• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    亞洲大陸流出羽中氣溶膠磷的來源解析

    2022-10-27 01:24:04石金輝高會旺姚小紅中國海洋大學海洋環(huán)境與生態(tài)教育部重點實驗室山東青島26600青島海洋科學與技術(shù)試點國家實驗室海洋生態(tài)與環(huán)境科學功能實驗室山東青島266237
    中國環(huán)境科學 2022年10期
    關(guān)鍵詞:氣團陸源氣溶膠

    谷 涵,石金輝,2*,高會旺,2,姚小紅,2 (.中國海洋大學,海洋環(huán)境與生態(tài)教育部重點實驗室,山東 青島 26600;2.青島海洋科學與技術(shù)試點國家實驗室,海洋生態(tài)與環(huán)境科學功能實驗室,山東 青島 266237)

    磷(P)是生物生長所必需的營養(yǎng)元素,在海洋生物固氮、固碳中發(fā)揮著重要作用[1-2].大氣P沉降是表層海水中 P營養(yǎng)鹽的重要來源[3],但這一來源的P并不能全部被海洋生物所利用.通常僅溶解態(tài)P(DP)被認為是生物可利用P,顆粒態(tài)P因沉降速度快、滯留時間短,在真光層中幾乎不能被海洋生物所利用[4].

    不同排放源對氣溶膠 P的相對貢獻不同.模式研究顯示,在全球尺度上氣溶膠中TP的82%來自于礦物沙塵源的貢獻,12%來自一次生物源氣溶膠的貢獻,人為燃燒源的貢獻僅為5%[3].也有研究顯示,礦物沙塵源對氣溶膠中TP的貢獻為48%,生物排放源(來自植物、動物和細菌)的貢獻為34%,人為源的貢獻為14%,海鹽和火山灰等其他來源的貢獻約為4%[5].近年來,由于人類活動對全球 P循環(huán)的擾動不斷增強,不同區(qū)域人為源P的排放對于氣溶膠P的貢獻差異較大[6].在一些受工業(yè)活動影響較大的區(qū)域,人為源排放對氣溶膠中TP的貢獻可能接近50%[3],也有研究認為僅燃燒源排放對 TP的貢獻就超過50%[7].

    不同來源氣溶膠中DP對TP的貢獻差異較大[8],大量觀測數(shù)據(jù)顯示,礦物沙塵中DP對TP的貢獻約為5%~10%[9],人為源中的貢獻約為50%[5,10],火山灰中的貢獻約為50%[11],生物氣溶膠中的貢獻約為50%~80%, 海鹽氣溶膠中則接近 100%[3,12].有研究顯示,在全球尺度上氣溶膠中DP的65%來自一次排放源的貢獻,其中一次生物源的貢獻為30%,礦物沙塵源的貢獻為26%,人為源的貢獻為5%,生物質(zhì)燃燒源、海鹽源和火山灰的貢獻各為1%~2%.氣溶膠 P在大氣傳輸過程中二次酸化溶解的貢獻為35%[5].

    正定矩陣因子分析(PMF)是一種有效的源解析方法,無需源譜信息,且可通過誤差估計對數(shù)據(jù)中的缺失和異常值進行有效的處理,提高了解析結(jié)果的準確性,實現(xiàn)數(shù)據(jù)利用的最大化[13].潛在源貢獻因子分析法(PSCF)是基于條件概率函數(shù)發(fā)展而來的定量識別潛在污染源的方法,通過結(jié)合后向軌跡和軌跡對應(yīng)的某種要素值來初步確定排放源的位置[14].這兩種方法近年來被廣泛用于研究氣溶膠中VOCs、PAHs等的源解析及潛在源貢獻區(qū)域[15-17].

    目前,不同源排放對氣溶膠 P的相對貢獻尚不明確[8,18],而認識不同排放源對氣溶膠中不同形態(tài) P的貢獻可以更好的評價大氣沉降P的生物可利用性.青島是亞洲大陸氣溶膠向北太平洋傳輸?shù)闹匾ǖ?同時受到東亞沙塵和華北人為污染物的共同影響.本文利用西風盛行時在青島采集的總懸浮顆粒物(TSP)樣品,采用氣團后向軌跡分析(HYSPLIT)、PMF和PSCF等方法[19-21],解析氣溶膠中P的來源及其貢獻區(qū)域,為準確評估大氣 P沉降對中國近海初級生產(chǎn)力的貢獻提供參考.

    1 材料與方法

    1.1 數(shù)據(jù)來源

    源解析所用數(shù)據(jù)為2012年12月~2013年4月在青島采集的112個TSP樣品的分析結(jié)果[22].采樣時間選擇在冬、春季,因為該季節(jié)盛行西風將亞洲大陸氣溶膠傳輸?shù)奖碧窖?在處于該傳輸通道上的青島采集的大氣氣溶膠主要來自亞洲大陸.采樣地點位于中國海洋大學魚山校區(qū)辦公樓樓頂(36°04′N,120°20′E),距離黃海海岸線 1km 以內(nèi).使用 KC-1000大流量氣溶膠采樣器(青島嶗山電子公司)采集 TSP樣品于 Whatman41纖維濾膜(酸洗)上,采樣流量為1.05m3/min,每個樣品采集時間約為24h.采樣同期氣象數(shù)據(jù)來自中國氣象局 Micaps天氣圖資料,觀測期間,風速為1.8~8.5m/s,主導(dǎo)風向為西北風和偏北風,氣溫為-8.5~18.2℃,相對濕度為27%~100%.

