• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    茯磚茶獨(dú)特香氣形成的物質(zhì)基礎(chǔ)及評(píng)價(jià)方法研究進(jìn)展

    2023-03-09 13:55:44張杏民陳宏宇黃建安劉仲華
    食品科學(xué) 2023年3期
    關(guān)鍵詞:磚茶芳樟醇醛類

    張杏民,陳宏宇,王 超,李 娟,3,4,黃建安,3,4,*,劉仲華,3,4,*

    (1.湖南農(nóng)業(yè)大學(xué) 茶學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,湖南 長(zhǎng)沙 410128;2.國(guó)家植物功能成分利用工程技術(shù)研究中心,湖南 長(zhǎng)沙 410128;3.植物功能成分利用省部共建協(xié)同創(chuàng)新中心,湖南 長(zhǎng)沙 410128;4.農(nóng)業(yè)農(nóng)村部園藝作物基因資源評(píng)價(jià)利用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,湖南 長(zhǎng)沙 410128)

    茶葉中的芳香物質(zhì)亦稱“揮發(fā)性香氣組分”,是由性質(zhì)不同、含量差異懸殊的多種物質(zhì)組成的混合物,在茶葉中的含量較少,一般占茶葉干物質(zhì)質(zhì)量的0.01%~0.05%,卻是決定茶葉品質(zhì)的重要因子之一[1]。茯磚茶,我國(guó)特有的一種緊壓型黑茶,是邊區(qū)人民日常生活中必不可少的飲品[2-3]。茯磚茶是以黑毛茶為原料,經(jīng)過(guò)篩分、汽蒸、渥堆、壓制、發(fā)花和干燥等工序加工而成,茯磚茶特有的“發(fā)花”工序,促使其中優(yōu)勢(shì)菌——冠突散囊菌(Eurotium cristatum)的生長(zhǎng)繁殖,產(chǎn)生金黃色的閉囊殼,俗稱“金花”。菌群代謝及加工環(huán)境造就了茯磚茶獨(dú)特的菌香風(fēng)味和特殊的保健功效,深受廣大消費(fèi)者的青睞[4-5]。

    茯磚茶的揮發(fā)性成分尚缺乏系統(tǒng)的統(tǒng)計(jì)分析,在一定程度上限制了人們對(duì)其香氣品質(zhì)的整體認(rèn)知。本文整理了近年來(lái)有關(guān)茯磚茶揮發(fā)性物質(zhì)研究報(bào)道,對(duì)茯磚茶中揮發(fā)性組分進(jìn)行系統(tǒng)分類和詳細(xì)闡述,并對(duì)揮發(fā)性物質(zhì)評(píng)價(jià)方法進(jìn)行匯總,以期對(duì)茯磚茶獨(dú)特香氣形成機(jī)理研究提供參考,同時(shí)為茯磚茶香氣物質(zhì)精準(zhǔn)調(diào)控及其深加工產(chǎn)品風(fēng)味品質(zhì)復(fù)原技術(shù)開(kāi)發(fā)提供理論依據(jù)。

    1 茯磚茶揮發(fā)性成分檢測(cè)與分析技術(shù)

    本文對(duì)目前已報(bào)道的茯磚茶揮發(fā)性成分進(jìn)行統(tǒng)計(jì),實(shí)驗(yàn)材料包括不同產(chǎn)地、不同年份、不同工序等的茯磚茶,如表1所示。

    表1 茯磚茶揮發(fā)性成分研究匯總Table 1 Summary of recent studies on volatile components of FBT

    1.1 揮發(fā)性成分提取技術(shù)

    要分析茶葉中的揮發(fā)性成分,需要先將其揮發(fā)性成分充分釋放并提取出來(lái),目前研究中用到的提取技術(shù)主要是同時(shí)蒸餾萃?。╯imultaneous distillation extraction,SDE)[27]、頂空-固相微萃取(head space solid-phase microextraction,HS-SPME)、攪拌棒吸附萃?。╯tir bar sorptive extraction,SBSE)[11]、水蒸氣蒸餾法(steam distillation,SD)[28]、超臨界流體萃取(super-critical fluid extraction,SFE)[29]、溶劑輔助風(fēng)味蒸發(fā)萃取(solvent assisted flavor evaporation,SAFE)[30]、減壓蒸餾萃?。╲acuum distillation extraction,VDE)[31]、動(dòng)態(tài)頂空萃取(dynamic head-space,DHS)[32]等。

    目前茯磚茶研究中主要應(yīng)用的提取技術(shù)為SDE和HS-SPME,對(duì)文獻(xiàn)中使用這兩種提取技術(shù)檢測(cè)到的茯磚茶揮發(fā)性成分進(jìn)行統(tǒng)計(jì)匯總,如圖1所示,SDE與HS-SPME提取到的化合物差異較大。李永迪等[14]研究發(fā)現(xiàn)SDE和HS-SPME法各有優(yōu)劣,提取的成分互補(bǔ),兩種方法的結(jié)合避免了單一方法的局限性,能更加科學(xué)、客觀、完整地對(duì)茯磚茶的揮發(fā)性成分進(jìn)行鑒定分析。

    圖1 SDE與HS-SPME提取茯磚茶揮發(fā)性成分匯總Fig.1 Summary of volatile components of FBT extracted by simultaneous distillation extraction (SDE) and head space solid-phase microextraction (HS-SPME)

    1.2 揮發(fā)性成分定性定量技術(shù)

    茶葉中存在上百種揮發(fā)性成分,為使檢測(cè)器能夠準(zhǔn)確判斷化合物,需要使茶葉中的揮發(fā)性成分進(jìn)入檢測(cè)器前充分分離。茶葉揮發(fā)性成分的研究逐漸取得突破,主要依賴于氣相色譜技術(shù)的發(fā)展。目前茯磚茶研究中應(yīng)用的分離技術(shù)有氣相色譜(gas chromatography,GC)、Es-GC、全二維氣相色譜(comprehensive two-dimensional gas chromatograph,GC×GC)[27]。目前茯磚茶中主要應(yīng)用的分離技術(shù)為GC技術(shù)。

    茶葉中存在上百種揮發(fā)性成分,需要通過(guò)檢測(cè)器來(lái)判斷具體化合物的結(jié)構(gòu)、香氣屬性等。依據(jù)不同的原理及目的,檢測(cè)器主要有以下幾種:質(zhì)譜(mass spectrometry,MS)、嗅辨儀、離子遷移譜(ion mobility spectrometry,IMS)、火焰離子化檢測(cè)器等。目前茯磚茶研究中主要應(yīng)用的檢測(cè)器主要為質(zhì)譜儀和嗅辨儀。質(zhì)譜儀利用荷質(zhì)比不同對(duì)目標(biāo)分子進(jìn)行定性和定量分析,具有所需樣品量少、檢測(cè)靈敏度高的特點(diǎn)[33],嗅辨儀將人的鼻子作為檢測(cè)器,可以從復(fù)雜揮發(fā)性混合物中發(fā)現(xiàn)香氣活性物質(zhì),并判斷香氣強(qiáng)度、屬性等信息。

    為對(duì)揮發(fā)性成分進(jìn)行定量分析,準(zhǔn)確測(cè)定其含量,通常有3 種方法,分別為峰面積歸一化法、內(nèi)標(biāo)法和外標(biāo)法。目前茯磚茶研究中這3 種定量方法均有較多應(yīng)用,定量方法的選擇取決于實(shí)驗(yàn)?zāi)康囊约皹?biāo)準(zhǔn)品是否容易獲得。

