• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    基于靶向質(zhì)譜代謝組學的廣陳皮年份鑒別研究

    2024-09-01 00:00:00簡曉君李翰祥文倩陶移黃洪波丁博
    分析化學 2024年3期
    關鍵詞:陳化陳皮黃酮類

    摘要 廣陳皮的藥用價值隨著陳化年份增加而逐漸提高,其價格也隨之上漲,導致市場上廣陳皮年份欺詐問題嚴重。針對此問題,本研究選取陳化年份為7~17 年的廣陳皮作為研究對象,采用基于靶向質(zhì)譜代謝組學的方法進行年份鑒別。首先,以《中國藥典》規(guī)定的橙皮苷、橘皮素和川陳皮素等質(zhì)量評價指標為靶向分析物,與已有研究結(jié)果進行對比,評估樣品的真實性;然后,利用靶向質(zhì)譜代謝組學方法計算廣陳皮中6 種黃酮類化合物的絕對含量以及63 種黃酮類化合物和94 種黃酮類與非黃酮類化合物的相對含量,結(jié)合正交偏最小二乘法判別分析(OPLS-DA),篩選廣陳皮中與年份相關的標志代謝物,用以鑒別廣陳皮年份。研究結(jié)果表明,僅依賴于中國藥典規(guī)定的3 個質(zhì)量評價指標在內(nèi)的黃酮類代謝物無法有效鑒別廣陳皮的陳化年份,而通過靶向質(zhì)譜代謝組學方法成功地從廣陳皮的94 種黃酮類和非黃酮類化合物中篩選得到32 種潛在的年份代謝標志物,其中包括葒草素和諾米林等化合物。這些標志物的發(fā)現(xiàn)為區(qū)分不同年份的廣陳皮提供了參考,有望應用于廣陳皮的年份鑒別。

    關鍵詞 廣陳皮;年份鑒別;靶向質(zhì)譜代謝組學;年份標志代謝物;正交偏最小二乘法判別分析

    陳皮來源于蕓香科植物橘及其栽培變種的成熟果皮,具有抗炎[1-2]和抗氧化[3-4]等藥理活性。陳皮中的黃酮類化合物是其發(fā)揮藥效的主要成分,包括黃烷酮、多甲氧基黃酮和黃烷醇等[5];陳皮中還含有酚酸類和生物堿類等非黃酮類代謝物[5]。《中國藥典》將陳皮藥材分為“陳皮”和“廣陳皮”[6],其中,廣陳皮是剝離茶枝柑后的果皮,經(jīng)過曬干或低溫干燥儲存一定的時間,陳化而成的藥材[7]。傳統(tǒng)中醫(yī)理論認為,廣陳皮的藥用價值隨著陳化年份增加而逐漸提高。因此,廣陳皮的價格也隨著陳化年份增加而上漲,導致市場上廣陳皮年份欺詐事件時有發(fā)生。目前,廣陳皮年份鑒別主要依靠傳統(tǒng)經(jīng)驗,即通過人工判斷廣陳皮的外觀和氣味等[8],實現(xiàn)廣陳皮鑒別的標準化和推廣仍然面臨一定困難。隨著儀器技術的進步,儀器分析方法己應用于陳皮的年份鑒別,主要包括紅外光譜法[9]、液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法(LC-MS)[10]和氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法(GC-MS)[4]等。紅外光譜法難以獲得具體的潛在代謝標志物, GC-MS 法適合檢測揮發(fā)性和半揮發(fā)性代謝物,然而陳皮的活性成分以非揮發(fā)性代謝物為主[5],因此,紅外光譜法和GC-MS法在檢測分析陳皮的活性成分時存在局限性,不適于在陳皮活性成分中篩選年份標志代謝物。相比之下, LC-MS 法具有高靈敏度和特異性,檢測范圍廣,有利于篩選穩(wěn)定性高的潛在標志物[11],因此更適于廣陳皮的年份鑒別。

    代謝組學方法包括非靶向代謝組學和靶向代謝組學方法兩種類型。非靶向代謝組學是一種無偏差性的代謝組學分析方法,可探究生物樣本中小分子代謝物的變化。但是,其數(shù)據(jù)處理耗時長、重復性較差[12]。相較而言,靶向代謝組學具有更強的針對性和更高的特異性,但傳統(tǒng)靶向代謝組學通常依賴標準品,限制了代謝物的覆蓋范圍。目前,代謝組學研究主要采用質(zhì)譜分析法和核磁共振法。質(zhì)譜分析結(jié)合代謝組學形成了質(zhì)譜代謝組學分析方法,擴展了代謝物的覆蓋范圍,推動了非靶向代謝組學和靶向代謝組學的發(fā)展和應用。在質(zhì)譜代謝組學研究中,質(zhì)譜儀器的質(zhì)量分析器對代謝組學分析結(jié)果的影響較大。其中,軌道肼(Orbitrap)質(zhì)量分析器能提供特異性強且分辨率高的信息,在代謝物的注釋方面具有顯著優(yōu)勢[10,13]?;诔咝б合嗌V-四極桿-靜電場軌道阱質(zhì)譜(UPLC-Q-Exactive-Orbitrap MS)聯(lián)用技術的靶向代謝組學方法能夠快速實現(xiàn)復雜組分的定性與數(shù)據(jù)挖掘,該方法不僅可快速鑒別藥材真?zhèn)危€能夠篩選特征標志物,反映同源中藥材之間的差異[13-15]。

