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    克孜爾石窟壁畫(huà)顏料研究

    2022-11-26 11:51:52周智波
    關(guān)鍵詞:鉛礦藤黃克孜爾

    周智波

    (1.西北大學(xué)文化遺產(chǎn)學(xué)院,陜西西安 710069;2.新疆維吾爾自治區(qū)克孜爾石窟研究所,新疆烏魯木齊 830000)

    0 引言

    由我國(guó)朝鮮族畫(huà)家韓樂(lè)然于1947 年發(fā)現(xiàn)的第69窟,位于克孜爾石窟群谷西區(qū),開(kāi)鑿時(shí)間約公元7世紀(jì),為中心柱窟,現(xiàn)遺存主室和后室,窟內(nèi)保存的大量精美壁畫(huà)(圖1),是研究龜茲乃至我國(guó)佛教藝術(shù)不可或缺的珍貴資料。其中主室前壁所繪的“鹿野苑初傳法輪”(圖1(b))是龜茲石窟中此位置的孤例。該幅壁畫(huà)中的供養(yǎng)人形象及婆羅謎文字題記,直接指向當(dāng)時(shí)的龜茲王室[1-2],推測(cè)該窟由王室出資修建。第69 窟主室券頂繪本生故事、花鳥(niǎo)動(dòng)物和兩幅戒律畫(huà),左右兩壁繪佛像、比丘等形象。后甬道所繪壁畫(huà)以佛涅槃為主題,頂部所繪飛天惟妙惟肖,姿態(tài)婀娜,突破了龜茲壁畫(huà)呆板的圖解式范式,畫(huà)面充滿情趣和活力,呈現(xiàn)了古代畫(huà)工精湛的繪畫(huà)技藝。

    圖1 第69 窟精美壁畫(huà)Fig.1 The certificated wall paintings of cave 69th

    第69 窟壁畫(huà)的繪制方式與龜茲石窟中大多洞窟不同,其主室券頂壁畫(huà)直接繪于砂巖上,無(wú)泥質(zhì)地仗層,這在龜茲石窟中僅存數(shù)例。第69 窟壁畫(huà)用色豐富,色彩層次多樣,除礦物顏料外,極有可能使用了有機(jī)染料。2013年,中日合作對(duì)該窟展開(kāi)調(diào)查,通過(guò)紫外攝影初步判斷該窟可能存在有機(jī)染料[3],但并未分析其成分。

    我國(guó)壁畫(huà)的繪制技法隨佛教發(fā)展不斷進(jìn)步,佛教的盛行使得對(duì)繪畫(huà)色彩種類需求增加,早期從國(guó)外引入顏料,將礦物顏料與染料混配,或用化學(xué)方法制作顏料[4]。研究壁畫(huà)顏料不僅有助于了解壁畫(huà)的用材、繪畫(huà)方式等信息,為文物保護(hù)、藝術(shù)和考古研究提供參照和科學(xué)依據(jù),也可為繪畫(huà)材料、繪制技法的傳播,乃至古代的經(jīng)濟(jì)文化交流交融提供佐證。

    1 樣品

    2013年,在克孜爾石窟第69 窟壁畫(huà)的搶救性保護(hù)修復(fù)項(xiàng)目實(shí)施中,收集已脫落且無(wú)法回貼的壁畫(huà)顏料碎片作為樣品,用于研究該窟壁畫(huà)制作材料和制作工藝。共收集了藍(lán)、綠、紅、白、灰5 種顏色14個(gè)樣品,樣品信息見(jiàn)表1。

    表1 第69 窟壁畫(huà)顏料樣品信息Table 1 The pigment samples information from cave 69th of Kizil Grottoes

    2 儀器及分析條件

    S-3600N 掃描電子顯微鏡X-射線能譜儀(HITACHI,日本)。分析條件:樣品表面噴碳,加速電壓15.00 kV,傾斜角0.20°,時(shí)間常數(shù)51.2,能量分辨率131.04 eV。

    XpLoRA 顯微共焦拉曼光譜儀(HORIBAJY,法國(guó))。分析條件:半導(dǎo)體激光器,激發(fā)光波長(zhǎng)638 nm,光柵1 200,信號(hào)采集時(shí)間5~10 s,共采集2 次。

    Nicolet iN10 紅外光譜儀(Thermo Scientific,美國(guó))。分析條件:冷卻模式,波數(shù)為400~4 000 cm?1,KBr壓片,透過(guò)模式,掃描64次,分辨率8 cm?1。

