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    離子色譜法測(cè)定藥品中抗壞血酸

    2022-11-12 03:03:44舒開(kāi)繼黃選忠
    化學(xué)分析計(jì)量 2022年10期
    關(guān)鍵詞:氟化物抗壞血酸定容

    舒開(kāi)繼,黃選忠

    (湖北興山縣疾病預(yù)防控制中心,湖北興山 443700)

    抗壞血酸(維生素C)是維持機(jī)體正常生理功能的重要維生素之一,它廣泛參與機(jī)體內(nèi)多種氧化還原等復(fù)雜的代謝過(guò)程,具有重要的生理功能,包括促進(jìn)膠原蛋白合成、加速傷口愈合、促進(jìn)鐵的吸收和葉酸的利用,增加造血功能等,在臨床上主要用于治療壞血病、特發(fā)性高鐵血紅蛋白血癥、肝硬化、急性肝炎和化學(xué)中毒所至的肝損傷等,也可用于肝炎、腦炎等病毒性傳染病及紫癜的輔助治療,因此準(zhǔn)確測(cè)定藥品中抗壞血酸的含量對(duì)保障患者治療效果具有重要意義。

    目前測(cè)定抗壞血酸的主要方法有碘量法[1]、分光光度法[2-3]、電化學(xué)法[4]、高效液相色譜法[5-7]、離子色譜法[8-10]等,其中,碘量法、分光光度法選擇性差,電化學(xué)法、高效液相色譜法需要專(zhuān)用儀器,離子色譜-直流安培檢測(cè)法[8]和離子色譜-間接熒光檢測(cè)法[9]雖然有較高的檢測(cè)靈敏度,但均需要專(zhuān)用檢測(cè)器,不便推廣應(yīng)用。離子色譜-電導(dǎo)檢測(cè)法[10]線(xiàn)性范圍為50~500 mg/L,不適用于抗壞血酸含量在50 mg/L 以下樣品的檢測(cè)。

    筆者以SH-AC-3 型陰離子交換柱為分離柱,以12.0 mmol/L NaHCO3溶液為淋洗液,流量為1.0 mL/min,采用等度洗脫的方式可使抗壞血酸與氟化物、乙酸鹽、氯化物、亞硝酸鹽、溴化物、硝酸鹽、磷酸鹽、硫酸鹽等常見(jiàn)陰離子及苯甲酸、草酸等完全分離,采用CIC-100 型色譜儀測(cè)定藥品中抗壞血酸含量,線(xiàn)性范圍為3.0~500.0 mg/L,比文獻(xiàn)[10]的線(xiàn)性范圍(50~500 mg/L)更寬,可測(cè)定質(zhì)量濃度低至3 mg/L 的抗壞血酸。該方法滿(mǎn)足維生素C 針劑和片劑中抗壞血酸含量的測(cè)定。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要儀器與試劑

    離子色譜儀:CIC-100 型,附SHY-2 型自再生抑制器,青島盛瀚色譜技術(shù)有限公司。

    定量環(huán)體積:25 μL,青島盛瀚色譜技術(shù)有限公司。

    自動(dòng)進(jìn)樣器:SHA-15 型,青島盛瀚色譜技術(shù)有限公司。

    電子天平:BT214D 型,感量為0.1 mg,北京賽多利斯儀器系統(tǒng)有限公司。

    電子天平:JA2003 型,感量為1 mg,上海菁海儀器有限公司。

    濾膜過(guò)濾器:孔徑為0.45 μm ,直徑為13 mm,青島盛瀚色譜技術(shù)有限公司。抗壞血酸:分析純,國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司。草酸(H2C2O4·2H2O):優(yōu)級(jí)純,國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司。

    磷酸二氫鉀、溴化鉀、乙酸鈉(CH3COONa·3H2O):分析純,國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司。

    水中硝酸鹽氮溶液標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)、水中氟化物成分分析標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)、水中氯根成分分析標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)、水中硫酸根成分分析標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)、食品防腐劑苯甲酸溶液標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì):質(zhì)量濃度均為1 000 mg/L,編號(hào)分別為NIM-RM 3058、GBW(E) 080549、GBW(E) 080268、GBW(E) 080266、GBW(E) 100006,中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院。