    利用SDE-GC×GC-TOF-MS 技術(shù)鑒定出茯磚茶揮發(fā)性成分373 種,相對(duì)定量結(jié)果顯示,茯磚茶中烯酮類(24.87%)、酮類(16.86%)、醛類(14.36%)和烯烴類(9.11%)含量較高[27]。利用HS-SPME-GC-MS技術(shù)鑒定出茯磚茶72 種揮發(fā)性化合物,外標(biāo)法定量結(jié)果顯示,二氫獼猴桃內(nèi)酯(1 399.35 μg/L)、苯甲醇(116.30 μg/L)、苯乙醇(305.97 μg/L)、水楊酸甲酯(615.38 μg/L)、香葉醇丙酮(163.36 μg/L)和苯乙酮(603.18 μg/L)含量較高,占揮發(fā)性成分的59.64%[10]。Ma Wanjun等[11]利用SBSEGC-MS技術(shù)共鑒定出茯磚茶123 種揮發(fā)性成分,利用氣相色譜在線嗅聞(gas chromatography-olfactory,GC-O)技術(shù)篩選出49 種氣味活性物質(zhì)并描述其香氣屬性。

    1.3 氣味活性成分篩選技術(shù)

    在茶葉香氣研究中,將茶葉中的揮發(fā)性成分分離鑒定后,就可以開(kāi)展對(duì)揮發(fā)性成分的感官評(píng)價(jià),以此來(lái)判斷某一香氣活性物質(zhì)的香氣屬性、強(qiáng)度、對(duì)整體香氣的貢獻(xiàn)度等。目前茶葉研究中用到的感官評(píng)價(jià)技術(shù)主要是香氣提取物稀釋分析(aroma extract dilution analysis,AEDA)、香氣活度值(odor activity value,OAV)法、香氣重組實(shí)驗(yàn)、香氣缺失實(shí)驗(yàn)等。

    目前茯磚茶研究中主要應(yīng)用的感官評(píng)價(jià)技術(shù)為OAV法,有多篇文獻(xiàn)使用該技術(shù)來(lái)判斷茯磚茶香氣組分對(duì)整體香氣的貢獻(xiàn)度[7,9-10,17,24]。

    2 茯磚茶共有揮發(fā)性成分組成

    根據(jù)化合物在文獻(xiàn)中被檢測(cè)到的次數(shù),即檢出頻次,對(duì)已查到的文獻(xiàn)檢出頻次大于等于5 次的73 種共有揮發(fā)性成分進(jìn)行匯總,如表2所示。從共有化合物檢出頻次來(lái)看,茯磚茶中揮發(fā)性成分以醇類、酮類、醛類和碳?xì)浠衔餅橹?,酯類、?nèi)酯類酸類和雜氧化合物較少。檢出頻次較高的化合物是芳樟醇氧化物I(21)、芳樟醇(19)、甲基庚烯酮(19)、β-紫羅蘭酮(19)、芳樟醇氧化物II(18)、水楊酸甲酯(18)、苯甲醛(17)、香葉基丙酮(17)、α-紫羅蘭酮(17)、己醛(16)和β-環(huán)檸檬醛(16)。

    表2 茯磚茶共有揮發(fā)性成分匯總Table 2 Summary of common volatile components in FBT

    續(xù)表2

    續(xù)表2

    3 茯磚茶全部揮發(fā)性成分組成

    根據(jù)化合物的化學(xué)結(jié)構(gòu)特性差異,可以將這些化合物分為碳?xì)浠衔铩⒋碱?、酮類、醛類、酯類、?nèi)酯類、酸類、酚類、雜氧化合物、含硫化合物、吡咯類及其衍生物和胺類[1]。

    3.1 碳?xì)浠衔?/h3>

    碳?xì)浠衔锕矙z出148 種,總檢出頻次為286。碳?xì)浠衔锸擒虼u茶中檢出頻次最高的化合物類型,檢出種類也是最多的,每個(gè)化合物的檢出頻次較醇類、醛類、酮類物質(zhì)低。Li Qing等[10]研究表明茯磚茶加工過(guò)程前后碳?xì)浠衔锖孔兓伙@著。張亞等[22]報(bào)道碳?xì)浠衔镌谲虼u茶整個(gè)揮發(fā)性物質(zhì)組成中占比較小,飽和烴對(duì)茶葉香氣貢獻(xiàn)較小,不飽和烴則起著一定的呈香作用。為方便閱讀,茯磚茶中的碳?xì)浠衔锎笾路譃榉枷阕濉⑾N類和烷烴類3 類。

    芳香族碳?xì)浠衔锕矙z出34 種,占碳?xì)浠衔锟偭康?3.13%。食品中絕大多數(shù)多環(huán)芳烴是在食品加工過(guò)程中內(nèi)源產(chǎn)生的[35-36],Pitts[37]指出脂肪酸的降解產(chǎn)物(如環(huán)己烯)可以形成苯,而苯又與C4化合物產(chǎn)生萘和其他多環(huán)芳烴。芳香族碳?xì)浠衔镏袡z出頻次較高的是具有刺鼻煤焦油氣味的萘和有樟腦、類似萘的氣味的1-甲基萘,萘和1-甲基萘可能是茯磚茶加工過(guò)程中產(chǎn)生的劣質(zhì)氣味物質(zhì),推測(cè)萘和1-甲基萘含量可以作為檢測(cè)茯磚茶品質(zhì)的指標(biāo)。檢出頻次較高的還有2-甲基萘(花香、甜香、木香)和1,1,6-三甲基-1,2-二氫萘(甘草氣味)。

    烯烴類碳?xì)浠衔锕矙z出60 種,占碳?xì)浠衔锟偭康?0.82%,檢出頻次較高的依次為α-柏木烯、α-紫羅烯、(+)-檸檬烯、α-金合歡烯、β-石竹烯和長(zhǎng)葉烯。α-柏木烯、石竹烯是白茶陳化后產(chǎn)生木香的物質(zhì)基礎(chǔ),且經(jīng)過(guò)包含蒸制工序的壓餅處理后會(huì)使陳年白茶中的α-柏木烯、石竹烯含量大幅升高[38]。α-柏木烯在31 年陳的茯磚茶中含量明顯高于1 年陳和3 年陳的茯磚茶,α-柏木烯是陳年普洱茶的主要香氣,并以其含量作為陳年普洱茶的檢測(cè)指標(biāo)[39],推測(cè)α-柏木烯含量可以作為檢測(cè)茯磚茶年份的指標(biāo)。

    烷烴類碳?xì)浠衔锕矙z出53 種,占碳?xì)浠衔锟偭康?6.05%。茯磚茶中檢出頻次較高的烷烴類化合物為十七烷、十六烷、十八烷和十五烷,僅十五烷具蠟質(zhì)氣味,且有文獻(xiàn)[22]表明飽和烴對(duì)茶葉香氣貢獻(xiàn)較小。

    3.2 醇類化合物

    醇類化合物共檢出74 種,總檢出頻次為284。醇類物質(zhì)在茯磚茶加工過(guò)程中呈下降趨勢(shì)[10],茯磚茶中的醇類化合物大致分為開(kāi)鏈脂肪族、萜醇類、芳香族和脂環(huán)族4 類。

    開(kāi)鏈脂肪族醇類化合物共檢出36 種,占醇類化合物總量的48.65%,檢出頻次較高的是1-辛烯-3-醇,其具有泥土的芳香和蔬菜、蘑菇香韻。1-辛烯-3-醇在脂氧合酶和過(guò)氧化氫裂解酶的催化下由亞油酸氧化裂解而成[40-41],其在發(fā)花紅茶磚中的含量顯著高于其在茯磚茶和發(fā)花白茶磚中的含量,是發(fā)花紅茶磚的特征香氣成分[7],還被認(rèn)為是四川黑茶“陳香”的主要成分[9]。