    采用磷鉬藍分光光度法分析樣品中 TP和 DP濃度.用于TP分析的樣品膜采用 HNO3+HF強酸溶液進行消解;用于DP分析的樣品膜采用純水超聲萃取,萃取液加入堿性過硫酸鉀氧化劑進行消解.采用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(Agilent 7500cICP-MS)分析樣品中 Al、V、Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、Sr、As、Cd、Pb的總態(tài)和溶解態(tài)濃度;采用離子色譜儀(Dionex ICS-3000)分析水溶性離子 Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+、Cl-、NO3-、SO42-的濃度.樣品處理、分析和質(zhì)量控制方法詳見文獻[22].

    1.2 氣團后向軌跡和聚類分析方法

    利用 HYSPLIT模式(http://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php)模擬每個樣品采集期間72h氣團后向軌跡.軌跡計算高度為地面以上500m,軌跡追蹤的起始時間為采樣開始時間,所用氣象數(shù)據(jù)來自 NCEP全球數(shù)據(jù)同化系統(tǒng)的 GDAS 數(shù)據(jù)集(ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/),水平分辨率精度為1×1°.采用TrajStat 聚類分析方法[23]對112條氣團后向軌跡進行聚類分析.

    1.3 PMF分析

    PMF分析是一個多元因子分析工具,利用輸入模型中的各化學組分濃度及其對應(yīng)的不確定度,通過多次迭代運算分解成因子貢獻矩陣和因子成分譜矩陣,從而識別因子的來源、解析各因子的相對貢獻.

    考慮到樣品中一些化學組分的濃度常低于檢出限,因此在分析中將化學組分規(guī)范為:TP、DP 2種P組分,Al、V、Cr等 11種微量元素,Na+、Mg2+、Cl-等8種水溶性離子,并去除其中組分殘差>3的樣品.因子數(shù)量的選取會影響模擬的結(jié)果,本研究選取3~9個因子分別進行100次迭代運算,比較觀測值與預(yù)測值的相關(guān)性(r2)、各化學組分的殘差、加權(quán)殘數(shù)平方和(Q)、信噪比,以及缺失數(shù)據(jù)和低于檢出限數(shù)據(jù)的比例[24],發(fā)現(xiàn)選取5個因子時,Q值最小,模擬值與實測值相當(r2均大于 0.8),源解析結(jié)果可以真實反映氣溶膠的來源.

    1.4 PSCF分析

    PSCF 分析是基于氣團后向軌跡分析,通過計算條件概率密度初步確定軌跡后推起始點(氣團到達終點)大氣污染物的貢獻源區(qū)的方法.將所有軌跡經(jīng)過的區(qū)域劃分為1°×1°的網(wǎng)格單元(i,j),每個網(wǎng)格單元的潛在源貢獻因子為:

    式中:nij為通過該網(wǎng)格的所有軌跡的結(jié)點數(shù)之和(每條軌跡上每后推 1h為一個結(jié)點);mij為該網(wǎng)格內(nèi)超過閾值的結(jié)點數(shù)之和,本研究中一條軌跡所有結(jié)點上的P濃度均設(shè)為該軌跡后推起始點上樣品中的P濃度,所有樣品中75百分位上的P濃度設(shè)為閾值.為了降低條件概率函數(shù)因樣本總量較小而產(chǎn)生誤差的影響,引入權(quán)重系數(shù) Wij校正潛在源貢獻因子, 即潛在源貢獻因子濃度權(quán)重(WPSCF):

    式中:nave為每個網(wǎng)格中軌跡結(jié)點數(shù)的平均值.PSCF分析使用MeteoInfo軟件的TrajStat插件計算[23].

    2 結(jié)果與討論

    2.1 氣團后向軌跡的聚類分析

    青島大氣氣溶膠中 TP濃度為25~393ng/m3,平均為(126±60) ng/m3;DP 濃度為5~115ng/m3,平均為(32±23) ng/m3.HYSPLIT 氣團后向軌跡分析及TrajStat聚類分析顯示,這些氣溶膠樣品分為3類,其中 69%的樣品受到來自西北方向長距離傳輸干冷氣團的影響,23%的樣品受到來自南方局地短距離傳輸濕冷氣團的影響,8%的樣品受到海洋源暖濕氣團的影響(圖1).TP濃度在受到西北陸源氣團影響的樣品中最高,為(140±58) ng/m3,受南方陸源氣團影響的樣品略低,為(119±51) ng/m3,受海洋源氣團影響的樣品最低,為(56±25) ng/m3(圖2).但 DP濃度在南方陸源樣品中最高,為(54±32) ng/m3,在西北陸源和海洋源樣品中基本相當,分別為(28±17) ng/m3和(20±9) ng/m3.

