• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    苯甲酸鈉濃度對(duì)乙二醇-水溶液中3A21鋁合金電化學(xué)行為的影響

    2023-03-06 02:44:02李宇劉相田科周抗寒張俊峰
    表面技術(shù) 2023年2期
    關(guān)鍵詞:苯甲酸鈉電荷轉(zhuǎn)移腐蝕電流

    李宇,劉相,田科,周抗寒,張俊峰

    苯甲酸鈉濃度對(duì)乙二醇-水溶液中3A21鋁合金電化學(xué)行為的影響

    李宇1,劉相2,田科1,周抗寒2,張俊峰1

    (1.湘潭大學(xué) 環(huán)境與資源學(xué)院,湖南 湘潭 411100;2.中國(guó)航天員科研訓(xùn)練中心 人因工程國(guó)防科技重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100094)

    研究乙二醇-水溶液中苯甲酸鈉(SB)含量對(duì)3A21 鋁合金腐蝕的影響,為預(yù)測(cè)長(zhǎng)期服役且含苯甲酸鈉的乙二醇-水溶液體系的腐蝕變化規(guī)律提供數(shù)據(jù)支撐。以乙二醇質(zhì)量分?jǐn)?shù)為36%的乙二醇-水溶液為基礎(chǔ)體系,通過(guò)SEM表征3A21鋁合金腐蝕前后的微觀組織結(jié)構(gòu),利用開(kāi)路電位(OCP)、交流阻抗譜(EIS)和動(dòng)電位極化技術(shù),研究3A21鋁合金在苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0~1.80%的溶液中的電化學(xué)腐蝕行為。當(dāng)苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0~1.80%時(shí),隨體系中苯甲酸鈉含量的增加,3A21鋁合金的自腐蝕電流密度逐漸減小,當(dāng)苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于1.40%后,自腐蝕電流密度不再顯著降低。當(dāng)苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0~1.40%時(shí),自腐蝕電流密度由0 時(shí)的409.89 nA/cm2減小至1.40%時(shí)的220.92 nA/cm2;電荷轉(zhuǎn)移電阻逐漸增大,由0時(shí)的112.45 kΩ/cm2增加至1.40%時(shí)的204.82 kΩ/cm2。對(duì)3A21鋁合金表面形貌SEM測(cè)試,苯甲酸鈉的加入能有效抑制3A21鋁合金的腐蝕,苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.40%時(shí),對(duì)3A21鋁合金的腐蝕抑制效果較好。苯甲酸鈉的引入能夠降低3A21鋁合金在乙二醇-水溶液中的腐蝕速率,在0~1.40%范圍內(nèi),隨著乙二醇-水溶液中苯甲酸鈉濃度的增大,其對(duì)3A21鋁合金的腐蝕抑制效果呈現(xiàn)增強(qiáng)的趨勢(shì)。

    苯甲酸鈉;3A21 鋁合金;乙二醇-水溶液;金屬腐蝕;交流阻抗譜;極化曲線

    乙二醇液冷系統(tǒng)以乙二醇-水溶液為冷卻介質(zhì),因其冰點(diǎn)低、傳熱性好等優(yōu)點(diǎn),常應(yīng)用于雷達(dá)、汽車以及航天系統(tǒng)的冷卻回路[1-3]。實(shí)際使用條件下,尤其是航天設(shè)備的液冷回路中使用了大量的鋁合金,由于基于乙二醇的溶液在氧氣的情況下很容易引起酸性氧化過(guò)程,逐步生成乙醇酸和乙二酸等腐蝕介質(zhì)[4-6]。因此,在冷卻回路中已經(jīng)觀察到一些腐蝕問(wèn)題,但這種腐蝕機(jī)制可以通過(guò)在這些冷卻劑中添加緩蝕劑來(lái)抑制或抵消。

    目前,苯甲酸鈉(SB)作為一種典型的非氧化型羧酸鹽緩蝕劑,應(yīng)用廣泛,其作用像是一種阻斷劑,主要依靠在材料表面吸附,形成保護(hù)屏障,來(lái)抑制腐蝕的發(fā)生,且吸附過(guò)程通常滿足Freundlich吸附模型[7-8]。苯甲酸鈉作為一類羧酸鹽緩蝕劑,具有良好的水溶性以及高的安全系數(shù),其防護(hù)作用與接觸材料密切相關(guān)。Kaseem等[9]研究了苯甲酸鈉對(duì)6061鋁合金腐蝕性能的影響,發(fā)現(xiàn)同未添加苯甲酸鈉的樣品相比,添加了苯甲酸鈉的樣品膜層中α-Al2O3的比例更高,且生成的膜更致密。董榮芬等[10-11]證明苯甲酸鈉在乙二醇-水溶液體系中對(duì)鑄鋁也有明顯的緩釋作用,而且體系中苯甲酸鈉濃度越大,對(duì)鑄鋁的緩釋作用更明顯。Asadikiya等[12]研究了88 ℃下乙二醇-水溶液中苯甲酸鈉緩蝕劑對(duì)3303鋁合金的腐蝕影響,發(fā)現(xiàn)對(duì)極化曲線的陽(yáng)極和陰極的Tafel斜率影響不大,這意味著苯甲酸鈉的存在與否并不改變陽(yáng)極和陰極發(fā)生的反應(yīng)機(jī)制,且自腐蝕電流密度corr隨著苯甲酸鈉的存在而增加。

    目前針對(duì)苯甲酸鈉的緩釋作用主要集中在非乙二醇-水溶液體系[13-14],而針對(duì)苯甲酸鈉在乙二醇-水溶液中對(duì)接觸材料的腐蝕特性,卻少見(jiàn)報(bào)道。因此,乙二醇-水溶液中苯甲酸鈉緩蝕劑含量對(duì)材料的腐蝕影響并不明確。本文以乙二醇-水溶液為基礎(chǔ)體系,采用了一系列電化學(xué)測(cè)試技術(shù),包括開(kāi)路電位、電化學(xué)阻抗譜和極化曲線,研究了乙二醇-水溶液中苯甲酸鈉含量對(duì)3A21鋁合金腐蝕行為的影響,為研究乙二醇-水溶液中苯甲酸鈉緩蝕劑含量對(duì)鋁合金腐蝕的影響提供數(shù)據(jù)參考,為預(yù)測(cè)含苯甲酸鈉的乙二醇-水溶液體系的使用壽命提供數(shù)據(jù)支撐。

    1 試驗(yàn)

    1.1 材料

    金屬材料為3A21鋁合金,化學(xué)成分見(jiàn)表1。試樣尺寸為10 mm×10 mm×2.5 mm,一面焊接上銅線,用環(huán)氧樹(shù)脂將除工作面外的其他面封住。在測(cè)試前用400#、800#、1200#和2000#砂紙將工作面逐級(jí)打磨光亮,用無(wú)水乙醇沖洗后,放入超純水中超聲清洗10 min,而后取出用風(fēng)機(jī)冷風(fēng)快速吹干。