    水中亞硝酸鹽氮成分分析標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì):質(zhì)量濃度為100 mg/L,編號(hào)為GBW(E) 080223,中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院。

    碳酸氫鈉:分析純,國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司。

    維生素C針劑:0.5 g/(2 mL),湖北天藥藥業(yè)股份有限公司。

    維生素C片劑:0.1 g/片,華中藥業(yè)股份有限公司。

    實(shí)驗(yàn)所用其它試劑均為分析純。

    實(shí)驗(yàn)用水為高純水,電阻率為18.2ΜΩ·cm。

    1.2 儀器工作條件

    色譜分離柱:SH-AC-3 型陰離子交換柱(250 mm×4.0 mm,青島盛瀚色譜技術(shù)有限公司);保護(hù)柱:SH-AC-3 型柱(50 mm×4.0 mm,青島盛瀚色譜技術(shù)有限公司);淋洗液:12.0 mmol/L NaHCO3溶液,流量為1.0 mL/min;柱箱溫度:30 ℃;電流強(qiáng)度:75 mA;檢測(cè)器:電導(dǎo)檢測(cè)器;自動(dòng)進(jìn)樣器:全定量環(huán)取樣,取樣后清洗(每針之間),置換量為70 μL;進(jìn)樣體積:25 μL;進(jìn)樣深度:4 mm。

    1.3 實(shí)驗(yàn)方法

    1.3.1 溶液配制

    草酸標(biāo)準(zhǔn)溶液:1 000 mg/L,稱(chēng)取0.140 1 g 草酸,用高純水溶解并定容至100 mL。

    H2PO4-標(biāo)準(zhǔn)溶液:1 000 mg/L,稱(chēng)取磷酸二氫鉀(于105 ℃烘烤2 h) 0.140 2 g,用高純水溶解并定容至100 mL。

    Br-標(biāo)準(zhǔn)溶液:1 000 mg/L,準(zhǔn)確稱(chēng)取溴化鉀(于105 ℃烘烤2 h) 0.148 9 g,用高純水溶解并定容至100 mL。

    乙酸鹽標(biāo)準(zhǔn)溶液:1 000 mg/L,稱(chēng)取乙酸鈉(CH3COONa·3H2O) 0.230 5 g,用高純水溶解并定容至100 mL。

    抗壞血酸標(biāo)準(zhǔn)溶液:1 000 mg/L,稱(chēng)取0.100 0 g抗壞血酸,溶解于高純水并定容至100 mL。

    抗壞血酸標(biāo)準(zhǔn)使用液:100.0 mg/L,將抗壞血酸標(biāo)準(zhǔn)溶液用高純水稀釋制得,臨用現(xiàn)配。

    抗壞血酸系列標(biāo)準(zhǔn)工作溶液:分別取抗壞血酸標(biāo)準(zhǔn)使用液0.30、0.50、1.00 mL 及抗壞血酸標(biāo)準(zhǔn)溶液0.30、0.50、1.0、2.0、3.0、4.0、5.0 mL 于10 只10 mL容量瓶中,加入高純水定容至標(biāo)線(xiàn),混勻,配制成抗壞血酸質(zhì)量濃 度分別為3.0、5.0、10.0、30.0、50.0、100.0、200.0、300.0、400.0、500.0 mg/L 的系列標(biāo)準(zhǔn)工作溶液。

    1.3.2 標(biāo)準(zhǔn)工作曲線(xiàn)繪制

    分別取抗壞血酸系列標(biāo)準(zhǔn)工作溶液各1.5 mL于樣品瓶中,啟動(dòng)自動(dòng)進(jìn)樣器進(jìn)樣,在1.2 儀器工作條件下分別測(cè)定,以抗壞血酸質(zhì)量濃度(x)為橫坐標(biāo)、對(duì)應(yīng)的色譜峰面積(y)為縱坐標(biāo),繪制標(biāo)準(zhǔn)工作曲線(xiàn)。

    1.3.3 樣品處理

    取維生素C 片劑10 片,用高純水溶解,充分?jǐn)嚢韬螅ㄈ葜? 000 mL,濾去不溶物,取濾液經(jīng)0.45 μm 濾膜過(guò)濾,待測(cè)。