    萜醇類化合物共檢出29 種,占醇類化合物總量的39.19%,萜類化合物是通過(guò)糖苷水解產(chǎn)生的[42],香葉酰焦磷酸是香葉醇或芳樟醇等單萜的前體[43],芳樟醇主要以游離形式存在于紅茶中,但芳樟醇的氧化物以皂苷的形式存在,并由特定的酶釋放出來(lái)[44]。芳樟醇及其氧化物的含量在加工過(guò)程中呈現(xiàn)先降低后升高的趨勢(shì)[17],相對(duì)含量呈現(xiàn)持續(xù)上升的趨勢(shì)[15]。芳樟醇的檢出頻次為19,有柑橘果香、花香及木香,香氣柔和、持久,在茯磚茶中含量顯著高于其他黑茶[26],值得注意的的是,芳樟醇具有兩種旋光異構(gòu)體,分別是3S-(+)-芳樟醇和3R-(-)-芳樟醇,(S)-(+)-芳樟醇較(R)-(-)-芳樟醇有更濃郁的柑橘果香,(R)-(-)-芳樟醇呈木香、薰衣草香[45],綠茶樣品中的芳樟醇以3S-(+)-芳樟醇為主,而紅茶樣品的芳樟醇主要以3R-(-)-芳樟醇為主[46],鮮見(jiàn)茯磚茶相關(guān)研究。芳樟醇氧化物有4 種立體異構(gòu)體,均表現(xiàn)為強(qiáng)的木香、花香、萜香和青香氣,芳樟醇氧化物(呋喃型)幾乎在所有文獻(xiàn)中均檢出,芳樟醇氧化物(吡喃型)有近一半的文獻(xiàn)檢出。芳樟醇氧化物I是茯磚茶中檢出頻次最高的化合物,芳樟醇及其氧化物被認(rèn)為是茯磚茶“菌花香”的關(guān)鍵組分[15],芳樟醇在茯磚茶中氣味活度值較高(大于20),但芳樟醇氧化物的OAV較?。ㄐ∮?)[7,17,24]。α-松油醇有樹(shù)木的香味、新鮮而舒適、穩(wěn)定的紫丁香香氣,為陳年白茶香氣貢獻(xiàn)“木香”屬性[38]。α-松油醇在黑茶中含量較低[26],其閾值為330 μg/L[47],盡管α-松油醇具有木香香氣,但因其較低的含量和較高的閾值,被認(rèn)為對(duì)茯磚茶的香氣貢獻(xiàn)較弱。雪松醇有溫和的雪松木香,是茯磚茶和“金花菌體”中氣味活度值最高的化合物[24],含量在加工過(guò)程前期顯著增加,并保持相對(duì)穩(wěn)定,直至過(guò)程結(jié)束,可能與前期高溫蒸汽處理有關(guān)[10],經(jīng)過(guò)包含蒸制工序的壓餅處理后會(huì)使陳年白茶中的雪松醇含量大幅升高[38],因此可以推測(cè)包含蒸制工序的壓磚工序會(huì)使茯磚茶中的雪松醇含量升高。此外,雪松醇還是55 年陳茯磚茶的特征香氣成分[48],是普洱茶木香的組成成分[49],推測(cè)雪松醇是茯磚茶香氣的主體成分,提供木香屬性,且不隨存放時(shí)間的加長(zhǎng)而改變。橙花叔醇具有類似玫瑰和蘋果的微弱花香,該香氣非常甜美、新鮮、持久,當(dāng)茶樹(shù)受到入侵者入侵時(shí),可以作為揮發(fā)性信號(hào)在未受損的組織和鄰近植物中引發(fā)防御反應(yīng)[50],烏龍茶加工過(guò)程中做青階段的搖青過(guò)程使CsNES基因表達(dá)量增加,導(dǎo)致橙花叔醇的積累[51],在烏龍茶高品質(zhì)風(fēng)味的形成中發(fā)揮著重要作用[52-54]。Li Qing等[10]實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,橙花叔醇在茯磚茶中OAV大于1,被認(rèn)為對(duì)茯磚茶的香氣有貢獻(xiàn)。

    芳香族醇類化合物共檢出3 種,占醇類化合物總量的4.05%,主要是苯乙醇和苯甲醇,苯乙醇有甜花香、新鮮面包香氣及玫瑰香韻,苯甲醇有令人愉快的水果香氣和強(qiáng)烈的熏烤味。在番茄中,苯丙氨酸通過(guò)氨基酸脫羧酶脫羧生成苯乙胺,苯乙胺通過(guò)去除胺基轉(zhuǎn)化為2-苯乙醛,然后通過(guò)苯乙醛還原酶轉(zhuǎn)化為2-苯乙醇[55]。苯甲醇、苯乙醇含量在茯磚茶加工過(guò)程中呈下降趨勢(shì)[10],但苯甲醇的OAV仍大于1,被認(rèn)為是對(duì)茯磚茶香氣有貢獻(xiàn)的物質(zhì)[17]。值得注意的是,苯甲醇和苯乙醇分別是“金花菌體”中含量最高和次高的物質(zhì)[24]。

    脂環(huán)族醇類化合物共檢出6 種,占醇類化合物總量的8.11%,檢出頻次較低。

    3.3 醛類化合物

    醛類化合物共檢出58 種,總檢出頻次為226。醛類物質(zhì)含量在茯磚茶加工過(guò)程中呈現(xiàn)下降的趨勢(shì)[24],醛類化合物的氣味閾值普遍低于揮發(fā)性化合物的氣味閾值,對(duì)總體香氣有重要的潛在作用[56]。茯磚茶中的醛類化合物大致分為開(kāi)鏈脂肪族、萜醛類和芳香族3 類。

    開(kāi)鏈脂肪族醛類化合物共檢出45 種,占醇類化合物總量的77.59%,王華夫等[57]認(rèn)為烯醛類對(duì)茯磚茶“菌花”香有重要貢獻(xiàn),并且在表現(xiàn)為陳香的陳年茯磚茶中未檢測(cè)到烯醛類物質(zhì)[48]。在茯磚茶中開(kāi)鏈脂肪族醛類化合物檢出頻次從高到低依次是己醛、(E,E)-2,4-庚二烯醛、庚醛、癸醛、壬醛、(E)-2-辛烯醛、(E)-2-壬烯醛、辛醛、(E)-2-己烯醛、(E,E)-2,4-壬二烯醛。己醛呈生油脂和青草氣及蘋果味,被認(rèn)為是茯磚茶“菌花香”的關(guān)鍵組分[26]。(E,E)-2,4-庚二烯醛具有脂肪氣味,帶青草氣、蔬菜氣味,只能在陳化5 年內(nèi)的茯磚茶中檢測(cè)到[19]。壬醛、2-己烯醛、(E,E)-2,4-庚二烯醛、(E,E)-2,4-辛烯醛在茯磚茶中的含量高于普洱茶[27],庚醛、癸醛、(E)-2-辛烯醛、(E)-2-壬烯醛、辛醛、(E,E)-2,4-壬二烯醛這類C6~C9醛和醇來(lái)源于脂肪酸,并且是茶葉產(chǎn)生“青草氣”氣味的重要因素[43]。

    萜醛類化合物共檢出5 種,占醇類化合物總量的8.62%,檢出頻次較高的是β-環(huán)檸檬醛和藏紅花醛,β-環(huán)檸檬醛具有杏仁、芒果等水果樣的果香及青香,被鑒定為具有紫羅蘭酮環(huán)的化合物,是β-胡蘿卜素?zé)峤到猱a(chǎn)物,是綠茶香氣的重要組成部分[58],在茯磚茶中β-環(huán)檸檬醛OAV大于1[7,10,17,24],貢獻(xiàn)了香氣中的“青氣”屬性[10]。藏紅花醛有特殊的番紅花樣的香氣和味道,被認(rèn)為是青磚茶陳香形成的關(guān)鍵揮發(fā)物[59],但在對(duì)茯磚茶香氣成分進(jìn)行OAV分析的研究中[7,17,24],未見(jiàn)有相關(guān)報(bào)道。