    本研究以陳化年份為7~17 年的廣陳皮為研究對象,建立基于UPLC-Q-Exactive-Orbitrap MS 靶向代謝組學的廣陳皮年份鑒別方法。廣陳皮主要成分包含黃烷酮類和多甲氧基黃酮類兩大類黃酮類化合物[16],其中,黃烷酮類代表性化合物包括野漆樹苷、柚皮蕓香苷和橙皮苷;多甲氧基黃酮類代表性化合物包括川陳皮素、橘皮素和去甲川陳皮素。本研究選取《中國藥典》[6]中陳皮的質(zhì)量評價指標物質(zhì)橙皮苷、川陳皮素和橘皮素為分析對象,同時擴展到與藥典規(guī)定質(zhì)量評價指標關聯(lián)性較高的野漆樹苷、柚皮蕓香苷和去甲川陳皮素3 種黃酮類化合物,分析廣陳皮中這6 種黃酮類化合物的絕對含量,并與文獻報道的含量結(jié)果進行比較,以評價廣陳皮樣品的真實性。然后,基于這6 種黃酮類化合物的絕對含量構建正交偏最小二乘法判別分析(OPLS-DA)年份鑒別模型。在此基礎上,歸納整理文獻報道的陳皮中的代謝物,結(jié)合實驗獲取的廣陳皮高分辨質(zhì)譜信息,以此注釋樣品中的黃酮類與非黃酮類代謝物,并以其相對含量為依據(jù),應用OPLS-DA 等多元統(tǒng)計方法,全面系統(tǒng)地挖掘廣陳皮黃酮類和非黃酮類代謝物中潛在的年份標志代謝物。本研究結(jié)果為廣陳皮年份鑒別提供了理論數(shù)據(jù)支持。

    1 實驗部分

    1.1 儀器與試劑

    UltiMate 3000 HPLC 高效液相系統(tǒng)和Q-Exactive-Orbitrap 質(zhì)譜儀(美國Thermo Scientific 公司);5810R 型臺式高速離心機(德國Eppendorf 公司);MS205DU 型十萬分之一天平(瑞士Mettler Toledo 公司);Milli-Q Reference 型超純水儀(法國Millipore 公司);DK-1027HTDS 型超聲清洗儀(昆山市超聲儀器有限公司)。

    野漆樹苷(批號:MUST-21101110;分子式C27H30O14)、柚皮蕓香苷(批號:E1620090;分子式C27H32O14)、橙皮苷(批號: K6RJEH8Y;分子式C28H34O15)、川陳皮素(批號:KHZFC6D7;分子式C21H22O8)、橘皮素(批號:MUST-21101110;分子式C27H30O14)和去甲川陳皮素(批號:C10841702;分子式C20H20O8)均購自思瑪特(廣州)生物科技有限公司, HPLC 質(zhì)量分數(shù)≥97%;甲酸(色譜級,美國ACS 公司);甲醇和乙腈(色譜級,美國Tedia 公司)。實驗用水為Milli-Q 超純水(18.2 MΩ?cm)。

    12 個廣陳皮樣品購自廣東省江門市新寶堂陳皮有限公司,研究的起始年份為2023 年,按其陳化時間分為7 年、12 年和17 年(7Y、12Y 和17Y),共3 組,具體信息見電子版文后支持信息表S1。

    1.2 實驗方法

    1.2.1 標準品溶液的配制

    準確稱取野漆樹苷、柚皮蕓香苷、橙皮苷、川陳皮素、橘皮素和去甲川陳皮素標準品各10 mg,以甲醇溶解并定容至10 mL,獲得1 mg/mL 的單標母液。將6 個單標母液稀釋、混合,獲得20 μg/mL 的混合標準中間溶液。母液與混合標準中間溶液于?40 ℃保存。

    1.2.2 樣品前處理

    將廣陳皮樣品粉碎、過80 目篩(篩孔180 μm)后,獲得廣陳皮粉末樣品。準確稱取100 mg 廣陳皮粉末,置于25 mL 離心管內(nèi),加入20 mL 甲醇,超聲提取20 min(220 W, 40 kHz), 以10000 r/min 離心5 min,上清液轉(zhuǎn)移至25 mL 容量瓶中,以甲醇定容。樣品溶液經(jīng)0.22 μm 微孔濾膜過濾至1.5 mL 進樣瓶中,待UPLC-Q-Exactive-Orbitrap-MS 檢測。

    1.2.3 色譜條件

    Waters Xbridge BEH C18 色譜柱(150 mm×4.6 mm, 3.5 μm);流動相為0.1%甲酸溶液(A)-乙腈(B)。梯度洗脫程序如下:0~8 min, 5%~90% B;8~12 min, 90% B;12~12.5 min, 90%~5% B;12.5~15 min,5% B。流速為0.5 mL/min, 進樣量為5 μL, 柱溫為25 ℃。

    1.2.4 質(zhì)譜條件

    離子源:HESI 源,正離子掃描模式,噴霧電壓為3.5 kV,毛細管溫度為380 ℃,氣化溫度為350 ℃,鞘氣壓力60 psi(1 psi=6.89 kPa),輔助氣流速10 L/min, S-lens RF 電壓為50 V。數(shù)據(jù)獲取采用FullMS/dd-MS2 模式,一級母離子分辨率為70000,一級全掃描范圍為120~1000 Da,一級自動增益控制值為106,一級最大離子注入時間為自動。二級子離子分辨率為17500,同位素隔離窗口寬度為m/z 1.2,碰撞能量梯度為20、40 和60 eV,二級自動增益控制值為5×104,二級最大離子注入時間100 ms,相對閾值為8×104,頂點激發(fā)為2~10 s,動態(tài)排除5 s。

    1.2.5 數(shù)據(jù)處理方法

    樣品的高分辨質(zhì)譜原始數(shù)據(jù)采用Xcalibur 工作站進行峰識別、峰提取與歸一化處理,并采用外標法計算得到3 個年份組(7Y、12Y 和17Y)中6 種黃酮的含量。根據(jù)質(zhì)譜信息,結(jié)合文獻確定廣陳皮中含有的代謝物與對應的分子式,以10 ppm(10?6))為誤差范圍,提取一級和二級質(zhì)譜峰?;谫惸w中藥成分高分辨質(zhì)譜數(shù)據(jù)庫(OTCML)、全球天然產(chǎn)物分子網(wǎng)絡平臺(GNPS)和質(zhì)譜銀行(Mass Bank)等質(zhì)譜數(shù)據(jù)庫,對廣陳皮代謝物進行注釋。