    圖1 青島大氣氣溶膠樣品采集期間的氣團72h后向軌跡(500m高度)和軌跡聚類分析Fig.1 The 72h air mass backward trajectories for each aerosol sample (500m above ground level) and their cluster analysis during the sampling in Qingdao

    圖2 不同氣團來源的青島大氣氣溶膠中TP和DP濃度Fig.2 Concentrations of TP and DP in Qingdao atmospheric aerosols originated from different air mass sources

    西北陸源氣團途徑沙塵源區(qū)和京津冀工業(yè)區(qū),帶來了較多的礦物沙塵和人為污染顆粒,這類樣品中總鋁(Al)含量平均為4574ng/m3,分別為南方陸源和海洋源的1.6和3.0倍,人為源代表元素Pb和Cr濃度約為海洋源的 2~3倍,略低于南方陸源,也說明了這一點.但這類樣品采集期間的環(huán)境空氣相對濕度(RH)平均為56%,RH低于60%不利于大氣傳輸過程中不溶態(tài)P酸溶解轉(zhuǎn)化為可溶態(tài)P[22],這可能是這類樣品中TP濃度最高,但DP濃度相對較低的原因.來自偏南方向城市源氣團主要途徑河北、河南、安徽、江蘇、山東等人口稠密地區(qū),帶來了較多的人為污染顆粒,由于人為源 P的可溶部分較礦物沙塵源更高[25],加之其在大氣中較慢的傳輸速度(圖 1b)以及較高的RH(79%)也有利于不溶態(tài)P的溶解,因此,這類樣品中DP濃度最高.來自偏東方向海洋源氣團到達青島前在黃、渤海上空有明顯迂回,氣團中部分污染物被清除或被海洋氣溶膠所稀釋,單位質(zhì)量氣溶膠中 Na+和 Cl-濃度比陸源氣溶膠高 2~3倍,人為源元素Pb和Cr濃度比陸源氣溶膠低10%~60%,顯示了清潔海洋背景特征,這是海洋源氣溶膠中TP和DP濃度最低的原因.

    2.2 PMF源解析

    為定量認識不同來源對青島大氣氣溶膠中 P組分的貢獻,采用EPA PMF5.0對樣品中P組分、微量元素、水溶性離子濃度共21種化學成分譜進行源解析,當PMF主因子為5時,模擬效果和精度均為最佳.

    模型分析結(jié)果表明,青島氣溶膠主要受到5個因子的影響(圖3).因子 1中 Al、Mn、Sr和 Ca2+的貢獻最高,這些均為地殼源的指示元素[26-27],而其他人為源組分如NO3-、SO42-、NH4+的貢獻均很低,因此,因子 1 代表地殼源.因子 2 中 NO3-、SO42-、NH4+、K+的貢獻最大,這些離子是二次氣溶膠的代表組分[28], NO3-和SO42-的氣態(tài)前體物SO2、NOx主要來自化石燃料燃燒,K+主要來自生物質(zhì)燃燒[29],因此,因子2代表二次源、燃燒源.因子3中Cd、As、Zn、Cu貢獻較高,Cd與冶金、機械加工和鋼鐵制造密切相關(guān)[30], As與工業(yè)燃煤排放密切相關(guān)[31],Cu和Zn又是工業(yè)排放的主導(dǎo)元素[32],結(jié)合觀測期間氣團傳輸路徑經(jīng)過了京津冀、遼中南、滬寧杭等工業(yè)區(qū),因此,將因子 3歸為工業(yè)源.因子 4中 Na+、Cl-、Mg2+、Ca2+占比很高,呈現(xiàn)明顯的海鹽源特征[33-34],結(jié)合氣團后向軌跡中有部分在海上有明顯的迂回,將其歸為海鹽源.因子5中的特征元素為Cu、Zn、Pb,其中Cu可能來源于機動車的尾氣排放[35],Zn是機動車尾氣以及橡膠輪胎和剎車片磨損的指示元素[36],Pb與機動車尾氣和橡膠輪胎磨損有關(guān)[37],因此,因子 5歸為機動車排放源.

    圖3 青島大氣氣溶膠PMF源解析成分譜Fig.3 PMF- resolved source profiles for Qingdao aerosols

    分析不同源對青島氣溶膠中TP和DP的貢獻(圖4).氣溶膠中TP主要來自地殼源的貢獻,為45%,其次是燃燒源和機動車排放源,其貢獻各為21%和22%,工業(yè)源的貢獻為12%,海鹽氣溶膠的貢獻不足1%.人為源對青島氣溶膠中 TP的貢獻約為55%,高于在北太平洋西部和中部海域人為源對TP貢獻為20%~40%的結(jié)果[38].與氣溶膠中近一半的 TP來自地殼源的貢獻不同,DP來自地殼源的貢獻僅為9%,這與沙塵氣溶膠中P溶解度較低有關(guān)[3].青島氣溶膠中DP主要來自人為源的貢獻,其中機動車排放源貢獻為35%,燃燒源和/或P的二次酸溶解轉(zhuǎn)化的貢獻為28%,工業(yè)源的貢獻為25%,海鹽源對 DP的貢獻最低,為2%.

