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    硫空位改性HfS2單層吸附有毒氣體分子的研究*

    2023-11-09 05:42:24陳國祥龍圓圓杜瑞蕓劉迎港
    功能材料 2023年10期
    關鍵詞:電荷轉移本征空位

    陳國祥,龍圓圓,杜瑞蕓,劉迎港

    (西安石油大學 理學院,西安 710065)

    0 引 言

    化石燃料的燃燒產(chǎn)物就是造成全球氣候變暖、溫室效應、大氣污染的罪魁禍首之一[1]。化石燃料的燃燒會產(chǎn)生SO2和H2S,排放在大氣中后會融于空氣中的水,形成酸雨,腐蝕建筑、酸化土壤[2-3]。CH4是天然氣的主要成分,濃度過高時,會使人窒息。煤氣的主要成分是CO,容易和人體的血紅蛋白結合,導致人呼吸困難嚴重時會窒息死亡[4]。因此,如何高效的檢測和去除有毒有害氣體也成了很多研究團隊正在面臨的難題[5-6]。

    研究者們一直在致力于尋找表面活性高、尺寸可控、靈敏度高的氣敏材料[7],石墨烯的誕生開啟了超薄二維氣敏材料的新時代[8]。過渡金屬硫化物由于其具有優(yōu)異的性能,被認為在氣敏傳感領域具有很大的應用前景[9]。二硫化鉿(Hafnium disulfide,HfS2)也是過渡金屬硫化物,屬于間接帶隙半導體,載流子遷移率高于大部分過渡金屬硫化物[10],在氣體傳感方向有著巨大的潛力。研究者開展了對HfS2作為氣敏材料的理論研究,Chen等[11]研究表明本征HfS2對SF6氣體分解產(chǎn)物的吸附都不靈敏。Hou等[12]后續(xù)又研究了Ag摻雜改性HfS2對SF6氣體分解產(chǎn)物的靈敏性和選擇性,改性后增強了材料對氣體SO2F2的選擇性。Qian等[13]對貴金屬金和銀摻雜改性HfS2對CO氣體吸附特性的影響進行了報道,結果表明銀摻雜改性有利于改善CO氣體的吸附特性。

    本項工作通過基于密度泛函理論的第一性原理計算方法進行研究,通過對本征HfS2和S空位改性后HfS2吸附體系的參數(shù)分析,提出S空位改性二維HfS2更適合用于作為氣體傳感材料。根據(jù)對不同氣體分子(CH4、CO、H2S、SO2)在S空位改性后HfS2單層上的吸附特性分析,系統(tǒng)的研究了S空位改性HfS2材料對吸附氣體分子氣敏特性的影響。

    1 模型與計算方法

    1.1 計算方法

    本文的模擬計算都是通過基于密度泛函理論的第一性原理的計算方法在軟件VASP(Vienna ab-inition simulation package,VASP)中來實現(xiàn)計算以及分析的[14]。用投影綴加平面波方法(Projector Augmented-Wave,PAW)來描述電子與離子實之間的相互作用[15],由廣義梯度近似(generalized gradient approximation,GGA)下的PBE泛函(Perdew- Burke-Ernzerhof,PBE)來對材料進行幾何優(yōu)化以及電子結構計算[16]。平面波截止能量設置為500 eV,所有吸附體系中每個原子的能量收斂標準是10-5eV,布里淵區(qū)積分以11×11×1的網(wǎng)格大小設置K點網(wǎng)格進行積分[17]??偟膽B(tài)密度是在放大十倍的密度網(wǎng)格中獲得的且利用0.1 eV的高斯拖尾進行弛豫、靜態(tài)計算。

    通過對吸附能計算得到的結果可以評估氣體在材料表面吸附的穩(wěn)定性以及吸附強度,吸附能Eab的計算公式[18]:

    Eab=Esub+gas-Esub-Egas

    (1)

    式中,Esub+gas表示基底吸附不同氣體分子后的總能量,Esub表示未吸附氣體的基底的總能量,Egas為被吸附的不同自由態(tài)氣體分子的總能量。從吸附能的定義可以得知,當吸附能Eab為負值時,則氣體在基底上的吸附過程是放熱反應,吸附能Eab的絕對值越大說明氣體分子與基底之間的相互作用越強。此外,本文通過Bader電荷分析得出吸附體系中電荷轉移[19]:

    Δρ=ρsub+gas-ρsub-ρgas

    (2)

    其中,ρsub+gas表示基底吸附氣體后的總電荷密度,ρsub表示未吸附氣體的總電荷密度 ,ρgas表示被吸附的氣體的總電荷密度。

    1.2 本征HfS2和S空位改性后HfS2模型構建

    建立一個3×3×1的單層HfS2超晶胞,進行優(yōu)化后的模型如圖1(a)所示,晶格常數(shù)為a=b=0.364 nm。圖1(b)是單層HfS2的能帶結構圖,可以看到HfS2單層為間接帶隙半導體,帶隙1.307 eV。這與文獻中計算得出的結果基本一致[20]。

