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    快速消解-原子熒光光譜法測定大米中總砷

    2022-11-12 03:03:48袁野
    化學(xué)分析計(jì)量 2022年10期
    關(guān)鍵詞:硼氫化硫脲抗壞血酸

    袁野

    (南充農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量監(jiān)測檢驗(yàn)中心,四川南充 637000)

    砷是一種在自然界中廣泛存在且毒性很強(qiáng)的元素,于2012 年被世界衛(wèi)生組織國際癌癥研究機(jī)構(gòu)列為Ⅰ類致癌物[1]。砷進(jìn)入人體后將影響細(xì)胞中酶的活性,從而影響人的新陳代謝。砷在人體內(nèi)大量富集會(huì)導(dǎo)致人體中毒,輕者表現(xiàn)為皮膚干燥、角質(zhì)化嚴(yán)重等皮膚損害,重者表現(xiàn)為腎臟、肝臟、神經(jīng)系統(tǒng)、消化系統(tǒng)等功能受損[2-6]。砷在大氣沉降、微生物代謝等作用下,參與自然環(huán)境中內(nèi)部循環(huán)。人們使用農(nóng)藥、礦產(chǎn)開采等生產(chǎn)活動(dòng),加劇了砷在自然環(huán)境中的循環(huán)過程。土壤中的砷元素易被生物(尤其是水稻)富集。水稻根部對砷元素較敏感,在受污染的土壤中極容易吸收砷元素,因此準(zhǔn)確測定大米中的砷含量,對評(píng)估大米中砷對人體健康的危害和有效防控重金屬污染、維護(hù)國家食品安全具有十分重要的意義[7-9]。

    砷含量測定有多種方法,其中電感耦合-等離子體質(zhì)譜法[10]和原子熒光光譜法[11]應(yīng)用較為廣泛,而氫化物發(fā)生-原子熒光光譜法使用成本更低,普及率更高[12]。GB 5009.11—2014 《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn) 食品中總砷及無機(jī)砷的測定》中第二法:氫化物發(fā)生-原子熒光光譜法包括濕法消解和干法灰化兩種樣品處理方法,但是在實(shí)際測定大米中砷含量時(shí),上述兩種樣品處理方法操作步驟繁瑣,耗酸量大,實(shí)驗(yàn)時(shí)間長[13],影響檢測效率。當(dāng)采用氫化物發(fā)生-原子熒光光譜法測定砷時(shí),消解后殘留的有機(jī)顆粒和硝酸等會(huì)影響檢測結(jié)果,需要將酸盡可能趕盡[14-15]。

    筆者探索了一種快速消解樣品的方法,與GB 5009.11—2014 中第二法:氫化物發(fā)生-原子熒光光譜法中濕法消解樣品方法相比具有以下優(yōu)點(diǎn):(1)加酸種類少,國標(biāo)法需要加入硝酸、硫酸、高氯酸,而該方法只需要加入硝酸;(2)酸消耗量少,國標(biāo)法需要加入20 mL 硝酸、4 mL 高氯酸、1.25 mL 硫酸,該方法只需10 mL 硝酸,國標(biāo)法的酸用量比該方法多了一倍多;(3)在實(shí)驗(yàn)環(huán)境相同的條件下,除去放置時(shí)間,用國標(biāo)法完全消解樣品需要10 h,而該方法只需要5 h,消解時(shí)間縮短了一半,大幅度提高了消解效率。同時(shí)探討了硼氫化鉀溶液、載流酸溶液及還原掩蔽劑溶液的質(zhì)量濃度等因素對砷含量測定結(jié)果的影響,確定了最優(yōu)測定條件,建立了快速消解-原子熒光光譜法測定大米中總砷的分析方法。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要儀器與試劑