    在多元統(tǒng)計分析方面,采用SIMCA14.1 (瑞典Umetrics 公司)進行主成分分析(PCA)和OPLS-DA。通過OPLS-DA 模型計算得到變量投影重要值(VIP)和單因素分析p 值,以篩選潛在的標志代謝物。繪圖軟件為Origin 2021(美國Origin Lab 公司)、GraphPad Prism 9(美國GraphPad Software 公司)和Metaboanalyst網(wǎng)站(https://www.metaboanalyst.ca/)。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 樣品來源真實性評價

    本研究使用UPLC-Q-Exactive-Orbitrap MS 方法測定廣陳皮中6 種黃酮化合物的絕對含量。由圖1 可知,隨著陳化年份增加,廣陳皮中6 種黃酮化合物的含量呈下降趨勢。為了更直觀地體現(xiàn)陳化年份與6 種黃酮化合物含量之間的相關性,本研究選取梅江村樣品(序號為X3、X4、X7、X8、X11 和X12),采用皮爾遜(Pearson)相關性分析計算6 種黃酮化合物的絕對含量與陳化年份的相關性(見電子版文后支持信息圖S1,其中數(shù)值表示Pearson 相關系數(shù))。相關系數(shù)為正值則表示正相關,負值表示負相關[17]。結(jié)果表明,柚皮蕓香苷的絕對含量與陳化年份變化呈較強正相關,而野漆樹苷、橙皮苷、川陳皮素、橘皮素和去甲川陳皮素的絕對含量與陳化年份變化呈負相關。因此,廣陳皮樣品中野漆樹苷、橙皮苷、川陳皮素、橘皮素和去甲川陳皮素的含量隨著陳化年份增加而降低;《中國藥典》[6]質(zhì)量評價成分橙皮苷、川陳皮素和橘皮素的含量隨著陳化年份增加而降低。這與文獻[5,7]報道的結(jié)果一致。由此推測,本研究收集的廣陳皮樣品來源真實可靠,為挖掘潛在的年份標志代謝物奠定了物質(zhì)基礎。

    2.2 廣陳皮中靶向化合物的注釋

    代謝物注釋在質(zhì)譜代謝組學研究中占有非常重要的地位。按照代謝物注釋結(jié)果的準確性分為5 個等級:確定的結(jié)構、可能的結(jié)構、候選的結(jié)構、明確的分子式和精確的質(zhì)荷比[18]。其中,確定的結(jié)構和可能的結(jié)構兩個等級是通過與標準物質(zhì)的質(zhì)譜信息、一級質(zhì)譜母離子、二級質(zhì)譜子離子和質(zhì)譜數(shù)據(jù)庫等信息匹配而確定。在質(zhì)譜代謝組學中,這兩個等級的代謝物注釋可歸類為靶向化合物。本研究利用6 個標準物質(zhì)信息、一級高分辨質(zhì)譜和二級高分辨質(zhì)譜信息,以及OTCML 和GNPS 等質(zhì)譜數(shù)據(jù)庫,并結(jié)合文獻中陳皮的代謝物信息,全面系統(tǒng)地注釋得到94 種黃酮類和非黃酮類靶向化合物,并對這些代謝物信息進行歸納整理,包括名稱、分子式、分子式對應的質(zhì)量理論計算值和實驗測量值、質(zhì)量數(shù)相對偏差以及二級碎片離子的質(zhì)譜數(shù)據(jù)等信息,確定其中序號1~63 的化合物為黃酮類化合物,序號64~94 的化合物為生物堿等非黃酮類化合物(電子版文后支持信息表S2)。

    以川陳皮素絕對含量對應的峰面積為校正參照值,在廣陳皮樣品原始質(zhì)譜數(shù)據(jù)中通過計算得到94 種黃酮類和非黃酮類靶向化合物的相對含量。結(jié)果表明, 94 種化合物在廣陳皮樣品中的相對含量存在年份組間差異(電子版文后支持信息圖S2)。由圖S2 的聚類熱圖可得,紅框內(nèi)展示的代謝物的相對含量隨著陳化年份的增加而有所下降,呈現(xiàn)一定的規(guī)律;紅框內(nèi)展示的代謝物中除74、71、67、88、86、72、90 和78 號代謝物外,其余均屬于黃酮類化合物。由此推測,黃酮類化合物有望作為能夠鑒別廣陳皮年份的關鍵化合物。這些結(jié)果為挖掘廣陳皮中潛在的年份標志代謝物研究提供了有力支持。

    2.3 基于靶向化合物絕對含量的廣陳皮年份鑒別

    在評價廣陳皮樣品來源的研究中,發(fā)現(xiàn)樣品中6 種代表性黃酮類化合物的平均含量變化與年份存在關聯(lián)。為此,利用多元統(tǒng)計分析方法分析樣品中6 種黃酮類化合物含量與年份之間的關系,探究這6 種代表性黃酮類化合物是否可作為用于鑒別廣陳皮年份的潛在標志代謝物。選取3 個年份組廣陳皮樣品中6 種靶向化合物的絕對含量,分別建立了PCA 和OPLS-DA 模型。如圖2 所示,在PCA 得分圖和OPLSDA得分圖中清晰地區(qū)分出17Y 組的樣品與7Y 組和12Y 組的樣品,但無法區(qū)分7Y 組與12Y 組的樣品,說明這6 種代表性黃酮類化合物難以準確區(qū)分廣陳皮樣品的3 個年份組,不能直接作為識別廣陳皮的年份的潛在標志代謝物。本研究進一步擴大靶向化合物的數(shù)量范圍,構建更全面的多元統(tǒng)計分析模型,從中挖掘廣陳皮中潛在的年份標志代謝物。