    3 結(jié)果與討論

    用掃描電子顯微鏡X 射線能譜(SEM-EDS)分析,得到樣品中各元素的原子數(shù)百分比(At%),見(jiàn)表2。

    3.1 藍(lán)色顏料

    表2 中樣品69B-1 和69B-2 含Na、Al、Si、S、Mg、Fe 等元素,與青金石的組成元素相似,其中的Fe元素來(lái)自天然青金石的雜質(zhì)硫化亞鐵[5]。圖2 為藍(lán)色顏料樣品的拉曼光譜和傅里葉紅外光譜,由圖2(a)可知,樣品69B-1 和69B-2 均在波數(shù)254,545,583,808,1 094 cm?1處出現(xiàn)拉曼峰,與青金石特征峰相匹配。由圖2(b)可知,樣品69B-1 在1 089 cm?1和694 cm?1附近的吸收峰分別屬于Si—O—Si 和S—O 伸縮振動(dòng),二者均為青金石所含基團(tuán)。表明第69 窟所使用的藍(lán)色顏料由天然青金石制成。青金石因其顏色鮮艷純正、遮蓋能力強(qiáng),被廣泛應(yīng)用于繪制絲綢之路沿線的石窟寺壁畫(huà),如巴米揚(yáng)石窟[6]、克孜爾石窟[7-8]、敦煌莫高窟、麥積山石窟[9]等。迄今為止,克孜爾石窟尚未發(fā)現(xiàn)青金石以外的其他藍(lán)色礦物顏料。我國(guó)古代的青金石主要來(lái)自進(jìn)口,這些昂貴的青金石經(jīng)絲綢之路從阿富汗等地輸送至此[10]。

    圖2 藍(lán)色顏料樣品的拉曼光譜和傅里葉紅外光譜Fig.2 the Raman and FTIR spectrograms of blue samples

    表2 樣品中各元素的原子數(shù)百分比Table 2 The atomic percent of different elements in samples

    3.2 綠色顏料

    表2 中綠色顏料樣品69G-1、69G-2的主要元素為Cu、Cl、Si、Ca。其中,Cu、Cl 元素占比較大,原子數(shù)百分比均約為2∶1,其主要礦物成分可能為氯銅礦(Cu2(OH)3Cl)。由于克孜爾石窟壁畫(huà)的底色層多為石膏[7],推測(cè)Ca 元素可能來(lái)自底色層的石膏(CaSO4·2H2O)。綠色顏料樣品69G-1 和69G-2的拉曼光譜如圖3(a)所示,可知,樣品69G-1 在波數(shù)為123,358,505,814,915,973 cm?1附近出現(xiàn)拉曼峰,與氯銅礦特征峰相吻合。結(jié)合表2 中樣品69G-2的Si元素,推測(cè)該樣品在470 cm?1附近的拉曼峰屬于石英的拉曼散射。除氯銅礦特征峰外,樣品69G-1在1 250,1 345,1 595,1 635 cm?1附近出現(xiàn)拉曼峰,與文獻(xiàn)[11]中藤黃在1 224,1 249,1 333,1 437,l 594,1 634 cm?1處出現(xiàn)拉曼峰一致[11],由此推測(cè)樣品69G-1 表面泛黃的物質(zhì)可能是藤黃。

    樣品69G-1的傅里葉紅外光譜如圖3(b)所示,分析發(fā)現(xiàn),除石膏引起的3 630 cm?1附近的金屬配位結(jié)晶水的伸縮振動(dòng)、1 080 cm?1處的硫酸鹽或過(guò)硫酸鹽的對(duì)稱伸縮振動(dòng)、694 cm?1處的S—O 伸縮振動(dòng)、460 cm?1處的硫酸鹽[SO4]2?對(duì)稱變角外,還存在有機(jī)物的特征峰,如3 400 cm?1附近的寬峰可能為羥基O—H 伸縮,2 860~3 040 cm?1附近的弱峰可能為甲基CH3、亞甲基CH2的對(duì)稱伸縮和反對(duì)稱伸縮,2 500~2 600 cm?1附近的峰可能為S—H 伸縮振動(dòng)(可能來(lái)自藤黃中的2-0-乙?;?山楂酸),1 798 cm?1附近可能為羰基C=O 伸縮振動(dòng),1 034 cm?1附近可能為酯類的C—O 伸縮振動(dòng),876 cm?1附近為S—O伸縮振動(dòng),778 cm?1附近為COO?變角振動(dòng),512 cm?1附近可能為COO?面外搖擺振動(dòng)。結(jié)合圖3(a)及文獻(xiàn)[12],推測(cè)這些基團(tuán)可能來(lái)自藤黃。由此推斷,綠色樣品69G-1 表面泛黃的物質(zhì)可能為藤黃。

