土壤—農(nóng)產(chǎn)品重金屬累計(jì)特征及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

摘要：為掌握三江平原東部某典型農(nóng)業(yè)區(qū)農(nóng)田土壤和農(nóng)產(chǎn)品重金屬累計(jì)特征及評(píng)價(jià)其健康風(fēng)險(xiǎn)，本文以三江平原東部面積約180 km2的某典型水稻種植區(qū)為研究對(duì)象，采用梅花法進(jìn)行布點(diǎn)取樣，共采集土壤樣品和農(nóng)產(chǎn)品樣品各50件，采用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀、原子熒光分光光度對(duì)土壤和農(nóng)產(chǎn)品中Cr、Ni、Cu、Zn、Cd、Pb、As、Hg重金屬含量進(jìn)行測(cè)定，采用污染負(fù)荷指數(shù)法分析土壤重金屬污染水平，運(yùn)用重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估模型評(píng)估農(nóng)產(chǎn)品中重金屬的非致癌和致癌風(fēng)險(xiǎn)。結(jié)果表明，研究區(qū)土壤重金屬近半數(shù)點(diǎn)位處于中等污染水平，水稻中Ni和As超標(biāo)可能造成食品安全風(fēng)險(xiǎn)。研究區(qū)水稻樣品中As是非致癌風(fēng)險(xiǎn)的主要污染物，通過攝入研究區(qū)水稻暴露于重金屬As會(huì)對(duì)人類健康造成非致癌風(fēng)險(xiǎn)；Ni、Pb、As和Cr是致癌風(fēng)險(xiǎn)的主要污染物，通過攝入研究區(qū)水稻暴露于Ni、Pb、As和Cr將會(huì)對(duì)人類造成致癌風(fēng)險(xiǎn)。研究結(jié)果可為糧食作物安全和環(huán)境管理提供決策依據(jù)。

關(guān)鍵詞：土壤—農(nóng)產(chǎn)品；重金屬；健康風(fēng)險(xiǎn)；三江平原東部

中圖分類號(hào)：X53 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A doi：10.12128/j.issn.1672-6979.2024.08.003

引文格式：黃星，張永林，徐斌，等.土壤-農(nóng)產(chǎn)品重金屬累計(jì)特征及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)——以三江平原東部某典型農(nóng)業(yè)區(qū)為例［J］.山東國(guó)土資源，2024，40（8）：17-22. HUANG Xing， ZHANG Yonglin， XU Bin， et al. Accumulation Characteristics and Risk Assessment of Heavy Metals in Soil—agricultural Products——Taking a Typical Agricultural Area in Eastern Sanjiang Plain as an Example［J］.Shandong Land and Resources，2024，40（8）：17-22.

0 引言

隨著工業(yè)的快速發(fā)展，土壤和農(nóng)產(chǎn)品中重金屬污染問題越來(lái)越受到全球的關(guān)注［1］。不同于有機(jī)污染物、重金屬污染物不易降解，容易在農(nóng)產(chǎn)品中富集。攝入農(nóng)產(chǎn)品是重金屬進(jìn)入人體的主要途徑，從而引發(fā)相關(guān)的健康風(fēng)險(xiǎn)，如皮膚癌、肺癌和心血管疾病等。以往的研究表明，我國(guó)受重金屬污染的耕地達(dá)2 000萬(wàn)hm2，受污染農(nóng)產(chǎn)品達(dá)1 200萬(wàn)t［2］。因此，對(duì)土壤—農(nóng)產(chǎn)品重金屬累計(jì)特征和健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的需求日益增加。

重金屬的健康風(fēng)險(xiǎn)可分為非致癌風(fēng)險(xiǎn)和致癌風(fēng)險(xiǎn)。其中，目標(biāo)危險(xiǎn)系數(shù)（THQ）、危害指數(shù)（HI）和目標(biāo)致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（TCR）是評(píng)價(jià)重金屬非致癌風(fēng)險(xiǎn)和致癌風(fēng)險(xiǎn)的常用指標(biāo)［3］。近年來(lái)，針對(duì)農(nóng)田土壤—農(nóng)作物系統(tǒng)的重金屬污染，前人已在健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方面開展了許多研究工作。熊霜［4］對(duì)安徽省淮北煤田臨渙礦區(qū)玉米重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)估，發(fā)現(xiàn)重金屬對(duì)兒童引起的健康風(fēng)險(xiǎn)均大于成人，且健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)的大小為Pbgt;Nigt;Cugt;Cdgt;Zngt;Cr。葉脈［5］以鼻咽癌高發(fā)區(qū)四會(huì)市農(nóng)田系統(tǒng)為研究對(duì)象，對(duì)食用當(dāng)?shù)氐久滓l(fā)的健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)估，發(fā)現(xiàn)食用當(dāng)?shù)氐久拙哂幸欢ǖ慕】碉L(fēng)險(xiǎn)，且稻米中的As可能與當(dāng)?shù)乇茄拾└甙l(fā)有關(guān)。宋亮［6］對(duì)鄆城縣北部地區(qū)土壤元素地球化學(xué)背景值特征，結(jié)果表明工業(yè)園區(qū)附近的土壤中鎘元素有超標(biāo)趨勢(shì)，對(duì)周邊蔬菜種植帶來(lái)潛在的健康風(fēng)險(xiǎn)。王紅晉［7］對(duì)濟(jì)南市土壤開展了地球化學(xué)背景值及環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)，結(jié)果表明土壤質(zhì)量較差區(qū)域分布在工況企業(yè)附近，與人類活動(dòng)密切相關(guān)。

