基于氧化硅隧穿電子源的高壓力微型電離真空傳感器

楊 威，詹芳媛，魏賢龍

（北京大學(xué)電子學(xué)院 納米器件物理和化學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100871）

0 引言

微型真空傳感器由于體積微小、質(zhì)量輕和能耗低等獨(dú)特的優(yōu)點(diǎn)已成為真空傳感器的發(fā)展趨勢(shì)[1]。多種類型的微型真空傳感器，如微型皮拉尼真空傳感器[2-4]、微型薄膜真空傳感器[5-6]以及微型壓電真空傳感器[7-8]已被報(bào)道。電離真空傳感器作為一種應(yīng)用廣泛的真空傳感器，它的微型化也得到了廣泛的關(guān)注和研究。近年來，出現(xiàn)了各種微型電離真空傳感器[9-14]，然而這些微型電離真空傳感器還存在著一些不足之處。如有研究者采用微納加工的方法將傳統(tǒng)的鎢絲熱發(fā)射電子源微型化后制備到硅片上，并基于此電子源制備出微型電離真空傳感器，這種微型電離真空傳感器克服了傳統(tǒng)熱發(fā)射電子源電離真空傳感器體積龐大、制備復(fù)雜的缺點(diǎn)，但卻存在工作溫度高、壽命短、探測量程窄等缺點(diǎn)[12-14]。此外，許多采用冷陰極的微型電離真空傳感器也被研制出來，如采用Spindt電子源的電離真空傳感器[15-16]、基于MIM多層隧穿電子源的電離真空傳感器[17]、基于p-n結(jié)隧穿電子源的電離真空傳感器[18]等，其中研究最多的是基于碳納米管場發(fā)射電子源的電離真空傳感器[19]。Bower等[20]基于碳納米管場發(fā)射電子源制備出片上微型電離傳感器，該微型電離真空傳感器盡管體積微小，但是，電子加速電壓太高（高于200 V）。對(duì)于大多數(shù)氣體分子，動(dòng)能為70～120 eV的電子具有高的電離效率[21-22]，顯然，過高的電子加速電壓不利于電離真空傳感器的工作。有研究者利用電擊穿原理制備出電擊穿式電離真空傳感器，該傳感器雖然探測量程較寬，工作電壓卻高達(dá)1 000 V以上[23]?？傊壳暗奈⑿碗婋x真空傳感器存在著各種不足。本文采用近年來報(bào)道的氧化硅隧穿電子源為陰極，研制出一種新型的微型電離真空傳感器。此微型電離真空傳感器體積微小、結(jié)構(gòu)緊湊、工作電壓低、加工簡單，具有 3.50×10-2～1.02×102Pa的寬探測量程和高探測壓力上限。它能夠克服傳統(tǒng)電離真空傳感器和皮拉尼傳感器在10-2～102Pa范圍內(nèi)壓力探測不準(zhǔn)確的困難，研究提供了一種實(shí)現(xiàn)微型電離真空傳感器的新途徑，并有望拓寬電離真空傳感器的應(yīng)用范圍。

1 微型電離真空傳感器設(shè)計(jì)、制備及測試

1.1 氧化硅隧穿電子源設(shè)計(jì)

氧化硅隧穿電子源是近年來報(bào)道的一種新型的片上微型電子源，具有良好的電子發(fā)射性能[24-25]。采用微納加工的方法可以將其制備在表面有厚約300 nm氧化層的硅片上，具體制備方法見文獻(xiàn)[25-26]。微型電離真空傳感器中使用的氧化硅隧穿電子源由硅片上594 μm×594 μm區(qū)域內(nèi)并行集成的1 296個(gè)電子微發(fā)射極陣列構(gòu)成，如圖1（a）所示。如圖1（b）所示，單個(gè)電子微發(fā)射極所占面積為16.5 μm，由內(nèi)外兩圈結(jié)構(gòu)上同心的石墨烯薄膜構(gòu)成，這兩圈石墨烯薄膜被約寬100 nm的納米狹縫分隔開。其中內(nèi)圈石墨烯薄膜通過中心的通孔與硅襯底接觸形成導(dǎo)電及導(dǎo)熱通道，外部正方形石墨烯薄膜與頂部的Au/Ti電極相連接。石墨烯具有良好的導(dǎo)電、導(dǎo)熱性能，厚度極薄，力學(xué)強(qiáng)度和電學(xué)強(qiáng)度非常高，是理想的電極材料。用石墨烯作電極不僅能夠提高電子源的發(fā)射性能和壽命，還能減小側(cè)電極對(duì)發(fā)射電子的截獲?；罨^程在Janis真空探針臺(tái)中進(jìn)行，探針臺(tái)腔內(nèi)壓力保持為約10-2Pa量級(jí)?；罨瘯r(shí)，在電子源頂部金屬電極和下部硅電極之間施加偏置電壓，在電子源上方約250 μm處懸置一電極并施加210 V正偏壓以收集電子，如圖1（c）所示?；罨蟮碾娮釉丛陔娮游l(fā)射極正方形納米狹縫中的氧化硅內(nèi)形成結(jié)構(gòu)為導(dǎo)電細(xì)絲-絕緣氧化硅-導(dǎo)電細(xì)絲的水平隧穿結(jié)，在偏置電壓作用下，電子在水平隧穿結(jié)之間隧穿、散射并發(fā)射到真空中，如圖1（d）所示，關(guān)于電子源發(fā)射原理更加細(xì)致的描述參見文獻(xiàn)[24-26]?；罨蟮碾娮釉淳哂辛己玫碾娮影l(fā)射性能，施加20 V偏壓時(shí)其發(fā)射電流可達(dá)到數(shù)十微安，如圖1（e）所示。