    2.4 基于靶向化合物相對含量的廣陳皮年份鑒別

    2.4.1 廣陳皮中黃酮類化合物的年份鑒別研究

    黃酮類化合物在廣陳皮代謝物總含量中所占比例較大且易于檢測,是廣陳皮的主要藥效活性成分[5]。從成分-結(jié)構-藥效角度出發(fā),預測了廣陳皮中黃酮類代謝物可能含有潛在的年份標志代謝物。為了挖掘黃酮類化合物的年份標志物。依據(jù)2.2 節(jié)中得到的63 種黃酮類靶向化合物的相對含量構建基于黃酮類靶向化合物的OPLS-DA 模型(圖3)。結(jié)果顯示,與圖2B 相比,此OPLS-DA 模型的組內(nèi)差異更小,說明擴展靶向化合物的范圍有利于展示代謝物的年份差異,但此模型仍無法清晰區(qū)分7Y 組與12Y 組的樣品,說明僅依靠63 種黃酮類靶向標志物難以區(qū)分廣陳皮的陳化年份。由此推測,僅以黃酮類化合物為靶向標志物,難以全面展示不同年份廣陳皮代謝物的差異。廣陳皮中除了含有黃酮類化合物外,還含有如生物堿等非黃酮類化合物[5],這些非黃酮類化合物可能會對結(jié)果產(chǎn)生影響。因此,需要考慮靶向化合物的種類和數(shù)量,擴大代謝物范圍,從中挖掘潛在的年份標志代謝物。

    2.4.2 廣陳皮中黃酮類和非黃酮類化合物的年份鑒別研究

    研究表明,陳皮中除了黃酮類化合物外,還包含酚酸、生物堿和香豆素等化合物[19-20],考慮到酚酸類和生物堿類等非黃酮化合物的變化同樣受陳化過程的影響,為了更全面地挖掘潛在的年份標志代謝物,本研究在黃酮類靶向化合物基礎上增加31 種非黃酮類化合物,以擴大靶向化合物的覆蓋范圍。依據(jù)2.2 節(jié)中得到的94 種化合物相對含量構建黃酮類和非黃酮類化合物的OPLS-DA 模型(圖4A),結(jié)果表明,此模型的R2X 為0.80, R2Y 為0.96, Q2 為0.85,能有效區(qū)分3 個年份組的廣陳皮樣品。與OPLS-DA 模型(圖3)相比, OPLS-DA 模型(圖4A)能夠顯著區(qū)分7Y 組和12Y 組的樣品。此結(jié)果表明,基于黃酮類和非黃酮代謝物構建的OPLS-DA 模型更適用于篩選潛在的年份標志代謝物。進一步以7Y 組為基準,與12Y 組和17Y 組相比較(7Y vs 12Y、7Y vs 17Y),以OPLS-DA 模型中VIP 值gt;1 和p 值lt;0.05 為篩選標準,運用維恩圖并集分析,從94 種靶向化合物中挖掘出32 種潛在的年份標志代謝物(表1)。這些標志物包括24 種黃酮類化合物(葒草素和野漆樹苷等化合物)、2 種檸檬苦素類化合物(諾米林和檸檬苦素)、2 種氨基酸類化合物(酪氨酸和色氨酸)、1 種酚酸類化合物(阿魏酸)、1 種香豆素類化合物(異橙皮內(nèi)酯)、1 種核苷酸類化合物(腺苷)和1 種生物堿類化合物(辛弗林),其中,諾米林、芹菜素、圣草酚、蘆丁、檸檬苦素、5,6,7,8-四甲氧基-2-(4-甲氧基苯基)-2,3-二氫-4H-色烯-4-酮、維采尼-2 和5-羥基-7,8,3′,4′-四甲氧基黃酮這8 種化合物是文獻報道的廣陳皮中潛在的年份標志代謝物[5,21]。

    為驗證這32 種潛在的年份標志代謝物能否有效區(qū)分3 個年份組的廣陳皮樣品,以其為變量重新構建OPLS-DA 優(yōu)化模型(圖4B)。此模型的R2X 為0.84, R2Y 為0.89, Q2 為0.78, 3 個數(shù)值均接近1,表明OPLS-DA 優(yōu)化模型良好,與基于94 種靶向化合物的OPLS-DA 模型同樣能顯著區(qū)分3 個年份組樣品。此外,對模型進行200 次置換檢驗(圖4C),其中R2 截距值為0.28(lt; 0.30), Q2 截距值為?0.61(lt; 0.05), R2 和Q2 的左邊值均小于右邊值,說明模型未過度擬合且具有良好的預測能力。由此推測,葒草素和諾米林等32 種化合物可作為廣陳皮的潛在年份標志代謝物,有望應用于廣陳皮的年份鑒別。

    3 結(jié)論

    本研究采用靶向質(zhì)譜代謝組學結(jié)合OPLS-DA 分析方法對廣陳皮樣品中代謝物的注釋和年份進行了鑒別,并深入挖掘了廣陳皮潛在的年份標志代謝物。結(jié)果表明,基于廣陳皮中94 種黃酮類和非黃酮類化合物相對含量所構建的OPLS-DA 優(yōu)化模型,可對3 個年份組的廣陳皮樣品進行準確的鑒別分析。在此基礎上,成功篩選出32 種化合物,并采用OPLS-DA 分析方法驗證這32 種潛在的年份標志代謝物可用于廣陳皮年份鑒別,結(jié)果準確可靠。其中,葒草素和野漆樹苷等24 種化合物是本研究中新發(fā)現(xiàn)的潛在的年份標志代謝物。本研究結(jié)果表明,基于靶向質(zhì)譜代謝組學可望實現(xiàn)廣陳皮年份鑒別,有效篩選潛在的年份標志代謝物,拓展了靶向代謝組學的研究領域,為解決市場上廣陳皮年份鑒別的難題提供了技術參考,也為廣陳皮年份鑒別及標準化推廣提供了新思路。

    References

    [1] SHIMAMURA Y, SEI S, NOMURA S, MASUDA S. J. Clin. Biochem. Nutr. , 2021, 68(2): 149-155.

    [2] ISHFAQ M, AKHTAR B, MUHAMMAD F, SHARIF A, AKHTAR M F, HAMID I, SOHAIL K, MUHAMMAD H. Curr.Pharm. Biotechnol. , 2021, 22(8): 1114-1121.

