我國(guó)人為源大氣污染物排放清單研究進(jìn)展

黃浩瑜, 高艷珊, *, 王 強(qiáng)

(1. 北京林業(yè)大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院 水體污染源控制技術(shù)北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 北京 100083; 2. 北京林業(yè)大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院 污染水體源控制與生態(tài)修復(fù)技術(shù)北京市 高等學(xué)校工程研究中心, 北京 100083)

0 引 言

21世紀(jì)以來(lái),隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展以及城市化進(jìn)程的加快,珠江三角洲、長(zhǎng)江三角洲、京津冀地區(qū)等區(qū)域大氣污染日益嚴(yán)重[1],成為中國(guó)城市面臨的主要環(huán)境問(wèn)題。惡劣的大氣環(huán)境還會(huì)危害人類(lèi)身心健康[2-3]。近年來(lái),各地深入推進(jìn)大氣污染治理,大氣環(huán)境質(zhì)量得到了明顯改善。然而,“十四五”規(guī)劃進(jìn)一步提出了到2025年,全國(guó)地級(jí)及以上城市空氣質(zhì)量?jī)?yōu)良天數(shù)比率要提高到87.5%。由于大氣污染的多樣性和復(fù)雜性,大氣污染防控工作面臨很大挑戰(zhàn)。大氣污染物排放清單不僅能夠提供大氣污染物排放源的基本信息,助力大氣污染防治決策的制定,還能為空氣質(zhì)量模式模擬提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)[4-5],但是排放清單的準(zhǔn)確性也會(huì)極大程度上影響大氣污染決策的有效性及模型建模的準(zhǔn)確性。因此一份準(zhǔn)確的大氣污染物排放清單在大氣污染防控工作中至關(guān)重要。

自1970年美國(guó)頒布《空氣清潔法案》以來(lái),先后建立了污染源分類(lèi)編碼[6]、污染源排放因子庫(kù)[7]、空氣質(zhì)量模擬平臺(tái)[8]等一系列標(biāo)準(zhǔn)化體系。同期,歐洲環(huán)境署也頒布了一系列排放清單編制技術(shù)手冊(cè)、排放因子數(shù)據(jù)庫(kù)[9],以期管控歐洲各國(guó)間的大氣污染物傳輸[10-11]。我國(guó)有關(guān)大氣污染物排放清單的研究開(kāi)展較晚,從20世紀(jì)90年代開(kāi)始,相關(guān)學(xué)者從排放清單編制方法學(xué)、排放清單校驗(yàn)評(píng)估等方面開(kāi)展了一系列的研究,在我國(guó)建立了不同尺度的排放清單編制體系。本文主要從排放清單編制方法學(xué)、區(qū)域和城市尺度排放清單編制以及排放清單校驗(yàn)評(píng)估三個(gè)方面系統(tǒng)論述了我國(guó)大氣污染物排放清單的研究進(jìn)展,并針對(duì)我國(guó)排放清單編制存在的問(wèn)題提出建議與展望。

1 清單方法學(xué)研究進(jìn)展

1.1 排放清單編制方法

大氣污染物排放清單編制方法按照數(shù)據(jù)來(lái)源可以分為“自上而下”與“自下而上”法[12]?！白陨隙隆狈ㄊ峭ㄟ^(guò)有關(guān)部門(mén)發(fā)布的統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)進(jìn)行清單編制;“自下而上”法則是根據(jù)實(shí)地測(cè)試、調(diào)研等方式獲取本地化的排放因子與更加精細(xì)的污染源活動(dòng)水平數(shù)據(jù)來(lái)估算大氣污染物排放量。

早期編制的大氣污染物排放清單,大都使用“自上而下”法,基于統(tǒng)計(jì)年鑒和國(guó)外的排放因子編制我國(guó)尺度的排放清單。如王文興等[13]使用歐洲排放因子結(jié)合我國(guó)燃料消費(fèi)量、燃料含硫率和化肥施用量等數(shù)據(jù),對(duì)我國(guó)SO2、NOx以及NH3排放量進(jìn)行了估算。孫慶瑞等[14]使用統(tǒng)計(jì)年鑒等資料計(jì)算了我國(guó)1950—1953年以來(lái)的氨排放量,并進(jìn)行實(shí)地采樣,測(cè)算出我國(guó)氨的時(shí)空分布特征。采用這種方法編制的大氣污染物排放清單雖然能夠在一定程度上反映我國(guó)大氣污染物排放的特點(diǎn),但由于不同地區(qū)的排放因子差異巨大,所以得到的排放清單并不完全符合實(shí)際排放情況。