然而，以往的研究只考慮了農(nóng)產(chǎn)品中少數(shù)重金屬造成的健康風(fēng)險(xiǎn)，或只評(píng)估其非致癌風(fēng)險(xiǎn)［8-9］。因此，本研究在獲取區(qū)內(nèi)土壤重金屬Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Hg和Pb污染綜合信息的基礎(chǔ)上，分析測(cè)定農(nóng)產(chǎn)品中重金屬的含量，評(píng)估農(nóng)產(chǎn)品中重金屬的非致癌和致癌風(fēng)險(xiǎn)，為確保糧食作物安全和環(huán)境管理提供決策依據(jù)。

1 研究區(qū)概況

研究區(qū)地處三江平原東部，是典型的以水稻為主要糧食作物的農(nóng)業(yè)區(qū)，面積約180 km2。該地區(qū)屬半濕潤(rùn)半干旱大陸性季風(fēng)氣候，年平均氣溫為3.6℃，年平均降水量為505 mm。該地區(qū)黑土肥沃，有機(jī)質(zhì)含量較高。近年來(lái)隨著農(nóng)業(yè)的快速發(fā)展和化肥、農(nóng)藥的廣泛使用，土壤質(zhì)量大幅度下降。

2 材料與方法

2.1 樣品采集與測(cè)試

本研究采樣點(diǎn)選擇梅花法進(jìn)行布點(diǎn)，采樣深度為0～20 cm。為提高樣品的代表性，在每個(gè)采樣點(diǎn)周邊1 m×1 m的范圍內(nèi)采集4個(gè)子樣均勻混合后按四分法縮分取樣，采樣過程中避開外來(lái)土并去掉土壤表面的雜物和礫石等。在土壤采樣點(diǎn)相同位置處同步采集水稻籽粒樣品，用去離子水洗凈后裝入布袋。本研究共采集土壤樣品50件，農(nóng)產(chǎn)品樣品50件，研究區(qū)位置和采樣點(diǎn)分布示意圖見圖1。土壤樣品自然風(fēng)干后，用小木錘壓碎后過2 mm篩。水稻樣品在38℃下烘干48 h除去水分。土壤樣品用硝酸和鹽酸消解，水稻籽粒樣品用硝酸和過氧化氫做消解液進(jìn)行微波消解。Cr、Ni、Cu、Zn、Cd、Pb采用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀測(cè)定，As、Hg采用原子熒光分光光度計(jì)進(jìn)行測(cè)定。測(cè)試數(shù)據(jù)要求在重復(fù)性條件下獲得兩次獨(dú)立測(cè)定結(jié)果的絕對(duì)差值不得超過算術(shù)平均值的20%［10］。

2.2 污染負(fù)荷指數(shù)法

污染負(fù)荷指數(shù)法可以確定土壤重金屬污染水平，也可以直觀地評(píng)價(jià)整個(gè)研究區(qū)域的污染情況，某一采樣點(diǎn)的污染負(fù)荷指數(shù)公式如式（1）、式（2）［11］：

式中：i為重金屬元素的種類；Cis和Cib分別為重金屬元素i的實(shí)測(cè)值和背景值（mg/kg）；Cif為重金屬元素的最高污染系數(shù)（無(wú)量綱），其中當(dāng)Ciflt;1、1≤Ciflt;3、3≤Ciflt;6和Cif≥6時(shí)，其污染程度分別為低、中等、重和嚴(yán)重污染水平；PLI為某一點(diǎn)的負(fù)荷污染指數(shù)（無(wú)量綱），其中當(dāng)PLIlt;1、1≤PLIlt;2、2≤PLIlt;3和PLI≥3時(shí)，其污染程度分別為無(wú)污染、中等污染、強(qiáng)污染和極強(qiáng)污染［12］。