    原子熒光光度計(jì):AFS-9230 型,北京吉天儀器有限公司。

    自動(dòng)進(jìn)樣器:AS-90 型。北京吉天儀器有限公司。

    砷空心陰極燈:北京有色金屬研究院。

    全自動(dòng)樣品消解儀:Vulcan84 型,加拿大Qtechcorp 公司。

    消解管:50 mL,美國Cole-Parmer 儀器公司。天平:ML204 型,感量為1 mg,梅特勒-托利多儀器(上海)有限公司。

    濃鹽酸、濃硝酸:優(yōu)級(jí)純,蘇州晶瑞化學(xué)股份有限公司。

    氫氧化鉀:優(yōu)級(jí)純,成都市科隆化學(xué)品有限公司。

    硼氫化鉀:優(yōu)級(jí)純,成都市科龍化工試劑廠。

    硫脲:優(yōu)級(jí)純,天津市科密歐化學(xué)試劑有限公司。

    抗壞血酸:優(yōu)級(jí)純,成都市科隆化學(xué)品有限公司。

    大米粉成分分析標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì):編號(hào)為GBW(E)100359,標(biāo)準(zhǔn)值為0.15 mg/kg,擴(kuò)展不確定度0.02 mg/kg,鋼研納克檢測技術(shù)股份有限公司。

    大米粉成分分析標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì):編號(hào)為GBW(E)100361,標(biāo)準(zhǔn)值為0.12 mg/kg,擴(kuò)展不確定度0.01 mg/kg,鋼研納克檢測技術(shù)股份有限公司。

    氬氣:純度不小于99.999%(體積分?jǐn)?shù)),四川金瑞氣體有限公司。

    砷標(biāo)準(zhǔn)溶液:1 000 μg/mL,編號(hào)為BWJ 4223-2016,北京北方偉業(yè)計(jì)量技術(shù)研究院。

    實(shí)驗(yàn)用水為去離子水。

    1.2 溶液配制

    鹽酸溶液(5+95):量取50 mL 濃鹽酸,緩緩倒入950 mL 水中,混勻。

    硫脲-抗壞血酸-鹽酸溶液:硫脲、抗壞血酸的質(zhì)量濃度均為10 g/L,稱取10 g 硫脲,加適量鹽酸溶液溶解,再加入10 g 抗壞血酸,用鹽酸溶液定容至1 L,搖勻。

    氫氧化鉀溶液:5 g/L,稱取2.5 g 氫氧化鉀,溶于500 mL 純水中。

    硼氫化鉀溶液:10 g/L,稱取5 g 硼氫化鉀,溶于500 mL 氫氧化鉀溶液中,搖勻。

    砷標(biāo)準(zhǔn)中間溶液:10 μg/mL,準(zhǔn)確吸取1 mL砷標(biāo)準(zhǔn)溶液于100 mL 容量瓶中,用鹽酸溶液稀釋至標(biāo)線,搖勻。

    砷標(biāo)準(zhǔn)使用溶液:0.1 μg/mL,準(zhǔn)確吸取1 mL砷標(biāo)準(zhǔn)中間溶液于100 mL 容量瓶中,用鹽酸溶液稀釋至標(biāo)線,搖勻。

    系列砷標(biāo)準(zhǔn)工作溶液:依次吸取0、1.00、2.00、4.00、8.00、10.00 mL 砷標(biāo)準(zhǔn)使用溶液,分別置于6只100 mL 容量瓶中,用硫脲-抗壞血酸-鹽酸溶液定容至標(biāo)線,搖勻,配制成質(zhì)量濃度分別為0.00、1.00、2.00、4.00、8.00、10.00 μg/L 的系列砷標(biāo)準(zhǔn)工作溶液。

    1.3 儀器工作條件

    負(fù)高壓:270 V;燈電流:60 mA;原子化高度:10 mm;載氣:氬氣,流量為300 mL/min;屏蔽氣:氬氣,流量為700 mL/min;讀數(shù)時(shí)間:8 s;延遲時(shí)間:1.0 s。