隨著對(duì)排放清單研究的不斷深入,國(guó)內(nèi)排放清單的編制方法由最初基于國(guó)家統(tǒng)計(jì)年鑒等數(shù)據(jù)的“自上而下”法轉(zhuǎn)變?yōu)楦泳珳?zhǔn)的“自下而上”法。近二十年來(lái),研究者對(duì)工業(yè)源、移動(dòng)源等源類(lèi)進(jìn)行了大量的調(diào)研與測(cè)試[15-19],構(gòu)建了本地化的排放因子數(shù)據(jù)庫(kù),提高了排放清單的準(zhǔn)確性。為了規(guī)范排放清單的編制方法,生態(tài)環(huán)境部于2014年先后頒布了包括《大氣細(xì)顆粒物一次源排放清單編制技術(shù)指南(試行)》在內(nèi)的共8個(gè)技術(shù)指南[20-27],技術(shù)指南中提供了較為詳細(xì)的源分類(lèi)方法、排放因子以及末端處理技術(shù)的處理效率,并于2015年在北京、上海、廣州等14個(gè)城市開(kāi)展大氣污染物排放清單編制試點(diǎn)工作。此外,也在排放清單的編制方法上進(jìn)行了革新,使用逐步線(xiàn)性回歸、蒙特卡洛模擬[28]、庫(kù)茨涅茲曲線(xiàn)[29]等數(shù)學(xué)方法建立了一系列的模型,降低了編制排放清單的數(shù)據(jù)要求與工作量。Cheng等[30]以邯鄲市為研究區(qū)域構(gòu)建了一種逐步回歸模型,用該模型估算唐山市PM10排放量,并與唐山市縣級(jí)排放清單進(jìn)行對(duì)比與誤差分析(圖1),結(jié)果表明使用回歸模型計(jì)算的各個(gè)區(qū)縣污染物排放誤差均控制在100%之內(nèi),取得了較好的效果;并在后續(xù)的研究中建立了線(xiàn)性?xún)?yōu)化模型,進(jìn)一步提高逐步回歸模型的準(zhǔn)確性[31];在此基礎(chǔ)上,Zhou等[32]討論了SO2、NOx、CO以及VOCs的回歸模型,在邯鄲市范圍內(nèi)進(jìn)行全面的污染源信息調(diào)查進(jìn)行排放清單計(jì)算,之后使用統(tǒng)計(jì)分析方法篩選出可以代表該污染源的變量,將工業(yè)源與非工業(yè)源分別進(jìn)行建模,得到不同污染物的線(xiàn)性回歸模型。但這種模型只能應(yīng)用于能源、產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)類(lèi)似的區(qū)域范圍,所以并未得到廣泛應(yīng)用。

圖1 回歸模型計(jì)算排放量與唐山市縣級(jí)排放清單對(duì)比結(jié)果[30]Fig. 1 The comparison between the emission calculated by regression model and the Tangshan county-level emission inventory[30]

目前,我國(guó)排放清單編制方法仍舊以“自下而上”法為主,通過(guò)實(shí)地調(diào)查研究得到的排放因子與活動(dòng)水平數(shù)據(jù)越來(lái)越精確,但仍舊未建立國(guó)家層面的排放因子數(shù)據(jù)庫(kù),諸多排放因子需要更新,排放清單編制方法也需要進(jìn)一步完善。