    芳香族醛類化合物共檢出4 種,占醇類化合物總量的6.90%,苯甲醛和苯乙醛是茯磚茶中檢出頻次較高的芳香族醛類化合物,苯甲醛具有特殊的苦杏仁氣味,不僅是茯磚茶的組成成分,也出現(xiàn)在綠茶和紅茶中,并根據(jù)其含量水平作為區(qū)分未發(fā)酵和發(fā)酵茶的重要指標(biāo)[60]。苯乙醛呈強(qiáng)烈風(fēng)信子香氣,其含量被證明與綠茶和紅茶的品級(jí)有明顯的關(guān)系[61],這為今后茯磚茶的等級(jí)判別提供了思路。

    3.4 酮類化合物

    酮類化合物共檢出83 種,總檢出頻次為270。酮類化合物在茯磚茶加工過(guò)程中整體呈現(xiàn)下降趨勢(shì)[10]。茯磚茶中的酮類化合物大致分為開(kāi)鏈脂肪族、脂環(huán)族、萜酮類和芳香族4 類。

    開(kāi)鏈脂肪族酮類化合物共檢出30 種,占醇類化合物總量的38.46%,檢出頻次較高的是甲基庚烯酮、香葉基丙酮和(E,E)-3,5-辛二烯-2-酮,甲基庚烯酮具有柑橘果香,帶有青草氣,被認(rèn)為是菌花香的組成成分[9],貢獻(xiàn)了香氣中的“青氣”屬性[10],此外,甲基庚烯酮還被認(rèn)為是青磚茶陳香形成的關(guān)鍵揮發(fā)物[59]。香葉基丙酮有玫瑰香、葉香、醛香、果香,是凍頂烏龍茶、東方美人茶的主要香氣成分[62],在茯磚茶中其OAV大于1[7,17],被認(rèn)為對(duì)茯磚茶香氣有一定貢獻(xiàn)。(E,E)-3,5-辛二烯-2-酮具有果香,帶有青草氣,在茯磚茶加工過(guò)程中黑毛茶階段含量最高,隨著發(fā)花時(shí)間的延長(zhǎng),含量逐漸降低,在發(fā)花后期OAV小于1[10],且只能在陳化10 年內(nèi)的茯磚茶中檢測(cè)到[19],由此可見(jiàn),在加工及陳化的過(guò)程中,(E,E)-3,5-辛二烯-2-酮的含量是不斷降低的。

    脂環(huán)族酮類化合物共檢出24 種,占醇類化合物總量的30.77%,檢出頻次較高的是異佛爾酮、二氫-β-紫羅蘭酮和茶香酮,多具有果香和木香香氣。異佛爾酮為茯磚茶香氣貢獻(xiàn)“青氣”屬性[10],但有報(bào)道指出,異佛爾酮、二氫-β-紫羅蘭酮在茯磚茶中OAV小于1[7,17,24],被認(rèn)為對(duì)茯磚茶香氣貢獻(xiàn)不大。

    萜酮類化合物共檢出6 種,占醇類化合物總量的7.69%,萜酮類化合物中檢出頻次較高的是β-紫羅蘭酮、α-紫羅蘭酮和植酮,紫羅蘭酮是重要的類胡蘿卜素衍生化合物[63],Cao Luting等[64]研究表明,長(zhǎng)時(shí)間的連續(xù)后發(fā)酵會(huì)導(dǎo)致類胡蘿卜素降解,從而導(dǎo)致黑茶中α-紫羅蘭酮和β-紫羅蘭酮的積累。α-紫羅蘭酮和β-紫羅蘭酮有相似的結(jié)構(gòu),均有紫羅蘭樣香氣,不同的是β-紫羅蘭酮被認(rèn)為是茯磚茶“菌花香”的關(guān)鍵組分[15],在茯磚茶中含量與湖北青磚茶相近,顯著高于其他黑茶[26],且比α-紫羅蘭酮更顯著的水果香和木香香氣。植酮有油膩的草藥、木質(zhì)氣味,劉勤晉等[65]認(rèn)為植酮為茯磚茶賦予了陳香,在4~40 年陳的9 種茯磚茶中,植酮的相對(duì)含量較高[19]。

    芳香族酮類化合物共檢出12 種,占醇類化合物總量的15.38%,檢出頻次較高的是苯乙酮,呈強(qiáng)烈的金合歡香氣,帶有水果味和霉味,在茶花中可由苯丙氨酸轉(zhuǎn)化為苯乙酮,且苯乙酮可與苯乙醇相互轉(zhuǎn)化[66],是茯磚茶“真菌花”、“花”和“薄荷”屬性的關(guān)鍵香氣成分[10],對(duì)茯磚茶香氣有一定貢獻(xiàn)[7,10,24]。在青磚茶中,苯乙酮的含量與感官評(píng)分呈負(fù)相關(guān)[67]。

    3.5 酯類、內(nèi)酯類化合物

    酯類、內(nèi)酯類化合物共檢出43 種,總檢出頻次為120。酯類化合物的含量在茯磚茶加工過(guò)程中呈上升的趨勢(shì)[10,13,15],檢出頻次較高的是水楊酸甲酯、棕櫚酸甲酯、棕櫚酸乙酯和香葉酸甲酯。水楊酸甲酯呈冬青油、草藥香氣,被認(rèn)為是茯磚茶“菌花香”的關(guān)鍵組分[10,15]。棕櫚酸甲酯和棕櫚酸乙酯是由高級(jí)脂肪酸和低級(jí)醇脫水縮合而成,閾值較高,氣味活度值較低,對(duì)茯磚茶香氣貢獻(xiàn)較小。香葉酸甲酯具有蠟質(zhì)氣味,帶有青草、花果氣息,在15 種陜西茯磚茶和部分湖南茯磚茶中被檢測(cè)到[22]。內(nèi)酯類化合物含量整體呈現(xiàn)下降趨勢(shì)[17],二氫獼猴桃內(nèi)酯具有有香豆素及麝香樣氣息,被認(rèn)為是β-胡蘿卜素及其代謝物的酶氧化產(chǎn)物,可以由β-紫羅蘭酮光氧化或過(guò)酸氧化生成[68],還可以由β-胡蘿卜素直接熱裂解生成[69],在茯磚茶中含量顯著高于其他黑茶品類[26],還被認(rèn)為是普洱茶木香的組成成分[49]。

    3.6 酸類化合物

    酸類化合物共檢出14 種,總檢出頻次為30。酸類化合物在茯磚茶中檢出頻次較高的是棕櫚酸和壬酸,棕櫚酸有弱的脂肪、蠟質(zhì)氣味,壬酸具有蠟質(zhì)氣味,帶有奶味,在4~40 年陳的9 種茯磚茶中,棕櫚酸的相對(duì)含量均最高,壬酸的相對(duì)含量也較高,并隨著陳化時(shí)間的增加而增長(zhǎng)[19]。

    3.7 酚類化合物

    酚類化合物共檢出20 種,總檢出頻次為33。酚類化合物共檢出20 種,總檢出頻次為33。檢出頻次較高的2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚具有烘烤谷物的氣味。