    圖4 不同源對青島大氣氣溶膠中TP和DP的貢獻Fig.4 Source contributions to TP and DP in Qingdao atmospheric aerosols resolved from PMF

    2.3 PSCF潛在來源分析

    PSCF分析顯示,青島氣溶膠中 TP濃度權(quán)重軌跡高值主要分布在山東、江蘇、安徽交界地帶,這些地區(qū)人口稠密、工業(yè)化程度高,有較多的人為活動排放,其WPSCF值大于0.6,濃度權(quán)重由這些區(qū)域向四周逐漸降低并在西北方向擴展至蒙古烏蘭巴托和俄羅斯赤塔市(圖5).結(jié)合氣團后向軌跡可以看出,北方陸源氣團的傳輸軌跡較長,其傳輸路徑上 WPSCF值均在 0.2左右;而南方陸源氣團的傳輸軌跡很短,江蘇和安徽附近地區(qū)的 WPSCF值均大于0.3;海洋源的傳輸軌跡較短,在黃、渤海區(qū)域有明顯迂回,經(jīng)海洋影響部分污染物被稀釋或清除,其WPSCF值在0.2左右.

    圖5 青島大氣氣溶膠中TP和DP的潛在源貢獻Fig.5 WPSCF maps of TP and DP in Qingdao aerosols

    青島氣溶膠中DP的潛在源貢獻區(qū)域分布與TP有所不同,對DP貢獻最大的區(qū)域為河北、山東大部分地區(qū)、安徽南部和蒙古國南部,其WPSCF值大于0.4,此外黃、渤海區(qū)域也有一定的貢獻,WPSCF值為0.3左右.結(jié)合氣團后向軌跡可見,北方陸源氣團傳輸路徑上的大部分區(qū)域WPSCF值均在0.1以上,在蒙古國南部、河北和少部分區(qū)域出現(xiàn)WPSCF大于0.3的高值;南方陸源對DP的貢獻區(qū)域與對TP的相似,江蘇和安徽的大部分區(qū)域 WPSCF值均大于0.3;海洋源對DP的貢獻區(qū)域大于對TP的,覆蓋整個黃、渤海,黃海部分區(qū)域WPSCF值大于0.2.

    2.4 不同PMF因子的PSCF分析

    基于PMF分析得到的每個樣品中TP和DP濃度的源分配結(jié)果,利用WPSCF方法進一步分析不同來源的 TP和 DP的潛在貢獻區(qū)域.結(jié)果顯示(圖6),氣溶膠中來自地殼源的TP貢獻區(qū)域主要集中在兩條路徑上,一條從俄羅斯、蒙古國地區(qū)發(fā)源經(jīng)內(nèi)蒙古、河北、天津等區(qū)域到達青島,WPSCF值為0.15左右,另一條主要以江蘇和山東西部的貢獻度最高,其WPSCF值都在0.3以上.地殼源的DP貢獻區(qū)域也集中在與TP相似的兩條路徑上,且分布區(qū)域更廣,在西伯利亞南部、蒙古國以及內(nèi)蒙中部出現(xiàn)了WPSCF高值區(qū).但與TP不同,江蘇南部地區(qū)對地殼源DP的貢獻可忽略.海鹽源的貢獻區(qū)域以青島為中心向黃、渤海及周邊擴散,貢獻度最高值出現(xiàn)在青島以南的黃海海域,WPSCF值超過0.2.海鹽源對DP的貢獻區(qū)域相較于對TP的貢獻區(qū)域分布范圍更廣,這可能是由于受海洋影響明顯的氣團在到達青島前在海上的傳輸速度較慢,使得主要集中于粗粒子上的TP[39]比主要集中在細粒子上的DP[40]更多的被清除,因而DP的WPSCF高值出現(xiàn)在更廣的區(qū)域.

    圖6 青島氣溶膠中不同來源的TP和DP潛在源貢獻區(qū)域Fig.6 WPSCF maps of potential contribution sources for TP and DP in Qingdao aerosols

    工業(yè)源的TP貢獻區(qū)域主要集中在河南、山東以及蒙古國南部地區(qū),其WPSCF值為0.35左右,在內(nèi)蒙、陜西也出現(xiàn)了小范圍的貢獻度高值區(qū),其WPSCF值為0.3左右.工業(yè)源對DP的貢獻區(qū)域較對TP的分布更廣,且京津冀地區(qū)的相對貢獻較高,WPSCF值基本均高于 0.2,俄羅斯南部地區(qū)也出現(xiàn)了貢獻度高值區(qū).燃燒源的 TP主要貢獻區(qū)域為山東、江蘇的大部分地區(qū)和安徽東部地區(qū),其中以山東南部和江蘇北部的貢獻最高,WPSCF值在0.25以上.與其他源相似,燃燒源和/或二次源對 DP的貢獻區(qū)域較燃燒源對 TP的貢獻區(qū)域分布更廣,覆蓋了山東、江蘇、安徽東部、河北以及北京地區(qū),其中以江蘇北部和山東南部貢獻最高,在蒙古國東部也出現(xiàn)了WPSCF的高值.燃燒源排放的氣態(tài)前體物SO2、NOx在大氣中的非均相反應(yīng)生成的H2SO4和HNO3可促進氣溶膠中不溶態(tài) P二次轉(zhuǎn)化為可溶態(tài) P[41],因此,二次源潛在的貢獻區(qū)域主要集中在氣團軌跡經(jīng)過的大氣污染較重的區(qū)域.機動車排放源的TP貢獻區(qū)域主要為北京、山東、安徽、江蘇等道路交通密集區(qū)域,其中貢獻度最高的區(qū)域出現(xiàn)在山東、安徽和江蘇的交界處,其WPSCF值高于0.2.機動車排放源對DP的貢獻則更加集中于華東地區(qū),尤其是山東和江蘇北部等地區(qū).總體而言,不同源對TP的貢獻區(qū)域與DP的大體相似,但對DP的貢獻區(qū)域除機動車排放源外均明顯比對TP的貢獻區(qū)域分布范圍更廣.