1.2 時(shí)空分配

隨著第三代空氣質(zhì)量模型在我國(guó)的推廣與應(yīng)用,大氣污染物排放清單作為模型重要的輸入數(shù)據(jù),污染物的時(shí)空分布特征也受到了廣泛關(guān)注[33-34]。污染物的時(shí)空分配就是將一定時(shí)間(一般為一年)內(nèi)的污染物排放量根據(jù)表征數(shù)據(jù)進(jìn)行時(shí)間(月、日、小時(shí))和空間(一般為一定分辨率的網(wǎng)格)的分配。使用污染源的地理位置進(jìn)行污染物排放量空間分配是最準(zhǔn)確的方式[35],但對(duì)于民用源、農(nóng)業(yè)源等面源來(lái)說(shuō),獲取準(zhǔn)確的地理位置信息是十分困難的,所以對(duì)于道路移動(dòng)源、面源等位置信息難以獲取的排放源通常使用人口、GDP等柵格數(shù)據(jù)進(jìn)行分配[36]。早期由于缺乏準(zhǔn)確的工業(yè)源地理信息,空間分配一般使用柵格數(shù)據(jù)進(jìn)行分配,如鄭君瑜等[37]使用珠江三角洲2006年的人口分布柵格數(shù)據(jù)作為空間分配權(quán)重因子,構(gòu)建了珠江三角洲四種常規(guī)污染物網(wǎng)格化排放清單,為后續(xù)構(gòu)建空氣質(zhì)量模擬平臺(tái)打下基礎(chǔ)。但僅使用柵格數(shù)據(jù)對(duì)污染物進(jìn)行粗略的網(wǎng)格分配不能準(zhǔn)確的反映污染物的空間分布情況,需要對(duì)研究區(qū)域開(kāi)展實(shí)地調(diào)研,收集準(zhǔn)確的工業(yè)源地理信息,將其與柵格數(shù)據(jù)結(jié)合進(jìn)行更加精準(zhǔn)的污染物空間分配研究。Huang等[38]使用經(jīng)緯度坐標(biāo)對(duì)電廠(chǎng)等固定燃燒源進(jìn)行空間分配,對(duì)于其他工業(yè)源則使用GDP柵格數(shù)據(jù)進(jìn)行分配,構(gòu)建中國(guó)長(zhǎng)江三角洲地區(qū)人為源大氣污染物網(wǎng)格化排放清單;Zheng等[39]收集了中國(guó)近100 000個(gè)工業(yè)設(shè)施的基礎(chǔ)信息,并將其與中國(guó)多尺度排放清單模型(MEIC)結(jié)合,估算了中國(guó)2013年30″×30″(～1 km)的網(wǎng)格化排放清單,分配過(guò)程中將電廠(chǎng)、工業(yè)燃燒、工藝過(guò)程均視為點(diǎn)源,結(jié)合面源表征數(shù)據(jù)將污染物排放量分配至1 km×1 km的網(wǎng)格中,圖2對(duì)比了MEIC與高分辨率MEIC(MEIC-HR)中點(diǎn)源、道路移動(dòng)源與面源的占比,通過(guò)此方法極大程度上提高了MEIC清單的精度,降低了對(duì)于人口密集地區(qū)模型建模的偏差,改善了空氣質(zhì)量模型的模擬效果。

圖2 MEIC與MEIC-HR中不同排放源類(lèi)占比[39]Fig. 2 Proportion of different emission sources in MEIC and MEIC-HR[39]

對(duì)于時(shí)間分配來(lái)說(shuō),需要使用與污染源時(shí)間排放特征相關(guān)性較高的表征數(shù)據(jù)來(lái)計(jì)算分配系數(shù),對(duì)數(shù)據(jù)的要求較高,如電廠(chǎng)需要使用每月發(fā)電量來(lái)進(jìn)行月份分配,工業(yè)源則需要使用每月產(chǎn)值來(lái)進(jìn)行分配等[40],精確到周與小時(shí)的時(shí)間分配則需要更加精細(xì)的表征數(shù)據(jù)。李莉莉等[41]使用氣象因子作為污染物的時(shí)間表征數(shù)據(jù),根據(jù)哈爾濱市13個(gè)氣象站的觀(guān)測(cè)數(shù)據(jù)確定了揚(yáng)塵源污染物排放的時(shí)間分配系數(shù);Zhu等[42]使用取暖相關(guān)參數(shù)構(gòu)建了能源消耗回歸模型,綜合考慮社會(huì)經(jīng)濟(jì)情況,計(jì)算出民用取暖部門(mén)的時(shí)間分配因子;Zheng等[43]對(duì)珠江三角洲地區(qū)的污染源進(jìn)行了詳細(xì)的調(diào)查,將部分排放源的污染物排放量分配至月、周以及小時(shí),構(gòu)建了高分辨率精細(xì)化的大氣污染物排放清單,對(duì)當(dāng)?shù)匚廴痉揽毓ぷ魈峁┛煽康臄?shù)據(jù)支撐。