    [3] QIAN Y J, GAO Z P, WANG C, MA J, LI G Y, FU F H, GUO J J, SHAN Y. Front. Nutr. , 2021, 8: 702559.

    [4] SONG L, XIONG P Y, ZHANG W, HU H C, TANG S Q, JIA B, HUANG W. Molecules, 2022, 27(17): 5622.

    [5] YANG M, JIANG Z D, WEN M C, WU Z F, ZHA M Y, XU W, ZHANG L. Front. Nutr. , 2022, 9: 825381.

    [6] National Pharmacopoeia Commission. Pharmacopoeia of the People′s Republic of China (Part 1). Beijing: China Medical Science and Technology Press, 2020.

    國家藥典委員會. 中華人民共和國藥典(一部). 北京: 中國醫(yī)藥科技出版社, 2020.

    [7] LUO M X, LUO H J, HU P J, YANG Y T, WU B, ZHENG G D. Food Sci. Nutr. , 2017, 6(2): 400-416.

    [8] ZHANG Yue, ZHOU Jun-Hui, WANG Si-Man, WANG You-You, ZHANG Yun-Hao, ZHAO Shuai, LIU Shu-Yang, YANG Jian. Spectrosc. Spectral Anal. , 2023, 43(10): 3286-3292.

    張悅, 周駿輝, 王思曼, 王游游, 張云昊, 趙帥, 劉舒揚, 楊健. 光譜學與光譜分析, 2023, 43(10): 3286-3292.

    [9] PAN S W, ZHANG X, XU W B, YIN J W, GU H Y, YU X Y. Spectrochim. Acta, Part A, 2022, 271: 120936.

    [10] WANG X J, ZHANG A H, YAN G L, HAN Y, SUN H. TrAC, Trends Anal. Chem. , 2014, 63(3): 180-187.

    [11] LI Meng, LU Xi-Cheng, HUANG Yun-Yan, KANG Jia-Xin, WEI Zi-Kai, REN Hao-Wei, LIU Ning. Chin. J. Anal. Chem. ,2021, 49(11): 1864-1875.

    李萌, 盧璽丞, 黃云艷, 康佳欣, 魏子凱, 任皓威, 劉寧. 分析化學, 2021, 49(11): 1864-1875.

    [12] LIU Z H, ZHANG M L, CHEN P, HARNLY J M, SUN J H. J. Agric. Food Chem. , 2022, 70(36): 11138-11153.

    [13] ZHONG P, WEI X Q, LI X M, WEI X Y, WU S Z, HUANG W J, KOIDIS A, XU Z L, LEI H T. Compr. Rev. Food Sci. Food Saf. , 2022, 21(3): 2455-2488.

    [14] ZHANG H B, ZHANG Y, ZHANG T J, LIU C X. J. Pharm. Biomed. Anal. , 2022, 211: 114588.

    [15] WANG Ji-Yang, ZHOU Zhi, XIE Bing, CUI Xing-Yun, LAMAO Zhuo-Ma, WANG Zhong-Hua, ABLIZ Zeper. Chin. J.Anal. Chem. , 2023, 51(3): 390-400.

    王紀陽, 周幟, 謝冰, 崔星云, 拉毛卓瑪, 王中華, 再帕爾·阿不力孜. 分析化學, 2023, 51(3): 390-400.

    [16] CAO Xiao-Min, PAN Si-Yi. Food Sci. , 2022, 43(23): 305-315.

    曹小敏, 潘思軼. 食品科學, 2022, 43(23): 305-315.

    [17] WU Yin, TIAN Shi-Si, LI Wen-Jie, SUN Ling-Hui, SONG Xi-Lin, ZHAO Ya-Bin, LI Zhan-Ping. Chin. J. Anal. Chem. ,2023, 51(4): 570-578.

    吳寅, 田師思, 李文杰, 孫令輝, 宋禧林, 趙雅彬, 李展平. 分析化學, 2023, 51(4): 570-578.

    [18] SCHYMANSKI E L, JEON J, GULDE R, FENNER K, RUFF M, SINGER H P. Environ. Sci. Technol. , 2014, 48(4): 2097-2098.

    [19] WANG F, HU Y, CHEN H P, CHEN L, LIU Y P. Food Res. Int. , 2023, 172: 113117.

    [20] CAO X M, SHI K X, XU Y, ZHANG P P, ZHANG H Y, PAN S Y. Food Res. Int. , 2023, 174(P1): 113514.

    [21] LUO Y, ZENG W, HUANG K E, LI D X, CHEN W, YU X Q, KE X H. J. Pharm. Biomed. Anal. , 2019, 171: 218-231.

