• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    頂空-固相微萃取和同時(shí)蒸餾萃取法提取肉桂的揮發(fā)性成分

    2023-01-12 05:55:06詹思佳蘇蔚瑩王道梁陳文嵩蘭曉曄孫雅倩劉志彬倪莉
    中國(guó)食品學(xué)報(bào) 2022年12期
    關(guān)鍵詞:總峰吡嗪醇類(lèi)

    詹思佳,蘇蔚瑩,王道梁,陳文嵩,蘭曉曄,孫雅倩,劉志彬,倪莉

    (福州大學(xué)食品科學(xué)技術(shù)研究所 福建省食品生物技術(shù)創(chuàng)新技術(shù)研究中心 福州 350108)

    武夷巖茶屬于半發(fā)酵茶,是烏龍茶的典型代表。它可細(xì)分為肉桂、水仙、大紅袍、白雞冠等。其中,肉桂是武夷巖茶的主要品種,其風(fēng)味特征是香氣馥郁清長(zhǎng),帶乳香或桂皮香或花果香[1-2]。

    武夷肉桂的香氣是評(píng)價(jià)其品質(zhì)優(yōu)、劣的重要指標(biāo)。揮發(fā)性成分的萃取是分析茶葉香氣成分核心環(huán)節(jié)。常用的揮發(fā)性成分萃取方法有同時(shí)蒸餾萃取法(Simultaneous Distillation Extraction,SDE)、減壓蒸餾萃?。╒acuum Distillation Extraction,VDE)、攪拌棒吸附萃?。⊿tir Bar Sorptive Extraction,SBSE)、溶劑輔助香氣萃?。⊿olvent Assisted Flavor Evaporation,SAFE)、超臨界流體萃?。⊿upercritical Fluid Extraction,SFE)、頂空固相微萃取法(Head Space Solid Phase Microextraction,HS-SPME)等[3-4]。其中,HS-SPME 和SDE 是目前應(yīng)用最廣泛的揮發(fā)性成分萃取方法。張麗等[5]采用HS-SPME 萃取武夷巖茶的揮發(fā)性成分,結(jié)果表明該茶中醇類(lèi)、含氮化合物和醛類(lèi)所占比例較大。Liao 等[6]采用HS-SPME 萃取“烤玉米”香型綠茶的揮發(fā)性成分,其主要為醇類(lèi)、醛類(lèi)和酯類(lèi),同時(shí)發(fā)現(xiàn)HS-SPME 法所捕集到的主要是易揮發(fā)及中等揮發(fā)性的成分。周春娟等[7]發(fā)現(xiàn)SDE 法提取的鳳凰單樅茶的揮發(fā)性成分以醇類(lèi)、烷烴、萜烯等高沸點(diǎn)的揮發(fā)性成分居多。Song 等[8]比較了SDE 法和VDE 對(duì)南非紅葉茶揮發(fā)性成分的影響,結(jié)果表明:SDE 法可以有效萃取低揮發(fā)性和高分子量的成分。不同的揮發(fā)性成分提取方法各有優(yōu)、缺點(diǎn)。HS-SPME 法是一種集樣品采集、萃取、濃縮、進(jìn)樣、解析為一體的萃取方法,操作簡(jiǎn)便、快速,不需要添加溶劑,能夠體現(xiàn)樣品的真實(shí)香氣,然而,HS-SPME 不利于萃取揮發(fā)性弱的成分,同時(shí)其提取效率與試驗(yàn)條件的選取密切相關(guān)[3,9-10]。SDE 法將蒸餾與萃取合二為一,通過(guò)反復(fù)的萃取濃縮得到揮發(fā)性成分,然而,長(zhǎng)時(shí)間的高溫萃取易導(dǎo)致樣品香氣失真[11]。目前的研究大多采用單一的揮發(fā)性成分提取方法,而單獨(dú)使用SDE 或HS-SPME 可能無(wú)法充分反映肉桂茶的香氣成分。

    為了充分提取肉桂茶的揮發(fā)性成分,獲得較為完整的香氣組分輪廓,本文采用HS-SPME 和SDE 兩種方法萃取肉桂茶的揮發(fā)性成分,并對(duì)HS-SPME 的萃取條件,包括萃取纖維材料、萃取時(shí)間和溫度、鹽添加量進(jìn)行優(yōu)化,為肉桂茶特征香氣成分的研究提高參考數(shù)據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料

    茶葉樣品,福建省公泰茶葉有限公司武夷山制茶廠(chǎng)提供。氯化鈉、無(wú)水硫酸鈉、乙醚(分析純),國(guó)藥基團(tuán)化學(xué)試劑有限公司。

    1.2 主要儀器與設(shè)備

    7890-B/5977A 氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(GCMS),美國(guó)Agilent 公司;手動(dòng)固相微萃取裝置和固相微萃取頭(含有50/30 μm CAR/DVB/PDMS、100 μm PDMS、65 μm PDMS/DVB 和75 μm CAR/DVB/PDMS 萃取頭),美國(guó)Supelco 公司;BL150 電子天平,德國(guó)賽多利斯公司;DC-12 氮吹儀,上海安譜科學(xué)儀器有限公司;DF-1 集熱式磁力攪拌器,金壇市鑫渃實(shí)驗(yàn)儀器廠(chǎng);同時(shí)蒸餾萃取裝置,福州科翰實(shí)驗(yàn)儀器貿(mào)易有限公司;QYSW-10B 超純水機(jī),重慶前沿水處理設(shè)備有限公司;電熱套;HH-1 數(shù)字恒溫水浴鍋,常州普天儀器制造有限公司。