    3.8 雜氧化合物

    雜氧化合物共檢出42 種,總檢出頻次為101。雜氧化合物中檢出頻次較高的的是1,2,3-三甲氧基苯和1,2-二甲氧基苯,其具有陳腐味、不新鮮氣味,于2012年首次被確定為對(duì)普洱茶特有的陳香風(fēng)味有重要貢獻(xiàn)[49],甲氧基苯類化合物被認(rèn)為是茶葉兒茶素在發(fā)酵后過(guò)程中微生物降解和甲基化形成的[70],具有特殊的“陳腐”香氣,對(duì)普洱茶的陳香形成起主導(dǎo)作用[71]。1,2,3-三甲氧基苯和1,2-二甲氧基苯在茯磚茶中檢出頻次較高,推測(cè)甲氧基苯類物質(zhì)對(duì)茯磚茶的陳香屬性起到了一定的貢獻(xiàn)。2-正戊基呋喃也是雜氧化合物中檢出頻次較高的物質(zhì),具有果香,帶有泥土、蔬菜氣味,在茯磚茶、發(fā)花白茶磚和發(fā)花紅茶磚中OAV均較高(大于10),貢獻(xiàn)了茯磚茶香氣的“青氣”屬性[7]。

    3.9 吡咯類及其衍生物

    吡咯類及其衍生物共檢出8 種,總檢出頻次為11。吡咯類及其衍生物如吡嗪、吡咯、吡喃、呋喃等是美拉德反應(yīng)的產(chǎn)物,構(gòu)成了茶葉中的烘烤香氣[72]。

    3.10 胺類化合物

    胺類化合物共檢出3 種,總檢出頻次為8,檢出頻次較低。

    4 茯磚茶關(guān)鍵香氣成分研究進(jìn)展

    茯磚茶特有的“發(fā)花”工序,促使其中優(yōu)勢(shì)菌——冠突散囊菌(Eurotium cristatum)生長(zhǎng)繁殖,造就了茯磚茶獨(dú)特的菌香風(fēng)味和特殊的保健功效。茯磚茶生產(chǎn)過(guò)程中,茶多酚和兒茶素在加工早期由于濕熱反應(yīng)引起的降解,這有利于茯磚茶口感和獨(dú)特香氣的形成[73],由微生物胞外酶催化降解、氧化、縮合、結(jié)構(gòu)修飾、甲基化、糖基化等一系列反應(yīng)對(duì)茯磚茶的品質(zhì)形成有重要影響[74]。在相同原料下,采用茯磚茶、普洱茶、六堡茶和青磚茶4 種不同的黑茶加工工藝獲得的成品茶與黑毛茶進(jìn)行揮發(fā)性成分對(duì)比,茯磚茶含量增加的化合物最多,多達(dá)31 種[11]。茯磚茶與普洱茶揮發(fā)性成分對(duì)比發(fā)現(xiàn),茯磚茶中對(duì)茯磚茶“花香、木香”屬性有重要貢獻(xiàn)的酮類化合物含量高達(dá)32.66%,顯著高于普洱茶,而對(duì)普洱茶陳香有重要貢獻(xiàn)的雜氧化合物顯著低于普洱茶[25]。青磚茶關(guān)鍵香氣成分以醛類和酮類等為主,普洱茶關(guān)鍵香氣成分以甲氧基苯類和醇類香氣物質(zhì)為主[75]。比較四川黑磚茶和茯磚茶OAV大于1的21 種化合物,β-紫羅蘭酮、香葉酮、芳樟醇氧化物II、芳樟醇氧化物I、水楊酸甲酯和甲基庚烯酮是使茯磚茶比黑磚茶表現(xiàn)出更強(qiáng)的“菌花香”的主要香氣活性物質(zhì)[9]。

    多位學(xué)者以茯磚茶揮發(fā)性成分相對(duì)含量推測(cè)其關(guān)鍵香氣成分。茯磚茶中幾乎所有的醛、酮類化合物都隨發(fā)花進(jìn)程而增加,其中(E,Z)-2,4-庚二烯醛+糠醛、(E,E)-2,4-庚二烯醛以及(E,E)-2,4-壬二烯醛等化合物增加幅度尤為明顯,(E,E)-2,4-己二烯醛等烯醛類物質(zhì)使茯磚茶具有獨(dú)特的菌花香[23,57]。多種揮發(fā)性物質(zhì)構(gòu)成了茯磚茶獨(dú)特的“菌花香”,包括呈水楊酸甲酯、芳樟醇及其氧化物、α-紫羅蘭酮、β-紫羅蘭酮、香葉基丙酮、香葉醇、5,6-環(huán)氧-β-紫羅蘭酮、二氫-β-紫羅蘭酮、己醛、二氫獼猴桃內(nèi)酯等,既含藥草香、木香又具花果香[22,26],湖南黑毛茶加工的茯磚茶香氣組分比例協(xié)調(diào),“菌花香”最為明顯,烯醛、烯酮類及不飽和萜烯醇類化合物含量較高,尤其是橙花叔醇含量較高[21]。發(fā)花是在黑毛茶香型的基礎(chǔ)上再增添花香、陳香和火功香,并最終協(xié)調(diào)為茯磚茶濃郁的“菌香”[4]。

    也有學(xué)者從茯磚茶揮發(fā)性成分相對(duì)含量與陳化時(shí)間的關(guān)系推測(cè)其關(guān)鍵香氣成分。3 年及以下陳化時(shí)間的茯磚茶“菌花香”明顯,而陳化時(shí)間在30 年以上的茯磚茶無(wú)“菌花香”[20,48]。在1 年陳茯磚茶中檢測(cè)到較為豐富的烯醛類物質(zhì),而在35 年和55 年陳茯磚茶中檢測(cè)到少量烯醛類物質(zhì)[48]。對(duì)4~41 年陳的9 種茯磚茶的揮發(fā)性成分進(jìn)行檢測(cè),醛類、酮類物質(zhì)占總揮發(fā)性成分的比例呈現(xiàn)下降的趨勢(shì)[19]。由此可以推測(cè),醛類、酮類物質(zhì)對(duì)形成茯磚茶獨(dú)特的“菌花香”起到一定貢獻(xiàn),且“菌花香”會(huì)隨陳化時(shí)間的增加而減弱。