2.3 水稻重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估模型

2.3.1 非致癌風(fēng)險(xiǎn)

利用目標(biāo)危害商（THQ）評(píng)估水稻重金屬對(duì)人體造成的非致癌風(fēng)險(xiǎn)，其計(jì)算公式如式（3）［13-14］：

式中：C為水稻中重金屬的平均含量（mg/kg）；DI為水稻的攝入量（kg/d），兒童和成人分別取0.2和0.4 kg/d；EF為暴露頻率（d/a），取350 d/a；EDtotal為暴露時(shí)間（a），兒童和成人分別取6和24 a；RfD為重金屬暴露參考劑量（mg/（kg·d）），Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Hg 和 Pb的值分別為0.003 mg/（kg·d）、0.02 mg/（kg·d）、0.04 mg/（kg·d）、0.3 mg/（kg·d）、0.0003 mg/（kg·d）、0.001" mg/（kg·d）、0.0003 mg/（kg·d）和0.0035 mg/（kg·d）；BW為平均體重（kg），兒童和成人分別為19.2 kg和61.8 kg；ATn為平均非致癌時(shí)間（d），EDtotal×365［15］。

假定重金屬之間不存在拮抗和協(xié)同作用，通過對(duì)每種重金屬的目標(biāo)危害商進(jìn)行疊加，可得到重金屬對(duì)人體造成的總體非致癌風(fēng)險(xiǎn)，并用危害指數(shù)（HI）來(lái)表示。其計(jì)算公式如式（4）［16］：

當(dāng)THQ或HIlt;1時(shí)，表明水稻中的重金屬不會(huì)造成非致癌風(fēng)險(xiǎn)；當(dāng)THQ或HIgt;1時(shí)，表明水稻中的重金屬有可能造成非致癌風(fēng)險(xiǎn)。

2.3.2 致癌風(fēng)險(xiǎn)

Cr、Ni、As、Cd和Pb等重金屬具有一定的致癌性。目標(biāo)致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（TCR）可用于評(píng)估人群暴露于水稻中的致癌重金屬而在一生中罹患癌癥的可能性。其計(jì)算公式如式（5）［17］：

式中：ATc為平均致癌時(shí)間（d），取27 740 d；SF為致癌斜率因子（kg·d/mg），對(duì)于Cr、Ni、As、Cd和Pb分別取0.50、1.70、 1.50、0.38和15.00［15］；當(dāng)TCR在1×10-6～1×10-4時(shí)，表明水稻中的重金屬不會(huì)造成致癌風(fēng)險(xiǎn)；當(dāng)TCRgt;1×10-4時(shí)，表明水稻中的重金屬有可能造成致癌風(fēng)險(xiǎn)。

2.4 數(shù)據(jù)處理

本文應(yīng)用SPSS Statistics 26、Excel 2021軟件進(jìn)行土壤重金屬指標(biāo)的統(tǒng)計(jì)性分析，運(yùn)用Origin 2021軟件繪制箱線圖。

3 結(jié)果與討論

3.1 土壤重金屬含量特征

研究區(qū)土壤重金屬元素統(tǒng)計(jì)見表1。土壤中重金屬Cr的平均含量最高，為76.80 mg/kg，其次是Zn平均含量67.40 mg/kg，再次為Cu平均含量27.50 mg/kg。與土壤背景值［18］相比，研究區(qū)農(nóng)田土壤重金屬Cr、Cu、Pb的平均含量均不同程度地超過了研究區(qū)土壤元素背景值。對(duì)于重金屬Ni、Zn、As、Cd和Hg，盡管平均含量低于土壤背景值，但仍有38.00%、34.00%、42.00%、32.00%和26.00%的土壤樣品超過研究區(qū)土壤背景值。

土壤重金屬污染評(píng)價(jià)結(jié)果如圖2所示。從圖2中可以看出，研究區(qū)土壤重金屬的最高污染系數(shù)由大到小順序?yàn)镻b（1.23）gt;Cu（1.15）gt;Cr（1.10）gt;Cd（0.99）gt;Ni（0.99）gt;Zn（0.94）gt;Hg（0.87）gt;As（0.82），表明土壤重金屬Pb、Cu、Cr處于中等污染水平，且這些重金屬很可能是研究區(qū)最主要的污染物。研究區(qū)土壤樣品的PLI值介于0.61～1.27之間，平均值為0.98，其中44%土壤樣品的PLI值大于1，表明研究區(qū)土壤重金屬近半數(shù)點(diǎn)位處于中等污染水平。以往的研究指出，過度使用化肥和殺蟲劑通常會(huì)導(dǎo)致土壤中鉻、銅、鎳和鉛的富集［19-21］。因此，人為活動(dòng)可能是研究區(qū)土壤重金屬的主要來(lái)源。