    猜你喜歡
    陳化陳皮黃酮類
    卡西米羅·吉塞拉的詩
    ON THE EXISTENCE WITH EXPONENTIAL DECAY AND THE BLOW-UP OF SOLUTIONS FOR COUPLED SYSTEMS OF SEMI-LINEAR CORNER-DEGENERATE PARABOLIC EQUATIONS WITH SINGULAR POTENTIALS?
    MS-DAIL聯(lián)合MS-FINDER鑒定中藥黃酮類化合物
    六堡茶陳化工藝優(yōu)化研究
    陳皮很養(yǎng)生 但不宜久服
    聊聊陳皮的保質(zhì)期
    蛇膽陳皮制劑中陳皮UPLC指紋圖譜
    中成藥(2018年10期)2018-10-26 03:41:10
    HPLC法同時測定白梅花中6種黃酮類成分
    中成藥(2018年9期)2018-10-09 07:18:46
    黃酮類化合物抗心肌缺血再灌注損傷研究進展
    中成藥(2014年10期)2014-02-28 22:29:33
    牛大力中黃酮類成分
    中成藥(2014年10期)2014-02-28 22:29:25
    久久精品国产亚洲av天美| 精品人妻一区二区三区麻豆| 国产精品免费大片| www.色视频.com| 全区人妻精品视频| 国产精品一区二区在线观看99| 黄色配什么色好看| 亚洲久久久国产精品| 国产在线一区二区三区精| 欧美成人精品欧美一级黄| 下体分泌物呈黄色| 伊人久久国产一区二区| 国产亚洲最大av| 国产精品三级大全| 欧美精品国产亚洲| 七月丁香在线播放| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91 | 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 久久久久久久大尺度免费视频| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 亚洲图色成人| 国产一区有黄有色的免费视频| 成人一区二区视频在线观看| 国产毛片在线视频| 日本黄色日本黄色录像| 亚洲欧美成人精品一区二区| 亚洲精品一二三| 国产在线免费精品| 九九在线视频观看精品| 欧美最新免费一区二区三区| 黄色配什么色好看| 九九在线视频观看精品| 身体一侧抽搐| 亚洲一区二区三区欧美精品| 日韩精品有码人妻一区| 日本午夜av视频| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 久久精品国产亚洲av涩爱| 色5月婷婷丁香| 亚洲欧美日韩东京热| 九九在线视频观看精品| 国产成人精品久久久久久| 国产爱豆传媒在线观看| 亚洲av日韩在线播放| 中文字幕av成人在线电影| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 3wmmmm亚洲av在线观看| 日韩大片免费观看网站| 国产精品人妻久久久影院| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 日韩视频在线欧美| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 蜜桃在线观看..| 五月天丁香电影| 成人毛片a级毛片在线播放| 国产欧美亚洲国产| 亚洲久久久国产精品| 热re99久久精品国产66热6| 免费观看无遮挡的男女| 久久热精品热| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 亚洲经典国产精华液单| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 3wmmmm亚洲av在线观看| 国产高潮美女av| 久久人妻熟女aⅴ| av福利片在线观看| 免费大片黄手机在线观看| 久久久a久久爽久久v久久| 久久午夜福利片| 伦理电影免费视频| 日韩三级伦理在线观看| 亚洲欧美日韩无卡精品| 午夜福利在线在线| 免费观看av网站的网址| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 久久久久久久久久成人| 国产在线男女| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 乱码一卡2卡4卡精品| 亚洲av综合色区一区| av不卡在线播放| 久久国产亚洲av麻豆专区| 国产高清国产精品国产三级 | 日韩欧美一区视频在线观看 | 欧美激情国产日韩精品一区| 亚洲人成网站在线播| 久久久久精品性色| 我要看黄色一级片免费的| 久久久精品94久久精品| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 午夜激情久久久久久久| 久久久久视频综合| 久久久久久伊人网av| 在线观看免费日韩欧美大片 | 日本wwww免费看| 日本av免费视频播放| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| av福利片在线观看| 精品酒店卫生间| 成人午夜精彩视频在线观看| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 久热这里只有精品99| 国产大屁股一区二区在线视频| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 国产久久久一区二区三区| 久久久色成人| 麻豆成人午夜福利视频| 最近手机中文字幕大全| 一区二区三区免费毛片| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 日韩成人av中文字幕在线观看| 国产高清国产精品国产三级 | 免费黄网站久久成人精品| 日韩欧美 国产精品| 日韩人妻高清精品专区| 精华霜和精华液先用哪个| 在线观看三级黄色| 青春草亚洲视频在线观看| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 精品久久国产蜜桃| 美女国产视频在线观看| 日本vs欧美在线观看视频 | 黄色视频在线播放观看不卡| 99久久精品热视频| 精品午夜福利在线看| 多毛熟女@视频| 国产综合精华液| 国产黄片视频在线免费观看| 毛片一级片免费看久久久久| 校园人妻丝袜中文字幕| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 国产成人免费观看mmmm| 黑丝袜美女国产一区| 欧美日本视频| 女人久久www免费人成看片| 麻豆成人av视频| 精品酒店卫生间| 亚洲成人av在线免费| 久久国产精品大桥未久av | 丰满少妇做爰视频| videossex国产| 午夜福利视频精品| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 内射极品少妇av片p| 日韩,欧美,国产一区二区三区| av.