2 我國(guó)排放清單研究進(jìn)展

2.1 區(qū)域尺度

區(qū)域尺度排放清單的編制有利于明確地區(qū)間污染物傳輸對(duì)當(dāng)?shù)卮髿猸h(huán)境的影響。隨著我國(guó)國(guó)際影響力的不斷增強(qiáng),逐漸參與到部分國(guó)際排放清單的編制工作中。Zhang等[44]基于美國(guó)國(guó)家航天局的INTEX-B計(jì)劃編制了2006年亞洲區(qū)域的排放清單,使用動(dòng)態(tài)更新的方法,結(jié)合國(guó)家統(tǒng)計(jì)年鑒,重點(diǎn)計(jì)算了中國(guó)的大氣污染物排放量。清華大學(xué)在MEIC清單基礎(chǔ)上與美國(guó)、韓國(guó)、日本等多國(guó)學(xué)者共同建立了亞洲排放清單數(shù)據(jù)庫(kù)MIX-Asia,包括九種常規(guī)大氣污染物與部分溫室氣體,能夠?qū)С龆喾N化學(xué)機(jī)制,對(duì)區(qū)域大氣污染物模擬等工作具有重要意義。由于國(guó)家層面以上的排放清單編制需要收集多國(guó)數(shù)據(jù),難度較大,因此近幾年的研究主要集中于國(guó)家、城市尺度排放清單的編制。

在雙碳的大背景下,也有部分研究將大氣污染物排放清單與碳排放清單進(jìn)行對(duì)比,明確溫室氣體與大氣污染物之間的關(guān)系,為我國(guó)減污降碳協(xié)同增效提供新思路。Zhang等[66]評(píng)估了我國(guó)鋼鐵行業(yè)使用節(jié)能措施所帶來(lái)的大氣污染物、溫室氣體協(xié)同減排的收益,構(gòu)建了節(jié)能供應(yīng)曲線(xiàn)(ECSC),并將其輸入污染物與溫室氣體的協(xié)同減排模型中,研究表明中國(guó)鋼鐵行業(yè)到2030年節(jié)能減排潛力約為5.7 EJ,節(jié)能增效措施可以極大的降低大氣污染控制成本。

然而,較大尺度的排放清單編制過(guò)程中容易忽略一些較小的污染物排放源,并且各個(gè)城市之間的能源與產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)不盡相同,導(dǎo)致較大尺度的排放清單并不適用于解決單一城市的大氣污染問(wèn)題。

2.2 城市尺度

近幾年,我國(guó)排放清單研究重點(diǎn)從國(guó)家、區(qū)域尺度逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)楦泳?xì)的城市尺度,源類(lèi)劃分也更加全面,逐漸涉及到特定源類(lèi)、單一污染物以及污染物分組分的城市排放清單。Gong等[67]、張雅瑞等[68]分別建立了鄭州市、渭南市的道路移動(dòng)源排放清單,并根據(jù)道路類(lèi)型、車(chē)流量等數(shù)據(jù)對(duì)污染物排放量進(jìn)行時(shí)空分配,對(duì)于缺少車(chē)流量數(shù)據(jù)的道路使用基于調(diào)查的車(chē)型比例進(jìn)行分配[69];邵蕊等[70]使用排放因子法建立了青島市人為源NH3排放清單,并使用表征數(shù)據(jù)對(duì)污染物排放量進(jìn)行空間分配,計(jì)算得出青島市北部的NH3排放強(qiáng)度最高;龐可等[71]對(duì)工業(yè)企業(yè)進(jìn)行實(shí)地調(diào)研,使用發(fā)放調(diào)查表的方式獲取企業(yè)活動(dòng)水平數(shù)據(jù),利用排放因子法建立了天水市人為源VOCs排放清單,明確道路移動(dòng)源為天水市VOCs的主要排放源,為大氣環(huán)境治理提供數(shù)據(jù)支撐;Yuan等[72]對(duì)噴漆和印刷過(guò)程中揮發(fā)性有機(jī)化合物排放的成分進(jìn)行了采樣和測(cè)量,構(gòu)建了北京市溶劑使用源VOCs組分清單,發(fā)現(xiàn)在生產(chǎn)過(guò)程中利用水性涂料代替溶劑型涂料會(huì)大大降低OFP的排放。

城市尺度的排放清單可以通過(guò)實(shí)地調(diào)查獲取詳細(xì)的活動(dòng)水平數(shù)據(jù),能夠在一定程度上提升排放清單準(zhǔn)確性,但目前城市尺度的排放清單研究主要集中在我國(guó)東部污染較為嚴(yán)重的城市,對(duì)西部及其他城市的研究較少。