    3 結(jié)論

    3.1 TP濃度在西北陸源和南方陸源氣溶膠中平均分別為(140±58) ng/m3和(119±51) ng/m3,顯著高于海洋源的(56±25) ng/m3.但 DP濃度在西北陸源氣溶膠中為(28±17) ng/m3,顯著低于南方陸源的(54±32) ng/m3,與海洋源的(20±9) ng/m3相當.

    3.2 青島氣溶膠中 TP的 45%來自地殼源貢獻,機動車排放源、燃燒源和工業(yè)源等人為源貢獻分別為22%、21%和12%.DP的近90%來自人為源的貢獻,其中機動車排放源、燃燒源和/或二次源、工業(yè)源的貢獻分別為35%、28%、25%,地殼源的貢獻僅為9%.

    3.3 青島氣溶膠中TP的最大潛在源貢獻區(qū)域位于山東、江蘇、安徽交界處.DP的潛在源貢獻區(qū)域主要分布在河北、山東、江蘇和安徽的大部分地區(qū)以及蒙古國南部.

    3.4 青島氣溶膠中地殼源TP的貢獻區(qū)域主要位于沙塵從蒙古及西伯利亞沙塵源區(qū)至青島的傳輸路徑,海鹽源集中于黃、渤海周邊,工業(yè)源集中在河南、山東以及蒙古國南部地區(qū),燃燒源和機動車排放源的貢獻區(qū)域集中在整個華東區(qū)域.不同源對DP的貢獻區(qū)域與TP大體相似,但貢獻區(qū)域分布范圍更廣.