    圖1 (a) HfS2單層的優(yōu)化結構;(b) HfS2單層的能帶結構;(c) SV-HfS2單層的優(yōu)化結構;(d) SV-HfS2單層的能帶結構圖;費米能級設置為零能量用藍色水平虛線表示Fig.1 (a) The optimized geometry of HfS2 monolayer;(b) band structure of HfS2 monolayer;(c) the optimized geometry of SV-HfS2 monolayer;(d) band structure of SV-HfS2 monolayer.Fermi level is set to zero energy and indicated by the blue horizontal dashed lines

    S空位改性并優(yōu)化,得到SV-HfS2單層。SV-HfS2單層的穩(wěn)定性可以通過計算空位形成能來判斷,計算SV-HfS2單層的形成能Ef的計算公式如下所示[21]:

    Ef=ES,HfS2-EHfS2+μS

    (3)

    其中,ESV-HfS2和EHfS2分別表示SV-HfS2單層的總能量和HfS2單層的總能量,μS表示S原子的化學勢。通過計算得到空位形成能為-0.357 eV。結果顯示,S空位改性HfS2單層是放熱反應。表明SV-HfS2單層是穩(wěn)定的,這與文獻計算結果基本一致[22]。如圖1(c)、1(d)所示的SV-HfS2單層優(yōu)化后的結構圖和能帶圖,SV-HfS2基底發(fā)生微小的結構形變,同時基底材料的性質由原來的間接帶隙半導體性質變?yōu)榱私饘傩再|。說明S空位改性可以使HfS2的電子特性發(fā)生明顯的改變。

    2 結果與討論

    2.1 本征HfS2和S空位改性后HfS2吸附體系對比

    考慮不同的吸附位點進行吸附,初始吸附距離設置為0.2 nm計算得出吸附能,得到最穩(wěn)定的吸附位點。從表1中可以看出,這4種氣體在基底HfS2上的吸附作用都比較弱,吸附能小,電荷轉移小。吸附以后,氣體分子和基底在結構上都沒有發(fā)生明顯的變化。相反,在基底SV-HfS2上氣體分子的吸附能都有很大程度的增加,電荷轉移也增大。較為突出的是SO2分子在SV-HfS2上的吸附能和電荷轉移發(fā)生了數(shù)十倍的增加,改性前吸附能值為0.158 eV,改性后增加到3.245 eV,電荷轉移從0.052e增加至1.149e。表2為氣體分子分別在純基底和S空位改性基底上吸附后的氣體分子鍵長,可以看出相比氣體分子在純基底HfS2上的吸附,氣體分子在基底SV-HfS2上吸附時鍵長拉長更為明顯,其中SO2分子的一個S-O鍵被顯著拉長了0.0374 nm。表1和表2的數(shù)據(jù)表明,本征HfS2與氣體分子之間的相互作用微弱,然而S空位改性非常的有利于改善氣體分子與HfS2單層之間的互相作用。

    表1 CH4、CO、H2S和SO2分別在HfS2和SV-HfS2單層上的吸附能Eab、電荷轉移Q、帶隙Eg其中金屬(M)、半導體(SC)Table 1 Adsorption energy Eab,charge transfer Q and band gap Eg of CH4,CO,H2S and SO2 on HfS2 and SV-HfS2 monolayers,respectively,where metal (M) and semiconductor (SC)

    表2 CH4、CO、H2S和SO2分別在HfS2和SV-HfS2單層上吸附后的鍵長Table 2 The bond length of CH4,CO,H2S and SO2 absorbed on the HfS2 and SV-HfS2 monolayers,respectively

    2.2 S空位改性后HfS2吸附體系分析

    吸附后的最穩(wěn)定構型如圖2(a)-2(d)所示,吸附以后氣體分子與基底之間的距離均減小,氣體分子被吸附至SV-HfS2單層的空位中,同時氣體分子鍵長也被不同程度的拉長。吸附后,能帶圖均發(fā)生了不同程度的變化。其中如圖3(b)CO在SV-HfS2上的吸附,吸附后,自旋向上和自旋向下態(tài)不重疊,說明整個體系從非磁性金屬變?yōu)榱舜判越饘傩再|,磁矩1.25 μB。如圖3(d)所示,SO2吸附以后,吸附體系從金屬性質轉變?yōu)榘雽w性質,帶隙為0.955 eV。通過對圖2和圖3的分析,結合吸附能可以得出CH4在SV-HfS2單層上的吸附是物理吸附,H2S、CO、SO2上的吸附是強化學吸附。

    圖2 SV-HfS2吸附氣體的最穩(wěn)定構型:(a)CH4、(b)CO、(c)H2S、(d)SO2Fig.2 The most stable configuration of gas adsorbed on SV-HfS2:(a) CH4;(b) CO;(c) H2S;(d) SO2

    圖3 SV-HfS2吸附氣體的能帶結構圖:(a)CH4、(b)CO、(c)H2S、(d)SO2Fig.3 The band structures of gas adsorbed on SV-HfS2:(a) CH4;(b) CO;(c) H2S;(d) SO2