除區(qū)域尺度和城市尺度外,目前排放清單的研究還涉及機(jī)場(chǎng)大氣污染物[73]、火電廠(chǎng)大氣污染物[64]以及船舶大氣污染物[74]等分部門(mén)、分行業(yè)編制的排放清單。

3 排放清單評(píng)估方法

3.1 不確定性分析

不確定性分析是評(píng)估排放清單的重要方法,主要包括:定性分析和定量分析。排放清單的不確定性來(lái)源包括數(shù)據(jù)來(lái)源誤差、計(jì)算方法誤差、合并誤差、清單核算誤差以及編制人為錯(cuò)誤等,活動(dòng)水平與排放因子作為計(jì)算排放清單的基礎(chǔ)數(shù)據(jù),其不確定性會(huì)極大程度影響排放清單的質(zhì)量[75]。準(zhǔn)確的數(shù)據(jù)對(duì)提升排放清單準(zhǔn)確性至關(guān)重要,相關(guān)研究發(fā)現(xiàn)我國(guó)不同官方統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)之間也存在較大差異[76-77],使排放清單不確定性進(jìn)一步增加。

隨著對(duì)清單研究的不斷深入,帶有較強(qiáng)主觀(guān)性的定性分析方法并不能對(duì)清單做出較為合理的評(píng)價(jià)。部分學(xué)者開(kāi)始將研究重點(diǎn)放在定量不確定性分析上,通過(guò)專(zhuān)家判斷或統(tǒng)計(jì)學(xué)方法,對(duì)排放因子、活動(dòng)水平以及其他參數(shù)進(jìn)行量化,再通過(guò)數(shù)值模擬等方法將其不確定性傳遞至排放清單中。早期的定量分析大都基于專(zhuān)家判斷法,當(dāng)某一排放源缺乏經(jīng)驗(yàn)數(shù)據(jù)時(shí),即可通過(guò)專(zhuān)家判斷的方式,確定其不確定度。

專(zhuān)家判斷仍舊帶有一定的主觀(guān)性,Zheng等[78]提出可以使用自展模擬法對(duì)排放因子進(jìn)行量化,此方法在排放因子數(shù)據(jù)充足的條件下可以給出其概率分布模型,被廣泛應(yīng)用于排放因子不確定性的量化之中。鐘流舉等[79]明確提出了不確定性分析的具體流程(圖4),并以電廠(chǎng)NOx排放清單作為案例,定量分析了排放量的不確定性,為我國(guó)排放清單定量不確定性分析打下基礎(chǔ)。此外,Zhao等[80]利用自展模擬和蒙特卡羅模擬法構(gòu)建了包括詳細(xì)燃燒技術(shù)和燃料品質(zhì)分類(lèi)的中國(guó)燃煤電廠(chǎng)排放因子數(shù)據(jù)集?；顒?dòng)水平數(shù)據(jù)受制于其自身的獨(dú)特性,一般無(wú)法根據(jù)自展模擬等統(tǒng)計(jì)學(xué)方法對(duì)其進(jìn)行量化,一般默認(rèn)概率分布模型為對(duì)數(shù)正態(tài)分布,并采用專(zhuān)家判斷的方式給出其概率分布模型參數(shù)[81]。

圖4 定量不確定性分析流程[79]Fig. 4 Quantitative uncertainty analysis process[79]

不確定性傳遞的方法包括:誤差分析法、拉丁超立方抽樣以及蒙特卡洛模擬等。誤差分析法基于泰勒展開(kāi)式,只能以相互獨(dú)立并且呈正態(tài)分布特征的樣本進(jìn)行不確定性的模擬傳遞,適用范圍較窄,在定量不確定性分析中并不常用。拉丁超立方抽樣[82]和蒙特卡洛模擬[83]適用于具有任何分布特征的不確定性傳遞,是排放清單定量不確定性傳遞最靈活、最準(zhǔn)確的方法。Chen等[84]通過(guò)排放因子法建立了中國(guó)燃煤電廠(chǎng)排放清單,并使用蒙特卡洛模擬分析了排放清單的不確定性,在此基礎(chǔ)上進(jìn)一步分析了不確定性的敏感來(lái)源,確定了山東等燃煤大省對(duì)排放清單不確定性貢獻(xiàn)較大。He等[85]建立了2003—2007年珠江三角洲地區(qū)生物質(zhì)燃燒源排放清單,并使用蒙特卡洛模擬量化了排放清單的不確定性,明確了主要不確定性來(lái)源。