    1.4 標(biāo)準(zhǔn)曲線繪制

    以鹽酸溶液為載流,硼氫化鉀溶液為還原劑,在1.3 儀器工作條件下,按照質(zhì)量濃度由低到高的順序,分別測定系列砷標(biāo)準(zhǔn)工作溶液,以溶液質(zhì)量濃度(ρ)為橫坐標(biāo)、熒光強(qiáng)度(I)為縱坐標(biāo)繪制標(biāo)準(zhǔn)工作曲線。同法測定樣品溶液,用標(biāo)準(zhǔn)曲線法定量。

    1.5 樣品處理

    稱取0.500 0 g 大米樣品于50 mL 消解管中,加入10 mL 硝酸,放置12 h,然后置于全自動(dòng)樣品消解儀中,升溫至90 ℃保持30 min,揭蓋趕酸,溫度不能超過120 ℃(該消解管超過120 ℃會(huì)有輕微形變),趕酸完成后將溶液轉(zhuǎn)移至25 mL 比色管中,用硫脲-抗壞血酸-鹽酸溶液定容至標(biāo)線,搖勻,靜置,充分還原后上機(jī)測定。同時(shí)做試劑空白試驗(yàn)。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 硫脲、抗壞血酸質(zhì)量濃度選擇

    樣品經(jīng)濕法消解處理后,加入硫脲-抗壞血酸-鹽酸溶液,將5 價(jià)砷預(yù)還原為3 價(jià)砷,同時(shí)硫脲對Cu2+、Co2+、Ni2+等干擾離子有掩蔽作用。表1 為不同硫脲、抗壞血酸質(zhì)量濃度的硫脲-抗壞血酸-鹽酸溶液還原8 μg/L 砷標(biāo)準(zhǔn)工作溶液后測得的熒光值,圖1 為對應(yīng)的趨勢圖。

    表1 不同硫脲、抗壞血酸質(zhì)量濃度對應(yīng)的熒光值

    圖1 不同硫脲、抗壞血酸質(zhì)量濃度對應(yīng)的熒光值

    由表1 和圖1 可以看出,隨著硫脲-抗壞血酸-鹽酸溶液中硫脲、抗壞血酸質(zhì)量濃度的增大,熒光強(qiáng)度有所增加,但當(dāng)硫脲、抗壞血酸的質(zhì)量濃度達(dá)到10 g/L 后,繼續(xù)增大硫脲、抗壞血酸的質(zhì)量濃度,熒光值變化不大,這說明當(dāng)硫脲、抗壞血酸的質(zhì)量濃度為10 g/L 時(shí),已經(jīng)能夠?qū)? 價(jià)砷全部還原為3 價(jià)砷,所以選擇硫脲、抗壞血酸的質(zhì)量濃度均為10 g/L 的硫脲-抗壞血酸-鹽酸溶液作為預(yù)還原劑。

    2.2 硼氫化鉀溶液質(zhì)量濃度選擇

    硼氫化鉀作為還原劑能夠?qū)? 價(jià)砷進(jìn)一步還原為砷化氫。硼氫化鉀溶液的質(zhì)量濃度影響測定結(jié)果的準(zhǔn)確性。在保持其它條件相同的情況下,考察不同質(zhì)量濃度的硼氫化鉀溶液對8 μg/L 砷標(biāo)準(zhǔn)工作溶液熒光值的影響,試驗(yàn)數(shù)據(jù)見表2,圖2 為對應(yīng)的趨勢圖。