    猜你喜歡
    氣團陸源氣溶膠
    放學
    北京文學(2023年3期)2023-03-13 01:34:00
    輸水管線啟動填充過程含滯留氣團瞬變流數(shù)值模擬
    基于后向軌跡模式的合肥市臭氧來源分析
    氣溶膠傳播之謎
    氣團來源對沿海城市PM2.5中二次水溶性無機離子形成特征的影響研究
    HZ330CL橫折缺陷原因分析與改進
    氣溶膠中210Po測定的不確定度評定
    陸源有機碳對萊州灣浮游動物能量貢獻的初步研究
    控制陸源污染,保護海洋環(huán)境
    求友聲的變奏
    西湖(2017年5期)2017-05-12 16:40:09
    亚洲最大成人手机在线| 日韩欧美国产一区二区入口| 国产aⅴ精品一区二区三区波| av在线蜜桃| 久久人妻av系列| 18美女黄网站色大片免费观看| 亚洲,欧美精品.| 精品久久久久久,| 国产午夜福利久久久久久| netflix在线观看网站| 久久久久性生活片| www.999成人在线观看| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 国产精品亚洲一级av第二区| 手机成人av网站| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 看免费av毛片| 亚洲av不卡在线观看| 欧美成人a在线观看| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 人人妻人人看人人澡| 俺也久久电影网| 国产精品一及| 亚洲精品在线观看二区| 日韩免费av在线播放| 精品不卡国产一区二区三区| 久久草成人影院| 99国产精品一区二区蜜桃av| 最新中文字幕久久久久| 国产av麻豆久久久久久久| 亚洲人成伊人成综合网2020| 亚洲av免费高清在线观看| 国产国拍精品亚洲av在线观看 | www.999成人在线观看| 男女午夜视频在线观看| 又粗又爽又猛毛片免费看| 成人18禁在线播放| 少妇的逼好多水| 美女免费视频网站| 国产精品影院久久| 在线天堂最新版资源| 啦啦啦韩国在线观看视频| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美 | 好男人电影高清在线观看| 欧美日韩黄片免| 欧美乱色亚洲激情| 国内精品久久久久精免费| 国产成人啪精品午夜网站| 91九色精品人成在线观看| 日本免费一区二区三区高清不卡| 99在线人妻在线中文字幕| 美女cb高潮喷水在线观看| 老司机福利观看| 欧美乱码精品一区二区三区| 亚洲成人精品中文字幕电影| 男女之事视频高清在线观看| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 在线播放无遮挡| 亚洲专区中文字幕在线| 露出奶头的视频| 一个人免费在线观看的高清视频| 亚洲人成网站高清观看| 波多野结衣高清无吗| 国产探花极品一区二区| x7x7x7水蜜桃| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 一个人看的www免费观看视频| 欧美日本视频| 亚洲成av人片在线播放无| 免费一级毛片在线播放高清视频| 一级毛片女人18水好多| 日本三级黄在线观看| 欧美一级毛片孕妇| 桃色一区二区三区在线观看| 美女 人体艺术 gogo| 亚洲人与动物交配视频| xxxwww97欧美| 桃色一区二区三区在线观看| 久久久久九九精品影院| 国产高清videossex| 国产黄片美女视频| 国产精品免费一区二区三区在线| 欧美乱妇无乱码| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 亚洲国产高清在线一区二区三| 色吧在线观看| 亚洲人与动物交配视频| 日本熟妇午夜| 黄色女人牲交| 国产精品嫩草影院av在线观看 | 国产精品,欧美在线| 午夜福利在线观看吧| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 熟女电影av网| 国产黄a三级三级三级人| 亚洲成av人片免费观看| 国产激情偷乱视频一区二区| 免费看a级黄色片| 久久久精品欧美日韩精品| 少妇人妻精品综合一区二区 | 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 人人妻人人澡欧美一区二区| 黄色视频,在线免费观看| 国产日本99.免费观看| 国产精品日韩av在线免费观看| а√天堂www在线а√下载| 国产淫片久久久久久久久 | 欧美+亚洲+日韩+国产| 精品不卡国产一区二区三区| 亚洲中文字幕日韩| av天堂中文字幕网| 欧美日韩综合久久久久久 | 男人和女人高潮做爰伦理| 一进一出抽搐动态| 午夜激情欧美在线| 精品午夜福利视频在线观看一区| 欧美中文综合在线视频| 波多野结衣巨乳人妻| 国产毛片a区久久久久| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 成人18禁在线播放| 内射极品少妇av片p| 男女午夜视频在线观看| 在线观看午夜福利视频| 人人妻人人看人人澡| av中文乱码字幕在线| 日本a在线网址| 欧美另类亚洲清纯唯美| 国产午夜福利久久久久久| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 午夜精品久久久久久毛片777| 国产欧美日韩精品一区二区| 日韩成人在线观看一区二区三区| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 亚洲天堂国产精品一区在线| 又粗又爽又猛毛片免费看| 叶爱在线成人免费视频播放| 欧美国产日韩亚洲一区| 精品电影一区二区在线| 99久久无色码亚洲精品果冻| 免费在线观看日本一区| 国产一区在线观看成人免费| 亚洲成av人片免费观看| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 男女视频在线观看网站免费| 成人欧美大片| eeuss影院久久| 中亚洲国语对白在线视频| 久久国产精品人妻蜜桃| 亚洲精品在线观看二区| 精品久久久久久久末码| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 国产精品影院久久| 国产精品久久视频播放| netflix在线观看网站| 日本与韩国留学比较| 91在线精品国自产拍蜜月 | 变态另类丝袜制服| 婷婷丁香在线五月| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 中文字幕熟女人妻在线| 色综合欧美亚洲国产小说| 成人国产综合亚洲| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 国产毛片a区久久久久| 欧美黄色片欧美黄色片| xxxwww97欧美| 亚洲成人免费电影在线观看| 国产精品日韩av在线免费观看| 桃色一区二区三区在线观看| 国产午夜福利久久久久久| 床上黄色一级片| 欧美大码av| 国产精品综合久久久久久久免费| 丝袜美腿在线中文| 国产av麻豆久久久久久久| 欧美av亚洲av综合av国产av| 亚洲最大成人手机在线| 99国产精品一区二区三区| 18禁国产床啪视频网站| 成人鲁丝片一二三区免费| 亚洲色图av天堂| 日韩欧美一区二区三区在线观看| xxxwww97欧美| 国产一级毛片七仙女欲春2| 午夜福利免费观看在线| 天堂影院成人在线观看| 亚洲国产精品sss在线观看| 免费看十八禁软件| 