    表1 3A21鋁合金的化學(xué)成分

    Tab.1 Composition of 3A21 aluminum alloy wt.%

    1.2 乙二醇-水溶液介質(zhì)

    乙二醇-水溶液由乙二醇、去離子水和苯甲酸鈉組成,乙二醇質(zhì)量分?jǐn)?shù)為36%,苯甲酸鈉的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0~1.80%,其余為去離子水。利用氫氧化鈉調(diào)節(jié)溶液的pH,pH范圍為8.0~8.5。

    1.3 測(cè)試方法

    1.3.1 電化學(xué)測(cè)試

    利用CS 350電化學(xué)工作站進(jìn)行電化學(xué)測(cè)試,其中飽和甘汞電極(SCE)為參比電極,鉑電極為輔助電極,被測(cè)試樣為工作電極。測(cè)試工作電極在含不同濃度苯甲酸鈉的冷卻液中浸漬3 600 s期間的開(kāi)路電位值。開(kāi)路電位測(cè)試完成后進(jìn)行電化學(xué)交流阻抗譜(EIS)的測(cè)試。測(cè)試頻率范圍為100 kHz~0.01 Hz,交流擾動(dòng)電壓幅值為10 mV,采用ZsimpWin 3.5軟件對(duì)電化學(xué)阻抗曲線進(jìn)行擬合。在電化學(xué)阻抗測(cè)試結(jié)束后,開(kāi)始動(dòng)電位掃描,掃描速率為0.3 mV/s,掃描電壓范圍為?0.25~0.5 V(vs. SCE)[4]。將極化曲線通過(guò)Tafel外推得到自腐蝕電流密度corr和自腐蝕電位corr。

    1.3.2 SEM形貌分析

    通過(guò)SEM對(duì)腐蝕產(chǎn)物形貌進(jìn)行分析,觀察含不同苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)的乙二醇-水溶液中浸泡20 d后鋁合金3A21基體的腐蝕形貌,放大倍數(shù)為500。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 3A21鋁合金電化學(xué)測(cè)試

    圖1為在苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0~1.80%的乙二醇-水溶液中穩(wěn)定1 h期間3A21鋁合金的開(kāi)路電位。從圖1可以看出,在浸泡初期,開(kāi)路電位的上升速率較快,浸泡1 h后均趨于穩(wěn)定。當(dāng)開(kāi)路電位穩(wěn)定時(shí),未添加苯甲酸鈉的開(kāi)路電位值約為?0.92 V,而在苯甲酸鈉存在的情況下,3A21鋁合金測(cè)量結(jié)束時(shí)的開(kāi)路電位明顯正移,均大于?0.9 V。開(kāi)路電位的正移動(dòng)可能由于苯甲酸鈉吸附在3A21鋁合金表面的活性位點(diǎn)[15],在鋁合金電極表面有膜不斷形成[16],抑制了3A21鋁合金的腐蝕,且在浸泡初期膜形成的速率較快。

    圖1 不同苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)下3A21鋁合金穩(wěn)定1 h的開(kāi)路電位

    圖2為3A21鋁合金在含苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0~1.80%的乙二醇-水溶液中的極化曲線。從圖2中可以看出,在0~1.80%內(nèi),測(cè)得的極化曲線均表現(xiàn)出tafel型行為,乙二醇-水溶液中苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)的改變并未引起極化曲線形狀的變化,而且各曲線存在明顯的鈍化區(qū),這意味著乙二醇-水溶液中苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)的變化并不改變陽(yáng)極和陰極發(fā)生的反應(yīng)機(jī)制,呈現(xiàn)相同的腐蝕行為[17]。從極化曲線來(lái)看,相較于未添加苯甲酸鈉,自腐蝕電位出現(xiàn)明顯的正移,這表明乙二醇-水溶液中苯甲酸鈉的含量對(duì)3A21鋁合金的腐蝕有影響,苯甲酸鈉作為吸附型緩蝕劑,可以吸附在金屬表面,以抑制3A21鋁合金的腐蝕[18]。但隨著苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增大,自腐蝕電位并不呈現(xiàn)單一的正移,這可能意味著體系中苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)的變化對(duì)陰、陽(yáng)極反應(yīng)均有影響。其中,陰、陽(yáng)極極化曲線具有明顯的線性Tafel區(qū)域,且陰極斜率整體上明顯大于陽(yáng)極的斜率。

    對(duì)圖2中的極化曲線進(jìn)行擬合,所得的擬合參數(shù)如表2所示。其中corr為自腐蝕電位,corr為自腐蝕電流密度,a和b分別為陽(yáng)極和陰極的斜率。從表2可以看出,乙二醇-水溶液中苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0~1.40%時(shí),3A21鋁合金的自腐蝕電流密度corr為200~410 nA/cm2。未添加苯甲酸鈉時(shí),其自腐蝕電流密度為409.89 nA/cm2。相較于無(wú)苯甲酸鈉,在苯甲酸鈉存在的情況下,3A21鋁合金的自腐蝕電流密度明顯降低,均小于400 nA/cm2。隨著苯甲酸鈉含量的增加,其自腐蝕電流密度逐漸減小,當(dāng)苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.40%~1.80%時(shí),自腐蝕電流密度變化不明顯。當(dāng)體系內(nèi)苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.40%時(shí),自腐蝕電流密度最小,為220.92 nA/cm2。當(dāng)苯甲酸鈉質(zhì)量濃度較小時(shí),金屬表面形成的吸附膜不完整,自腐蝕電流密度降低不明顯,而隨著濃度的增加,吸附膜逐漸變得致密完整,因此緩蝕效果增強(qiáng),自腐蝕電流密度明顯降低。當(dāng)體系內(nèi)苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于1.40%時(shí),自腐蝕電流密度出現(xiàn)小幅度的增大,但增大不明顯。自腐蝕電流密度的大小與金屬的腐蝕速率相對(duì)應(yīng),自腐蝕電流密度越小,3A21鋁合金腐蝕速率越小[7]。在這意味著當(dāng)乙二醇-水溶液中存在苯甲酸鈉時(shí),能有效地降低3A21鋁合金的腐蝕速率,乙二醇-水溶液中苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0~1.40%時(shí),3A21鋁合金的腐蝕速率隨著體系中苯甲酸鈉含量的增加而逐漸 降低。

    圖2 不同苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)下3A21 鋁合金的極化曲線

    表2 在含不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)的苯甲酸鈉的乙二醇-水溶液中 3A21鋁合金極化曲線參數(shù)擬合結(jié)果

    Tab.2 Fitting results of polarization curve parameters of 3A21 aluminum alloy in ethylene glycol-water solution containing sodium benzoate with different mass fractions