    1.3 試驗(yàn)方法

    1.3.1 茶香氣的萃取

    1.3.1.1 頂空-固相微萃取條件優(yōu)化 稱(chēng)取0.1 g茶粉、5 mL 沸騰去離子水與磁力轉(zhuǎn)子一同置于15 mL 頂空瓶中,浸提5 min。使用SPME 萃取樣品中的揮發(fā)性成分,比較4 種纖維頭(100 μm PDMS、65 μm PDMS/DVB、75 μm CAR/PDMS 和50/30 μm DVB/CAR/PDMS)、5 個(gè)萃取溫度(40,50,60,70,80 ℃)、5 個(gè)萃取時(shí)間(30,40,45,50,60 min)和5 個(gè)鹽添加量(10%,20%,30%,40%,50%)對(duì)揮發(fā)性成分的提取效果。SPME 在GC-MS 上的解吸附條件為250 ℃,5 min。

    1.3.1.2 同時(shí)蒸餾萃取 依照文獻(xiàn)[11]報(bào)道的優(yōu)化的同時(shí)蒸餾萃取條件提取武夷肉桂的揮發(fā)性成分。得到的萃取液經(jīng)氮?dú)鉂饪s除去大部分乙醚溶劑至1 mL,移入棕色小瓶中密封,于-20 ℃冰箱保存,待GC-MS 分析。

    1.3.2 GC-MS 分析條件 色譜條件:色譜柱HPINNOWAX 毛細(xì)管柱(30 m × 0.25 μm ×0.25 mm);升溫程序:初始溫度40 ℃,保持5 min,以5 ℃/min 升至120 ℃,再以10 ℃/min 升至240 ℃,保留5 min;后運(yùn)行溫度240 ℃,后運(yùn)行時(shí)間5 min;進(jìn)樣口溫度250 ℃;進(jìn)樣方式:不分流進(jìn)樣。載氣為高純He,純度99.999%。

    質(zhì)譜條件:離子源溫度230 ℃;四級(jí)桿溫度150 ℃;掃描模式:全掃描;質(zhì)量掃描范圍:m/z 35-450。

    1.4 數(shù)據(jù)分析

    結(jié)合NIST11 譜庫(kù)檢索和保留指數(shù)RI,根據(jù)參考文獻(xiàn)[12],[13]共同定性。揮發(fā)性成分定量采用面積歸一化法。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 優(yōu)化的頂空-固相微萃取條件

    2.1.1 萃取纖維 選擇合適的萃取纖維對(duì)茶香氣的萃取非常重要。萃取纖維是基于揮發(fā)性成分在涂有極性或非極性固定性薄層的熔融石英纖維上吸附和解吸,PDMS 為非極性萃取頭,主要吸附非極性揮發(fā)性成分;CAR/PDMS 和PDMS/DVB 具有雙極性特性;DVB/CAR/PDMS 包含3 種涂層,主要吸附C3~C20 揮發(fā)性和半揮發(fā)性成分[14]。本試驗(yàn)對(duì)4 種常見(jiàn)的萃取纖維(DVB/CAR/PDMS、CAR/PDMS、PMDS/DVB 和PDMS)在50 ℃下萃取45 min,并添加40% NaCl,進(jìn)行比較分析,結(jié)果見(jiàn)圖1。不同萃取纖維所得揮發(fā)性成分的總量(總峰面積)有顯著差異(P<0.05)。其中,DVB/CAR/PDMS 纖維所萃取的揮發(fā)性成分總峰面積和數(shù)量最多,而PDMS 最少,可能是因?yàn)镈VB/CAR/PDMS是一種具極性和非極性復(fù)合涂層的萃取纖維,它對(duì)揮發(fā)性成分的萃取效果最好。同時(shí),這4 種常見(jiàn)的萃取纖維對(duì)不同種類(lèi)揮發(fā)性成分的萃取也存在較大的差異(圖2)。CAR/PDMS/DVB 對(duì)醇類(lèi)、酚類(lèi)、呋喃類(lèi)、含氮化合物、酮類(lèi)和酯類(lèi)的萃取效果好,CAR/PDMS 對(duì)含氮化合物和烴類(lèi)萃取效果好,PMDS/DVB 適合萃取酯類(lèi)成分。綜上,CAR/PDMS/DVB 對(duì)武夷肉桂揮發(fā)性成分的萃取效果最好。

    圖1 萃取纖維對(duì)總峰面積(a)和峰數(shù)(b)的影響Fig.1 Effect of fibers on total peak area and total peak number

    圖2 萃取纖維對(duì)不同揮發(fā)性成分類(lèi)別的影響Fig.2 Effect of fibers on the classes of volatile components

    2.1.2 萃取溫度 在確定最佳萃取纖維材料(CAR/PDMS/DVB)后,探究萃取溫度(40,50,60,70,80 ℃)對(duì)肉桂揮發(fā)性成分的影響,結(jié)果如圖3所示。當(dāng)萃取溫度為50 ℃時(shí),揮發(fā)性成分的總峰面積和數(shù)量達(dá)到峰值,隨后,隨著溫度的上升,揮發(fā)性成分的總峰面積顯著下降。提高萃取溫度有利于加速揮發(fā)性成分的擴(kuò)散速率,而HS-SPME過(guò)高的萃取溫度會(huì)降低其的分配系數(shù),導(dǎo)致?lián)]發(fā)性成分的萃取效率降低[15]。綜上,選擇50 ℃作為最佳的萃取溫度。