在线天堂| 日韩一本色道免费dvd| 日韩av在线免费看完整版不卡| 精品人妻偷拍中文字幕| 日韩人妻高清精品专区| 在线观看免费日韩欧美大片 | 少妇的逼好多水| 色哟哟·www| 久久影院123| 美女内射精品一级片tv| 午夜福利视频精品| 我要看黄色一级片免费的| 少妇人妻精品综合一区二区| 亚洲av综合色区一区| 精品人妻一区二区三区麻豆| 久久毛片免费看一区二区三区| 国产成人午夜福利电影在线观看| 久久精品国产亚洲av涩爱| 黑丝袜美女国产一区| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 黑丝袜美女国产一区| 亚洲国产精品999| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 老女人水多毛片| 成人午夜精彩视频在线观看| 免费人成在线观看视频色| 少妇精品久久久久久久| av视频免费观看在线观看| 亚洲色图av天堂| 欧美三级亚洲精品| 亚洲精品视频女| 又大又黄又爽视频免费| 亚洲欧洲日产国产| 国产黄片视频在线免费观看| 欧美一区二区亚洲| 国产av国产精品国产| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 性色avwww在线观看| 国产精品熟女久久久久浪| 午夜激情福利司机影院| 男人爽女人下面视频在线观看| 亚洲欧美日韩另类电影网站 | 亚洲不卡免费看| 国产91av在线免费观看| 国产人妻一区二区三区在| 免费观看无遮挡的男女| 丰满迷人的少妇在线观看| 日韩成人av中文字幕在线观看| 最后的刺客免费高清国语| 97精品久久久久久久久久精品| 亚洲精品国产av蜜桃| 青春草国产在线视频| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 午夜视频国产福利| 色5月婷婷丁香| 亚洲高清免费不卡视频| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 一区二区av电影网| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 免费观看性生交大片5| 一区二区三区乱码不卡18| videossex国产| 熟女人妻精品中文字幕| 性色av一级| 新久久久久国产一级毛片| 久久婷婷青草| 久久久久久久久久成人| 99re6热这里在线精品视频| 久久av网站| 国产精品人妻久久久久久| 看免费成人av毛片| 精品熟女少妇av免费看| 交换朋友夫妻互换小说| 国产一区二区在线观看日韩| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 少妇的逼好多水| 国产伦精品一区二区三区视频9| 视频区图区小说| 国产成人91sexporn| 成人国产av品久久久| 日韩国内少妇激情av| 国产在线一区二区三区精| 观看免费一级毛片| 国产伦精品一区二区三区四那| 色综合色国产| 中文天堂在线官网| 国产精品av视频在线免费观看| 精品一区在线观看国产| 色视频在线一区二区三区| 久久久久精品性色| 免费黄网站久久成人精品| 99热这里只有是精品50| 久久久久久久久久成人| 成人毛片60女人毛片免费| 国产 一区精品| 国产精品国产三级专区第一集| 精品国产三级普通话版| 夫妻午夜视频| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 免费看光身美女| 亚洲av欧美aⅴ国产| 黄片wwwwww| 色哟哟·www| 最后的刺客免费高清国语| 啦啦啦啦在线视频资源| 免费观看a级毛片全部| 日韩中文字幕视频在线看片 | 老师上课跳d突然被开到最大视频| 国产伦精品一区二区三区四那| 国产一区二区三区综合在线观看 | 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 熟妇人妻不卡中文字幕| 熟女av电影| 亚洲av日韩在线播放| 欧美bdsm另类| 大片电影免费在线观看免费| 综合色丁香网| 国产精品熟女久久久久浪| 插阴视频在线观看视频| 91精品国产九色| 免费少妇av软件| 高清视频免费观看一区二区| 全区人妻精品视频| 国产欧美日韩精品一区二区| 伦精品一区二区三区| 国产成人精品久久久久久| 久久99精品国语久久久| 亚洲精品色激情综合| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 毛片一级片免费看久久久久| 成年免费大片在线观看| 少妇人妻精品综合一区二区| 97在线人人人人妻| 亚洲,欧美,日韩| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 搡女人真爽免费视频火全软件| 免费大片18禁| av不卡在线播放| 国产亚洲一区二区精品| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 国产精品熟女久久久久浪| 97精品久久久久久久久久精品| 九九爱精品视频在线观看| 国产探花极品一区二区| 成人毛片60女人毛片免费| 国产伦精品一区二区三区视频9| 一级二级三级毛片免费看| 日韩亚洲欧美综合| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 日韩在线高清观看一区二区三区| 全区人妻精品视频| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 亚洲国产av新网站| 欧美少妇被猛烈插入视频| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 久久 成人 亚洲| 久久久久国产精品人妻一区二区| 超碰97精品在线观看| 熟女av电影| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 色婷婷久久久亚洲欧美| 涩涩av久久男人的天堂| 麻豆成人av视频| 两个人的视频大全免费| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 在线观看美女被高潮喷水网站| 婷婷色综合www| 丝瓜视频免费看黄片| 国产精品不卡视频一区二区| 国产免费福利视频在线观看| 少妇人妻一区二区三区视频| 日韩强制内射视频| 亚洲成人av在线免费| 欧美日韩在线观看h| av在线播放精品| 欧美日韩亚洲高清精品| 亚洲精品一二三| 91久久精品电影网| 国产一区亚洲一区在线观看| 国产美女午夜福利| 免费黄频网站在线观看国产| 国产成人freesex在线| 亚洲av欧美aⅴ国产| 麻豆国产97在线/欧美| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 男人爽女人下面视频在线观看| 午夜精品国产一区二区电影| 另类亚洲欧美激情| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 中国三级夫妇交换| 亚洲高清免费不卡视频| 亚洲人成网站在线播| av在线app专区| h日本视频在线播放| 久久精品国产自在天天线| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜 | 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 日韩一区二区三区影片| 成人美女网站在线观看视频| 免费观看av网站的网址| 久久久久久伊人网av| 精品久久久久久久末码| 大香蕉97超碰在线| videos熟女内射| 全区人妻精品视频| 亚洲天堂av无毛| 一级二级三级毛片免费看| 久久人人爽人人片av| 免费看不卡的av| 亚洲av欧美aⅴ国产| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 狂野欧美激情性bbbbbb| 中文字幕久久专区| 国产有黄有色有爽视频| 一级毛片 在线播放| 2021少妇久久久久久久久久久| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 最近中文字幕2019免费版| 男女下面进入的视频免费午夜| 欧美性感艳星| 欧美精品亚洲一区二区| 国产91av在线免费观看| 少妇精品久久久久久久| 成人二区视频| 韩国高清视频一区二区三区| 一个人看视频在线观看www免费| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 在线观看av片永久免费下载| 亚洲真实伦在线观看| 一级毛片 在线播放| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 日本欧美国产在线视频| 亚洲精品一区蜜桃| 久久国产精品大桥未久av | 高清在线视频一区二区三区| 日韩精品有码人妻一区| av专区在线播放| 亚洲激情五月婷婷啪啪| av不卡在线播放| 日本av手机在线免费观看| 亚洲综合精品二区| 高清在线视频一区二区三区| 国产熟女欧美一区二区| 国产精品无大码| 日本爱情动作片www.