    EIS測(cè)量不破壞吸附層可以精確地、快速地提供電化學(xué)過(guò)程動(dòng)力學(xué)信息,從而更好地了解發(fā)生在電極/溶液界面的腐蝕機(jī)理[19]。為進(jìn)一步分析3A21鋁合金表面的電化學(xué)動(dòng)力學(xué)過(guò)程,對(duì)其進(jìn)行了阻抗譜測(cè)試。圖3為3A21鋁合金在苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0~1.80%的乙二醇-水溶液中的阻抗譜數(shù)據(jù)及阻抗譜擬合曲線。苯甲酸鈉的加入和濃度變化并未改變阻抗譜的形狀,顯示只有1個(gè)電容回路,僅存在1個(gè)時(shí)間常數(shù),說(shuō)明電荷轉(zhuǎn)移是主要的控制因素[20]。盡管苯甲酸鈉的加入和濃度的變化未導(dǎo)致阻抗譜形狀的改變,但其阻抗半徑各不相同,這意味著它們的極化電阻存在差異。阻抗半徑隨著苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)的改變而產(chǎn)生明顯差異。

    圖3 不同苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)下3A21 鋁合金的電化學(xué)阻抗譜數(shù)據(jù)及阻抗譜數(shù)據(jù)擬合曲線

    苯甲酸鈉在3A21鋁合金表面的吸附使阻抗值增加,從而使得3A21鋁合金到了更多的保護(hù)[21]。為更好地分析理解阻抗譜,采用圖4所示的等效電路圖對(duì)阻抗譜進(jìn)行擬合。阻抗譜擬合結(jié)果見(jiàn)表3。其中s為溶液阻抗,ct為電荷轉(zhuǎn)移電阻,dl為雙電層電容。

    圖4 3A21鋁合金的電化學(xué)阻抗譜等效電路圖

    從表3可以看出,在0~1.80%范圍內(nèi),相較于未添加苯甲酸鈉,在苯甲酸鈉存在的情況下,3A21鋁合金的電荷轉(zhuǎn)移電阻明顯增大,溶液電阻降低。其中,溶液電阻的降低,可能是由于加入苯甲酸鈉后增加了乙二醇-水溶液電導(dǎo)率增加,而電荷轉(zhuǎn)移電阻的增大,主要?dú)w因于吸附在3A21鋁合金表面的苯甲酸鈉形成了保護(hù)膜層,抑制了電荷轉(zhuǎn)移,導(dǎo)致更大的電荷轉(zhuǎn)移電阻。當(dāng)體系內(nèi)不含苯甲酸鈉時(shí),電荷轉(zhuǎn)移電阻僅為112.45 kΩ/cm2,隨乙二醇-水溶液中苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增大,電荷轉(zhuǎn)移電阻逐漸增大,當(dāng)苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于1.40%時(shí),電荷轉(zhuǎn)移電阻變化不明顯。這與自腐蝕電流密度的變化趨勢(shì)一致。當(dāng)體系內(nèi)苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.40%時(shí),電荷轉(zhuǎn)移電阻最大,為204.82 kΩ/cm2,相較于不含苯甲酸鈉情況,增大了82%。當(dāng)苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.20%~0.80%時(shí),電荷轉(zhuǎn)移電阻變化不大,這可能是由于體系內(nèi)苯甲酸鈉質(zhì)量濃度較低,保護(hù)膜的形成能力差異不大,對(duì)金屬材料的保護(hù)能力并未有顯著提高,因此電荷轉(zhuǎn)移電阻的變化并不明顯。當(dāng)苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.40%~1.80%時(shí),電荷轉(zhuǎn)移電阻略微降低,變化不明顯,這可能是由于體系內(nèi)苯甲酸鈉質(zhì)量濃度較高,形成膠束,導(dǎo)致苯甲酸鈉形成保護(hù)膜的能力有所降低[11]。

    表3 3A21 鋁合金阻抗譜數(shù)據(jù)擬合結(jié)果

    Tab.3 Fitting results of impedance spectrum data of 3A21 aluminum alloy

    2.2 SEM形貌分析及成分分析

    2.2.1 SEM形貌分析

    圖5是3A21鋁合金試樣初始形貌和在含不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)苯甲酸鈉的乙二醇-水溶液中浸泡20 d后的形貌。由圖5a可知,腐蝕前鋁合金表面有輕微的劃痕,但表面整體光潔,無(wú)明顯的蝕坑等腐蝕痕跡。從圖5可以看出,浸泡20 d后,通過(guò)SEM測(cè)試發(fā)現(xiàn),3A21鋁合金表面腐蝕不明顯,僅存在少量的腐蝕點(diǎn)位。對(duì)比添加苯甲酸鈉前后試樣的腐蝕形貌可知,加入苯甲酸鈉后能有效地降低3A21鋁合金的腐蝕。這也為電化學(xué)測(cè)試的結(jié)果提供了直觀的證據(jù),在乙二醇-水溶液中加入苯甲酸鈉可以抑制3A21鋁合金的腐蝕。對(duì)比圖5b—e可以看出,體系中苯甲酸鈉的含量對(duì)3A21鋁合金的腐蝕抑制效果有一定影響,苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.40%時(shí),對(duì)3A21鋁合金的腐蝕抑制效果較好。

    2.3 機(jī)理討論

    針對(duì)3A21鋁合金材料,一般情況下,當(dāng)存在氧氣時(shí),溶液中的溶解氧向鋁電極表面擴(kuò)散,鋁電極氧化溶解生成Al3+,在陰極處發(fā)生還原反應(yīng)產(chǎn)生OH?,兩者結(jié)合形成具備優(yōu)異的耐腐蝕性的Al2O3膜[22]。此外冷卻液介質(zhì)中的乙二醇和鋁合金還會(huì)形成醇-鋁膜。因此,3A21鋁合金腐蝕的主要反應(yīng)如下[23-24]。

    圖5 含不同苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)的乙二醇-水溶液中3A21鋁合金的腐蝕形貌

    陽(yáng)極:Al → Al3++ 3e?

    2Al3++ 6OH?→ Al2O3+ 3H2O

    Al3++ 3OHCH2CH2O?→ Al(OHCH2CH2O)3

    陰極:O2+ 2H2O + 4e?→ 4OH?