    吸取維生素C 針劑1.00 mL,用高純水定容至100 mL,溶液用0.45 μm 濾膜過(guò)濾,待測(cè)。

    1.3.4 樣品測(cè)定

    取1.3.3 中的樣品溶液,經(jīng)適當(dāng)稀釋后加入樣品瓶中,啟動(dòng)自動(dòng)進(jìn)樣器進(jìn)樣,測(cè)定并計(jì)算抗壞血酸的色譜峰面積,以標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn)法定量。同時(shí)進(jìn)行加標(biāo)回收試驗(yàn)。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 色譜條件優(yōu)化

    2.1.1 淋洗液

    在堿性條件下,抗壞血酸易發(fā)生降解反應(yīng)生成草酸,影響抗壞血酸的準(zhǔn)確測(cè)定,文獻(xiàn)[11]曾報(bào)道在15.0 mmol/L NaHCO3溶液(pH 約為8.3)中抗壞血酸在80 min 內(nèi)未降解為草酸。為盡量減少抗壞血酸的降解反應(yīng),選擇NaHCO3溶液為淋洗液,并對(duì)NaHCO3溶液濃度進(jìn)行試驗(yàn)考察,結(jié)果見(jiàn)表1。

    表1 不同淋洗液濃度時(shí)待測(cè)組分保留時(shí)間(t)與分離度(R)

    由表1 可知,NaHCO3溶液濃度分別為10.0、12.0、15.0 mmol/L 時(shí),抗壞血酸均能與氟化物、氯化物完全分離,3 種NaHCO3溶液濃度下,氟化物色譜峰分離度分別為3.96、3.72 和3.28,抗壞血酸色譜峰分離度分別為3.34、3.17 和2.88,滿(mǎn)足相鄰組分完全分離(R≥1.5)的要求[12],故選擇12.0 mmol/L NaHCO3溶液為淋洗液。在此淋洗條件下抗壞血酸、氟化物、氯化物混合標(biāo)準(zhǔn)溶液色譜圖如圖1 所示。

    圖1 抗壞血酸、氟化物、氯化物混合標(biāo)準(zhǔn)溶液色譜圖

    2.1.2 淋洗液流量

    考察淋洗液流量分別為0.8、1.0、1.2 mL/min 時(shí)各組分的分離情況,結(jié)果見(jiàn)表2。由表2 可知,隨著淋洗液流量的增加,各組分的保留時(shí)間(t)逐漸縮短,且氟化物、抗壞血酸的色譜峰分離度(R)均在1.5以上,表明各組分能完全分離。在保證抗壞血酸與其它離子良好分離的前提下,為保證組分有較短的保留時(shí)間和較高的色譜峰分離度、系統(tǒng)有較低的壓力,選擇淋洗液流量為1.0 mL/min。

    表2 不同淋洗液流量時(shí)待測(cè)組分保留時(shí)間(t)與分離度(R)

    2.1.3 柱箱溫度

    考察柱箱溫度分別為25、30、35、40 ℃時(shí)各組分的分離效果,結(jié)果顯示,隨著柱溫的升高,抗壞血酸的保留時(shí)間稍微延長(zhǎng),色譜峰面積及色譜峰分離度均逐漸減小,與鄰苯二甲酸根[13]、草酸[14]、對(duì)氨基苯磺酸[15]和巴比妥酸[16]的試驗(yàn)結(jié)果正好相反,可能與溫度較高時(shí)抗壞血酸穩(wěn)定性降低從而加速降解有關(guān)??紤]到較高溫度時(shí)抗壞血酸更容易發(fā)生降解反應(yīng),同時(shí)便于柱溫的控制,選擇柱箱溫度為30 ℃。

    2.1.4 色譜柱

    以12.0 mmol/L 的NaHCO3溶液為淋洗液、流量1.0 mL/min,等度洗脫,分別考察SH-AC-1 型和SH-AC-3 型陰離子交換柱對(duì)抗壞血酸與其它常見(jiàn)陰離子的分離效果。結(jié)果表明,SH-AC-1 型陰離子交換柱雖然能將抗壞血酸與氟化物、氯化物等常見(jiàn)陰離子完全分離,但抗壞血酸的檢測(cè)靈敏度明顯偏低,故選擇SH-AC-3 型陰離子交換柱為分離柱。