    通過分析吸附體系的總態(tài)密度(Total Density of States,TDOS)和分波態(tài)密度(Partial Density of States,PDOS)圖來更進一步的了解氣體分子在SV-HfS2單層上吸附的電子行為。如圖4(a)所示,PDOS中在1.2 eV附近C原子的2p軌道和Hf原子的5d軌道峰重疊發(fā)生微弱的軌道雜化,說明S空位改性提高了基底材料的對CH4氣體分子的吸附能力。CO吸附在SV-HfS2單層上的DOS圖如圖4(b),TDOS整體向右移動,費米能級附近O的2p軌道、Hf的5d軌道以及C的2p軌道出現(xiàn)強烈的軌道雜化,說明它們之間是共價相互作用。圖4(c)中,PDOS中在1.5 eV處出Hf原子的5d軌道與氣體分子中S原子的3p軌道出現(xiàn)峰重疊,表明H2S與SV-HfS2單層之間的作用力強。圖4(d)可以看見SO2吸附后,TDOS整體向右移動,相比吸附其余氣體分子的TDOS移動更大,PDOS在-0.45 eV處氣體分子S原子的3p軌道、O原子的2p軌道與基底的Hf原子5d軌道出現(xiàn)明顯峰重疊。分析表明,與CH4、CO、H2S氣體分子相比SO2吸附后的軌道雜化最為明顯,SO2氣體分子與基底之間的相互作用最強。

    通過圖5吸附體系的電子局域函數(shù)(Electron localization function,ELF)圖來觀察吸附體系的電子局域化的程度,進而了解其吸附的機理。如圖5(a)所示,CH4與基底之間的ELF值小于0.2,說明它們之間的電子是離域的,吸附作用是由靜電力決定的。在圖5(b)中,CO與SV-HfS2之間的ELF大于0.85,電子局域性明顯,說明兩者之間的相互作用強。H2S分子吸附后整體處于SV-HfS2空位處(見圖5(c)),它們之間的電子局域化明顯說明它們之間有強的相互作用存在。如圖 5(d)所示,氣體分子的S原子與基底的S原子之間的ELF值大于0.85電子局域性明顯,說明SO2與SV-HfS2之間有較強的共價相互作用。

    圖5 SV-HfS2吸附氣體的電子局域函數(shù)圖:(a)CH4、(b)CO、(C)H2S、(c)SO2Fig.5 Electron localization function (ELF) of gas adsorbed on SV-HfS2:(a) CH4;(b) CO;(c) H2S;(d) SO2

    為了更進一步的了解氣體分子在SV-HfS2上吸附體系的的電荷再分配情況,將氣體在SV-HfS2上吸附的各個吸附體系的差分電荷密度圖(Charge density difference,CDD)展現(xiàn)出來,繪制在了圖6。如圖6所示,氣體分子作為電子受主,基底SV-HfS2向氣體分子轉移了不同量的電子(分別轉移了0.020e、0.952e、0.015e、1.149e),結合氣體分子吸附后,氣體分子與SV-HfS2基底之間的距離更近。說明,氣體分子與SV-HfS2之間的作用比較的強,特別是SO2氣體吸附后,發(fā)生了明顯的電荷重新分配,電子云整體較大,說明它們之間發(fā)生了大量的電荷轉移,吸附的作用較強。這與前面對吸附體系TDOS和PDOS的分析相互驗證。

    圖6 SV-HfS2吸附氣體的差分電荷密度圖(a)CH4、(b)CO、(C)H2S、(c)SO2,等值面為0.002 e/10-3 nm3;藍色代表電荷積累,紅色代表電荷消散Fig.6 The charge density difference of gas adsorbed on SV-HfS2 monolayer:(a) CH4;(b) CO;(C) H2S;(c) SO2.The isosurface value is 0.002 e/10-3 nm3;charge accumulation and depletion are represented in blue and red,respectively

    3 結 論

    基于第一性原理計算研究了S空位改性后的單層SV-HfS2吸附CH4、CO、H2S、SO2氣體分子的吸附行為和氣敏性能。研究結果表明:

    (1)本征HfS2單層與氣體之間的相互作用非常的弱,本征HfS2不適合作為氣體傳感材料。

    (2)SV-HfS2吸附氣體分子的吸附體系分析結果表明,CH4在SV-HfS2上的吸附是物理吸附,CO、H2S、SO2氣體都屬于化學吸附。S空位改性后的HfS2單層與氣體之間的相互作用增強。S空位改性提高了材料HfS2對CH4、CO、H2S、SO2的敏感性。

    (3)SO2在SV-HfS2上的吸附屬于強化學吸附,帶隙變化明顯,吸附能和電荷轉移都較大,兩者的共價相互作用非常的強,說明SV-HfS2對氣體SO2高度敏感。S空位改性后的HfS2單層可能是一種非常有發(fā)展?jié)摿梢詰糜诟咝z測有毒氣體SO2的氣敏材料。

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