    CH2CH2(OH)2+ e?→ HOCH2CH2O?+ H

    苯甲酸鈉作為一類有機(jī)非氧化緩蝕劑,緩蝕作用主要依靠其在金屬表面形成的吸附膜。苯甲酸鈉離子中的羧基是極性基團(tuán),可以吸附于金屬基體的表面活性點(diǎn)或整個(gè)表面,在金屬表面形成一層吸附層,進(jìn)而起到隔離金屬基體和腐蝕介質(zhì)的作用[25]。雖然苯甲酸鈉在材料表面的吸附和阻礙材料腐蝕的過(guò)程和機(jī)理復(fù)雜,但可以提出一種相對(duì)簡(jiǎn)單的吸附機(jī)制來(lái)闡明。如圖6所示,苯甲酸鈉離子中羧酸根離子的氧原子含有未成鍵電子對(duì),使得苯甲酸鈉很容易在金屬表面吸附。此外,吸附的苯甲酸鈉緩蝕劑分子具備非極性基團(tuán)-苯基,還可以在材料表面形成一層疏水性保護(hù)膜,進(jìn)一步阻礙與腐蝕反應(yīng)有關(guān)的電荷或物質(zhì)的轉(zhuǎn)移,降低材料的腐蝕速率。

    圖6 苯甲酸鈉緩蝕保護(hù)機(jī)理圖

    3 結(jié)論

    1)苯甲酸鈉的加入能明顯降低3A21鋁合金的自腐蝕電流密度和增大電荷轉(zhuǎn)移電阻,有效地降低3A21鋁合金在乙二醇-水溶液中的腐蝕速率。在所選濃度范圍內(nèi),乙二醇-水溶液中苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)增大,對(duì)3A21鋁合金的腐蝕抑制效果逐漸增強(qiáng)。苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0~1.40%時(shí),自腐蝕電流密度隨乙二醇-水溶液中苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增大而減小,由0時(shí)的409.89 nA/cm2減小至1.40%時(shí)的220.92 nA/cm2;電荷轉(zhuǎn)移電阻隨苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增大而增大,由0時(shí)的112.45 kΩ/cm2增加至1.40%時(shí)的204.82 kΩ/cm2。苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于1.40%時(shí),自腐蝕電流密度和電荷轉(zhuǎn)移電阻不再顯著變化。

    2)乙二醇-水溶液中苯甲酸鈉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0~1.40%時(shí),苯甲酸鈉的引入能有效抑制3A21鋁合金腐蝕的發(fā)生。

    3)針對(duì)長(zhǎng)期服役且含苯甲酸鈉的乙二醇-水溶液體系,可通過(guò)追蹤苯甲酸鈉濃度的衰減變化,預(yù)測(cè)其服役過(guò)程中的腐蝕規(guī)律。

    [1] 趙天亮, 張梁娟, 錢吉裕, 等. 3A21、5A05和6063鋁合金在低電導(dǎo)率乙二醇冷卻液中的腐蝕行為[J]. 腐蝕科學(xué)與防護(hù)技術(shù), 2017, 29(5): 507-514.

    ZHAO Tian-liang, ZHANG Liang-juan, QIAN Ji-yu, et al. Corrosion Behavior of Al-Alloys 3A21, 5A05 and 6063 in Lowconductive Ethylene Glycol Coolant[J]. Corrosion Science and Protection Technology, 2017, 29(5): 507-514.

    [2] ZHANG G A, XU L Y, CHENG Y F. Mechanistic Aspects of Electrochemical Corrosion of Aluminum Alloy in Ethylene Glycol-Water Solution[J]. Electrochimica Acta, 2008, 53(28): 8245-8252.

    [3] 李斌, 董麗虹, 王海斗, 等. 航空航天鋁合金腐蝕疲勞研究進(jìn)展[J]. 表面技術(shù), 2021, 50(7): 106-118.

    LI Bin, DONG Li-hong, WANG Hai-dou, et al. Research Progress on Corrosion Fatigue of Aerospace Aluminum Alloy[J]. Surface Technology, 2021, 50(7): 106-118.

    [4] 范金龍, 龔敏, 侯肖, 等. 3A21鋁合金在乙二醇水溶液中的腐蝕行為[J]. 腐蝕與防護(hù), 2014, 35(11): 1116-1121.

    FAN Jin-long, GONG Min, HOU Xiao, et al. Corrosion Behavior of 3A21 Aluminum Alloy in Ethylene Glycol- Water Solution[J]. Corrosion & Protection, 2014, 35(11): 1116-1121.

    [5] LIU Y, CHENG Y F. Characterization of Passivity and Pitting Corrosion of 3003 Aluminum Alloy in Ethylene Glycol-Water Solutions[J]. Journal of Applied Electroche-mistry, 2011, 41(2): 151-159.

    [6] WEON J I, WOO H S. Corrosion Mechanism of Aluminum Alloy by Ethylene Glycol-Based Solution[J]. Materials and Corrosion, 2013, 64(1): 50-59.

    [7] 梁煥喜. 有機(jī)酸型發(fā)動(dòng)機(jī)冷卻液緩蝕劑的研究[D]. 青島: 青島科技大學(xué), 2016.

    LIANG Huan-xi. A Study on the Organic Acid Inhibitors for Engine Coolants[D]. Qingdao: Qingdao University of Science & Technology, 2016.

    [8] KAHRAMAN R. Inhibition of Atmospheric Corrosion of Mild Steel by Sodium Benzoate Treatment[J]. Journal of Materials Engineering and Performance, 2002, 11(1): 46-50.

    [9] KASEEM M, KAMIL M P, KWON J H, et al. Effect of Sodium Benzoate on Corrosion Behavior of 6061 Al Alloy Processed by Plasma Electrolytic Oxidation[J]. Surface and Coatings Technology, 2015, 283: 268-273.

    [10] 田兆慶, 董榮芬, 姜效軍, 等. 雜原子化合物對(duì)鑄鋁的緩蝕作用研究[J]. 西部資源, 2014(3): 150-152.

    TIAN Zhao-qing, DONG Rong-fen, JIANG Xiao-jun, et al. Inhibition Effect of Benzotriazole and Benzoate for Cast Aluminum[J]. Westrn Resources, 2014(3): 150-152.

    [11] 董榮芬, 吳寶珠, 陳濤. 防凍液中苯并三氮唑與苯甲酸鈉對(duì)多種金屬的緩蝕作用[J]. 遼寧科技大學(xué)學(xué)報(bào), 2012, 35(3): 230-234.

    DONG Rong-fen, WU Bao-zhu, CHEN Tao. Corrosion Behaviour of Metal in Antifreeze Fluid Containing Sodium Benzoate and Benzotriazole[J]. Journal of University of Science and Technology Liaoning, 2012, 35(3): 230-234.

    [12] ASADIKIYA M, ZHONG Yu, GHORBANI M. Corrosion Study of Aluminum Alloy 3303 in Water-Ethylene Glycol Mixture: Effect of Inhibitors and Thermal Shocking[J]. International Journal of Corrosion, 2019, 2019: 1-6.

    [13] 呂向陽(yáng). 3.5%NaCl溶液中鋁及其合金緩蝕劑的電化學(xué)研究[D]. 重慶: 西南大學(xué), 2009.

    LYU X Y. Study on the Electrochemical Behavior of Corrosion Inhibitors of Aluminium and Its Alloys in 3.5% NaCl Solution[D]. Chongqing: Southwest University, 2009.