圖1 氧化硅隧穿電子源Fig.1 SiOx-based tunneling electron source

剛制備的電子源必須經(jīng)過活化才具有發(fā)射性能。

1.2 微型電離真空傳感器的結(jié)構(gòu)及工作原理

微型電離真空傳感器為基本的三極結(jié)構(gòu)，自下而上依次為陰極、電子加速極和離子收集極，三者被兩片帶通孔的絕緣玻璃間隔開，如圖2所示。陰極采用氧化硅隧穿電子源。采用帶有孔洞陣列的銅電極覆蓋在對(duì)應(yīng)的玻璃通孔上，并與玻璃表面的金屬膜連接分別形成電子加速極和離子收集極。兩片絕緣玻璃的通孔對(duì)齊形成一個(gè)更深的通孔，該通孔與電子源上的發(fā)射區(qū)域?qū)R，構(gòu)成一個(gè)半封閉的微孔腔。微孔腔與外部通過頂部離子收集極上的通孔實(shí)現(xiàn)氣體分子交換，因此微孔腔中的壓力能夠與外部壓力保持一致。同時(shí)，電子加速極將微孔腔分成上下兩個(gè)部分，分別記為第Ⅰ和第Ⅱ空間。電子由電子源發(fā)射區(qū)域發(fā)射到真空中后，在電子加速極正偏壓的作用下在第Ⅰ空間加速，因此第Ⅰ空間也被稱為電子加速空間。加速的電子大部分會(huì)穿過電子加速極進(jìn)入到第Ⅱ空間，在電場的作用下再折返向下運(yùn)動(dòng)，運(yùn)動(dòng)過程中與氣體分子發(fā)生碰撞并將氣體分子電離，因此第Ⅱ空間也被稱為電離空間。電離過程中產(chǎn)生的離子在電場的作用下被離子收集極收集，即為離子電流I離子，電離產(chǎn)生的二次電子和電子源發(fā)射出來的原始電子最終會(huì)被電子加速極所收集，即為電子電流I電子。通常情況下，電離產(chǎn)生的二次電子數(shù)目遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于原始電子數(shù)目。在一定的壓力范圍內(nèi)，離子電流和電子電流的比值，即歸一化離子電流，與壓力成正比：因此可以采用歸一化離子電流表征壓力，其中S為傳感器的靈敏度，單位為Pa-1，是電離真空傳感器的一個(gè)重要參數(shù)，由傳感器結(jié)構(gòu)、尺寸以及電壓等參數(shù)決定。

圖2 微型電離真空傳感器截面結(jié)構(gòu)及工作原理示意圖Fig.2 The schematic diagram of the cross-sectional structure and working mechanism of the miniaturized ionization vacuum sensor