    圖3 萃取溫度對(duì)總峰面積(a)和峰數(shù)(b)的影響Fig.3 Effect of extraction temperature on total peak area and total peak number

    2.1.3 萃取時(shí)間 萃取纖維需暴露在頂空一段時(shí)間,以萃取茶葉中的揮發(fā)性成分。探究5 個(gè)萃取時(shí)間(30,40,45,50,60 min)對(duì)揮發(fā)性成分的影響。結(jié)果表明,揮發(fā)性成分的總峰面積和數(shù)量隨著萃取時(shí)間的延長(zhǎng)而顯著增加,在60 min 時(shí)顯著降低(圖4)。這一變化趨勢(shì)與Du 等[14]的研究結(jié)果一致,HS-SPME 的萃取時(shí)間在低于60 min 時(shí),揮發(fā)性成分總峰面積顯著上升,而高于60 min 時(shí)顯著降低。樣品萃取時(shí)間過(guò)短,頂空、萃取纖維和茶湯之間無(wú)法達(dá)到平衡;萃取時(shí)間過(guò)長(zhǎng),會(huì)引起揮發(fā)性成分在萃取纖維吸附相上發(fā)生位點(diǎn)競(jìng)爭(zhēng),導(dǎo)致香氣成分總量降低[16]。選擇最佳萃取時(shí)間50 min。

    圖4 萃取時(shí)間對(duì)總峰面積(a)和峰數(shù)(b)的影響Fig.4 Effect of extraction times on total peak area and total peak number

    2.1.4 鹽添加量 選擇加鹽量10%,20%,30%,40%,50%,研究鹽添加量對(duì)揮發(fā)性成分的影響。茶葉萃取過(guò)程中加鹽有利于降低揮發(fā)性成分的水溶性,促進(jìn)擴(kuò)散速率,結(jié)果見(jiàn)圖5。揮發(fā)性成分的總峰面積在統(tǒng)計(jì)學(xué)上無(wú)顯著差異。當(dāng)鹽添加量為20%時(shí),收集的揮發(fā)性成分種類(lèi)最多。這可能是因?yàn)辂}含量過(guò)高,存在溶液黏度增大的風(fēng)險(xiǎn),導(dǎo)致萃取效率降低[17]。選取最佳鹽添加量20%。

    圖5 鹽添加量對(duì)總峰面積(a)和峰數(shù)(b)的影響Fig.5 Effect of salt contents on total peak area and total peak number

    2.2 HS-SPME 和SDE 兩種提取方法所得揮發(fā)性成分

    采用優(yōu)化后的HS-SPME 條件和文獻(xiàn)報(bào)道的SDE 條件[11]提取武夷肉桂揮發(fā)性成分,采用GCMS 進(jìn)行定性、定量分析,所得總離子流圖見(jiàn)圖6。采用兩種萃取方法共鑒定出93 種揮發(fā)性成分,各成分的定性與定量結(jié)果見(jiàn)表1。其中,采用HSSPME 法共鑒定出84 種揮發(fā)性成分,SDE 法為40種。兩種方法共同檢出的成分有26 種。綜合兩種提取方法可知,武夷肉桂中的主要的揮發(fā)性成分有雜環(huán)類(lèi)化合物、醇類(lèi)、烯烴類(lèi)和酯類(lèi)等。兩種方法對(duì)這些物質(zhì)的萃取效率有一定差異。

    圖6 HS-SPME(a)與SDE(b)提取武夷肉桂茶揮發(fā)性成分總離子流圖Fig.6 Total ion current chromatograms of volatile compounds from Wuyi rougui extracted by HS-SPME and SDE

    雜環(huán)類(lèi)化合物,如吡嗪、吡咯、吲哚、呋喃等[18],主要是茶葉在加工過(guò)程中發(fā)生美拉德反應(yīng)而形成的香氣成分。從表1 可知,2-甲基吡嗪、2-乙基吡嗪、2,5-二甲基吡嗪、2,6-二甲基吡嗪、2-乙基-5-甲基吡嗪和吲哚在兩種提取方法中均有檢出。吡嗪、吡咯和呋喃是美拉德反應(yīng)形成的關(guān)鍵產(chǎn)物,其中吡嗪是具有強(qiáng)烈的焙烤香、堅(jiān)果香的揮發(fā)性成分,并且有較低的感官閾值[19]。吲哚也是烏龍茶的重要香氣成分,在低濃度下呈現(xiàn)濃郁的花香。對(duì)比兩種提取方法發(fā)現(xiàn),HS-SMPE 對(duì)吡嗪、吡咯和呋喃的提取效率更高,例如用HS-SPME 法所得2,5-二甲基吡嗪含量為1.39%,而SDE 法為0.60%;HS-SPME 法檢出茶吡咯為15.13%,而SDE 法中未被檢出;在HS-SPME 法得到的糠醛含量為2.22%,而SDE 法為1.39%。然而,SDE 有利于吲哚的萃取,其含量為1.24%,而HS-SPME法僅為0.47%。

    表1 經(jīng)HS-SPME 和SDE 萃取后武夷肉桂的揮發(fā)性成分Table 1 The volatile compounds of Wuyi rougui by HS-SPME and SDE