    [14] ROSLIZA R, WAN NIK W B, SENIN H B. The Effect of Inhibitor on the Corrosion of Aluminum Alloys in Acidic Solutions[J]. Materials Chemistry and Physics, 2008, 107(2-3): 281-288.

    [15] SIMONOVI? A T, TASI? ? Z, RADOVANOVI? M B, et al. Influence of 5-Chlorobenzotriazole on Inhibition of Copper Corrosion in Acid Rain Solution[J]. ACS Omega, 2020, 5(22): 12832-12841.

    [16] MEDHASHREE H, SHETTY A N. Synergistic Inhibition Effect of Trisodium Phosphate and Sodium Benzoate with Sodium Dodecyl Benzene Sulphonate on the Corrosion of Mg-Al-Zn-Mn Alloy in 30% Ethylene Glycol Containing Chloride Ions[J]. Journal of Adhesion Science and Technology, 2019, 33(5): 523-548.

    [17] GAO Shu-lun, YU Mei, LIU Jian-hua, et al. Effects of Cupric Ions on the Corrosion Behavior of Aluminum Alloy 5A02 in Ethylene Glycol-Water Solution[J]. International Journal of Minerals, Metallurgy, and Materials, 2017, 24(4): 423-431.

    [18] ZUO Han-yang, GONG Min, ZHENG Xing-wen, et al. Corrosion Behavior of 3A21 Aluminum Alloy in Ethylene Glycol Solution under Different Atmospheres[J]. Materials Research Express, 2020, 7(2): 026523.

    [19] YIN Cheng-xian, KONG Min-jian, ZHANG Juan-tao, et al. Influence of Hydroxyl Groups on the Inhibitive Corrosion of Gemini Surfactant for Carbon Steel[J]. ACS Omega, 2020, 5(6): 2620-2629.

    [20] AFSHARI V, DEHGHANIAN C. Inhibitor Effect of Sodium Benzoate on the Corrosion Behavior of Nano-crystalline Pure Iron Metal in Near-Neutral Aqueous Solutions[J]. Journal of Solid State Electrochemistry, 2010, 14(10): 1855-1861.

    [21] TAO Zhi-hua, HE Wei, WANG Shou-xu, et al. Electroc-hemical Study of Cyproconazole as a Novel Corrosion Inhibitor for Copper in Acidic Solution[J]. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2013, 52(50): 17891- 17899.

    [22] NIU Lin. Electrochemical Characterization of Metastable Pitting of 3003 Aluminum Alloy in Ethylene Glycol-Water Solution[J]. Journal of Materials Science, 2007, 42(20): 8613-8617.

    [23] 劉德慶, 何瀟, 郭新良, 等. 鋁合金在乙二醇溶液中的腐蝕研究進(jìn)展[J]. 熱加工工藝, 2019, 48(2): 36-40.

    LIU De-qing, HE Xiao, GUO Xin-liang, et al. Research Progress of Corrosion of Aluminum Alloys in Ethylene Glycol Solution[J]. Hot Working Technology, 2019, 48(2): 36-40.

    [24] CHEN Xin, TIAN Wen-ming, LI Song-mei, et al. Effect of Temperature on Corrosion Behavior of 3003 Aluminum Alloy in Ethylene Glycol-Water Solution[J]. Chinese Journal of Aeronautics, 2016, 29(4): 1142-1150.

    [25] 楊群英. 電化學(xué)方法評(píng)價(jià)緩蝕劑性能的可行性研究[D]. 西安: 西安石油大學(xué), 2010.

    YANG Qun-ying. Relating to Electrochemistry Evaluation of Effectiveness of Inhibitors[D]. Xi'an: Xi'an Shiyou University, 2010.

    Effect of Sodium Benzoate Concentration on Electrochemical Behavior of 3A21 Aluminum Alloy in Ethylene Glycol Aqueous Solution

    1,2,1,2,1

    (1. College of Environment and Resources, Xiangtan University, Hunan Xiangtan 411100, China; 2. National Defense Science and Technology Key Laboratory of Human Factors Engineering, Astronaut Center of China, Beijing 100094, China)

    In order to study the effect of sodium benzoate content in ethylene glycol aqueous solution on the corrosion of 3A21 aluminum alloy, and provide data support for predicting the corrosion change law of ethylene glycol aqueous solution system with long-term service and sodium benzoate. The microstructure of 3A21 aluminum alloy before and after corrosion was characterized by SEM based onethylene glycol aqueous solution with ethylene glycol mass fraction of 36wt.%. The electrochemical corrosion behavior of 3A21 aluminum alloy with sodium benzoate mass fraction of 0~1.80wt.% was studied by open circuit potential (OCP), AC impedance spectroscopy (EIS) and potentiodynamic polarization technology. During 1 h of stabilization, the open circuit potential of 3A21 aluminum alloy shifted toward more positive values at the end of the immersion period. When the mass fraction of sodium benzoate is inthe range of 0-1.80wt.%, the change of sodium benzoate mass fraction in ethylene glycol aqueous solution did not change the reaction mechanism of anode and cathode, showing the same corrosion behavior. when the mass concentration of sodium benzoate was small, the adsorption film formed on the metal surface was not complete, with the increase of sodium benzoate mass fraction in the system, the adsorption film gradually became dense and complete, so the inhibition effect was enhanced and the self-corrosion current density was significantly reduced. The self corrosion potential showed positive and negative shifts, meanwhile, the self corrosion current density of 3A21 aluminum alloy decreased, From 409.89 nA/cm2at 0 to 220.92 nA/cm2at 1.40wt.%. The change of sodium benzoate concentration in the system did not lead to the change of impedance spectrum shape. There was only one time constant in the impedance spectrum, which showed a semicircular capacitive reactance arc reflecting the resistance capacitance relaxation process composed of charge transfer resistance and electric double-layer capacitance. Because sodium benzoate was adsorbed on the surface active point or the whole surface of the metal matrix, the transfer of charge or substance related to corrosion reaction was hindered. The charge transfer resistance increased with the increase of sodium benzoate mass fraction in the system, from 112.45 kΩ/cm2at 0 to 204.82 kΩ/cm2at 1.40wt.%. SEM test showed that the surface of 3A21 aluminum alloy was relatively flat, but some corrosion problems were also observed. There is only a small amount of local corrosion on the surface of 3A21 aluminum alloy sample. Therefore, the corrosion of 3A21 aluminum alloy in ethylene glycol aqueous solution is mainly uniform corrosion. In addition, the addition of sodium benzoate can reduce the corrosion rate of 3A21 aluminum alloy. Within the selected test concentration range, with the increase of sodium benzoate concentration in ethylene glycol aqueous solution, its corrosion inhibition effect on 3A21 aluminum alloy increased. For the long-term service ethylene glycol aqueous solution system containing sodium benzoate, the corrosion law can be predicted by tracking the attenuation change of sodium benzoate concentration.

    sodium benzoate; 3A21 aluminium alloy; glycol-water solution; metal corrosion; AC impedance spectroscopy; polarization curve

    TG172

    A

    1001-3660(2023)02-0282-07

    10.16490/j.cnki.issn.1001-3660.2023.02.026

    2021–12–13;

    2022–05–1

    2021-12-13;

    2022-05-19

    人因工程國(guó)防科技重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室自主研究基金(SYFD 062004)

    Independent Research Fund of National Defense Science and Technology Key Laboratory of Human Factors Engineering (SYFD 062004)

    李宇(1998—),男,碩士研究生,主要研究方向?yàn)榄h(huán)境工程。

    LI Yu (1998-), Male, Postgraduate, Research focus: environmental engineering.