3.2 水稻重金屬含量特征

研究區(qū)農(nóng)產(chǎn)品水稻重金屬元素統(tǒng)計(jì)見表2。以《食品中污染物限量》（GB 2762—2005）《食品中鋅限量衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》（GB 13106—91）《食品中銅限量衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》（GB 15199—94）以及《食品中鎳限量衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)的研究》中規(guī)定的農(nóng)產(chǎn)品重金屬最大允許含量作為標(biāo)準(zhǔn)值，水稻中重金屬Ni和As的最大檢測(cè)濃度超出標(biāo)準(zhǔn)值，分別為0.59 mg/kg和0.19 mg/kg，最大超標(biāo)倍數(shù)分別為0.475和0.27。農(nóng)產(chǎn)品重金屬污染評(píng)價(jià)結(jié)果如圖3所示。從圖3中可以看出，研究區(qū)水稻中重金屬含量平均值均低于標(biāo)準(zhǔn)值，部分樣點(diǎn)中Ni和As含量超過標(biāo)準(zhǔn)值，點(diǎn)位占總點(diǎn)位比例分別為26%和32%。因此研究區(qū)水稻中Ni和As的超標(biāo)造成食品安全風(fēng)險(xiǎn)，有必要進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。

3.3 水稻重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

表3為研究區(qū)農(nóng)產(chǎn)品非致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估THQ值、HI值及貢獻(xiàn)比率，可以看出兒童的THQ和HI值均高于成人，其中As的THQ值最高，其次為Cu、Cr、Zn，Ni、Hg、Pb、Cd。兒童和成人As的THQ值均大于1，表明通過攝入水稻暴露于重金屬As會(huì)對(duì)人類健康造成非致癌風(fēng)險(xiǎn)，可能會(huì)導(dǎo)致皮膚損傷，肝纖維化等疾病。但是，其他重金屬的THQ值均小于1，表明這些重金屬不會(huì)對(duì)人體健康造成非致癌風(fēng)險(xiǎn)。兒童和成人重金屬的HI值均大于1，分別為5.14和3.20，表明食用研究區(qū)生產(chǎn)的水稻會(huì)對(duì)人體健康造成非致癌風(fēng)險(xiǎn)。此外，不同重金屬對(duì)非致癌風(fēng)險(xiǎn)的貢獻(xiàn)比率存在明顯的差異。其中，As的貢獻(xiàn)比率最大，為53.07%，其次為Cu、Cr、Zn，Ni、Hg、Pb、Cd的貢獻(xiàn)比率較小。綜合以上表明，重金屬Cu、Cr、Zn、Ni、Hg、Pb、Cd造成的非致癌風(fēng)險(xiǎn)可以忽略不計(jì)，而暴露于As將會(huì)對(duì)人類造成非致癌風(fēng)險(xiǎn)。

表4為研究區(qū)農(nóng)產(chǎn)品致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估TCR值，可以看出成人的TCR值高于兒童，其中Ni的TCR值最高，其次為Pb、As、Cr、Cd。兒童Ni和Pb的TCR值均大于1×10-4，表明通過攝入水稻暴露于重金屬Ni、Pb會(huì)對(duì)兒童健康造成致癌風(fēng)險(xiǎn)；成人Ni、Pb、As和Cr的TCR值均大于1×10-4，表明通過攝入水稻暴露于重金屬Ni、Pb、As和Cr會(huì)對(duì)成人健康造成致癌風(fēng)險(xiǎn)。研究區(qū)水稻樣品中Cd的TCR值在2.83×10-6～1.14×10-6之間，表明樣品中Cd對(duì)于成人和兒童的致癌風(fēng)險(xiǎn)可忽略。此外，不同重金屬對(duì)致癌風(fēng)險(xiǎn)的貢獻(xiàn)比率也存在明顯的差異。其中，Ni的貢獻(xiàn)比率最大為49.81%，其次為Pb、As和Cr，Cd的貢獻(xiàn)比率則最小。綜合以上表明，研究區(qū)水稻樣品中重金屬Cd造成的致癌風(fēng)險(xiǎn)可以忽略不計(jì)，而暴露于Ni、Pb、As和Cr將會(huì)對(duì)人類造成致癌風(fēng)險(xiǎn)。

