時降低了人員受照風險。

參考文獻：

［1］盧正永，李愛武，茍全錄，等. α-β 放射性氣溶膠快速監(jiān)測儀的研制[J].原子能科學技術(shù)，1996，30（2）：112-117.

［2］李惠彬．高氫環(huán)境下钚氣溶膠連續(xù)監(jiān)測技術(shù)研究及設(shè)備研制[D].清華大學，2013.

[3]曾國強，賴茂林，顧民，等．雙通道人工放射性氣溶膠監(jiān)測系統(tǒng)設(shè)計[J].核技術(shù)，2017，40（5）：37-43.

[4］李愛武，張志龍，付翠明，等．高靈敏度的放射性氣溶膠連續(xù)監(jiān)測儀[J].核電子學與探測技術(shù)，2001，21（5）：356-361.LI Aiwu，ZHANG Zhilong，F(xiàn)U Cuiming.Ahighsensitiveradioactive aerosol continuous monitorJ].NuclearElectronicsamp;Detection Technology，2001，21（5） ：356-361.

[5］寧斌，黎鵬．放射性氣溶膠測量中天然本底的消除方法[C］//2017中國環(huán)境科學學會科學與技術(shù)年會論文集（第四卷）.廈門：中國環(huán)境科學學會，2017.

[6] 盧正永．氣溶膠科學引論：第9章[M]．北京：原子能出版社，1999.

[7] 傅翠明，張志龍，盧正永．反應(yīng)堆氣態(tài)流出物中放射性微粒物的監(jiān)測和數(shù)據(jù)處理[J].核電子學與探測技術(shù)，2006，26（6） ：764-768.FU Cuiming，ZHANG Zhilong，LU Zhengyong.Data procesing for themonitoring of radio-particulates of airborneradioactive substancesof the nuclear reactors[J].Nuclear Electronics amp; Detection Technology，2006，26（6）：764-768.

[8] 盧正永，李愛武，張志龍，等．放射性氣溶膠監(jiān)測儀探測限檢測方法研究[J].原子能科學技術(shù)，2001，35（6）：518-524.LU Zhengyong，LI Aiwu，ZHANG Zhilong，etal.Studyonverificationmethods for the detection limit of radioactive aerosolmonitors[J]. Atomic Energy Science and Technology，2001，35（6）：518-524.

［9］張志龍，傅翠明，陳寶維，等．溫度引起的放射性氣溶膠連續(xù)監(jiān)測儀峰位漂移修正技術(shù)[J].原子能科學技術(shù)，2006，40（6） ： 752-755.ZHANG Zhilong，F(xiàn)U Cuiming，CHEN Baowei，etal.Compensation technologyon peak shiftcaused by temperature ffectin continuous radioactive aerosols monitor[J].Atomic Energy Science and Technology，2006，40（6）：752-755.

[10] IEC.Radiation protection instrumentation：Calibrationand verificationof the efectiveness of radon compensation foralphaand/or beta aerosol measuring instruments—Test methods：IEC 61578：2015[S]. Geneva： IEC，2015.

[11] IEC.Equipmentforcontinuousmonitoringofradioactivityingaseous efluents—Part2Specificrequirements forradioactiveaerosol monitors including transuranic aerosols：IEC 60761-2：2002[S]. Geneva： IEC，2002.

[12] ISO.Determinationofthecharacteristic limits（decision threshold，detection limitandlimitsofthecoverageinterval）formeasurements of ionizing radiation—Fundamentalsandapplication Part1：Elementaryapplications：ISO11929-1：2019[S].Geneva：ISO，2019.

Development of a dual-channel high sensitive on-line monitor for radioactive aerosol

SHANG Jie ¹ ，MAO Xueyong2，YANG Yi'， ZHANG Yanting'，ZHANG Fuguo1，YANG Liu' （1.ChinaInstituteforRadiationProctection，Shanxi KeyLaboratoryforRadiation SafetyandProtection，CNNCKeyLaboratory for Radiation Protection Technology，Taiyuan O30o6；2.Suzhou National High-tech IndustrialDevelopment Zone（Huqiu） Solid Waste Management and Nuclear Radiation Safety Supervision Station，Jiangsu Suzhou ）

Abstract：To address the demand for rapid warning capability and laboratory-comparable sensitivity in radioactive aerosol monitoring at nuclear facilities，a high sensitive online radioactive aerosol monitor has been developed.The instrument features a dual-channel（real-time/delayed）detection structure，achieving performance enhancements through：（1） Extended sampling track length;（2） Optimized real-time channel response （ 1min data refresh）；（3） Integrated radon interference suppression combining decay correction， energy spectrum discrimination，and α/β ratio compensation techniques. This single device simultaneously achieves both rapid response（1 minute response time for real-time channel）and high sensitivity（detection limits of 10^-4Bq/m³（α） and 10^-2Bq/m³（β） in delayed channel），resolving the contradiction between these two parameters in aerosol monitoring. Compared with conventional online aerosol monitors，the α and β （204號 detection limits have been improved by two orders of magnitude，while also reducing both the workload of laboratory analysis for offline sampling and radiation exposure risks.

Key words： high sensitivity；on-line monitoring； radioactive aerosol； response time；radon compensation