在线观看| 热re99久久精品国产66热6| 熟女av电影| 精品人妻视频免费看| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 国产成人a∨麻豆精品| 一级av片app| 亚洲国产日韩一区二区| 一区二区三区精品91| 国产精品女同一区二区软件| 国产69精品久久久久777片| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 黄色配什么色好看| 欧美bdsm另类| 久久6这里有精品| 久久精品国产亚洲av天美| 欧美区成人在线视频| 这个男人来自地球电影免费观看 | 久久人妻熟女aⅴ| 激情 狠狠 欧美| 99热全是精品| 亚洲久久久国产精品| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 亚洲国产精品一区三区| 美女视频免费永久观看网站| 亚洲性久久影院| 男女免费视频国产| 日韩三级伦理在线观看| 一级毛片我不卡| 国产色爽女视频免费观看| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 亚州av有码| 国产片特级美女逼逼视频| 国产精品国产av在线观看| 亚洲欧美精品专区久久| 国产伦精品一区二区三区视频9| 我的女老师完整版在线观看| 男人和女人高潮做爰伦理| 人人妻人人看人人澡| 有码 亚洲区| 亚洲不卡免费看| 国产精品偷伦视频观看了| 国产老妇伦熟女老妇高清| 国产在线免费精品| 亚洲国产精品一区三区| 青春草视频在线免费观看| 久久99热这里只有精品18| 亚洲成人一二三区av| 男女边摸边吃奶| 老司机影院成人| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 亚洲中文av在线| 十分钟在线观看高清视频www | 女性生殖器流出的白浆| 日韩伦理黄色片| 国产在视频线精品| 精品久久久噜噜| 午夜福利网站1000一区二区三区| 国产男女内射视频| 性色av一级| 人体艺术视频欧美日本| 少妇的逼好多水| 少妇人妻精品综合一区二区| 岛国毛片在线播放| www.色视频.com| 国产黄色视频一区二区在线观看| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 欧美bdsm另类| 精品久久久精品久久久| 国产av一区二区精品久久 | 搡女人真爽免费视频火全软件| 性色avwww在线观看| 国产精品不卡视频一区二区| 少妇人妻 视频| 黄色视频在线播放观看不卡| 国产一区二区三区综合在线观看 | 精品一区二区三卡| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 乱码一卡2卡4卡精品| 久久久午夜欧美精品| 日日摸夜夜添夜夜爱| 国产色婷婷99| av播播在线观看一区| 亚洲国产最新在线播放| 国产午夜精品一二区理论片| 精品国产乱码久久久久久小说| 亚洲av免费高清在线观看| 熟女av电影| 九九在线视频观看精品| 欧美国产精品一级二级三级 | av国产免费在线观看| 亚洲国产最新在线播放| 网址你懂的国产日韩在线| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 中文字幕亚洲精品专区| 国产免费福利视频在线观看| 午夜免费鲁丝| 青春草视频在线免费观看| 黄片wwwwww| 黄色视频在线播放观看不卡| 美女中出高潮动态图| 欧美日韩视频精品一区| 美女内射精品一级片tv| 一级毛片aaaaaa免费看小| 最新中文字幕久久久久| 一级av片app| 午夜福利高清视频| 欧美zozozo另类| 亚洲丝袜综合中文字幕| 最新中文字幕久久久久| 简卡轻食公司| 最近2019中文字幕mv第一页| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 久久久久久久久大av| 99热6这里只有精品| 黄色日韩在线| 久久久精品94久久精品| 伊人久久国产一区二区| 日日啪夜夜撸| 婷婷色综合www| 99re6热这里在线精品视频| 啦啦啦在线观看免费高清www| 国产v大片淫在线免费观看| 身体一侧抽搐| 噜噜噜噜噜久久久久久91| av国产精品久久久久影院| 国产欧美日韩精品一区二区| 草草在线视频免费看| 人妻系列 视频| 欧美变态另类bdsm刘玥| 亚洲国产av新网站| 少妇熟女欧美另类| 欧美日韩综合久久久久久| 免费大片18禁| 精品久久久噜噜| 美女主播在线视频| 丰满乱子伦码专区| 一个人免费看片子| 日韩中字成人| 三级国产精品片| 两个人的视频大全免费| 久久精品久久精品一区二区三区| 久热这里只有精品99| 亚洲精品乱久久久久久| 99热这里只有精品一区| 夫妻性生交免费视频一级片| 国产视频首页在线观看| 国产大屁股一区二区在线视频| 日本wwww免费看| 亚洲精品日本国产第一区| 看十八女毛片水多多多| 成人特级av手机在线观看| 日日啪夜夜爽| 精华霜和精华液先用哪个| 在现免费观看毛片| 夜夜爽夜夜爽视频| 视频区图区小说| 日本黄色片子视频| 1000部很黄的大片| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 特大巨黑吊av在线直播| 亚洲精品亚洲一区二区| 国产成人a∨麻豆精品| 18+在线观看网站| 日本vs欧美在线观看视频 | 国产av一区二区精品久久 | 五月天丁香电影| 亚洲第一区二区三区不卡| 国产精品久久久久成人av| 两个人的视频大全免费| 国产黄色视频一区二区在线观看| 精品人妻偷拍中文字幕| 欧美精品亚洲一区二区| 亚洲精品视频女| 韩国高清视频一区二区三区| 免费人妻精品一区二区三区视频| 欧美丝袜亚洲另类| 国产精品无大码| 特大巨黑吊av在线直播| 国内揄拍国产精品人妻在线| 熟妇人妻不卡中文字幕| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 国国产精品蜜臀av免费| 亚洲国产精品999| 91在线精品国自产拍蜜月| 五月开心婷婷网| 婷婷色综合www| 91久久精品电影网| 三级国产精品片| 在线观看一区二区三区| 老师上课跳d突然被开到最大视频| xxx大片免费视频| 国产精品国产av在线观看| 久久久久久久精品精品| 女性生殖器流出的白浆| 亚洲综合精品二区| 国产免费福利视频在线观看| 精品人妻熟女av久视频| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 欧美成人精品欧美一级黄| 久久99热这里只有精品18| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 在线观看三级黄色| 午夜免费男女啪啪视频观看| 久久精品久久精品一区二区三区| 99精国产麻豆久久婷婷| 成年人午夜在线观看视频| av在线观看视频网站免费| 成年av动漫网址| 国产一区亚洲一区在线观看| 国产午夜精品一二区理论片| 天美传媒精品一区二区| 成人亚洲精品一区在线观看 | 高清在线视频一区二区三区| 啦啦啦在线观看免费高清www| 国产成人午夜福利电影在线观看| 亚洲,一卡二卡三卡| 成年美女黄网站色视频大全免费 | 亚洲欧洲国产日韩|