搡老熟女国产l中国老女人| 亚洲片人在线观看| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 国产毛片a区久久久久| 亚洲av成人av| 校园春色视频在线观看| 久久久久亚洲av毛片大全| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 一本精品99久久精品77| 亚洲美女黄片视频| 真人一进一出gif抽搐免费| 韩国av一区二区三区四区| 国产主播在线观看一区二区| 国产成人aa在线观看| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 长腿黑丝高跟| 国产高清videossex| 日韩欧美国产一区二区入口| 俺也久久电影网| 人人妻人人看人人澡| 婷婷六月久久综合丁香| aaaaa片日本免费| 日本成人三级电影网站| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 免费观看精品视频网站| 国产精品av视频在线免费观看| 日韩亚洲欧美综合| 老司机在亚洲福利影院| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 观看免费一级毛片| 男女下面进入的视频免费午夜| 一级作爱视频免费观看| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 国产国拍精品亚洲av在线观看 | 老汉色∧v一级毛片| 日本a在线网址| 免费观看精品视频网站| 久久精品国产清高在天天线| 色av中文字幕| 亚洲精品亚洲一区二区| 日本一二三区视频观看| 久久久久免费精品人妻一区二区| 床上黄色一级片| 欧美成人免费av一区二区三区| 国产精品免费一区二区三区在线| 天天躁日日操中文字幕| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 国产成年人精品一区二区| 久久草成人影院| 悠悠久久av| 一个人观看的视频www高清免费观看| 脱女人内裤的视频| www.色视频.com| 熟女人妻精品中文字幕| 亚洲国产精品合色在线| 亚洲无线在线观看| 国产在视频线在精品| 亚洲精品一区av在线观看| 午夜福利在线观看吧| 在线观看舔阴道视频| 精品乱码久久久久久99久播| 精品99又大又爽又粗少妇毛片 | 少妇高潮的动态图| 色综合站精品国产| 久久久久久久亚洲中文字幕 | 变态另类丝袜制服| xxx96com| 国产真实伦视频高清在线观看 | 午夜免费激情av| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 一进一出好大好爽视频| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 97碰自拍视频| 精品一区二区三区视频在线 | 真人一进一出gif抽搐免费| 国产熟女xx| 长腿黑丝高跟| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 国产爱豆传媒在线观看| 男插女下体视频免费在线播放| 少妇熟女aⅴ在线视频| 老汉色av国产亚洲站长工具| 久久国产精品人妻蜜桃| 欧美bdsm另类| 特大巨黑吊av在线直播| 神马国产精品三级电影在线观看| 亚洲av免费高清在线观看| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 91在线精品国自产拍蜜月 | 欧美成人a在线观看| 亚洲午夜理论影院| 波多野结衣高清作品| 日韩欧美在线二视频| 村上凉子中文字幕在线| 黄色片一级片一级黄色片| 动漫黄色视频在线观看| 欧美黑人巨大hd| 成人一区二区视频在线观看| www.999成人在线观看| 色尼玛亚洲综合影院| 亚洲美女黄片视频| 两人在一起打扑克的视频| 亚洲一区二区三区色噜噜| 欧美zozozo另类| 久久久久免费精品人妻一区二区| 精品久久久久久久毛片微露脸| 黑人欧美特级aaaaaa片| 亚洲激情在线av| 婷婷丁香在线五月| av国产免费在线观看| 99久久精品国产亚洲精品| 不卡一级毛片| 国产精华一区二区三区| 在线a可以看的网站| 天美传媒精品一区二区| 老司机深夜福利视频在线观看| 久久精品影院6| 在线播放国产精品三级| 亚洲片人在线观看| 亚洲avbb在线观看| www日本黄色视频网| 美女 人体艺术 gogo| 国产免费一级a男人的天堂| 国产成人影院久久av| 国内精品一区二区在线观看| 国产伦人伦偷精品视频| 欧美乱码精品一区二区三区| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 看免费av毛片| 免费高清视频大片| 亚洲av成人精品一区久久| 一区福利在线观看| 色综合欧美亚洲国产小说| 久久人人精品亚洲av| 在线观看免费午夜福利视频| 精品电影一区二区在线| 黄色片一级片一级黄色片| 两个人的视频大全免费| 一本一本综合久久| 1000部很黄的大片| 1024手机看黄色片| 国产极品精品免费视频能看的| 久久亚洲真实| 久久国产精品影院| 俺也久久电影网| 精品不卡国产一区二区三区| 十八禁人妻一区二区| 欧美精品啪啪一区二区三区| 69av精品久久久久久| netflix在线观看网站| 九九热线精品视视频播放| 国产欧美日韩精品一区二区| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 99热精品在线国产| 久久久久久国产a免费观看| 国产精品电影一区二区三区| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| xxx96com| 哪里可以看免费的av片| 国产激情偷乱视频一区二区| 露出奶头的视频| 午夜视频国产福利| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 99精品在免费线老司机午夜| 床上黄色一级片| 中文字幕久久专区| 老汉色av国产亚洲站长工具| 国产伦精品一区二区三区四那| 岛国视频午夜一区免费看| 亚洲第一电影网av| 国产欧美日韩一区二区三| 99久久综合精品五月天人人| 国内揄拍国产精品人妻在线| av黄色大香蕉| 久久中文看片网| 最近最新中文字幕大全电影3| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 美女cb高潮喷水在线观看| 在线天堂最新版资源| 十八禁人妻一区二区| 午夜两性在线视频| 国产亚洲av嫩草精品影院| 精品国产亚洲在线| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 一区二区三区高清视频在线| 国产真实乱freesex| 国产爱豆传媒在线观看| 亚洲欧美激情综合另类| 91av网一区二区| 国产69精品久久久久777片| 午夜影院日韩av| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 日本五十路高清| 桃色一区二区三区在线观看| 亚洲精品成人久久久久久| 久久草成人影院| 欧美在线黄色| 99久久成人亚洲精品观看| 99久久精品热视频| 亚洲av成人精品一区久久| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 国产精品爽爽va在线观看网站| 9191精品国产免费久久| 免费大片18禁| 免费无遮挡裸体视频| 久久6这里有精品| 欧美日韩精品网址| 成人无遮挡网站| 亚洲电影在线观看av| 