    表2 不同硼氫化鉀濃度對應(yīng)的熒光值

    圖2 不同硼氫化鉀溶液質(zhì)量濃度對應(yīng)的熒光值

    由表2 和圖2 可以看出,在以5 g/L 氫氧化鉀溶液作為穩(wěn)定劑的前提下,當(dāng)硼氫化鉀溶液的質(zhì)量濃度小于5 g/L 時(shí),熒光值為負(fù)數(shù),說明硼氫化鉀溶液質(zhì)量濃度太低時(shí)幾乎沒有砷化氫生成,隨著硼氫化鉀溶液質(zhì)量濃度的增大,熒光值逐漸增大,當(dāng)硼氫化鉀溶液質(zhì)量濃度為10 g/L 時(shí)熒光值最大,繼續(xù)增大硼氫化鉀溶液的質(zhì)量濃度,熒光值反而降低。這說明當(dāng)硼氫化鉀溶液的質(zhì)量濃度過高時(shí)會(huì)產(chǎn)生大量氫氣,從而稀釋砷化氫,使得熒光值降低。綜合考慮,選擇硼氫化鉀溶液的質(zhì)量濃度為10 g/L。

    2.3 載流鹽酸溶液濃度選擇

    鹽酸具有還原性,選擇鹽酸溶液作為載流能有效避免強(qiáng)氧化性對測定結(jié)果的影響。選擇硫脲、抗壞血酸質(zhì)量濃度均為10 g/L 的硫脲-抗壞血酸-鹽酸溶液預(yù)還原樣品,10 g/L 硼氫化鉀溶液作為還原劑,考察不同濃度的載流鹽酸溶液對8 μg/L 砷標(biāo)準(zhǔn)工作溶液熒光值的影響,結(jié)果見表3,圖3 為對應(yīng)的趨勢圖。

    表3 不同鹽酸濃度對應(yīng)的熒光值

    圖3 不同鹽酸溶液濃度對應(yīng)的熒光值

    由表3 和圖3 可以看出,隨著鹽酸溶液濃度的增加,熒光值有所增大,但趨勢不明顯。當(dāng)鹽酸溶液中濃鹽酸與水的體積比大于5∶95 時(shí),熒光值基本恒定,因此選擇鹽酸溶液(5+95)作為載流。

    2.3 線性方程與檢出限

    按照1.4 方法測定系列砷標(biāo)準(zhǔn)工作溶液并繪制標(biāo)準(zhǔn)工作曲線,計(jì)算線性方程和相關(guān)系數(shù)。連續(xù)測定樣品空白11 次,計(jì)算測定結(jié)果的標(biāo)準(zhǔn)偏差,按照文獻(xiàn)[15]計(jì)算方法檢出限。砷質(zhì)量濃度線性范圍、線性方程、相關(guān)系數(shù)及檢出限見表4。

    表4 砷質(zhì)量濃度線性范圍、線性方程、相關(guān)系數(shù)及檢出限

    2.4 加標(biāo)回收與精密度試驗(yàn)

    選取3 種大米樣品,精確稱定,分別加入0.1、0.2、0.4 mg/kg 砷標(biāo)準(zhǔn)溶液,按照1.5 方法各平行處理5 份樣品溶液,在1.3 儀器工作條件下分別進(jìn)行測定,結(jié)果見表5。由表5 可知,樣品加標(biāo)回收率為92.1%~104.9%,測定結(jié)果的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.27%~2.35%。表明該方法精密度、準(zhǔn)確度滿足測定要求。

    表5 加標(biāo)回收與精密度試驗(yàn)結(jié)果

    2.5 標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)測定

    稱取有證標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)樣品GBW(E) 100359、GBW(E) 100361 各7 分,按照1.5 方法處理,在1.3儀器工作條件下分別進(jìn)行測定,結(jié)果見表6。由表6可知,兩種標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)測定值均在標(biāo)準(zhǔn)值不確定度范圍內(nèi),相對誤差分別為6.7%和8.3%。表明該方法準(zhǔn)確度良好。

    表6 標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)測定結(jié)果

    3 結(jié)語

    采用快速消解-原子熒光光譜法測定大米中砷,該方法步驟簡單,酸消耗量少,準(zhǔn)確度、精密度良好,具有推廣應(yīng)用價(jià)值。

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