目前國(guó)外已經(jīng)建立起了相對(duì)完善的排放清單不確定分析體系,國(guó)內(nèi)早期排放清單中幾乎沒(méi)有不確定性分析的相關(guān)內(nèi)容,近幾年才開(kāi)始逐漸重視。魏巍等[86]使用蒙特卡洛模擬評(píng)估了中國(guó)人為源VOCs排放清單的不確定性,識(shí)別出對(duì)不確定度影響最大的20個(gè)輸入信息,分別為生物質(zhì)燃燒、機(jī)動(dòng)車(chē)等部門(mén)的活動(dòng)水平與排放因子。李楠[87]編制了廣東省大氣污染物排放清單,并建立了分行業(yè)的排放因子數(shù)據(jù)庫(kù),對(duì)源清單進(jìn)行定量不確定性分析等研究,發(fā)現(xiàn)排放因子是排放清單最重要的不確定性來(lái)源,活動(dòng)水平其次。巫玉杞[88]從數(shù)據(jù)質(zhì)量、空間分布等多方面對(duì)2017年廣東排放清單進(jìn)行評(píng)估,依據(jù)前期研究[86, 89]總結(jié)出了活動(dòng)水平數(shù)據(jù)不確定性判斷表格(表1),根據(jù)不確定性分析評(píng)估結(jié)果,可以識(shí)別重點(diǎn)不確定性貢獻(xiàn)源,從而指導(dǎo)排放清單的進(jìn)一步優(yōu)化工作。王君馳等[90]使用實(shí)測(cè)因子法與比值法兩種方法編制了廣東省移動(dòng)源排放清單,并使用蒙特卡洛模擬對(duì)兩種方法進(jìn)行定量不確定性分析,結(jié)果表明使用實(shí)測(cè)因子法計(jì)算的排放清單不確定度明顯低于比值法。

表1 數(shù)據(jù)不確定性水平評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)[87-88]Table 1 Evaluation criteria for data uncertainty level[87-88]

由于我國(guó)排放清單研究起步較晚,并未建立完善的本地化排放因子庫(kù),導(dǎo)致不確定性分析只能通過(guò)查閱文獻(xiàn)等方式參考國(guó)外相關(guān)研究進(jìn)行,無(wú)疑增加了工作難度。據(jù)有關(guān)統(tǒng)計(jì),我國(guó)近年來(lái)發(fā)布的600余篇大氣污染物排放清單文獻(xiàn)中,60%討論了清單不確定性,其中僅有40%進(jìn)行了定量不確定性分析[91]。

3.2 模型校驗(yàn)

模型校驗(yàn)主要包括兩種方法,一是使用正交矩陣因子分解模型(PMF)以及化學(xué)質(zhì)量平衡模型(CMB)對(duì)觀(guān)測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行解析,由于CMB模型需要使用污染物成分譜,對(duì)數(shù)據(jù)要求偏高,所以目前大都使用PMF模型開(kāi)展研究。PMF使用的觀(guān)測(cè)數(shù)據(jù)不受到排放因子、活動(dòng)水平的影響,主要包括污染物的濃度與污染物的組分濃度,將模型輸出的結(jié)果與排放清單中源貢獻(xiàn)率進(jìn)行對(duì)比,評(píng)估清單質(zhì)量,一般常用于VOCs與PM2.5排放清單校驗(yàn)研究中。如采用“示蹤物比值-PMF”聯(lián)用方法對(duì)煤炭資源城市人為源VOCs排放清單進(jìn)行驗(yàn)證,結(jié)果表明清單基本準(zhǔn)確,但仍有一部分污染物排放量存在較大差異,需要重點(diǎn)研究以提升清單質(zhì)量[92]。Li等[93]根據(jù)衛(wèi)星觀(guān)測(cè)數(shù)據(jù)與PMF模型評(píng)估了京津冀地區(qū)的人為源VOCs排放清單,結(jié)果表明排放清單中大大低估了民用燃煤的排放,需要使用更精確的估算方法。LIU等[94]使用足跡模型、PMF等多種模型分析了北京2016年冬季PM2.5排放源類(lèi)型與來(lái)源,對(duì)先前研究中的排放清單進(jìn)行評(píng)估優(yōu)化,構(gòu)建了新的高時(shí)間分辨率的北京市冬季PM2.5排放清單。