    還有學(xué)者研究使用OAV法篩選茯磚茶關(guān)鍵香氣成分。3,5-辛二烯-2-酮和(E,E)-2,4-壬二烯醛在3 種發(fā)花磚茶中OAV均較高,表明這2 種香氣成分可能在發(fā)花磚茶“菌花香”形成過(guò)程中起重要作用[7]。篩選茯磚茶氣味活性成分得到25 種OAV大于1的化合物,表明“菌花香”是一種復(fù)雜的香氣,可能是由多種揮發(fā)性物質(zhì)表現(xiàn)出混合了“木香”“花香”和“薄荷”屬性而形成的,且與芳樟醇、苯乙酮、水楊酸甲酯和雪松醇顯著相關(guān)[10]。比較四川黑磚茶和茯磚茶OAV大于1的21 種化合物,β-紫羅蘭酮、香葉酮、芳樟醇氧化物II、芳樟醇氧化物I、水楊酸甲酯和甲基庚烯酮是使茯磚茶比黑磚茶表現(xiàn)出更強(qiáng)的“菌花香”的主要香氣活性物質(zhì)[9]。對(duì)茯磚茶、“金花”菌體和去“金花”純茶進(jìn)行感官審評(píng),茯磚茶菌花香明顯,“金花”菌體具有花香、蘑菇香,略帶菌花香;去“金花”純茶具有青草氣,帶木香[24]。此外,對(duì)比蔣容港等[24]研究的茯磚茶、“金花”菌體和去“金花”純茶揮發(fā)性成分OAV結(jié)果發(fā)現(xiàn),在茯磚茶OAV大于1的16 種揮發(fā)性成分中,具有泥土芳香和蔬菜、蘑菇香韻的1-辛稀-3-醇和具有愉快玫瑰花香、甜香的香葉醇在“金花”菌體中OAV大于1,而在去“金花”純茶中OAV小于1,具有青草氣的己醛、(E,E)-2,4-庚二烯醛和庚醛在去“金花”純茶中OAV大于1,而在“金花”菌體中OAV小于1,由此可以推測(cè),在“金花”菌體和去“金花”純茶中OAV均大于1的苯甲醇、芳樟醇、雪松醇、水楊酸甲酯、茶吡咯、苯乙酮、β-環(huán)檸檬醛、α-紫羅酮、D-檸檬烯、β-紫羅酮和(E,E)-2,4-辛二烯醛能夠形成茯磚茶獨(dú)特“菌花香”,1-辛稀-3-醇、香葉醇、己醛、(E,E)-2,4-庚二烯醛和庚醛加強(qiáng)了茯磚茶“菌花香”的風(fēng)味。OAV的應(yīng)用推動(dòng)了茯磚茶的香氣研究,但影響整體香氣的不僅是OAV大于1的化合物,不能忽略O(shè)AV小于1的揮發(fā)性化合物對(duì)整體香氣和化合物之間相互作用的貢獻(xiàn)[76],例如,在葡萄酒研究中發(fā)現(xiàn),低于閾值濃度的丙酸乙酯顯著增強(qiáng)了葡萄酒的果香,并降低葡萄酒的總體閾值[77]。此外,明顯的基質(zhì)效應(yīng)會(huì)導(dǎo)致采用純?nèi)軇┡渲茦?biāo)準(zhǔn)曲線定量的結(jié)果出現(xiàn)偏差[78],同樣,閾值的測(cè)定結(jié)果也會(huì)受到影響。所以,想要確定茯磚茶的關(guān)鍵香氣物質(zhì),需要加強(qiáng)在成分復(fù)雜的茯磚茶無(wú)氣味基質(zhì)中香氣物質(zhì)與感官的相關(guān)性研究以及香氣物質(zhì)之間的呈香互作機(jī)制研究。

    5 結(jié)語(yǔ)

    本文參考了近年來(lái)有關(guān)茯磚茶揮發(fā)性物質(zhì)的文獻(xiàn),對(duì)茯磚茶中揮發(fā)性組分進(jìn)行分類并闡述了檢出頻次較高的化合物對(duì)茯磚茶香氣的貢獻(xiàn),討論了茯磚茶關(guān)鍵香氣成分,匯總了茯磚茶揮發(fā)性成分研究中應(yīng)用的提取、定性、定量和氣味活性成分篩選技術(shù)。在未來(lái)研究中,應(yīng)關(guān)注以下幾個(gè)方面。1)在對(duì)茯磚茶揮發(fā)性物質(zhì)分析的過(guò)程中,不能僅用一種方法,因?yàn)椴煌椒ㄌ崛〉幕衔锊町惐容^大,應(yīng)該使用幾種方法結(jié)合,才是全面分析茯磚茶揮發(fā)性物質(zhì)的有效手段。2)茯磚茶香氣物質(zhì)在成分復(fù)雜的無(wú)氣味基質(zhì)中與感官的相關(guān)性研究中缺少深入報(bào)道,已鑒定出來(lái)的香氣物質(zhì)之間的呈香互作機(jī)制目前還不清楚,因此,確定茯磚茶關(guān)鍵香氣物質(zhì)需要加強(qiáng)在茯磚茶無(wú)氣味基質(zhì)上的香氣物質(zhì)感知及相互作用研究。3)茯磚茶的香氣是由來(lái)自不同來(lái)源(品種、工藝、微生物等)的數(shù)百種化學(xué)物質(zhì)組成的復(fù)雜矩陣,目前研究主要集中在對(duì)茯磚茶香氣物質(zhì)的定性定量以及關(guān)鍵香氣物質(zhì)的挖掘,這些研究只是對(duì)茯磚茶的物質(zhì)組成進(jìn)行剖析,茯磚茶特征性香氣的形成機(jī)理研究相對(duì)比較薄弱,因此需要加強(qiáng)對(duì)茯磚茶特征性香氣的形成機(jī)理的研究,想要準(zhǔn)確反映影響茶葉香氣的物質(zhì)基礎(chǔ),仍是一項(xiàng)非常艱難的工作。