    (續(xù)表1)

    (續(xù)表1)

    醇類(lèi)在肉桂中所占比例較大,僅次于雜環(huán)類(lèi)化合物。其中芳樟醇、苯甲醇、苯乙醇和橙花叔醇在兩種提取方式下均有檢出。芳樟醇是茶葉中呈現(xiàn)花香的萜烯醇類(lèi)。在磷酸甲基赤蘚糖醇途徑中生成的香葉焦磷酸是生成芳樟醇的重要前體物質(zhì)[20]。苯甲醇和苯乙醇是茶葉中呈現(xiàn)“果香”的重要成分,可以通過(guò)苯丙氨酸轉(zhuǎn)化形成[21]。橙花叔醇具有玫瑰、水果香氣,是衡量肉桂品質(zhì)的重要香氣成分。兩種提取方法對(duì)醇類(lèi)的提取效率存在很大的差異,HS-SPME 法適合提取中、低沸點(diǎn)的脂肪族醇類(lèi),如己醇、反-3-己烯醇、庚醇和1-辛烯-3-醇等,它們?cè)赟DE 法均未檢出,可能因?yàn)镾DE 法的長(zhǎng)時(shí)間高溫萃取導(dǎo)致中、低沸點(diǎn)脂肪族醇類(lèi)的損失。SDE 法有利于提取揮發(fā)性較低的醇類(lèi),如葉醇和異植醇,它們僅在SDE 法中被檢出,主要呈現(xiàn)清香和花香,然而,它們的氣味閾值高不易被感知,雖然含量較高,但是這兩種化合物的揮發(fā)性較低[14,22],對(duì)武夷肉桂的香氣貢獻(xiàn)不大。

    烯烴類(lèi)也是構(gòu)成武夷肉桂揮發(fā)性成分的重要一部分。王鵬杰等[23]發(fā)現(xiàn)武夷巖茶香氣成分以醇、烯、酯類(lèi)化合物居多,橙花叔醇、α-法尼烯、吲哚、(Z)-己酸-3-己烯酯是巖茶的特征香氣成分。兩種提取方法均檢出α-法尼烯、對(duì)二甲苯。α-法尼烯主要呈花香,可通過(guò)類(lèi)胡蘿卜素非酶促氧化而形成[24],其在HS-SPME 和SDE 法的含量分別為0.48%和1.07%,是武夷肉桂較為重要的香氣成分。HSSPME 法檢出對(duì)二甲苯為4.52%,SDE 法僅為0.16%。

    酯類(lèi)通常被認(rèn)為是茶葉中一類(lèi)具有花果香特征的香氣成分,是肉桂重要的一類(lèi)揮發(fā)性成分。2-糠酸甲酯、己酸己酯、水楊酸甲酯和棕櫚酸甲酯在兩種提取方法中均有檢出,僅含量存在差異。如2-糠酸甲酯在茶葉中主要呈現(xiàn)焦糖香,它在SDE法的含量為1.60%,HS-SPME 法為0.66%。棕櫚酸甲酯是一類(lèi)高沸點(diǎn)、高分子量的成分,主要呈現(xiàn)蠟香,氣味強(qiáng)度極低,在SDE 法檢出為2.44%,而在HS-SPME 法僅為0.04%。水楊酸甲酯是茶葉中重要的甜香、薄荷香風(fēng)味的貢獻(xiàn)者,HS-SPME 的萃取效率較高,為2.82%,而SDE 法僅為0.28%。茉莉內(nèi)酯、己酸葉醇酯、乙酸芐酯、苯乙酸甲酯等僅在HS-SPME 中被檢出,亞麻酸甲酯、鄰苯二甲酸二丁酯等僅在SDE 法被檢出。

    HS-SPME 較SDE 法更適合提取酮類(lèi)成分,僅β-紫羅蘭酮在兩種提取方法均有檢出,它是茶葉中一類(lèi)具有木質(zhì)味、紫羅蘭香的成分,可通過(guò)β-類(lèi)胡蘿卜素氧化形成[25],然而,它在肉桂中的含量較低。與SDE 相比,HS-SPME 法檢出的酚類(lèi)和酸類(lèi)含量較少,可能是因?yàn)榉宇?lèi)和酸類(lèi)成分一般沸點(diǎn)較高,而HS-SPME 相對(duì)于SDE 法而言是一種比較溫和的萃取方式,萃取溫度較低不利于這些成分的萃取。

    通過(guò)兩種提取方法的對(duì)比,發(fā)現(xiàn)HS-SPME法和SDE 法所得揮發(fā)性成分含量和種類(lèi)存在明顯差異。相比于SDE,HS-SPME 法對(duì)雜環(huán)類(lèi)化合物、中低沸點(diǎn)脂肪族醇類(lèi)、烯烴類(lèi)、酮類(lèi)的萃取效率高;而SDE 法適合萃取分子量大和揮發(fā)性弱的成分,如沸點(diǎn)較高的醇類(lèi)(葉醇和異植醇)、酚類(lèi)和酸類(lèi)。兩者對(duì)于酯類(lèi)的萃取效果相當(dāng)。HS-SPME法相對(duì)于SDE 法萃取條件較為溫和,有利于萃取揮發(fā)性強(qiáng)和熱敏性的成分,然而,限制了揮發(fā)性較弱成分的提取。SDE 法需在長(zhǎng)時(shí)間高溫條件下反復(fù)萃取濃縮,易造成低沸點(diǎn)和熱不穩(wěn)定性揮發(fā)性成分的損失,然而,有利于萃取分子量較高、揮發(fā)性弱的成分。這兩種萃取方法各具特點(diǎn),可相互補(bǔ)充。使用兩種萃取方法可更全面反映肉桂的揮發(fā)性成分。