    圖3 綠色顏料樣品分析結(jié)果Fig.3 the analyze results of green samples

    氯銅礦屬無(wú)機(jī)礦物顏料,克孜爾石窟壁畫(huà)中的綠色普遍用氯銅礦繪制。藤黃屬有機(jī)染料,在克孜爾石窟現(xiàn)存的壁畫(huà)中,尚屬首次發(fā)現(xiàn)。藤黃是藤黃科植物藤黃分泌的膠狀樹(shù)脂,多用于中藥,也用于繪畫(huà)顏料。藤黃用作繪畫(huà)顏料可追溯至晚唐。唐末李珣所著的《海藥本草》[13]記載:“謹(jǐn)按《廣志》云:出鄂、岳等州諸山崖。其樹(shù)名海藤……按此與石淚采無(wú)異也。畫(huà)家及丹灶家并時(shí)用之。”這里的海藤就是藤黃,表明晚唐時(shí)期藤黃已被用作繪畫(huà)顏料。WARNER[14]在敦煌莫高窟9 世紀(jì)的絹畫(huà)中發(fā)現(xiàn)了藤黃。司藝等[15]證明了在新疆阿斯塔納墓地出土的唐代木質(zhì)彩繪中的黃色顏料為藤黃,這是目前為止發(fā)現(xiàn)最早的將藤黃作為繪畫(huà)顏料的實(shí)物例證。法國(guó)學(xué)者皮諾將第69 窟前壁婆羅米文字題記解讀為“兒子為蘇伐那·勃史功德造寺”。龜茲王蘇伐那·勃史在位時(shí)間截至623 年或624 年。其下一任龜茲王為蘇伐疊,在位時(shí)間為624—646年[16]。所以,該窟壁畫(huà)的繪制年代不晚于7 世紀(jì)中葉(初唐)。這表明,初唐時(shí)期藤黃已作為龜茲地區(qū)佛教石窟寺壁畫(huà)的顏料,早于《海藥本草》的記載時(shí)間。司藝等[15]推測(cè),阿斯塔納墓地彩繪中發(fā)現(xiàn)的藤黃是由中原地區(qū)沿絲綢之路傳輸而至。同處絲綢之路沿線的克孜爾石窟,其壁畫(huà)中所用的藤黃可能也來(lái)自中原地區(qū)。

    樣品69G-1的剖面顯微圖如圖3(c)所示,表明綠色層下部夾雜少量黑色顆粒,中間為均勻綠色顏料層,其上有極薄的黃棕色層。該結(jié)果指向一種古已有之的罩染技法,即在底色層或礦物色之上罩染有機(jī)染料。唐代張彥遠(yuǎn)所著《歷代名畫(huà)記》[17]卷二記載:“漆姑汁煉煎,并為重彩,鬰而用之”,就是在綠色之上用漆姑汁煉煎(漆姑汁為植物染料),稱為鬰色。宋代李誡所著《營(yíng)造法式》[18]卷十四詳細(xì)介紹了藤黃的使用方法和罩染方法:“藤黃,度量所用,研細(xì),以熱湯化,淘去砂腳,不得用膠(籠罩粉地用之)”“凡染赤黃,先布粉地,次以朱華合粉壓暈,次以藤黃通罩,次以深朱壓心?!?/p>

    第69 窟所發(fā)現(xiàn)的在氯銅礦上罩染藤黃的技法,是古文獻(xiàn)記載的實(shí)物例證,也是對(duì)古代壁畫(huà)繪畫(huà)技法的重新認(rèn)識(shí)。在冷色調(diào)的氯銅礦上涂一層半透明的有機(jī)黃色顏料,可使色調(diào)變暖,并呈現(xiàn)更鮮艷明亮的黃綠色。通過(guò)顏料疊壓,大大豐富了克孜爾石窟壁畫(huà)的色彩,創(chuàng)造了絢爛多彩的龜茲壁畫(huà)藝術(shù),為中華古代壁畫(huà)藝術(shù)添上了濃墨重彩的一筆。