另一種模型校驗(yàn)的方法則是基于第三代空氣質(zhì)量模型對(duì)高精度的排放清單進(jìn)行模擬,將模擬結(jié)果與觀(guān)測(cè)值進(jìn)行對(duì)比,以此來(lái)驗(yàn)證清單的準(zhǔn)確性。目前較為常用的空氣質(zhì)量模型有:嵌套網(wǎng)格空氣質(zhì)量模式預(yù)報(bào)系統(tǒng)(NAQPMS)、擴(kuò)展綜合空氣質(zhì)量模型(CAMx)以及多尺度空氣質(zhì)量模型(CMAQ),其中CMAQ是最新一代空氣質(zhì)量模型的代表模型[95]。CMAQ模型的適用范圍十分廣泛,包括但不限于模擬大氣污染物濃度、評(píng)估源清單、研究大氣污染物的產(chǎn)生機(jī)理等。夏澤群等[96]使用CMAQ模型模擬驗(yàn)證了不同源成分譜對(duì)模式模擬的影響,選取美國(guó)SPECIATE數(shù)據(jù)庫(kù)中的PM2.5成分譜與國(guó)內(nèi)不同研究者構(gòu)建的不同區(qū)域本地化PM2.5成分譜進(jìn)行模擬對(duì)比,結(jié)果表明對(duì)模擬效果影響較大的分別為燃煤電廠(chǎng)、水泥制造、道路移動(dòng)源等源類(lèi)的本地化成分譜,明確了提升模擬準(zhǔn)確度的首要任務(wù)就是建立符合實(shí)際情況的排放源成分譜。劉揚(yáng)、祝祿祺[97-98]分別使用WRF-Chem、WRF-CMAQ模式對(duì)天水市人為源排放清單進(jìn)行模擬驗(yàn)證,為當(dāng)?shù)卮髿馕廴疚镏卫硖峁?shù)據(jù)支撐。

由于CMAQ等大氣模型由外國(guó)學(xué)者開(kāi)發(fā),在某些方面不能直接應(yīng)用于國(guó)內(nèi)的大氣模擬,所以需要對(duì)其進(jìn)行本地化工作。如CMAQ輸入排放源文件處理程序稀疏矩陣排放清單處理系統(tǒng)(SMOKE),需要將時(shí)空分布要素與源成分譜本地化才能對(duì)我國(guó)排放清單進(jìn)行處理,這就導(dǎo)致需要花費(fèi)大量人力與時(shí)間進(jìn)行模型的本地化工作。

3.3 衛(wèi)星反演

衛(wèi)星反演法就是使用高精度的衛(wèi)星觀(guān)測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)污染物排放進(jìn)行估算,再將得到的污染物排放量與排放清單進(jìn)行對(duì)比從而評(píng)估排放清單的準(zhǔn)確性。衛(wèi)星反演得到的污染物排放量不同于普通的“自上而下”或“自下而上”法編制的排放清單,其優(yōu)勢(shì)在于具有與衛(wèi)星觀(guān)測(cè)數(shù)據(jù)相同的空間分辨率,并與污染物實(shí)際的空間分布具有一致性。相比于傳統(tǒng)方法編制的排放清單而言,衛(wèi)星反演得到的污染物排放量更容易進(jìn)行更新,不需要通過(guò)收集活動(dòng)水平數(shù)據(jù)、測(cè)算排放因子等方式進(jìn)行估算。但是衛(wèi)星反演涉及到逆建模過(guò)程,通過(guò)化學(xué)傳輸模型對(duì)排放清單進(jìn)行處理,計(jì)算得到各個(gè)污染物的濃度場(chǎng),將濃度場(chǎng)信息與衛(wèi)星觀(guān)測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比,得到的濃度差異用于指導(dǎo)排放清單的調(diào)整和改進(jìn)。