    劉相(1983—),男,博士,助理研究員,主要研究方向?yàn)榄h(huán)控生保技術(shù)。

    LIU Xiang (1983-), Male, Doctor, Assitant research fellow, Research focus: environment control and life support system of spacecraft.

    田科(1988—),女,博士,副教授,主要研究方向?yàn)楣虖U資源化處理。

    TIAN Ke (1988-), Female, Doctor, Associate professor, Research focus: resource recovery of solid waste.

    李宇, 劉相, 田科, 等. 苯甲酸鈉濃度對(duì)乙二醇-水溶液中3A21鋁合金電化學(xué)行為的影響[J]. 表面技術(shù), 2023, 52(2): 282-288.

    LI Yu, LIU Xiang, TIAN Ke, et al. Effect of Sodium Benzoate Concentration on Electrochemical Behavior of 3A21 Aluminum Alloy in Ethylene Glycol Aqueous Solution[J]. Surface Technology, 2023, 52(2): 282-288.

    責(zé)任編輯:萬(wàn)長(zhǎng)清

    猜你喜歡
    苯甲酸鈉電荷轉(zhuǎn)移腐蝕電流
    苯甲酸鈉濃度對(duì)乙二醇-水溶液中316L不銹鋼電化學(xué)行為的影響
    一例具有可逆熱誘導(dǎo)電荷轉(zhuǎn)移行為的二維氰基橋聯(lián)WⅤ?CoⅡ配合物
    時(shí)變腐蝕電流密度下預(yù)應(yīng)力混凝土梁可靠度分析
    北方交通(2022年8期)2022-08-15 09:47:48
    考慮Duschinsky轉(zhuǎn)動(dòng)效應(yīng)的電荷轉(zhuǎn)移速率理論
    常壓微等離子體陽(yáng)極與離子溶液界面的電荷轉(zhuǎn)移反應(yīng)
    苯甲酸鈉多次給藥對(duì)大鼠肝腎功能的影響
    苯甲酸鈉多次給藥對(duì)大鼠肝腎功能的影響
    淺論低壓TN—S系統(tǒng)中PE線和N線不正確使用的危害
    鋁合金結(jié)構(gòu)腐蝕傳感器綜述
    基于分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移機(jī)制的巰基熒光比色化學(xué)傳感器
    av线在线观看网站| 女人久久www免费人成看片| 大码成人一级视频| 超碰97精品在线观看| 久久99一区二区三区| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 久久久国产一区二区| 村上凉子中文字幕在线| 波多野结衣一区麻豆| 在线观看66精品国产| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 日韩免费高清中文字幕av| 俄罗斯特黄特色一大片| 精品卡一卡二卡四卡免费| 国产欧美亚洲国产| 脱女人内裤的视频| 日本精品一区二区三区蜜桃| 亚洲avbb在线观看| 精品人妻1区二区| 免费不卡黄色视频| 十八禁网站免费在线| 亚洲,欧美精品.| 一二三四社区在线视频社区8| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 免费在线观看完整版高清| 亚洲综合色网址| 国产不卡一卡二| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 精品亚洲成a人片在线观看| av福利片在线| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 日韩有码中文字幕| 丰满饥渴人妻一区二区三| 亚洲精品自拍成人| 韩国精品一区二区三区| 免费黄频网站在线观看国产| 欧美日韩av久久| 国产精品成人在线| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 色尼玛亚洲综合影院| 久久性视频一级片| 老熟女久久久| 欧美成人免费av一区二区三区 | 国产av又大| 亚洲精品在线美女| 久久香蕉激情| 99久久人妻综合| 成年女人毛片免费观看观看9 | 久久久久视频综合| 国产精品 欧美亚洲| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 国产精品影院久久| 999精品在线视频| 亚洲成国产人片在线观看| 国产91精品成人一区二区三区| 啦啦啦在线免费观看视频4| 叶爱在线成人免费视频播放| 又黄又爽又免费观看的视频| 亚洲一区二区三区欧美精品| 国产亚洲一区二区精品| 热99re8久久精品国产| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 在线播放国产精品三级| 在线天堂中文资源库| 欧美乱码精品一区二区三区| 丝袜美腿诱惑在线| 色老头精品视频在线观看| 成人手机av| 婷婷精品国产亚洲av在线 | 12—13女人毛片做爰片一| 美女 人体艺术 gogo| videos熟女内射| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 天堂√8在线中文| 精品高清国产在线一区| 国产亚洲精品久久久久5区| 国产精品一区二区精品视频观看| 欧美成狂野欧美在线观看| 免费在线观看影片大全网站| 制服诱惑二区| 日韩欧美国产一区二区入口| 久久草成人影院| 国产一卡二卡三卡精品| 黄色毛片三级朝国网站| 亚洲七黄色美女视频| 亚洲熟女毛片儿| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 国产主播在线观看一区二区| 欧美最黄视频在线播放免费 | 香蕉丝袜av| 9热在线视频观看99| 久久午夜亚洲精品久久| 国产野战对白在线观看| 成人影院久久| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 少妇 在线观看| aaaaa片日本免费| 黄片小视频在线播放| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 欧美激情高清一区二区三区| 欧美精品啪啪一区二区三区| 十八禁人妻一区二区| www.999成人在线观看| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 这个男人来自地球电影免费观看| 黄色 视频免费看| 美女扒开内裤让男人捅视频| 80岁老熟妇乱子伦牲交| √禁漫天堂资源中文www| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 99精品在免费线老司机午夜| 夜夜爽天天搞| 久久精品国产a三级三级三级| 欧美大码av| 99国产精品一区二区蜜桃av | 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| av线在线观看网站| xxx96com| 免费人成视频x8x8入口观看| 自线自在国产av| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 亚洲av熟女| 免费看a级黄色片| xxxhd国产人妻xxx| 中亚洲国语对白在线视频| 亚洲全国av大片| 两个人看的免费小视频| 亚洲av熟女| 国产色视频综合| svipshipincom国产片| av网站免费在线观看视频| 亚洲av电影在线进入| 天堂动漫精品| 日本五十路高清| 欧美人与性动交α欧美软件| av片东京热男人的天堂| 欧美激情极品国产一区二区三区| 国产亚洲精品久久久久久毛片 | 老司机靠b影院| 精品久久久久久久久久免费视频 | 久久久精品区二区三区| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 国产精品一区二区在线不卡| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 国产真人三级小视频在线观看| 日韩视频一区二区在线观看| 在线观看日韩欧美| 国产激情欧美一区二区| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 18禁国产床啪视频网站| 高清毛片免费观看视频网站 | 99国产综合亚洲精品| 母亲3免费完整高清在线观看| cao死你这个sao货| 亚洲av日韩在线播放| 精品国产乱码久久久久久男人| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 