1.3 微型電離真空傳感器的制備

微型電離真空傳感器的制備簡單，主要構(gòu)成部分包括電子源芯片、兩片玻璃間隔層、帶孔玻璃片A和B、以及作為電子加速極和離子收集極的帶有孔洞陣列的銅電極。圖3（a）給出了各個(gè)部件的尺寸和俯視下的相對(duì)位置關(guān)系。電子源制備在大小為5 mm×5 mm，厚度為0.5 mm的硅片之上。采用帶有通孔的玻璃（Shott，Borofloat 33，簡稱BF 33玻璃）A和B將電子收集極和離子收集極間隔開，兩片玻璃的尺寸分別為9 mm×9 mm×0.5 mm和9 mm×6 mm×1 mm。玻璃上表面均鍍有厚度為90/5 nm的Au/Ti金屬薄膜，并采用激光打孔的方法制備出直徑為1.5 mm的圓形通孔。為了使電子源芯片與上面的玻璃間隔層在寬度方向平齊，在電子源芯片兩側(cè)各設(shè)置一個(gè)尺寸為9 mm×2 mm×0.5 mm的玻璃墊片。按照?qǐng)D3（b）所示的堆垛方式將具備發(fā)射性能的電子源以及其他部件按照?qǐng)D3（a）所示的虛線對(duì)齊粘合組裝到一個(gè)尺寸為15 mm×15 mm的鋁基底上，即可得到微型電離真空傳感器。銅電極厚度約為20 μm，直徑為3 mm，上面密布400目圓形通孔。圖3（c）和（d）分別是銅電極在不同放大倍數(shù)下的SEM照片。由圖可知，通孔的直徑約為55 μm，通孔之間的柵格寬約為15 μm，由此可以估算出銅電極上通孔所占的面積大于70%，這確保了電子和氣體分子能夠順利地穿過通孔。圖3（e）是按照?qǐng)D3（b）所示方式組合的微型電離真空傳感器的實(shí)物照片。從圖可以看出，微型電離真空傳感器為多層臺(tái)階狀的緊湊結(jié)構(gòu)，體積微小，整體為15 mm×15 mm×2 mm。

圖3 微型電離真空傳感器及各部件Fig.3 The components of the miniaturized ionization vacuum sensor

1.4 微型電離真空傳感器性能測試

對(duì)Janis真空探針臺(tái)進(jìn)行了改裝，搭建了微型電離真空傳感器性能測試裝置，如圖4所示。采用商用真空計(jì)：石英真空計(jì)（DL-10A，北京大學(xué)電子學(xué)系）、薄膜真空計(jì)（CDG025D，Inficon公司）和電離真空計(jì)（DL-5，北京大學(xué)電子學(xué)系）測量探針臺(tái)真空室內(nèi)的壓力。DL-10A的探測量程為101～105Pa，CDG025D的探測量程為1×10-1～1.33×102Pa，DL-5的探測量程為10-5～101Pa，組合使用三個(gè)真空計(jì)可以準(zhǔn)確地測量10-5～105Pa內(nèi)的壓力。用針閥控制真空室的放氣速率，聯(lián)合真空泵組一同工作可以將真空室內(nèi)壓力控制在8×10-3～1×105Pa內(nèi)。校準(zhǔn)時(shí)將微型電離真空傳感器置于Janis探針臺(tái)的銅基座上，傳感器工作時(shí)產(chǎn)生的焦耳熱能夠通過鋁基底和銅基座及時(shí)導(dǎo)走。校準(zhǔn)過程中，使用半導(dǎo)體分析儀（Keithley 4200-SCS）為電子源、電子加速極和離子收集極提供偏置電壓并測量相應(yīng)的電流。

圖4 微型電離真空傳感器性能測試裝置示意圖Fig.4 Miniaturized ionization vacuum sensor performance test device

2 結(jié)果與討論

微型電離真空傳感器采用的是基于內(nèi)場發(fā)射原理的氧化硅隧穿電子源，此電子源無須施加外部電場即可發(fā)射電子，因此與基于場發(fā)射的微型電離真空傳感器相比，能夠顯著降低電子加速極的電壓，同時(shí)還能提高電子電離氣體分子的效率。實(shí)驗(yàn)中，設(shè)置電子加速極和離子收集極偏壓分別為100 V和-100 V，比基于碳納米管場發(fā)射電子源的電離真空傳感器的工作電壓低[20]。圖5（a）是在真空室壓力為5.4×10-2Pa下，對(duì)電子源施加0～20 V的掃描偏置電壓測得的電子電流、離子電流的變化。如圖所示，當(dāng)偏置電壓達(dá)到5 V左右時(shí)，開始出現(xiàn)電子電流，該電流隨著偏置電壓增大而增加，但是當(dāng)偏置電壓小于15 V時(shí)，電子電流較?。ㄐ∮?0-8A），電離氣體分子產(chǎn)生的離子電流很微弱，此時(shí)的離子電流信號(hào)被儀器噪聲信號(hào)所湮沒，因此在圖中表現(xiàn)為離子電流幾乎不變。當(dāng)偏置電壓達(dá)到17 V，電子電流達(dá)到約3 μA時(shí)出現(xiàn)了約1 nA的離子電流，并且隨著偏置電壓增大，電子電流和離子電流均增大。當(dāng)偏置電壓增至20 V時(shí)，電子電流和離子電流分別增至約17 μA和5 nA。在此過程中，盡管離子電流和電子電流均在變化，但是二者的比值，即歸一化離子電流卻維持在約為2.8×10-4的恒定值，這表明可采用歸一化離子電流來表征壓力。