    猜你喜歡
    磚茶芳樟醇醛類
    氧化芳樟醇合成及應(yīng)用的研究進(jìn)展*
    廣州化工(2021年19期)2021-10-25 14:03:02
    不同成熟期番石榴果實(shí)香氣成分變化
    花椒酒中檸檬烯和芳樟醇的測(cè)定
    涇陽(yáng)茯磚茶
    從八角茴香油前餾分中單離芳樟醇和草蒿腦工藝研究
    芳樟型樟樹(shù)葉精油減壓連續(xù)精餾分離芳樟醇的工藝模擬
    磚茶型氟鋁聯(lián)合應(yīng)用對(duì)大鼠牙齒和骨代謝生化指標(biāo)的影響
    為什么有人討厭香菜?
    HS-SPME同時(shí)萃取衍生化定量白酒中反-2-烯醛和二烯醛類化合物
    茯磚茶中優(yōu)勢(shì)微生物在不同培養(yǎng)基的差異性比較
    不卡av一区二区三区| 男女午夜视频在线观看| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 午夜老司机福利片| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 国产又爽黄色视频| 热re99久久精品国产66热6| 咕卡用的链子| 亚洲,一卡二卡三卡| 美女扒开内裤让男人捅视频| 亚洲五月婷婷丁香| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 亚洲人成网站在线观看播放| 嫩草影视91久久| 午夜福利视频精品| 婷婷色综合大香蕉| 国产成人精品在线电影| 欧美 日韩 精品 国产| 亚洲精品国产av成人精品| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 国产成人91sexporn| 免费人妻精品一区二区三区视频| 亚洲中文av在线| 一区二区日韩欧美中文字幕| 在线观看www视频免费| 亚洲欧美清纯卡通| 啦啦啦在线观看免费高清www| 中文欧美无线码| 男女之事视频高清在线观看 | 久久精品久久久久久久性| 精品卡一卡二卡四卡免费| 精品一区二区三区av网在线观看 | av片东京热男人的天堂| 99国产精品一区二区蜜桃av | 精品人妻在线不人妻| 国产精品久久久久久精品古装| 最近手机中文字幕大全| 久久国产亚洲av麻豆专区| 中文字幕最新亚洲高清| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 十分钟在线观看高清视频www| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 中文字幕人妻丝袜制服| 热re99久久精品国产66热6| 一级黄片播放器| 国产99久久九九免费精品| 人体艺术视频欧美日本| 激情视频va一区二区三区| 真人做人爱边吃奶动态| 成人三级做爰电影| 女警被强在线播放| 满18在线观看网站| 久久女婷五月综合色啪小说| 少妇被粗大的猛进出69影院| 欧美精品高潮呻吟av久久| 成人国产一区最新在线观看 | 岛国毛片在线播放| 久久av网站| 少妇被粗大的猛进出69影院| 另类亚洲欧美激情| 国产真人三级小视频在线观看| 涩涩av久久男人的天堂| 亚洲图色成人| 亚洲少妇的诱惑av| 精品人妻1区二区| 无遮挡黄片免费观看| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 精品人妻1区二区| 亚洲精品一区蜜桃| 欧美日韩精品网址| 我要看黄色一级片免费的| 高清欧美精品videossex| 国产av国产精品国产| 久久青草综合色| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 国产激情久久老熟女| 免费在线观看黄色视频的| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 一级,二级,三级黄色视频| 一级,二级,三级黄色视频| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 大香蕉久久网| 欧美激情极品国产一区二区三区| 99国产精品免费福利视频| 蜜桃在线观看..| 久久av网站| 宅男免费午夜| 亚洲人成网站在线观看播放| 1024香蕉在线观看| 国产欧美日韩精品亚洲av| 亚洲国产精品999| 两个人免费观看高清视频| 欧美97在线视频| 国产在线观看jvid| 国产在线一区二区三区精| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 欧美日韩黄片免| 国产一级毛片在线| 老汉色∧v一级毛片| 免费在线观看影片大全网站 | 欧美人与性动交α欧美软件| 国产视频首页在线观看| 2018国产大陆天天弄谢| 老司机午夜十八禁免费视频| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 精品久久蜜臀av无| 多毛熟女@视频| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 2018国产大陆天天弄谢| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 午夜av观看不卡| 久久性视频一级片| 在线观看免费日韩欧美大片| 成人手机av| 国产色视频综合| 欧美日韩福利视频一区二区| 久久性视频一级片| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 欧美日韩视频精品一区| 制服诱惑二区| 性少妇av在线| av又黄又爽大尺度在线免费看| 制服人妻中文乱码| 亚洲国产欧美网| 精品福利观看| 少妇粗大呻吟视频| av天堂在线播放| 又紧又爽又黄一区二区| 啦啦啦啦在线视频资源| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 99久久人妻综合| 成人午夜精彩视频在线观看| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 欧美激情极品国产一区二区三区| 免费观看人在逋| 91国产中文字幕| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 大码成人一级视频| 国产人伦9x9x在线观看| 看免费av毛片| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 亚洲综合色网址| 成人影院久久| av电影中文网址| 一区二区三区激情视频| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 亚洲欧美色中文字幕在线| 国产欧美日韩一区二区三 | 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 亚洲视频免费观看视频| 久久国产精品大桥未久av| 1024视频免费在线观看| 男人操女人黄网站| 国产成人欧美在线观看 | 国产亚洲欧美精品永久| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 91九色精品人成在线观看| 亚洲成人免费电影在线观看 | 亚洲熟女精品中文字幕| 精品久久蜜臀av无| 精品一区二区三区av网在线观看 | 欧美日韩黄片免| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 久久人人97超碰香蕉20202| 91字幕亚洲| av在线老鸭窝| 热99久久久久精品小说推荐| 黄色视频不卡| 久久久久久久久久久久大奶| 国产国语露脸激情在线看| 精品欧美一区二区三区在线| 人人澡人人妻人| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 午夜福利影视在线免费观看| 亚洲五月色婷婷综合| 日本五十路高清| 欧美变态另类bdsm刘玥| 久久久久精品人妻al黑| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 久久精品国产综合久久久| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 欧美 日韩 精品 国产| 日韩精品免费视频一区二区三区| 亚洲国产精品999| 午夜福利在线免费观看网站| 大陆偷拍与自拍| 国产成人精品无人区| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 国产成人免费观看mmmm| 一级毛片电影观看| 人人澡人人妻人| 一级毛片我不卡| 亚洲三区欧美一区| av在线老鸭窝| 捣出白浆h1v1| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | √禁漫天堂资源中文www| 欧美日韩视频精品一区| 亚洲伊人久久精品综合| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 一区二区三区激情视频| 乱人伦中国视频| 国产男女超爽视频在线观看| 久久毛片免费看一区二区三区| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 久久久久久久久久久久大奶| 少妇人妻久久综合中文| 天堂8中文在线网| 色婷婷久久久亚洲欧美| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 国产真人三级小视频在线观看| 国产免费又黄又爽又色| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 免费高清在线观看日韩| 成人手机av| 久久久久视频综合| 丁香六月欧美| 国产精品久久久久久精品电影小说| 99热全是精品| 亚洲成人免费av在线播放| 日韩电影二区| 视频区欧美日本亚洲| 超色免费av| 一本色道久久久久久精品综合| 亚洲国产精品一区三区| 不卡av一区二区三区| 国产成人欧美| 在线观看免费视频网站a站| 成人免费观看视频高清| 18在线观看网站| 极品人妻少妇av视频| 青春草亚洲视频在线观看| 精品高清国产在线一区| 男人爽女人下面视频在线观看| 成人国产一区最新在线观看 | 精品久久久久久电影网| 国产精品一区二区免费欧美 | 黑人猛操日本美女一级片| 久久久精品94久久精品| 人妻人人澡人人爽人人| 天堂俺去俺来也www色官网| 午夜影院在线不卡| 日本黄色日本黄色录像| 亚洲av国产av综合av卡| 亚洲av男天堂| 日本av手机在线免费观看| 老司机在亚洲福利影院| 老汉色∧v一级毛片| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 天堂8中文在线网| 我要看黄色一级片免费的| 妹子高潮喷水视频| 亚洲国产看品久久| 久热这里只有精品99| 日本黄色日本黄色录像| 男女下面插进去视频免费观看| 亚洲熟女精品中文字幕| 国产精品欧美亚洲77777| 精品久久久精品久久久| 久久久精品区二区三区| 另类亚洲欧美激情| 叶爱在线成人免费视频播放| 18在线观看网站| 国产精品人妻久久久影院| 久久久久久久久免费视频了| 一本大道久久a久久精品| 秋霞在线观看毛片| 涩涩av久久男人的天堂| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 青草久久国产| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 精品少妇内射三级| 老司机靠b影院| 一区二区日韩欧美中文字幕| 亚洲九九香蕉| 国产一区二区三区av在线| 男女国产视频网站| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 日韩大码丰满熟妇| 视频区图区小说| netflix在线观看网站| 黄色 视频免费看| 国产一卡二卡三卡精品| 亚洲一区二区三区欧美精品| 久久久久国产一级毛片高清牌| 热re99久久国产66热| 