国产午夜精品久久久久久| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | 脱女人内裤的视频| 女性被躁到高潮视频| 高清av免费在线| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 久久婷婷成人综合色麻豆| 欧美最黄视频在线播放免费 | 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 国产成人免费无遮挡视频| 在线观看免费午夜福利视频| 国产午夜精品久久久久久| 好男人电影高清在线观看| 一区二区三区国产精品乱码| 午夜老司机福利片| 黄色视频,在线免费观看| 波多野结衣av一区二区av| 老司机深夜福利视频在线观看| 精品久久久久久电影网| 99国产综合亚洲精品| 一级a爱片免费观看的视频| 757午夜福利合集在线观看| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 久久久久久久久久久久大奶| 丰满的人妻完整版| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 欧美亚洲日本最大视频资源| 脱女人内裤的视频| 美女 人体艺术 gogo| 国产亚洲精品久久久久5区| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 色老头精品视频在线观看| 久久久久精品国产欧美久久久| 亚洲人成电影观看| 99在线人妻在线中文字幕 | 亚洲精华国产精华精| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 亚洲午夜理论影院| 成人国语在线视频| 满18在线观看网站| 少妇被粗大的猛进出69影院| 热re99久久精品国产66热6| 亚洲色图综合在线观看| 久久这里只有精品19| 国产亚洲精品久久久久5区| 一区福利在线观看| 天堂俺去俺来也www色官网| 国产1区2区3区精品| 女人精品久久久久毛片| 久久亚洲真实| 捣出白浆h1v1| 免费黄频网站在线观看国产| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 免费观看精品视频网站| e午夜精品久久久久久久| 亚洲av欧美aⅴ国产| 亚洲av美国av| 99久久人妻综合| 欧美不卡视频在线免费观看 | 国产精品99久久99久久久不卡| 黑人欧美特级aaaaaa片| 精品国产一区二区久久| 久久精品国产亚洲av高清一级| 亚洲视频免费观看视频| 中文字幕制服av| 亚洲国产精品合色在线| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 两人在一起打扑克的视频| 男女之事视频高清在线观看| 在线免费观看的www视频| 国产精品影院久久| av免费在线观看网站| 99精品在免费线老司机午夜| 国产精品亚洲av一区麻豆| 视频在线观看一区二区三区| 视频区欧美日本亚洲| 国产不卡一卡二| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 我的亚洲天堂| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| svipshipincom国产片| 亚洲人成电影免费在线| 啦啦啦在线免费观看视频4| 在线观看免费视频日本深夜| 飞空精品影院首页| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 久久精品国产清高在天天线| 女性生殖器流出的白浆| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 电影成人av| 91av网站免费观看| 国产亚洲欧美在线一区二区| 在线观看免费视频网站a站| 亚洲全国av大片| 亚洲欧美激情在线| 欧美国产精品va在线观看不卡| 成人18禁在线播放| 亚洲免费av在线视频| 这个男人来自地球电影免费观看| 香蕉丝袜av| www.999成人在线观看| 亚洲av第一区精品v没综合| 久久久久精品国产欧美久久久| 美国免费a级毛片| 久久久精品区二区三区| 国产亚洲精品第一综合不卡| 亚洲视频免费观看视频| 国产男女超爽视频在线观看| 久久久久国内视频| 法律面前人人平等表现在哪些方面| av片东京热男人的天堂| 日本一区二区免费在线视频| 桃红色精品国产亚洲av| 久久久久久久久久久久大奶| 丝袜美腿诱惑在线| videosex国产| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 午夜福利乱码中文字幕| 国产亚洲精品第一综合不卡| 999久久久国产精品视频| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 91成人精品电影| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 身体一侧抽搐| 亚洲熟女毛片儿| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 在线观看免费视频网站a站| 亚洲成人免费av在线播放| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 一本大道久久a久久精品| 国产成人免费无遮挡视频| 黄色a级毛片大全视频| 国产高清国产精品国产三级| 国产亚洲欧美精品永久| 欧美黄色淫秽网站| 99久久国产精品久久久| 久久香蕉激情| tocl精华| 久久性视频一级片| 高清毛片免费观看视频网站 | 欧美精品亚洲一区二区| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 香蕉久久夜色| netflix在线观看网站| 真人做人爱边吃奶动态| 精品少妇久久久久久888优播| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 成人三级做爰电影| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 精品久久久久久电影网| 久久香蕉激情| 欧美日韩一级在线毛片| 亚洲人成电影观看| 高清毛片免费观看视频网站 | 少妇 在线观看| 亚洲专区国产一区二区| 一级a爱视频在线免费观看| 97人妻天天添夜夜摸| 精品福利观看| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 一级a爱视频在线免费观看| av免费在线观看网站| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 国产精品一区二区精品视频观看| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 国产精品1区2区在线观看. | 999久久久国产精品视频| 纯流量卡能插随身wifi吗| 中文字幕制服av| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 一进一出抽搐gif免费好疼 | 日日摸夜夜添夜夜添小说| 丁香六月欧美| 9191精品国产免费久久| av电影中文网址| 老司机亚洲免费影院| 色老头精品视频在线观看| 激情在线观看视频在线高清 | 国产精品九九99| 国产精品一区二区在线观看99| 国产av精品麻豆| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 精品福利永久在线观看| 99国产精品一区二区蜜桃av | 真人做人爱边吃奶动态| 在线观看舔阴道视频| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 我的亚洲天堂| 色播在线永久视频| 精品久久久精品久久久| 欧美国产精品va在线观看不卡| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 激情在线观看视频在线高清 | 男女午夜视频在线观看| 在线观看一区二区三区激情| 黄色女人牲交| 99re6热这里在线精品视频| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 中文字幕制服av| 久久久国产欧美日韩av| 国产高清激情床上av| 99riav亚洲国产免费| 又黄又爽又免费观看的视频| 久久亚洲精品不卡| 久久久久久久精品吃奶| 老司机福利观看| 亚洲一区中文字幕在线| 精品国产一区二区三区四区第35| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 精品久久久久久电影网| 欧美国产精品一级二级三级| 精品国内亚洲2022精品成人 | 日本黄色视频三级网站网址 | 日韩大码丰满熟妇| 午夜老司机福利片| 成人18禁在线播放| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 欧美国产精品va在线观看不卡| 动漫黄色视频在线观看| 