    3 結(jié)論

    本文優(yōu)化了HS-SPME 提取武夷肉桂揮發(fā)性成分的方法,結(jié)果表明最優(yōu)的提取條件為:采用50/30 μm DVB/CAR/PDMS 萃取纖維,萃取溫度50 ℃,萃取時(shí)間50 min,NaCl 添加量30%,在該條件下共獲得84 種揮發(fā)性成分。對(duì)比了優(yōu)化的HSSPME 與文獻(xiàn)報(bào)道的SDE 兩種萃取方法對(duì)武夷肉桂揮發(fā)性成分的提取效果,結(jié)果發(fā)現(xiàn)二者對(duì)肉桂揮發(fā)性成分的提取效果存在明顯差異,對(duì)于酯類(lèi)的萃取效率相當(dāng)。HS-SPME 在提取雜環(huán)類(lèi)化合物、中、低沸點(diǎn)脂肪族醇類(lèi)、烯烴類(lèi)、酮類(lèi)的效率高于SDE;而SDE 因提取時(shí)間長(zhǎng),提取溫度高,更有利于萃取高分子量、高沸點(diǎn)的揮發(fā)性成分提取,同時(shí)會(huì)造成低沸點(diǎn)揮發(fā)性成分的損失。綜上,結(jié)合兩種提取方法可全面反映肉桂的香氣成分。