    2.2 共存物質(zhì)影響

    配制含抗壞血酸100 mg/L,硝酸鹽、亞硝酸鹽各10 mg/L,氯化物5 mg/L,溴化物、苯甲酸、草酸各20 mg/L,硫酸鹽、乙酸鹽、H2PO4-各40 mg/L,氟化物2 mg/L 的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,取1.5 mL 上述混合標(biāo)準(zhǔn)溶液于樣品瓶中,啟動(dòng)自動(dòng)進(jìn)樣器進(jìn)樣測(cè)定,考察抗壞血酸與上述8 種常見(jiàn)陰離子和2 種有機(jī)酸的分離效果,結(jié)果表明,在試驗(yàn)條件下,抗壞血酸與上述8 種常見(jiàn)陰離子和2 種有機(jī)酸可以完全分離,但H2PO4-、硫酸鹽和草酸的保留時(shí)間分別長(zhǎng)達(dá)55、110、152 min,其余7 種組分的色譜圖如圖2 所示。由圖2 可以看出,氟化物和乙酸鹽的出峰順序均在抗壞血酸之前,其余5 種組分的出峰順序均在抗壞血酸之后,其中苯甲酸與硝酸鹽完全不能分離,二者合并為一個(gè)峰,由此可見(jiàn)所考察的10 種物質(zhì)均不影響抗壞血酸的測(cè)定。

    圖2 抗壞血酸與常見(jiàn)陰離子混合標(biāo)準(zhǔn)溶液色譜圖

    2.3 線(xiàn)性方程與檢出限

    按照1.3.2 方法繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn),計(jì)算線(xiàn)性方程和相關(guān)系數(shù)。測(cè)定儀器工作30 min 的基線(xiàn)平均噪聲[17],以3 倍基線(xiàn)噪聲除以標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn)的斜率作為抗壞血酸的檢出限。結(jié)果表明,抗壞血酸的線(xiàn)性范圍為3.0~500.0 mg/L,線(xiàn)性方程為y=11 820x-52 060,相關(guān)系數(shù)為0.999 3,檢出限為2.7 mg/L。50.0 mg/L抗壞血酸標(biāo)準(zhǔn)溶液的色譜圖如圖3 所示。

    圖3 50.0 mg/L 抗壞血酸標(biāo)準(zhǔn)溶液色譜圖

    2.4 加標(biāo)回收與精密度試驗(yàn)

    按1.3.3 和1.3.4 操作步驟,對(duì)維生素C 針劑和片劑中抗壞血酸含量各平行測(cè)定5 次,計(jì)算測(cè)定結(jié)果的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)。在樣品中分別添加25.0、50.0、100.0 mg/L 的抗壞血酸,測(cè)定并計(jì)算加標(biāo)回收率。加標(biāo)回收與精密度試驗(yàn)結(jié)果見(jiàn)表3。由表3 可知,樣品加標(biāo)回收率為95.1%~101.6%,測(cè)定結(jié)果的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為1.55%~2.79%,表明該方法的準(zhǔn)確度較高、重現(xiàn)性良好。維生素C 針劑、片劑加標(biāo)樣品色譜圖如圖4 所示。

    表3 加標(biāo)回收與精密度試驗(yàn)結(jié)果

    圖4 維生素C 針劑、片劑加標(biāo)樣品色譜圖

    3 結(jié)語(yǔ)

    以SH-AC-3 型陰離子交換柱為分離柱,以12.0 mmol/L NaHCO3溶液為淋洗液,流量為1.0 mL/min等度洗脫,建立了離子色譜-抑制電導(dǎo)檢測(cè)法測(cè)定藥品中抗壞血酸。該方法應(yīng)用于維生素C 針劑和片劑中抗壞血酸含量測(cè)定,回收率高,重現(xiàn)性好,操作簡(jiǎn)便、快速,有推廣價(jià)值。

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