    3.3 紅色顏料

    表2 中樣品69R3-1 和69R3-2 均含有Fe、Pb、S、Ca,其顯色成分可能為赤鐵礦和鉛丹;樣品69R2-1 含F(xiàn)e、S、Ca,其顯色成分為赤鐵礦。圖4 為紅色樣品的拉曼光譜,6個(gè)樣品在224,290,410 cm?1附近有明顯峰值,與赤鐵礦特征峰相匹配。來(lái)自主室的2個(gè)紅色樣品69R2-1、69R2-2的SEMEDS 分析結(jié)果與圖4(b)所示的拉曼光譜一致,其顯色成分為赤鐵礦。由圖4(c)知,樣品69R3-1 和69R3-2 在1 010 cm?1附近出現(xiàn)明顯尖峰,屬于硫酸鹽[SO4]2?的拉曼散射,與石膏的標(biāo)準(zhǔn)譜一致,推測(cè)這2個(gè)樣品含石膏。與其余4個(gè)紅色樣品不同,樣品69R3-1 和69R3-2 為淺紅色,此處的石膏極有可能是調(diào)色劑,而非來(lái)自底色層。

    圖4 紅色顏料樣品的拉曼光譜Fig.4 Raman spectrograms of red samples

    在古代石窟寺壁畫(huà)中,用石膏調(diào)色的做法確實(shí)存在,如敦煌莫高窟曾出土調(diào)色所用的碟子及混有白色的藍(lán)色顏料,其白色成分主要為石膏,用于調(diào)色[19]。因此推測(cè)樣品69R3-1 和69R3-2的粉紅色或淺紅色極有可能是石膏與赤鐵礦混合所致。另外,表2 中樣品69R3-1、69R3-2 均檢出了Pb 元素,但其拉曼光譜中均未出現(xiàn)明顯的鉛丹或二氧化鉛的特征峰。鉛丹屬克孜爾石窟常用的紅色顏料,且從壁畫(huà)顏色、含鉛顏料的使用及變色狀況看,第69 窟壁畫(huà)中存在使用鉛丹的可能性。

    3.4 白色顏料

    表2 中樣品69W-1的主要元素為Ca、S、Pb、P、Cl、As,可能是含鉛的白色顏料與石膏的混合物;樣品69W-2的主要元素為Ca、S,其顯色成分可能為石膏。圖5(a)所示的樣品69W-1的拉曼光譜顯示,499,622,1 014,1 131 cm?1處的拉曼峰與石膏的特征峰相吻合,812 cm?1處的峰值與磷氯鉛礦(Pb5(PO4)3Cl)的特征峰相匹配[20]。As 元素可能也來(lái)自磷氯鉛礦,因?yàn)榱茁茹U礦通常含少量砷,磷和砷的化學(xué)性質(zhì)相近,二者在自然界中共生,在分子結(jié)構(gòu)中互相取代,從而形成了磷氯鉛礦-砷鉛礦(Pb5Cl[(P,As)O4]3)[21]。由圖5(b)可知,樣品69W-1 在3 547 cm?1附近的吸收峰為參與金屬配位的結(jié)晶水的伸縮振動(dòng),1 100~1 200 cm?1的強(qiáng)峰可能來(lái)自P=O、PO2的伸縮振動(dòng)和[SO4]2?的反對(duì)稱伸縮振動(dòng),480 cm?1附近的峰可能為P—(OH3)變角,或SO3面外彎曲,或P—Cl 伸縮振動(dòng),這些基團(tuán)均來(lái)自磷氯鉛礦-砷鉛礦和石膏。1 620,1 680 cm?1附近的峰來(lái)自石膏。此外,譜圖中還有一些有機(jī)基團(tuán)的吸收峰,如3 400 cm?1附近的峰可能為O—H 伸縮振動(dòng),2 800~2 900 cm?1附近的弱峰可能為C—H 伸縮振動(dòng)或亞甲基CH2的反對(duì)稱伸縮振動(dòng),這些有機(jī)基團(tuán)可能來(lái)自顏料中的膠結(jié)材料。綜上可知,樣品69W-1的主要成分為石膏、磷氯鉛礦-砷鉛礦,還可能含有其他有機(jī)物質(zhì)。

    圖5 白色顏料樣品拉曼光譜和傅里葉紅外光譜Fig.5 the Raman and FTIR spectrograms of white samples

    磷氯鉛礦-砷鉛礦在自然界屬于鉛礦中的次生礦,呈白色至黃色,在古代壁畫(huà)中應(yīng)用廣泛。如甘肅省天水市麥積山石窟的壁畫(huà)廣泛用磷氯鉛礦-砷鉛礦作為白色顏料[22],甘肅省嘉峪關(guān)的魏晉磚石墓壁畫(huà)也用磷氯鉛礦-砷鉛礦作為黃色顏料[23]。鮮見(jiàn)在克孜爾石窟壁畫(huà)中使用磷氯鉛礦或磷氯鉛礦-砷鉛礦顏料的報(bào)道。此次磷氯鉛礦-砷鉛礦的檢出,豐富了克孜爾石窟壁畫(huà)顏料的種類。