    猜你喜歡
    總峰吡嗪醇類(lèi)
    固銹材料和低表面處理涂料及其制備方法及涂料工藝
    能源化工(2022年3期)2023-01-15 02:26:43
    迷迭香精油在不同蒸餾時(shí)段的化學(xué)成分及抗氧化活性
    中成藥(2022年10期)2022-12-04 09:52:12
    頂空固相微萃取葡萄酒揮發(fā)性物質(zhì)的條件優(yōu)化
    連云港市化工園區(qū)VOCs排放情況調(diào)查研究
    人教版高中化學(xué)必修與選修之間進(jìn)階關(guān)系分析
    響應(yīng)面法優(yōu)化以SPME-GC-MS技術(shù)萃取人參花揮發(fā)性成分工藝的研究
    總峰面積對(duì)糖化血紅蛋白結(jié)果的影響及其2種方法的比較*
    濃香型“山莊老酒”中吡嗪類(lèi)物質(zhì)的分析研究
    中型車(chē)輛用醇類(lèi)-汽油機(jī)的性能及排放分析
    4H,8H-雙呋咱并[3,4-b:3',4'-e]吡嗪的合成及熱性能
    亚洲人成网站在线观看播放| av在线老鸭窝| 91精品国产国语对白视频| 高清av免费在线| 天堂8中文在线网| 免费观看无遮挡的男女| 毛片一级片免费看久久久久| av电影中文网址| 亚洲国产最新在线播放| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 久久人人爽人人片av| 少妇被粗大的猛进出69影院 | 久久99精品国语久久久| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 中国美白少妇内射xxxbb| 精品久久久噜噜| 只有这里有精品99| 日韩精品免费视频一区二区三区 | 日韩成人伦理影院| 亚洲丝袜综合中文字幕| 精品视频人人做人人爽| 老女人水多毛片| 日本欧美视频一区| 欧美日韩亚洲高清精品| 涩涩av久久男人的天堂| a级片在线免费高清观看视频| 亚洲中文av在线| 免费观看在线日韩| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 婷婷色综合大香蕉| 成人手机av| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 国产成人91sexporn| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 国产精品 国内视频| 人人妻人人澡人人看| 中国三级夫妇交换| av一本久久久久| 国产免费视频播放在线视频| 欧美 亚洲 国产 日韩一| a级毛片黄视频| 免费av中文字幕在线| 99视频精品全部免费 在线| 亚洲经典国产精华液单| 成年美女黄网站色视频大全免费 | 国产av国产精品国产| 热99国产精品久久久久久7| 超碰97精品在线观看| 亚洲av福利一区| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 91久久精品国产一区二区成人| 久久久久国产精品人妻一区二区| 久久精品国产亚洲av天美| 亚洲欧美色中文字幕在线| 精品少妇黑人巨大在线播放| 欧美精品一区二区大全| 日本wwww免费看| 中文字幕最新亚洲高清| 亚洲国产最新在线播放| 成人二区视频| 日韩视频在线欧美| 午夜影院在线不卡| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 亚洲欧美成人精品一区二区| 国产成人免费无遮挡视频| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 欧美3d第一页| 一个人免费看片子| 99国产精品免费福利视频| 中文字幕人妻丝袜制服| 一区二区三区精品91| 女人精品久久久久毛片| 国产精品一区二区在线不卡| 日韩免费高清中文字幕av| 97精品久久久久久久久久精品| 成人午夜精彩视频在线观看| 日本av免费视频播放| 久久久久久久精品精品| 欧美成人午夜免费资源| 全区人妻精品视频| 国产成人精品婷婷| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 另类亚洲欧美激情| 国产一区二区在线观看日韩| 99久国产av精品国产电影| 欧美97在线视频| 大话2 男鬼变身卡| 久久久国产一区二区| 亚洲国产精品成人久久小说| 欧美人与善性xxx| 男人操女人黄网站| 午夜福利影视在线免费观看| 久久这里有精品视频免费| 这个男人来自地球电影免费观看 | 黄色欧美视频在线观看| 国产精品成人在线| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| av.在线天堂| 爱豆传媒免费全集在线观看| 97精品久久久久久久久久精品| 一区二区日韩欧美中文字幕 | 91午夜精品亚洲一区二区三区| 大香蕉久久网| 亚洲美女黄色视频免费看| 亚洲av男天堂| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| av女优亚洲男人天堂| 午夜影院在线不卡| 国产免费一级a男人的天堂| 久久久久视频综合| 热re99久久国产66热| 免费黄网站久久成人精品| 一本一本久久a久久精品综合妖精 国产伦在线观看视频一区 | 久久久国产一区二区| 一区二区三区四区激情视频| 午夜91福利影院| 亚洲五月色婷婷综合| 欧美亚洲日本最大视频资源| 国产日韩欧美在线精品| 久久国产精品大桥未久av| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 九九在线视频观看精品| 久久久久久久久久人人人人人人| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 最新中文字幕久久久久| av一本久久久久| 国产亚洲精品久久久com| 亚洲美女搞黄在线观看| 国产毛片在线视频| 两个人的视频大全免费| 777米奇影视久久| 国产黄色视频一区二区在线观看| 亚洲怡红院男人天堂| 高清黄色对白视频在线免费看| 哪个播放器可以免费观看大片| 精品久久久久久久久av| 亚洲综合精品二区| 亚洲精品国产av蜜桃| 国产成人午夜福利电影在线观看| 国产免费福利视频在线观看| 又大又黄又爽视频免费| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 免费黄色在线免费观看| 亚洲精品美女久久av网站| 久久久久久伊人网av| 五月天丁香电影| 国产精品不卡视频一区二区| 国产一区二区在线观看日韩| 精品久久久精品久久久| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 一区在线观看完整版| 精品卡一卡二卡四卡免费| 亚洲第一av免费看| 国产 一区精品| 亚洲高清免费不卡视频| 日韩在线高清观看一区二区三区| 色吧在线观看| 啦啦啦啦在线视频资源| 免费观看av网站的网址| 亚洲精品久久午夜乱码| 中文字幕久久专区| 草草在线视频免费看| 亚洲四区av| 在线播放无遮挡| 成人国产麻豆网| 亚洲av免费高清在线观看| 国产不卡av网站在线观看| 国产极品粉嫩免费观看在线 | 亚洲人成网站在线播| 精品国产露脸久久av麻豆| 午夜久久久在线观看| 热re99久久精品国产66热6| videosex国产| av天堂久久9| 纯流量卡能插随身wifi吗| 欧美xxⅹ黑人| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 