4 結(jié)論

（1）研究區(qū)土壤中重金屬Cr、Cu、Pb的平均含量均超過研究區(qū)土壤元素背景值，土壤中8種重金屬的最高污染系數(shù)由大到小依次為Pb（1.23）gt;Cu（1.15）gt;Cr（1.10）gt;Cd（0.99）gt;Ni（0.99）gt;Zn（0.94）gt;Hg（0.87）gt;As（0.82），土壤樣品的PLI值介于0.61～1.27之間，平均值為0.98，其中44%土壤樣品的PLI值大于1，土壤重金屬近半數(shù)點(diǎn)位處于中等污染水平。

（2）研究區(qū)水稻中重金屬含量平均值均低于標(biāo)準(zhǔn)值，部分樣點(diǎn)重金屬Ni和As含量超過標(biāo)準(zhǔn)值，點(diǎn)位占總點(diǎn)位比例分別為26%和32%，其最大超標(biāo)倍數(shù)分別為0.475和0.27，表明研究區(qū)水稻中Ni和As超標(biāo)可能造成食品安全風(fēng)險(xiǎn)。

（3）研究區(qū)水稻樣品中As是非致癌風(fēng)險(xiǎn)的主要污染物，對(duì)于兒童和成人，As的非致癌風(fēng)險(xiǎn)值THQ值均大于1，表明通過攝入研究區(qū)水稻暴露于重金屬As會(huì)對(duì)人類健康造成非致癌風(fēng)險(xiǎn)；Ni、Pb、As和Cr是致癌風(fēng)險(xiǎn)的主要污染物，通過攝入研究區(qū)水稻暴露于Ni、Pb、As和Cr將會(huì)對(duì)人類造成致癌風(fēng)險(xiǎn)。

（4）針對(duì)研究區(qū)土壤重金屬污染評(píng)價(jià)和水稻重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，建議下一步研究中開展針對(duì)Ni、Pb、As、Cr、Cu等重金屬的協(xié)同控制措施，降低食用的健康風(fēng)險(xiǎn)。

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Accumulation Characteristics and Risk Assessment of Heavy Metals in Soil—agricultural Products——Taking a Typical Agricultural Area in Eastern Sanjiang Plain as an Example

HUANG Xing， ZHANG Yonglin， XU Bin， ZHANG Wenjun， CHEN Ya'nan， WANG Junliang， CHEN Lulu

（No.2 Hydrogeological Engineering Geological Brigade of Shandong Provincial Bureau of Geology and Mineral Resources（Lubei Geo-engineering Exploration Institute） ， Shandong Dezhou 253000， China）

Abstract：In order to grasp the cumulative characteristics of heavy metals in farmland soil and agricultural products in a typical agricultural area in eastern Sanjiang plain and evaluate their health risks， taking a typical rice planting area with an area of about 180km2 in eastern Sanjiang plain as the research object， by using plum blossom method for sampling， a total of 50 soil and agricultural product samples have been collected. By using inductively coupled plasma mass spectrometry and atomic fluorescence spectrophotometry， the content of Cr， Ni， Cu， Zn， Cd， Pb， As and Hg heavy metals in soil and agricultural products have been measured. The pollution load index method has been used to analyze the level of soil heavy metal pollution， and a heavy metal health risk assessment model has been used to evaluate the non carcinogenic and carcinogenic risks of heavy metals in agricultural products. It is indicated that nearly half of the soil heavy metal sites in the study area are at a moderate pollution level， and excessive Ni and As in rice may cause food safety risks. After conducting a heavy metal health risk assessment， it is found that As is the main non carcinogenic pollutant in the rice samples from the study area. Exposure to heavy metal As by ingesting rice from the study area can pose a non carcinogenic risk to human health; Ni， Pb， As， and Cr are the main pollutants at risk of carcinogenesis. Exposure to Ni， Pb， As and Cr through ingestion of rice in the study area will pose a carcinogenic risk to humans.The research results will provide a decision-making basis for food crop safety and environmental management.

Key words：Soil—agricultural products; heavy metal; health risk; eastern Sanjiang plain

收稿日期：2024-03-06；修訂日期：2024-05-10；編輯：陶衛(wèi)衛(wèi)

基金項(xiàng)目：臨邑縣農(nóng)業(yè)農(nóng)村局第三次土壤普查項(xiàng)目（SDGP371424000202302000091）

作者簡(jiǎn)介：黃星（1991—），男，山西永和人，工程師，主要從事水文地質(zhì)勘查、地?zé)岬刭|(zhì)工作;E-mail：597639206@qq.com

*通訊作者：張永林（1977—），男，甘肅禮縣人，工程師，主要從事地質(zhì)礦產(chǎn)勘查工作;E-mail：ylzh821077@126.com