国产爽快片一区二区三区| 亚洲,欧美,日韩| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 一二三四在线观看免费中文在| 久久亚洲精品不卡| 精品福利永久在线观看| 日韩制服骚丝袜av| av在线播放精品| 少妇粗大呻吟视频| 亚洲成色77777| 日本色播在线视频| 久久久久久久精品精品| 天堂俺去俺来也www色官网| 熟女av电影| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 亚洲欧美清纯卡通| 18禁观看日本| 国产成人一区二区在线| 欧美日韩福利视频一区二区| 青春草亚洲视频在线观看| 亚洲精品在线美女| 国产精品国产av在线观看| 性色av乱码一区二区三区2| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 我的亚洲天堂| 欧美成人午夜精品| 午夜福利一区二区在线看| 伊人亚洲综合成人网| 一边亲一边摸免费视频| 色婷婷久久久亚洲欧美| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 人体艺术视频欧美日本| 爱豆传媒免费全集在线观看| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 免费少妇av软件| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 久久久久精品国产欧美久久久 | e午夜精品久久久久久久| 丰满迷人的少妇在线观看| 另类精品久久| 日本黄色日本黄色录像| 国产熟女午夜一区二区三区| 亚洲 欧美一区二区三区| 国产高清视频在线播放一区 | 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 在线看a的网站| 777米奇影视久久| 久久久久网色| 人妻 亚洲 视频| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 欧美大码av| 亚洲精品在线美女| 国产欧美日韩精品亚洲av| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频 | 日日爽夜夜爽网站| 精品亚洲成a人片在线观看| 久久人妻福利社区极品人妻图片 | 少妇精品久久久久久久| 国产福利在线免费观看视频| 欧美另类一区| 97精品久久久久久久久久精品| 18禁国产床啪视频网站| 成人手机av| 日本av手机在线免费观看| av线在线观看网站| 夫妻性生交免费视频一级片| 99热网站在线观看| 色婷婷久久久亚洲欧美| 另类亚洲欧美激情| 婷婷色综合大香蕉| 午夜福利视频精品| 免费黄频网站在线观看国产| 日本a在线网址| 色综合欧美亚洲国产小说| 亚洲五月色婷婷综合| 亚洲精品美女久久av网站| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 美女国产高潮福利片在线看| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 日韩一本色道免费dvd| 国产一区二区 视频在线| 激情视频va一区二区三区| 看免费成人av毛片| 精品久久久久久电影网| 热99国产精品久久久久久7| 亚洲成人国产一区在线观看 | 亚洲五月色婷婷综合| 美女高潮到喷水免费观看| e午夜精品久久久久久久| 女性被躁到高潮视频| 国产不卡av网站在线观看| 欧美日韩一级在线毛片| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 久久天堂一区二区三区四区| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 精品高清国产在线一区| 天天影视国产精品| 亚洲美女黄色视频免费看| 精品卡一卡二卡四卡免费| 成人国产一区最新在线观看 | 高清不卡的av网站| 搡老岳熟女国产| 国产精品偷伦视频观看了| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 日本五十路高清| 1024视频免费在线观看| 高潮久久久久久久久久久不卡| 精品人妻一区二区三区麻豆| 中文字幕人妻丝袜制服| svipshipincom国产片| 久久精品久久久久久久性| 久久女婷五月综合色啪小说| 亚洲精品国产一区二区精华液| 激情视频va一区二区三区| 女性生殖器流出的白浆| 99久久精品国产亚洲精品| 曰老女人黄片| www.999成人在线观看| 日本vs欧美在线观看视频| 又黄又粗又硬又大视频| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 欧美成狂野欧美在线观看| xxxhd国产人妻xxx| 91字幕亚洲| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| av线在线观看网站| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 天堂中文最新版在线下载| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 国产又色又爽无遮挡免| 男女边摸边吃奶| 色视频在线一区二区三区| 男女午夜视频在线观看| 中国美女看黄片| 高清不卡的av网站| 午夜免费观看性视频| 中文欧美无线码| 国产精品久久久久成人av| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 成人国语在线视频| 久久久久国产精品人妻一区二区| 赤兔流量卡办理| 各种免费的搞黄视频| 久久久久久久大尺度免费视频| 丝袜美腿诱惑在线| 久久国产精品人妻蜜桃| av天堂在线播放| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 午夜日韩欧美国产| 赤兔流量卡办理| 国产麻豆69| 一级a爱视频在线免费观看| 久久久精品免费免费高清| 亚洲熟女毛片儿| 国产一区二区激情短视频 | videosex国产| 亚洲国产中文字幕在线视频| 亚洲专区中文字幕在线| 久久久亚洲精品成人影院| 色播在线永久视频| 国产一卡二卡三卡精品| 亚洲免费av在线视频| 国产精品一二三区在线看| 黑丝袜美女国产一区| 多毛熟女@视频| 国产野战对白在线观看| 午夜av观看不卡| 9热在线视频观看99| 午夜福利免费观看在线| 国产片内射在线| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 欧美日韩av久久| 国产av精品麻豆| 看免费av毛片| 午夜福利一区二区在线看| 桃花免费在线播放| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 一级片免费观看大全| 亚洲欧美一区二区三区久久| 亚洲,欧美,日韩| 国产亚洲欧美精品永久| 亚洲av成人不卡在线观看播放网 | 老鸭窝网址在线观看| 高清不卡的av网站| 午夜福利乱码中文字幕| 一级毛片 在线播放| 久久久久久免费高清国产稀缺| 51午夜福利影视在线观看| 91精品伊人久久大香线蕉| 亚洲成人国产一区在线观看 | 亚洲av成人不卡在线观看播放网 | 母亲3免费完整高清在线观看| 丝袜美足系列| 亚洲国产精品999| 亚洲综合色网址| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 91国产中文字幕| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 一级片免费观看大全| 超碰成人久久| 老司机影院毛片| 国产精品一区二区在线不卡| 久久久国产欧美日韩av| 久久精品亚洲av国产电影网| 不卡av一区二区三区| 九草在线视频观看| 两个人看的免费小视频| 欧美av亚洲av综合av国产av| 国产成人av教育| 悠悠久久av| 国产色视频综合| 97精品久久久久久久久久精品| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 9191精品国产免费久久| 高清视频免费观看一区二区| 美女扒开内裤让男人捅视频| 国产又爽黄色视频| 操美女的视频在线观看| 亚洲精品在线美女| a级毛片在线看网站| 美女国产高潮福利片在线看| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 大片免费播放器 马上看| 捣出白浆h1v1| 国产精品 欧美亚洲| 亚洲精品一区蜜桃| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 亚洲精品第二区| 男女下面插进去视频免费观看| 91九色精品人成在线观看| 岛国毛片在线播放| 免费在线观看日本一区| 91精品三级在线观看| 精品一区在线观看国产| 亚洲国产看品久久| e午夜精品久久久久久久| 纯流量卡能插随身wifi吗| 国产黄频视频在线观看| 一级黄色大片毛片| 亚洲国产欧美一区二区综合| 国产精品熟女久久久久浪| 性色av乱码一区二区三区2| 一区二区三区乱码不卡18| 久久精品人人爽人人爽视色| 亚洲精品久久午夜乱码| 在线精品无人区一区二区三| 天堂8中文在线网| 午夜福利,免费看| 在线观看国产h片| 国产精品久久久人人做人人爽| 婷婷丁香在线五月| 免费黄频网站在线观看国产| 老司机午夜十八禁免费视频| 亚洲 国产 在线| 欧美日韩福利视频一区二区| 久久久精品区二区三区| 亚洲五月婷婷丁香| 午夜两性在线视频| 日韩大码丰满熟妇| 亚洲中文字幕日韩| 十八禁人妻一区二区| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 亚洲成人免费av在线播放| 观看av在线不卡| 美女视频免费永久观看网站| 中文欧美无线码| 热re99久久精品国产66热6| 成人手机av| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 久久性视频一级片| 另类精品久久| 美女主播在线视频| 成人国产一区最新在线观看 | 丝袜在线中文字幕| 99精品久久久久人妻精品| 午夜精品国产一区二区电影| 在线看a的网站| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 国产av精品麻豆| 无限看片的www在线观看| 人体艺术视频欧美日本| 午夜91福利影院| 成人亚洲欧美一区二区av| 一区二区三区乱码不卡18| 丝袜美腿诱惑在线| 久久精品国产综合久久久| 夫妻性生交免费视频一级片| 国产免费一区二区三区四区乱码| 黑丝袜美女国产一区| 亚洲国产最新在线播放| 国产熟女欧美一区二区| 老司机亚洲免费影院| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 老司机在亚洲福利影院| 丝袜人妻中文字幕| 丰满饥渴人妻一区二区三| 后天国语完整版免费观看| 国产一级毛片在线| 国产极品粉嫩免费观看在线| 人人妻,人人澡人人爽秒播 | 欧美乱码精品一区二区三区| 99国产综合亚洲精品| 婷婷色综合www| 精品福利永久在线观看| 亚洲专区国产一区二区| 亚洲五月婷婷丁香| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 18禁黄网站禁片午夜丰满| videos熟女内射| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 久久久精品免费免费高清| 久久午夜综合久久蜜桃| 国产欧美日韩精品亚洲av| 国产成人精品久久二区二区免费| 国产精品av久久久久免费| 不卡av一区二区三区| 老鸭窝网址在线观看| 韩国高清视频一区二区三区| 成人黄色视频免费在线看| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 国产97色在线日韩免费| 精品视频人人做人人爽|