只有这里有精品99| 色婷婷久久久亚洲欧美| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 欧美另类一区| 91成人精品电影| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 午夜老司机福利剧场| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 成人黄色视频免费在线看| 婷婷色综合www| 久久久欧美国产精品| 又大又黄又爽视频免费| a级毛色黄片| 亚洲成人av在线免费| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 久久午夜福利片| av专区在线播放| 观看av在线不卡| 老司机亚洲免费影院| 久久av网站| 我的女老师完整版在线观看| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 亚洲av中文av极速乱| 好男人视频免费观看在线| 欧美变态另类bdsm刘玥| 爱豆传媒免费全集在线观看| 国产爽快片一区二区三区| 久久热精品热| 大香蕉97超碰在线| 亚洲av二区三区四区| 久久人人爽人人爽人人片va| 亚洲精品一区蜜桃| 亚洲天堂av无毛| 老司机亚洲免费影院| 91精品一卡2卡3卡4卡| 色婷婷av一区二区三区视频| 丝袜在线中文字幕| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 日本爱情动作片www.在线观看| 欧美精品高潮呻吟av久久| 91aial.com中文字幕在线观看| 国产在视频线精品| 国产毛片在线视频| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 亚洲丝袜综合中文字幕| h视频一区二区三区| 伦理电影大哥的女人| 欧美精品一区二区免费开放| 亚洲情色 制服丝袜| 人妻系列 视频| 日韩成人伦理影院| 久久99精品国语久久久| 久久综合国产亚洲精品| 啦啦啦啦在线视频资源| 国产一区二区三区综合在线观看 | 18在线观看网站| 青春草亚洲视频在线观看| 久久精品久久久久久久性| 日本黄色日本黄色录像| 亚洲精品国产色婷婷电影| 亚洲精品一区蜜桃| 成人黄色视频免费在线看| av女优亚洲男人天堂| 国产成人精品在线电影| 国精品久久久久久国模美| 亚洲精品久久成人aⅴ小说 | 女的被弄到高潮叫床怎么办| 亚洲激情五月婷婷啪啪| a级毛片黄视频| 国产免费现黄频在线看| 成人漫画全彩无遮挡| 午夜影院在线不卡| 十分钟在线观看高清视频www| 婷婷成人精品国产| 午夜福利网站1000一区二区三区| 亚洲成人手机| 国产一区二区三区综合在线观看 | 97精品久久久久久久久久精品| 免费高清在线观看日韩| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 日韩欧美一区视频在线观看| 国产一区亚洲一区在线观看| 伊人久久国产一区二区| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 蜜桃国产av成人99| 蜜臀久久99精品久久宅男| 插阴视频在线观看视频| 久久国产精品大桥未久av| 日韩成人av中文字幕在线观看| 在线观看免费视频网站a站| 精品一区二区免费观看| 自线自在国产av| 国产黄频视频在线观看| 久久精品夜色国产| a级毛片在线看网站| 99久久精品国产国产毛片| 伦理电影大哥的女人| 99九九线精品视频在线观看视频| 免费看不卡的av| 国产成人精品婷婷| 日本91视频免费播放| 最新中文字幕久久久久| 中文字幕亚洲精品专区| 男人操女人黄网站| 蜜桃国产av成人99| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕 | 蜜桃国产av成人99| 欧美日韩成人在线一区二区| 麻豆乱淫一区二区| 国产黄色免费在线视频| 免费黄色在线免费观看| 男女边摸边吃奶| 在线 av 中文字幕| 寂寞人妻少妇视频99o| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| .国产精品久久| 色视频在线一区二区三区| 午夜免费男女啪啪视频观看| a级毛片免费高清观看在线播放| 国产一区有黄有色的免费视频| 亚洲美女视频黄频| 久久久久久久国产电影| 在线观看免费日韩欧美大片 | 欧美日韩精品成人综合77777| av女优亚洲男人天堂| 免费av不卡在线播放| 欧美精品国产亚洲| 在线免费观看不下载黄p国产| 高清欧美精品videossex| 97超碰精品成人国产| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 在线 av 中文字幕| 免费黄网站久久成人精品| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 伦理电影免费视频| 特大巨黑吊av在线直播| 日韩,欧美,国产一区二区三区| www.色视频.com| 美女cb高潮喷水在线观看| 蜜桃在线观看..| 亚洲av成人精品一二三区| 丝袜脚勾引网站| 国产一区二区三区综合在线观看 | 久久人人爽av亚洲精品天堂| 国产日韩欧美亚洲二区| 91久久精品电影网| 高清不卡的av网站| 99久久精品一区二区三区| 如日韩欧美国产精品一区二区三区 | 97超视频在线观看视频| 久久国内精品自在自线图片| 欧美一级a爱片免费观看看| 大陆偷拍与自拍| 九色成人免费人妻av| 久久久久久久久久久丰满| 亚洲人成77777在线视频| 多毛熟女@视频| 亚洲精品国产av蜜桃| 国产免费一级a男人的天堂| 亚洲色图综合在线观看| 国产淫语在线视频| 国产 一区精品| 一级毛片我不卡| 日韩在线高清观看一区二区三区| 精品一区二区免费观看| 在线 av 中文字幕| 久久久久网色| 热99久久久久精品小说推荐| 男女边摸边吃奶| 久久97久久精品| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 日韩一本色道免费dvd| 99九九线精品视频在线观看视频| 韩国av在线不卡| 国产免费现黄频在线看| 91久久精品国产一区二区三区| av在线app专区| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 在线观看美女被高潮喷水网站| 在线观看一区二区三区激情| 3wmmmm亚洲av在线观看| 丰满少妇做爰视频| 国产成人freesex在线| 国产成人精品婷婷| 美女视频免费永久观看网站| 伊人亚洲综合成人网| 精品国产国语对白av| 国产精品国产av在线观看| 亚洲伊人久久精品综合| 国产精品99久久99久久久不卡 | 色网站视频免费| 制服人妻中文乱码| 国产乱人偷精品视频| 国产av码专区亚洲av| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 亚州av有码| 18禁动态无遮挡网站| 亚洲精品aⅴ在线观看| 国精品久久久久久国模美| 久久毛片免费看一区二区三区| 视频区图区小说| 免费观看的影片在线观看| av专区在线播放| 精品国产一区二区久久| 久久精品夜色国产| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 在线观看美女被高潮喷水网站| 美女中出高潮动态图| 少妇人妻 视频| 国产精品一二三区在线看| 