隨著衛(wèi)星技術(shù)的成熟,衛(wèi)星反演法也被應(yīng)用于排放清單的校驗(yàn)中。近些年針對(duì)SO2、NOx、NH3、PM2.5、PM10等污染物開(kāi)展了一系列衛(wèi)星反演研究,并對(duì)衛(wèi)星反演方法進(jìn)行改進(jìn),得到了相對(duì)準(zhǔn)確的衛(wèi)星反演產(chǎn)品。如使用衛(wèi)星觀(guān)測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)中國(guó)燃煤電廠(chǎng)排放的SO2、NOx信號(hào)進(jìn)行識(shí)別,對(duì)比兩種污染物的濃度變化,并依據(jù)濃度變化識(shí)別出新建大型排放設(shè)施的地理位置[99]。此外,通過(guò)OMI衛(wèi)星數(shù)據(jù)可以構(gòu)建用于輸入CMAQ模型的排放反演系統(tǒng),顯著提高華北地區(qū)夏季和冬季NO2的模擬水平,表明衛(wèi)星觀(guān)測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)反演污染物排放量以及空氣質(zhì)量模擬具有一定的科學(xué)性和參考價(jià)值[100]。Gu等[101]也提出了一種基于OMI衛(wèi)星觀(guān)測(cè)數(shù)據(jù)與CMAQ模式模擬地面NO2濃度的方法,并對(duì)其結(jié)果的準(zhǔn)確性進(jìn)行了驗(yàn)證,結(jié)果顯示出較好的相關(guān)性。根據(jù)2014年的OMI衛(wèi)星觀(guān)測(cè)數(shù)據(jù)結(jié)合CMAQ模型計(jì)算出中國(guó)大陸2014年的NO2排放清單。在此基礎(chǔ)上,Kourtidis等[102]提出了一種新的SO2衛(wèi)星反演的增強(qiáng)比值方法,通過(guò)使用低風(fēng)速下的NOx與SO2衛(wèi)星觀(guān)測(cè)數(shù)據(jù)和基于衛(wèi)星估算出的NOx數(shù)據(jù)來(lái)計(jì)算SO2排放量,估算了中國(guó)地區(qū)2007—2011年的SO2排放量,并將構(gòu)建的ERM DECSOv1模型以及更新過(guò)后的ERM DECSOv3a模型與中國(guó)MEIC排放清單進(jìn)行對(duì)比分析,發(fā)現(xiàn)計(jì)算結(jié)果與MEIC清單基本一致。

目前,在國(guó)家尺度上使用衛(wèi)星反演的研究較多,由于受到衛(wèi)星分辨率的限制,不能滿(mǎn)足我國(guó)當(dāng)前對(duì)小區(qū)域范圍內(nèi)排放清單校驗(yàn)、污染防治措施評(píng)估等工作的需要;其次由于我國(guó)尚未建立完善的排放清單編制體系,導(dǎo)致排放清單編制精度不同,精細(xì)化排放清單較少,衛(wèi)星反演產(chǎn)品難以應(yīng)用于實(shí)際排放清單改進(jìn)工作中,因此仍需開(kāi)展進(jìn)一步的研究工作。

4 展 望

(1)減污降碳協(xié)同增效

在碳達(dá)峰碳中和背景下,溫室氣體的排放清單也逐漸受到關(guān)注,將大氣污染物排放清單與溫室氣體排放清單相結(jié)合,可以精準(zhǔn)把控大氣污染物與溫室氣體的共同來(lái)源,有利于管理者制定精準(zhǔn)、高效的大氣環(huán)境管控政策。

(2)規(guī)范排放清單編制方法

雖然目前國(guó)內(nèi)發(fā)布了一些排放清單編制技術(shù)手冊(cè),但不同手冊(cè)指南之間推薦的污染源劃分與污染物的計(jì)算方法都存在或多或少的差異,因此需要建立一個(gè)統(tǒng)一規(guī)范的排放清單編制體系。

(3)建立本地化排放因子數(shù)據(jù)庫(kù)

準(zhǔn)確的排放因子能夠極大程度上提高排放清單的可靠性,雖然已經(jīng)有部分研究者對(duì)一些重點(diǎn)區(qū)域開(kāi)展了排放因子本地化工作,但在其他沒(méi)有研究基礎(chǔ)的地區(qū)編制排放清單就只能使用其他地區(qū)的研究成果。所以我國(guó)應(yīng)該系統(tǒng)的建立一份全面的排放因子數(shù)據(jù)庫(kù),降低排放清單編制的難度和不確定性。

(4)編制國(guó)家層面排放清單

在規(guī)范統(tǒng)一編制方法與排放因子的基礎(chǔ)上,根據(jù)不同城市的污染狀況構(gòu)建不同分辨率的排放清單,并由國(guó)家對(duì)排放清單進(jìn)行統(tǒng)一整合,編制完善準(zhǔn)確的國(guó)家大氣污染物排放清單,降低排放清單的不確定性,保障大氣污染聯(lián)防聯(lián)控工作的開(kāi)展。