国产男靠女视频免费网站| 国产精品国产av在线观看| 久久久久精品人妻al黑| 国产伦人伦偷精品视频| 国产成人免费无遮挡视频| 久久天堂一区二区三区四区| 99精品久久久久人妻精品| 亚洲午夜理论影院| 久久久国产欧美日韩av| 久久精品国产亚洲av高清一级| 国产亚洲欧美精品永久| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 精品国产一区二区三区四区第35| 电影成人av| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 美女午夜性视频免费| 欧美日韩成人在线一区二区| 亚洲成国产人片在线观看| 亚洲精品久久午夜乱码| 欧美日韩av久久| av天堂在线播放| 深夜精品福利| 99国产精品一区二区蜜桃av | 欧美精品亚洲一区二区| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 午夜免费观看网址| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 两性夫妻黄色片| 国产精品久久电影中文字幕 | 亚洲国产精品合色在线| 亚洲 国产 在线| 久久久精品免费免费高清| 成在线人永久免费视频| 一区二区三区精品91| 91麻豆av在线| 在线国产一区二区在线| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 国产野战对白在线观看| 捣出白浆h1v1| 又大又爽又粗| 色综合欧美亚洲国产小说| 国产成人精品久久二区二区免费| 在线观看免费视频日本深夜| 国产精品久久久av美女十八| 久久久水蜜桃国产精品网| 午夜福利在线观看吧| 精品久久蜜臀av无| 99国产精品99久久久久| 动漫黄色视频在线观看| 国产精品免费大片| 淫妇啪啪啪对白视频| 97人妻天天添夜夜摸| 色在线成人网| av有码第一页| 制服诱惑二区| 欧美精品av麻豆av| 757午夜福利合集在线观看| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 天堂动漫精品| 18在线观看网站| 美女扒开内裤让男人捅视频| 欧美乱码精品一区二区三区| 午夜视频精品福利| 国产精品免费一区二区三区在线 | 国产av又大| 久久国产精品人妻蜜桃| 国产精品1区2区在线观看. | 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 又大又爽又粗| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 久久国产乱子伦精品免费另类| 久久精品人人爽人人爽视色| 国产欧美日韩一区二区精品| 久久午夜综合久久蜜桃| 一二三四在线观看免费中文在| 精品国产一区二区三区四区第35| 久久中文字幕人妻熟女| x7x7x7水蜜桃| 亚洲国产欧美网| 韩国精品一区二区三区| 亚洲精品粉嫩美女一区| 中文欧美无线码| 亚洲精品国产色婷婷电影| 国产精品一区二区精品视频观看| 国产不卡一卡二| 99国产精品一区二区蜜桃av | 国产高清视频在线播放一区| 久久久久精品人妻al黑| 后天国语完整版免费观看| 人人澡人人妻人| 999久久久精品免费观看国产| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 一区二区三区精品91| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 亚洲精品成人av观看孕妇| 久热这里只有精品99| 一级,二级,三级黄色视频| 国产精品 欧美亚洲| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 91国产中文字幕| 淫妇啪啪啪对白视频| 久久婷婷成人综合色麻豆| 99在线人妻在线中文字幕 | 曰老女人黄片| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| av超薄肉色丝袜交足视频| 国产片内射在线| 国产亚洲一区二区精品| 亚洲熟妇中文字幕五十中出 | 久久中文字幕人妻熟女| 少妇的丰满在线观看| 成年人午夜在线观看视频| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 久久人妻av系列| 飞空精品影院首页| 国产亚洲欧美在线一区二区| 免费在线观看亚洲国产| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 国产一区在线观看成人免费| 久久久久久久久久久久大奶| 久久ye,这里只有精品| 999久久久精品免费观看国产| 日韩三级视频一区二区三区| 很黄的视频免费| 热99国产精品久久久久久7| 满18在线观看网站| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 日韩欧美在线二视频 | 在线观看午夜福利视频| 亚洲情色 制服丝袜| 亚洲国产精品sss在线观看 | avwww免费| 成人黄色视频免费在线看| 亚洲av成人一区二区三| 国产真人三级小视频在线观看| 麻豆av在线久日| 国产精品电影一区二区三区 | 久久精品亚洲av国产电影网| 在线观看免费高清a一片| 免费在线观看影片大全网站| 在线永久观看黄色视频| 久久香蕉激情| 欧美乱码精品一区二区三区| 久久国产乱子伦精品免费另类| 亚洲熟妇中文字幕五十中出 | 亚洲熟妇熟女久久| 欧美黄色淫秽网站| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 国产精品99久久99久久久不卡| а√天堂www在线а√下载 | 一本一本久久a久久精品综合妖精| 大码成人一级视频| 中文字幕制服av| 亚洲精品自拍成人| av不卡在线播放| 天天添夜夜摸| 精品高清国产在线一区| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 国产高清国产精品国产三级| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 免费人成视频x8x8入口观看| 亚洲精品av麻豆狂野| 国产一区在线观看成人免费| 一区在线观看完整版| 不卡av一区二区三区| 亚洲熟妇中文字幕五十中出 | 又大又爽又粗| 在线观看舔阴道视频| 18禁国产床啪视频网站| 亚洲成a人片在线一区二区| 在线观看免费视频日本深夜| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 国产欧美日韩一区二区三区在线| 亚洲七黄色美女视频| 两个人看的免费小视频| 国产成人系列免费观看| 麻豆国产av国片精品| 成年人午夜在线观看视频| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 国产亚洲欧美精品永久| 久久人人97超碰香蕉20202| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 午夜91福利影院| 人妻一区二区av| 一级片'在线观看视频| 男人舔女人的私密视频| 一级片免费观看大全| 咕卡用的链子| 深夜精品福利| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 99riav亚洲国产免费| 欧美性长视频在线观看| 美女高潮到喷水免费观看| 中文字幕最新亚洲高清| 免费少妇av软件| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 俄罗斯特黄特色一大片| 脱女人内裤的视频| 亚洲视频免费观看视频| 婷婷丁香在线五月| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 亚洲人成电影观看| 欧美精品啪啪一区二区三区| 国产成人精品在线电影| 亚洲avbb在线观看| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 99re6热这里在线精品视频| 欧美日韩一级在线毛片| 韩国av一区二区三区四区| 免费少妇av软件| 免费看十八禁软件| 久久青草综合色| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 久久99一区二区三区| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 久久久精品区二区三区| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 亚洲欧美激情综合另类| 不卡av一区二区三区| 精品国产美女av久久久久小说| 香蕉国产在线看| 韩国av一区二区三区四区| 国产淫语在线视频| 国产精华一区二区三区| 在线观看免费高清a一片| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 1024视频免费在线观看|