免费观看在线日韩| 国产av国产精品国产| 国产av一区二区精品久久| 亚洲综合色惰| 丝袜在线中文字幕| 久久久久久久久久久久大奶| 最后的刺客免费高清国语| 人妻一区二区av| 国产一区亚洲一区在线观看| 特大巨黑吊av在线直播| 久久久午夜欧美精品| 免费日韩欧美在线观看| 最近中文字幕2019免费版| 亚洲欧美清纯卡通| 午夜福利网站1000一区二区三区| 午夜激情福利司机影院| 哪个播放器可以免费观看大片| 中文字幕制服av| 亚洲国产av影院在线观看| 97在线人人人人妻| 一边亲一边摸免费视频| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 日日摸夜夜添夜夜爱| 免费av不卡在线播放| 亚洲综合精品二区| 国产精品 国内视频| 亚洲五月色婷婷综合| 欧美精品一区二区免费开放| 九九爱精品视频在线观看| 亚洲精品日韩av片在线观看| 国产黄色视频一区二区在线观看| 人妻 亚洲 视频| 国产成人精品福利久久| 五月玫瑰六月丁香| 91成人精品电影| 国产成人91sexporn| 亚洲国产成人一精品久久久| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 国产片特级美女逼逼视频| 国产高清不卡午夜福利| 高清不卡的av网站| 看免费成人av毛片| 人人澡人人妻人| 成人午夜精彩视频在线观看| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 国产精品久久久久久久久免| 男女边摸边吃奶| 成年人午夜在线观看视频| 国产成人freesex在线| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 男女边吃奶边做爰视频| 久久久国产欧美日韩av| 精品国产乱码久久久久久小说| 妹子高潮喷水视频| 一级,二级,三级黄色视频| 日本欧美国产在线视频| 欧美最新免费一区二区三区| 亚洲色图综合在线观看| 午夜福利,免费看| 日韩强制内射视频| 日本欧美视频一区| av又黄又爽大尺度在线免费看| 亚洲丝袜综合中文字幕| 校园人妻丝袜中文字幕| 黑丝袜美女国产一区| a级毛片黄视频| 只有这里有精品99| 亚洲av在线观看美女高潮| xxx大片免费视频| 亚洲精品一二三| 91久久精品国产一区二区成人| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 国产精品99久久99久久久不卡 | 韩国av在线不卡| 精品久久久久久久久亚洲| 十八禁高潮呻吟视频| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 国产又色又爽无遮挡免| 免费观看无遮挡的男女| 制服丝袜香蕉在线| 99热6这里只有精品| 看非洲黑人一级黄片| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 男女国产视频网站| 成人免费观看视频高清| 国产片特级美女逼逼视频| 91国产中文字幕| 乱人伦中国视频| 777米奇影视久久| 亚洲国产精品999| 久久午夜福利片| 男的添女的下面高潮视频| 成人二区视频| 中国三级夫妇交换| 国产精品不卡视频一区二区| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 天堂中文最新版在线下载| 在线 av 中文字幕| 91久久精品电影网| 国产精品一区www在线观看| 三级国产精品欧美在线观看| 亚洲高清免费不卡视频| 伦精品一区二区三区| 精品国产国语对白av| 日韩人妻高清精品专区| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 精品久久蜜臀av无| 欧美激情国产日韩精品一区| 春色校园在线视频观看| 久热久热在线精品观看| 女人精品久久久久毛片| 国产成人午夜福利电影在线观看| 亚洲高清免费不卡视频| 国产成人精品福利久久| 毛片一级片免费看久久久久| 国产白丝娇喘喷水9色精品| av天堂久久9| 亚洲国产精品999| 黄色怎么调成土黄色| 久久鲁丝午夜福利片| 高清不卡的av网站| 国产男女超爽视频在线观看| 一区二区三区免费毛片| 国产高清不卡午夜福利| 大香蕉97超碰在线| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 国产免费现黄频在线看| 午夜福利视频精品| 国产熟女欧美一区二区| 一区二区三区乱码不卡18| 亚洲精品美女久久av网站| 最近中文字幕高清免费大全6| 亚洲,欧美,日韩| 一区二区三区四区激情视频| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 中文字幕av电影在线播放| 免费看不卡的av| 国国产精品蜜臀av免费| 国产精品不卡视频一区二区| 9色porny在线观看| 麻豆成人av视频| 国产成人av激情在线播放 | 亚洲精品自拍成人| 99热这里只有是精品在线观看| 欧美精品一区二区免费开放| 国产精品蜜桃在线观看| 亚洲欧洲国产日韩| 丁香六月天网| 久久人人爽人人爽人人片va| 午夜免费观看性视频| 久久久精品94久久精品| av视频免费观看在线观看| 中文字幕最新亚洲高清| 欧美+日韩+精品| 伦理电影免费视频| 精品久久久噜噜| 中国三级夫妇交换| 日韩视频在线欧美| 久久精品国产自在天天线| 少妇熟女欧美另类| 欧美日韩在线观看h| 晚上一个人看的免费电影| 哪个播放器可以免费观看大片| 国产爽快片一区二区三区| 99久久中文字幕三级久久日本| 免费少妇av软件| 国国产精品蜜臀av免费| 在线精品无人区一区二区三| 久久 成人 亚洲| 久久人妻熟女aⅴ| a 毛片基地| 大话2 男鬼变身卡| 美女国产视频在线观看| 夫妻午夜视频| 香蕉精品网在线| 搡女人真爽免费视频火全软件| 日本91视频免费播放| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 亚洲人成网站在线观看播放| 久久99热这里只频精品6学生| 久久女婷五月综合色啪小说| av电影中文网址| 成人毛片a级毛片在线播放| 久久久久国产精品人妻一区二区| 91aial.com中文字幕在线观看| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 97超视频在线观看视频| 午夜免费观看性视频| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 亚洲精品自拍成人| 国产精品久久久久久久久免| 日本vs欧美在线观看视频| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 成人影院久久| 大香蕉久久网| 午夜老司机福利剧场| 亚洲精品aⅴ在线观看| 在线观看www视频免费| 亚洲国产av影院在线观看| 精品视频人人做人人爽| 黑人欧美特级aaaaaa片| 久久久国产精品麻豆| 热99国产精品久久久久久7| 久久热精品热| 特大巨黑吊av在线直播| 亚洲综合色惰| 成人午夜精彩视频在线观看| 黑人欧美特级aaaaaa片| 亚洲人成77777在线视频| 成年人午夜在线观看视频| 母亲3免费完整高清在线观看 | 成人亚洲精品一区在线观看| 老司机影院成人| 国产精品偷伦视频观看了| 内地一区二区视频在线| 日韩三级伦理在线观看| 亚洲精品一二三| 精品少妇内射三级| 亚洲av日韩在线播放| 国产精品久久久久久精品古装| 国产精品国产三级国产av玫瑰|