桃红色精品国产亚洲av| 黄色成人免费大全| 18美女黄网站色大片免费观看| 九九在线视频观看精品| 欧美激情在线99| 色老头精品视频在线观看| 国产精品 国内视频| 精品福利观看| 免费观看的影片在线观看| 麻豆成人av在线观看| 99国产精品一区二区蜜桃av| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 欧美乱妇无乱码| ponron亚洲| 国产欧美日韩一区二区精品| 大型黄色视频在线免费观看| xxxwww97欧美| 午夜a级毛片| av黄色大香蕉| 国产成人福利小说| 免费在线观看日本一区| 有码 亚洲区| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 制服丝袜大香蕉在线| 欧美+日韩+精品| 久久久久久久久大av| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 在线免费观看的www视频| 九色国产91popny在线| 他把我摸到了高潮在线观看| 日本三级黄在线观看| 99热只有精品国产| 欧美最黄视频在线播放免费| 有码 亚洲区| 欧美乱码精品一区二区三区| 99久久无色码亚洲精品果冻| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| av在线天堂中文字幕| 亚洲国产欧美网| 国产亚洲欧美在线一区二区| 久久精品国产亚洲av涩爱 | av黄色大香蕉| 九色成人免费人妻av| 亚洲午夜理论影院| 51午夜福利影视在线观看| 婷婷精品国产亚洲av| 国模一区二区三区四区视频| 老熟妇仑乱视频hdxx| x7x7x7水蜜桃| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 精品日产1卡2卡| 91麻豆精品激情在线观看国产| 最新美女视频免费是黄的| 九色成人免费人妻av| 91九色精品人成在线观看| 欧美zozozo另类| 在线天堂最新版资源| 在线观看日韩欧美| 少妇人妻一区二区三区视频| 精品人妻一区二区三区麻豆 | 高清在线国产一区| 亚洲18禁久久av| a级一级毛片免费在线观看| 黄色视频,在线免费观看| 99久久九九国产精品国产免费| 嫁个100分男人电影在线观看| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 51国产日韩欧美| 亚洲美女黄片视频| 精品人妻一区二区三区麻豆 | 日本三级黄在线观看| www.999成人在线观看| 久久精品国产综合久久久| 91久久精品国产一区二区成人 | 日本 欧美在线| 人妻夜夜爽99麻豆av| 成年免费大片在线观看| 搡女人真爽免费视频火全软件 | 国产精品久久久人人做人人爽| 亚洲精品乱码久久久v下载方式 | 国产精品99久久久久久久久| 亚洲五月天丁香| 成人av一区二区三区在线看| 美女高潮的动态| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 国产伦精品一区二区三区四那| 搡老妇女老女人老熟妇| 精品国产亚洲在线| 国产亚洲欧美98| 亚洲美女黄片视频| 老师上课跳d突然被开到最大视频 久久午夜综合久久蜜桃 | 国产黄a三级三级三级人| 欧美乱色亚洲激情| 午夜福利在线观看吧| 精品一区二区三区人妻视频| 欧美日韩一级在线毛片| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 久久久久久久亚洲中文字幕 | 无人区码免费观看不卡| 在线观看一区二区三区| 脱女人内裤的视频| 69人妻影院| 手机成人av网站| a在线观看视频网站| 又粗又爽又猛毛片免费看| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 亚洲av成人av| 欧美精品啪啪一区二区三区| 1024手机看黄色片| av国产免费在线观看| 国产成人a区在线观看| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 网址你懂的国产日韩在线| tocl精华| 亚洲专区中文字幕在线| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 色吧在线观看| 国产午夜精品论理片| 十八禁人妻一区二区| 婷婷精品国产亚洲av在线| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 免费无遮挡裸体视频| 日韩有码中文字幕| 亚洲片人在线观看| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 日韩av在线大香蕉| 日韩免费av在线播放| 亚洲久久久久久中文字幕| www.999成人在线观看| 99国产精品一区二区三区| 亚洲成av人片免费观看| 亚洲国产精品sss在线观看| 国产 一区 欧美 日韩| 午夜免费观看网址| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 午夜免费激情av| 国产三级在线视频| 日韩欧美在线二视频| 丰满乱子伦码专区| 久久国产精品影院| 99久久精品国产亚洲精品| 国产精品一及| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 黄片大片在线免费观看| 亚洲国产精品sss在线观看| 国产成人a区在线观看| 性色av乱码一区二区三区2| 不卡一级毛片| 亚洲av不卡在线观看| 国产欧美日韩一区二区三| 久久精品国产综合久久久| 高清毛片免费观看视频网站| av中文乱码字幕在线| 久久人妻av系列| 国产精品精品国产色婷婷| 亚洲电影在线观看av| 久久草成人影院| 哪里可以看免费的av片| 免费无遮挡裸体视频| 三级毛片av免费| av国产免费在线观看| 国产色爽女视频免费观看| 天天添夜夜摸| 精品国产亚洲在线| 精品日产1卡2卡| 国产一区二区亚洲精品在线观看| av福利片在线观看| 国产97色在线日韩免费| www.999成人在线观看| 色老头精品视频在线观看| 一进一出抽搐动态| 亚洲激情在线av| 无限看片的www在线观看| 日本一二三区视频观看| 亚洲精品成人久久久久久| 国产av麻豆久久久久久久| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 最好的美女福利视频网| www.熟女人妻精品国产| 露出奶头的视频| 亚洲国产高清在线一区二区三| 欧美一级毛片孕妇| 久久精品综合一区二区三区| 少妇高潮的动态图| 综合色av麻豆| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 一区二区三区免费毛片| ponron亚洲| 性欧美人与动物交配| 黄色女人牲交| 国产探花在线观看一区二区| 乱人视频在线观看| 白带黄色成豆腐渣| 久久午夜亚洲精品久久| 久久精品人妻少妇| 精品午夜福利视频在线观看一区| 18禁国产床啪视频网站| 波多野结衣巨乳人妻| 岛国在线免费视频观看| 亚洲成人免费电影在线观看| 国产成人av教育| 亚洲国产精品999在线| 在线播放国产精品三级| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 欧美乱码精品一区二区三区| 欧美成人a在线观看| 国产高潮美女av| 久久草成人影院| 99热只有精品国产| 在线播放无遮挡| 中亚洲国语对白在线视频| 久久久久久九九精品二区国产| 国产视频内射| 精品国产三级普通话版|