    3.5 灰色顏料

    表2 中灰色樣品69H-1 和69H-2的主要元素有Ca、S、Cu、Si、Al。結(jié)合圖6 拉曼光譜,2個(gè)灰色樣品均在410,492,616,1 010,1 136 cm?1附近出現(xiàn)峰值,與石膏的特征峰相匹配。樣品69H-1 在470 cm?1附近的峰值屬于石英的拉曼散射,樣品69H-2 在123,358,505 cm?1附近的峰值屬于氯銅礦的拉曼散射,這里的氯銅礦來(lái)自樣品灰色上層的綠色,這與表2 一致,但該結(jié)果并不能解釋樣品為灰色這一客觀情況。樣品在1 380,1 580 cm?1附近以及800~900 cm?1附近的一些弱峰與不定型碳的拉曼峰相匹配,因此這里的灰色可能是石膏與炭黑的混合物。圖3(c)中綠色樣品底部夾雜的黑色顆??赡転榛烊肷蠈宇伭系幕疑珜又械奶亢冢ǖ?9 窟后室壁畫(huà)綠色層之下為灰色)。

    圖6 灰色顏料樣品的拉曼光譜Fig.6 the Raman spectrogram of Grey samples

    4 結(jié)論

    采用掃描電子顯微鏡X 射線能譜、拉曼光譜和傅里葉紅外光譜對(duì)第69 窟的14個(gè)樣品進(jìn)行了分析,結(jié)果顯示:2個(gè)藍(lán)色顏料樣品的顯色成分均為天然青金石,2個(gè)綠色顏料樣品的主要成分為氯銅礦,同時(shí)在表面泛黃的綠色顏料樣品69G-1 中發(fā)現(xiàn)了藤黃。6個(gè)紅色顏料樣品的顯色成分均為赤鐵礦,其中2個(gè)淺紅色的樣品為石膏與赤鐵礦的混合物。在2個(gè)白色顏料樣品中,69W-1的顯色成分為磷氯鉛礦-砷鉛礦、石膏;69W-2的顯色成分為石膏。2個(gè)灰色顏料樣品的顯色成分為石膏與炭黑的混合物。

    本文在克孜爾石窟現(xiàn)存壁畫(huà)中,首次發(fā)現(xiàn)了藤黃和磷氯鉛礦-砷鉛礦。藤黃的發(fā)現(xiàn)表明,初唐時(shí)期的龜茲壁畫(huà)已使用藤黃作為繪畫(huà)顏料。磷氯鉛礦-砷鉛礦的發(fā)現(xiàn)展現(xiàn)了古代龜茲壁畫(huà)顏料的多樣性。同時(shí),在礦物顏料上罩染有機(jī)染料(或在顏料層上涂刷表面涂層)和調(diào)色的做法,體現(xiàn)了其對(duì)礦物顏料和有機(jī)染料的高超使用技巧,并在此基礎(chǔ)上創(chuàng)造了絢爛多彩的龜茲壁畫(huà)藝術(shù),為中華古代壁畫(huà)藝術(shù)添上了濃重的一筆。

    通過(guò)檢測(cè)和分析,獲得了克孜爾石窟壁畫(huà)的用材、繪制方式等信息,不僅可為文物保護(hù)和藝術(shù)創(chuàng)作提供參照和依據(jù),也是對(duì)古代絲綢之路貿(mào)易繁榮、經(jīng)濟(jì)文化交流頻繁的佐證。

    浙江大學(xué)藝術(shù)與考古學(xué)院沈靈博士協(xié)助繪圖,并在數(shù)據(jù)分析上給予了幫助;西北大學(xué)文化遺產(chǎn)學(xué)院王麗琴教授和浙江大學(xué)藝術(shù)與考古學(xué)院張暉教授提出諸多修改建議;國(guó)家博物館張?jiān)铝嵫芯繂T提供了樣品收集工具;日本東京藝術(shù)大學(xué)塚田全彥教授在傅里葉外紅外光譜分析上給予指導(dǎo)與幫助。特此一并致謝。

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