圖5 微型電離真空傳感器的性能Fig.5 The performance of the miniaturized ionization vacuum sensor

圖5（b）是在3.9×10-2Pa恒定壓力下，對(duì)電子源施加20 V的固定偏置電壓后傳感器的性能。受限于實(shí)驗(yàn)條件，實(shí)驗(yàn)中僅測了微型電離真空傳感器約15 s的性能穩(wěn)定性。根據(jù)計(jì)算，在此壓力下，電子電流、離子電流及歸一化離子電流的均方根噪聲比分別僅為5.86%、7.06%和1.72%。可以看到，在此壓力下，電子電流、離子電流及歸一化離子電流均保持恒定。固定電子源偏置電壓，改變真空室內(nèi)壓力，可得到不同壓力下的電子電流、離子電流及歸一化離子電流。

實(shí)驗(yàn)中，探測了在0.035～102.3 Pa壓力范圍內(nèi)不同壓力下的歸一化離子電流，如圖5（c）黑色空心點(diǎn)所示。對(duì)探測到的數(shù)據(jù)進(jìn)行了線性擬合，如圖5（c）紅色直線所示。根據(jù)前面所提到的公式可以得到平均靈敏度S為8.3×10-3Pa-1，經(jīng)過計(jì)算，平均靈敏度偏差為32.9%，這表明在此壓力范圍內(nèi)，歸一化離子電流和壓力具有良好的線性關(guān)系。通常認(rèn)為，在歸一化離子電流和壓力呈線性關(guān)系的壓力范圍內(nèi)，可以采用歸一化離子電流來表征壓力。這表明此微型電離真空傳感器可探測3.50×10-2～1.02×102Pa內(nèi)的壓力。

相比于傳統(tǒng)電離真空傳感器1 Pa左右的壓力探測上限，此微型電離真空傳感器的壓力探測上限提高。制備高壓力電離真空傳感器須滿足三個(gè)條件[30]：一是電子在傳感器中的運(yùn)動(dòng)軌跡必須明確且不隨著壓力變化而改變；二是電子源和電子加速極之間的距離足夠近，并具有低的電子加速電壓；三是電離所產(chǎn)生的離子能夠完全被離子收集極收集到。這三個(gè)條件在微型電離真空傳感器中均得到滿足。首先，微型電離真空傳感器結(jié)構(gòu)緊湊，電子收集極和離子收集極均采用平面電極結(jié)構(gòu)，這使得傳感器中的電場線基本與電極垂直，因此電子運(yùn)動(dòng)軌跡明確。其次，傳感器體積微小，電子加速極和電子源之間的距離僅有500 μm。同時(shí)，由于采用氧化硅隧穿電子源，能夠?qū)㈦娮蛹铀匐妷航档椭?00 V，因此不僅能夠有效地提高電子電離氣體分子的效率，而且還能夠充分地抑制電子繁流[31]。最后，電子電離氣體分子的區(qū)域被局限在微孔腔之內(nèi)，因此電離產(chǎn)生的離子都會(huì)被離子收集極收集。正是由于滿足這些條件，微型電離真空傳感器具有高至100 Pa的高探測上限。

在進(jìn)行10-5～105Pa壓力探測時(shí)，最常采用的是電離-皮拉尼復(fù)合式真空傳感器，傳統(tǒng)電離真空傳感器的典型探測量程為10-5～1 Pa，皮拉尼真空傳感器的典型探測量程為10-1～105Pa。但是，在這兩種傳感器探測量程的交界處，即約10-2～102Pa壓力范圍內(nèi)，電離-皮拉尼復(fù)合式真空傳感器對(duì)壓力的探測是不夠準(zhǔn)確的。而對(duì)此壓力范圍的探測有許多非常重要的應(yīng)用，如化學(xué)氣相沉積[32-33]和磁控濺射沉積薄膜過程[34]等，微型電離真空傳感器正好提供了一種測量10-2～102Pa壓力的途徑。

3 總結(jié)

本文基于新型氧化硅隧穿電子源，制備出新型的微型電離真空傳感器，簡要地介紹了氧化硅隧穿電子源的發(fā)射機(jī)制，闡述了微型電離真空傳感器的結(jié)構(gòu)、工作原理、制備方法和性能測試。研制的微型電離真空傳感器具有工作電壓低、探測量程寬、探測上限高等優(yōu)點(diǎn)，克服了之前的微型電離真空傳感器或體積大或工作溫度高或能耗高等缺點(diǎn)，提高了傳統(tǒng)電離真空傳感器的壓力探測上限。微型電離真空傳感器能實(shí)現(xiàn)3.50×10-2～1.02×102Pa內(nèi)的壓力探測，有望在微小空間和特殊范圍的壓力測量中得到較好的應(yīng)用。